CN1738094A - 非水电解质电池 - Google Patents

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Abstract

在包括正极、负极和聚合物电解质层的非水电解质电池中，将相对的正极和负极的每单位面积的理论容量设定为大于等于3.00mAh/cm2并且小于等于3.20mAh/cm2，聚合物电解质层形成为包含无机固体填充剂的多孔层，将理论电池容量设定为大于等于800mAh并且小于等于4Ah。

Description

非水电解质电池
技术领域
本发明涉及包含正极、负极和聚合物电解质层的非水电解质电池。
背景技术
在具有在正极和负极之间的聚合物电解质层的聚合物电解质电池(例如，参见日本专利申请JP特开2003-109663)中，由于聚合物层具有保留电解液的作用，因此几乎不会出现漏液。并且，由于聚合物层具有粘接电极和隔膜的作用，抑制了在例如加热或过充电这样的异常状态下隔膜的收缩，因此，几乎不会出现电极的短路等，提供了高安全性。
在这点上，由于聚合物层设置在电极之间，因此与不含聚合物层的电池相比，离子导电性低，易于增大极化，尤其是易于降低低温放电性能。作为应对上述缺陷的措施，例如，降低施加于集流体的活性物质的量，从而降低相对的正极和负极每单位面积的理论容量，并降低电流密度，由此抑制极化。
然而，采取上述措施易于增大短路电流，所产生的焦耳热由于使电池内的温度升高，因此增加了出现如发热或冒烟等问题的可能性。尤其是，利用由叠层膜制成的壳体作为盖构件(covering member)的聚合物电解质电池比利用例如铝的金属罐作为盖构件的电池具有更低的盖构件导热性，并且从电池内部产生的热量难以通过盖构件释放出来，因此，存在更容易提高电池内的温度而导致热失控的问题。尤其是，当电池容量大时，由于增大了短路电流，更容易出现上述问题。
发明内容
为了解决上述问题，研制了本发明，其一个目的是提供一种非水电解质电池，该电池通过使相对的正极和负极每单位面积的理论容量大于等于3.00mAh/cm2并且小于等于3.20mAh/cm2，能够防止由于短路时电池内温度升高所引起的发热或冒烟。
本发明的另一目的是提供一种非水电解质电池，该电池通过采用含无机固体填充剂的多孔层作为聚合物电解质层，能够抑制低温放电性能的降低。
本发明的再一目的是提供一种非水电解质电池，该电池通过使理论电池容量大于等于800mAh并且小于等于4Ah，能够在确保安全的同时抑制低温放电性能的降低。
根据第一方面的非水电解质电池是包括正极、负极和聚合物电解质层的非水电解质电池，其特征在于，相对的正极和负极的每单位面积的理论容量大于等于3.00mAh/cm2并且小于等于3.20mAh/cm2。
根据第二方面的非水电解质电池以第一方面为基础，其特征在于聚合物电解质层是包含无机固体填充剂的多孔层。
根据第三方面的非水电解质电池以第一或第二方面为基础，其特征在于，理论电池容量大于等于800mAh并且小于等于4Ah。
在第一方面中，由于将相对的正极和负极的每单位面积的理论容量提高至大于等于3.00mAh/cm2，因此可以通过增加活性物质层而减小短路电流，防止由于短路时电池内温度升高所引起的发热或冒烟。在这点上，由于当每单位面积的理论容量提高时易于降低低温放电性能，因此将每单位面积的理论容量设定为小于等于3.20mAh/cm2，由此最小程度地降低低温放电性能。
在第二方面中，由于含有无机固体填充剂的多孔层具有很好的离子导电性，因此即使当如上所述提高每单位面积的理论容量时易于降低低温放电性能，但通过采用含有无机固体填充剂的多孔层作为聚合物电解质层，可以抑制低温放电性能的降低。
在第三方面中，由于在放电过程中焦耳热很大、在具有大于等于800mAh的理论电池容量的电池中的电池温度易于升高，因此即使在低温下也易于进一步提高放电性能。在这点上，由于即使当每单位面积的容量提高时在具有大于等于4Ah的理论电池容量的电池中的短路电流也易于增大，因此更容易出现热失控。因此，可以采用具有大于等于800mAh并且小于等于4Ah的电池容量的电池，从而在确保安全的同时抑制低温放电性能的降低。
利用第一方面，可以防止由于短路时电池内部的温度升高所引起的发热或冒烟。
利用第二方面，可以抑制低温放电性能的降低。
利用第三方面，可以在确保安全的同时抑制低温放电性能的降低。
结合附图，从以下详细描述中，本发明的上述和其它目的和特点将更为明显。
附图简述
图1是根据本发明的聚合物电解质电池的分解透视图；
图2是表示各实施例和各比较例的电池要点的图表；以及
图3是表示各实施例和各比较例的测试结果的图表。
具体实施方式
以下描述将参照说明本发明的某些实施方式的附图来具体说明本发明。
(实施例1)
图1是根据本发明的聚合物电解质电池(非水电解质电池)的分解透视图。在图1中，以1表示的是聚合物电解质电池(以下称作电池)，以2表示的是发电元件，以3表示的是正极，以4表示的是负极，以5表示的是隔膜，以6表示的是正极端子，以7表示的是负极端子，以8表示的是电池壳。发电元件2通过借助隔膜5卷绕正极3和负极4的方式制成，并在正极3和负极4之间具有聚合物电解质层。并且，正极3与正极端子6相连，而负极4与负极端子7相连。
对于正极3，将作为正极活性物质的占94％质量的锂复合金属化合物LiCoO2、作为导电剂的占3％质量的乙炔黑和作为粘合剂的占3％质量的聚偏氟乙烯(PVDF)混合，以制成电池正极去极化混合物(positive depolarizing mix for cell)，然后将该正极去极化混合物分散到N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)中以制备正极浆料。将此正极浆料均匀地涂覆在厚15μm的铝箔集流体的两侧，以形成电池正极去极化混合物层，在烘干了电池正极去极化混合物层之后，由滚压机进行压缩成型以制备正极3。
对于负极4，加入NMP并与作为活性物质的占95％质量的石墨粉和作为粘合剂的占5％质量的PVDF混合，以制备负极浆料。将此负极浆料均匀地涂覆在厚10μm的铜箔集流体的两侧并烘干，然后由滚压机进行压缩成型以制备负极4。
用作隔膜5的是厚16μm的微孔聚乙烯膜。把通过将例如碳酸二甲酯这样的增塑剂溶解在例如PVDF这样的聚合物中所获得的物质施加于此隔膜5，然后借助隔膜5卷绕正极3和负极4，由此制备发电元件2。在真空下以100℃对该发电元件2烘干12小时以去除增塑剂，使得聚合物固化形成聚合物层(聚合物电解质层)，且隔膜5与正极3或负极4粘结。把在真空中烘干的发电元件2装入由厚90μm的铝叠层膜制成的电池壳8中，然后注入通过将1mol LiPF6溶解在碳酸乙二酯和碳酸二乙酯的混合溶剂(1∶2的体积比)中所获得的电解液，通过热焊接或类似方式密封电池壳8，由此制备电池1。
