CN1542995A - 电池和电池的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及适合于中等负载用的电池。本发明提供了一种适合于中等负载的，价格低廉，生产率高的电池。这种电池的特征在于，其电极是在集电体(22)的两侧配置薄片状混合剂层(20、21)而构成的层叠结构的电极(正极)(1)，在该电极的集电体与薄片状混合剂层之间，在卷绕方向产生位置偏移的同时，将中间夹着隔离物的上述电极(1)和极性与其相反的电极(负极)(2)卷绕起来，将卷绕后的卷绕件收放在电池容器(2)(外壳)内。特别是，在上述层叠结构的电极(1)中，其集电体是平织的金属网，金属箔，钢板网，钢丝网或者冲孔金属板。

Description

电池和电池的制造方法
技术领域
本发明涉及适合于中等负载用的电池。
背景技术
在圆筒形电池中，适应照相机等重负载用的卷绕式电池，和具有后备电源用的大容量但为轻负载用的绕线式电池已经商品化了。其中，绕线式电池虽然其结构简单，能以低成本制造，但是电极的面积小，负载特性较差。
适应重负载的卷绕式电池，例如，是用金属和碳等导电体的箔、网、织物或无纺布等作为集电体，把活性物质混合剂涂敷在其上，再经过压接使其一体化后，制作成很长的电极，然后再把它和相反的电极用隔离体隔开后卷绕起来而制成的(参见专利文献1-日本实公平6-6460号公报，P2-3)。可是，使用这种卷绕方式把很薄的长度很长的电极卷绕起来的结构太复杂，存在着制造困难，成本高等问题。
此外，在非水类型的一次电池中，锂-亚硫酰二氯电池也是绕线式结构的，也有负载特性差的缺点。近来，在电池的用途中，例如，要求电流从几十毫安到300毫安的、用于信息通讯等的电池的用量一直在增加，但以上所说的电池都不适用于这种中等负载的用途。
发明内容
本发明就是有鉴于以上的情况而提出来的，其目的是提供一种适合中等负载用的、价格低廉而且生产率很高的电池。
在卷绕式电池中，在尺寸很长的电极结构中，卷绕的圈数很多，电极必然又薄又长，在这种情况下，如果电极的厚度厚薄不匀，卷绕的精度就很差，此外，集电体和隔离物等所占据的比例也要增加，随着成本的提高，难以提供廉价的产品。另一方面，如果能把电极做成又短又厚，集电体和隔离物所占的比例就会减少，能多填充更多的活性物质，既能增大容量，还能减少卷绕的偏移，有利于提高生产率，降低成本。
可是，在卷绕厚电极时，由于在电极上加上了很大的应力，在集电体和活性物质的混合剂完全一体化的以往的电极中，很容易发生活性物质混合剂的剥离，或者产生裂纹，成为容量降低和短路等等故障的原因。
本发明的发明人，考虑了上述各点，经过专心研究的结果，研究出了能制造适合于中等负载用的廉价的电池的技术方案，这种电池是把预先制成的薄片状混合剂层配置在集电体的两侧，做成层叠结构的电极，在把这种电极与其相对的电极和隔离物一起卷绕的过程中，在上述层叠结构电极的集电体与薄片状混合剂层之间，借助于使卷绕方向产生位置偏移，使得在上述层叠结构的电极上所加的应力大幅度下降，即使上述混合剂层很厚，既不会发生剥离和裂纹等不良的情形，也不会成为卷绕不良和短路的原因。
本发明就是以上述这些见解为基础所完成的发明。
即，本发明提供了一种电池，其特征在于，在电池的容器内部容纳了卷绕成涡卷状的卷绕件，这个卷绕件是由下列各部分构成的：在实质上不固定在集电体上的状态下将薄片状混合剂层配置在该集电体的两侧而构成的层叠结构的电极；极性与该电极相反的电极；以及夹在其间的隔离物。特别是，本发明的具有上述结构的电池，在上述层叠结构的电极中，上述集电体是平织的金属网，金属箔，钢板网，钢丝网或者冲孔金属板。
此外，本发明还能提供下列各种具有上述结构的电池：在上述层叠结构的电极中，只有卷绕中心一侧的端部的薄片状混合剂层固定在集电体上的电池；集电体的端部位于不从薄片状混合剂层的端部露出来的位置上的电池；集电体的宽度比上述薄片状混合剂层的宽度更窄的电池；薄片状混合剂层的孔隙率在35～50％的电池；薄片状混合剂层具有相当于电池内径的4～10％的厚度的电池；位于集电体内侧的薄片状混合剂层在卷绕前的长度比集电体的长度短，而位于集电体外侧的薄片状混合剂层在卷绕前的长度比集电体的长度长的电池；具有集电体的内、外表面全都覆盖了薄片状混合剂层的卷绕件，使用以过氯酸锂为溶质的非水电解液的电池；卷绕件的卷绕圈数在1圈以上、3圈以下的电池；极性相反的电极是金属或者金属合金的电池；极性相反的电极是锂或者锂合金的电池。
更进一步，本发明还提供了一种电池的制造方法，其特征在于，在将薄片状混合剂层配置在集电体的两侧成为层叠式结构的电极中，在上述集电体与薄片状混合剂层之间使其在卷绕方向上产生位置偏移的同时，并与夹在上述电极和与其极性相反的电极之间的隔离物一起卷绕成卷绕件，然后把该卷绕件收放在电池容器内。