电池1的充电电压是4.2V。在此充电电压下，在放电状态下正极活性物质是LiCoO2，而在完全充电状态下释放出58％的锂。因此，每单位质量的初始充电容量是159mAh/g，对应于LiCoO2的每单位质量的理论容量273.8mAh/g的58％。并且，正极3在铝箔集流体两侧上具有电池正极去极化混合物层，该电池正极去极化混合物层在烘干方式下单侧每单位面积的质量(以下称作单侧单位面积质量)是0.0215g/cm2，宽5.2cm，长24.1cm(包括94％质量的活性物质)，且在仅包括铝箔集流体、没有电池正极去极化混合物层的卷绕的最里面周围部分焊接正极端子6。因此，正极3的初始充电容量是805(＝159×0.0215×5.2×24.1×2×0.94)mAh。
此外，在负极4中，在本说明书中所采用的石墨粉的初始不可逆量是21mAh/g。此外，负极4在铜箔集流体两侧上具有电池负极去极化混合物(negative depolarizing mix for cell)层，该电池负极去极化混合物层在烘干方式下单侧每单位面积的质量(以下称作单侧单位面积质量)是0.0107g/cm2，宽5.3cm，进行裁剪以仅存在于与电池正极去极化混合物层相对的部分(具有24.1cm的长度)(包括95％质量的活性物质)，且在仅包括铜箔集流体、没有电池负极去极化混合物层的卷绕的最里面周围部分焊接负极端子7。因此，负极4的不可逆量是55(＝21×0.0107×5.3×24.1×2×0.95)mAh。
从以上描述可知，相对的正极3和负极4的每单位面积的理论容量(以下称作单位面积容量)是3.00(＝159×0.0215×0.94-21×0.0107×0.95)mAh/cm2，理论电池容量(以下称作电池容量)是750(＝805-55)mAh。应注意，作为负极活性物质的石墨粉的每单位质量的理论容量是372mAh/g，每单位面积的正极理论容量和负极理论容量之比设定为0.68(＝(372×0.0107×0.95)/(273.8×0.0215×0.94))。
(实施例2)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为25.7cm并且电池容量是800mAh之外，所制备的电池与实施例1相同。
(实施例3)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为27.3cm并且电池容量是850mAh之外，所制备的电池与实施例1相同。
(实施例4)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为26.4cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0222g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0110g/cm2、单位面积容量是3.10mAh/cm2并且电池容量是850mAh之外，所制备的电池与实施例1相同。
(实施例5)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为25.6cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0229g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0114g/cm2、单位面积容量是3.20mAh/cm2并且电池容量是850mAh之外，所制备的电池与实施例1相同。
(实施例6)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为37.3cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0222g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0110g/cm2、单位面积容量是3.10mAh/cm2并且电池容量是1200mAh之外，所制备的电池与
实施例1相同。
(实施例7)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为74.5cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0222g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0110g/cm2、单位面积容量是3.10mAh/cm2并且电池容量是2400mAh之外，所制备的电池与
实施例1相同。
(实施例8)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为99.4cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0222g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0110g/cm2、单位面积容量是3.10mAh/cm2并且电池容量是3200mAh之外，所制备的电池与
实施例1相同。
(实施例9)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为124.2cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0222g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0110g/m2、单位面积容量是3.10mAh/cm2并且电池容量是4000mAh之外，所制备的电池与
实施例1相同。
(实施例10)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为149.1cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0222g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0110g/cm2、单位面积容量是3.10mAh/cm2并且电池容量是4800mAh之外，所制备的电池与实施例1相同。
(实施例11)
除了将聚合物电解质层形成为无机固体填充剂(PVDF和Al2O3)的多孔层、电池去极化混合物层的长度设定为37.3cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0222g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0110g/cm2、单位面积容量是3.10mAh/cm2并且电池容量是1200mAh之外，所制备的电池与
实施例1相同。
(实施例12)
除了将聚合物电解质层形成为无机固体填充剂(PVDF和TiO2)的多孔层、电池去极化混合物层的长度设定为37.3cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0222g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0110g/cm2、单位面积容量是3.10mAh/cm2并且电池容量是1200mAh之外，所制备的电池与实施例1相同。
(比较例1)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为28.2cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0208g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0103g/cm2、单位面积容量是2.90mAh/cm2并且电池容量是850mAh之外，所制备的电池与实施例1相同。
(比较例2)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为39.8cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0208g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0103g/cm2、单位面积容量是2.90mAh/cm2并且电池容量是1200mAh之外，所制备的电池与
实施例1相同。
(比较例3)
除了将电池去极化混合物层的长度设定为24.8cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0236g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0117g/cm2、单位面积容量是3.30mAh/cm2并且电池容量是850mAh之外，所制备的电池与实施例1相同。
(比较例4)
除了将聚合物电解质层形成为无机固体填充剂(PVDF和Al2O3)的多孔层、电池去极化混合物层的长度设定为24.8cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0236g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0117g/cm2、单位面积容量是3.30mAh/cm2并且电池容量是850mAh之外，所制备的电池与实施例1相同。
(比较例5)
除了将聚合物电解质层形成为无机固体填充剂(PVDF和Al2O3)的多孔层、电池去极化混合物层的长度设定为116.7cm、电池正极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0236g/cm2、电池负极去极化混合物层的单侧单位面积质量设定为0.0117g/cm2、单位面积容量是3.30mAh/cm2并且电池容量是4000mAh之外，所制备的电池与
实施例1相同。
图2中示出上述各实施例和各比较例的电池的要点。
对各实施例和各比较例的电池进行钉刺试验(nail piercing test)和低温放电性能测试。在钉刺试验中，将每个电池充电至4.2V，然后敲入直径为3mm的钢钉，从而穿透电池壳8，检查漏液、冒烟或类似现象的存在。对各实施例和各比较例进行十次试验。
在低温放电性能测试中，将每个电池在25℃充电至4.2V，然后测量在25℃以1CmA(能够在一小时内放出电池容量的电流，例如，在实施例1中是750mA，在实施例2中是800mA)放电的情况的容量，接着将每个电池在25℃充电至4.2V，然后测量在0℃以1CmA放电的情况的容量，由此得到低温放电性能(＝100ד在0℃的放电容量”/“在25℃的放电容量”[％])。对各实施例和各比较例进行三次测试，取得三次测量值的平均值。图3中示出测试结果。
如图3中的比较例3至5所示，在单位面积容量是3.30mAh/cm2的情况下，低温放电性能低于80％；而如图3中的实施例1至12和比较例1和2所示，在单位面积容量小于等于3.20mAh/cm2的情况下，低温放电性能高于等于80％。此外，如图3中的比较例1和2所示，在单位面积容量是2.90mAh/cm2的情况下，在钉刺试验中超过一半的电池中出现冒烟。因此，单位面积容量(每单位面积的理论容量)优选地大于等于3.00mAh/cm2并且小于等于3.20mAh/cm2。
并且，在具有大于等于3.00mAh/cm2并且小于等于3.20mAh/cm2的每单位面积理论容量的实施例1至12中，由于在具有4800mAh的电池容量的实施例10的几个电池中出现冒烟，因此电池容量(理论电池容量)优选地小于等于4000mAh。此外，在实施例1至12中，由于具有750mAh的电池容量的实施例1的低温放电性能略小于80.5％，因此电池容量(理论电池容量)优选地大于等于800mAh。
并且，如图3中的实施例6、11和12所示，与不含无机固体填充剂的实施例6相比，利用含有无机固体填充剂的多孔层作为聚合物电解质层的实施例11和12具有提高的低温放电特性。

Claims (3)

1、一种非水电解质电池，包括：
正极；
负极；以及
聚合物电解质层，
其中相对的正极和负极的每单位面积的理论容量大于等于3.00mAh/cm2并且小于等于3.20mAh/cm2。
2、如权利要求1所述的非水电解质电池，其中所述聚合物电解质层是包含无机固体填充剂的多孔层。
3、如权利要求1或2所述的非水电解质电池，其中理论电池容量大于等于800mAh并且小于等于4Ah。
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