此外，本发明还提供了作为上述电池的制造方法的一种方式，其特征在于，它包括下列工序：在实质上不固定在集电体上的状态下，把薄片状混合剂层配置在该集电体的两侧，做成层叠结构的电极的工序；使得上述层叠结构的电极和极性与其相反的电极，以及夹在这两个电极之间的隔离物，在上述层叠结构的电极的集电体与薄片状混合剂层之间产生卷绕方向上的位置偏移的同时进行卷绕的工序；以及把由上述卷绕工序获得的卷绕件收放在电池容器内的工序。
这样，本发明就能提供一种很难引起卷绕不良和短路，适合于中等负载用途的，价格低廉，而且生产率很高的电池，这种电池是把预先制作的薄片状混合剂层配置在集电体的两侧作为层叠式结构电极，并借助于在卷绕这种电极和极性与其相反的电极，以及夹在这两个电极之间的隔离物的过程中，使得上述层叠结构的电极的集电体与薄片状混合剂层之间，成为在卷绕方向上产生位置偏移的结构，即使上述混合剂层做得厚一些，也不会发生剥离和裂纹等不良情况。
附图说明
图1是本发明的第一实施例的非水电解液电池的横断面图；
图2是本发明的非水电解液电池的纵断面图；
图3是表示本发明的层叠结构的电极(正极)在卷绕前的状态图；
图4是用于说明卷绕件的制造方法图；
图5(a)、(b)、(c)是表示为了检验在过度放电状态下的安全性能用的检测模型的卷绕件的正负电极的状态图。
具体实施方式
下面，参照附图说明本发明的实施例。
图1和图2表示本发明的实施例的电池。图2中，电池1是由下列各部分构成的：作为电池容器的外壳2；装填在外壳2内的正极3(层叠结构的电极)和负极4；以及封装外壳2上方的开口部分的封口结构。正极3和负极4是夹着隔离物5卷绕而成的卷绕件6，与电解液一起收容在外壳2内。
封口结构是由下列构件组成的：固定在外壳2的上方开口部分的内圆周上的盖板8；通过橡胶制造的绝缘衬垫9安装在开在盖板8的中央部分上的开口中的端子10；配置在盖板8下部的绝缘片11。绝缘片11做成向上敞口的圆碟子形状，在圆盘形的底板部分12的周围设有向上竖立的环状侧壁13，在底板部分12的中央设有通气口14。盖板8在被挡在侧壁13的上端部上的状态下，用激光焊接或者通过衬垫，以卷边密封的方式固定在外壳2的上方开口部分的内圆周上。在盖板8或外壳2的罐底2a上设有薄壁部分，作为内部压力急剧上升时的应急措施可设有通气口。正极3和端子10的下面用正极引线15连接起来，而负极端子4和外壳2的内表面则用负极引线16连接起来。
本发明的电池的一个实施例的横断面示于图1，其中，标号3是正极，是在集电体22的两侧配置了薄片状的混合剂层20、21的层叠式结构的电极，该正极3及作为与其相对的电极的负极2隔着隔离物5卷绕起来，构成卷绕件6。
图3是表示上述层叠结构的电极(正极)3在卷绕之前的状态的断面图，做成在集电体22的两侧，配置了位于该集电体22内侧的薄片状混合剂层20，和位于外侧的薄片状混合剂层21，但都处于不固定在上述集电体22上的状态的结构。借助于这种结构，能保证正极3有良好的挠性和柔软性。因此，在卷绕时就能有效地防止活性物质的混合剂脱落或剥离及裂纹的产生等等，能可靠地抑制短路和导电不良等现象的发生。
此外，如图1所示，在上述卷绕的过程中，在层叠结构的正极3的卷绕中心一侧的端部，即卷绕开始的端部S处，可以预先把薄片状的混合剂层20、21固定在集电体22上(参见图4(c))。更详细的说，使集电体22处于薄片状混合剂层20、21的内侧几毫米处，在三者重叠后可以用压机把长度方向的端部3～10mm压接在一起。即，虽可以不将薄片状混合剂层20、21固定在集电体22上，仅以互相接触的状态进行卷绕，但是，通过预先做成在卷绕开始的端部S处把薄片状混合剂层20、21固定在集电体22上，而其他部分则不把薄片状混合剂层20、21固定在集电体22上而仅为互相接触的状态，则卷绕时的定位就很容易，此外，由于还能防止在电极的宽度方向(与卷绕方向垂直的方向)上的卷绕错位，所以能构成精度很高的卷绕件6。
另外，仅对上述卷绕开始的端部S的固定，例如，在集电体22是用网之类的多孔质集电体做成的时候，可以只将配置在其两侧的薄片状混合剂层20、21的端部压接后，采用把活性物质的混合剂埋设在集电体22的网眼等中，使其密切接触的方法来进行。不过，只把端部固定的方法不限定于这一种，也可以采用其它任何方法。
这样，借助于将层叠结构的正极3的一个端部作为中心而卷绕起来的结构，就与上述以往的卷绕方式不同，此外，也与把上述层叠结构的整个正极3都压接起来的全部正极都处于固定状态的卷绕方式不同，即使把设置在集电体22两侧的薄片状混合剂层20、21都做得相当厚时，在卷绕时上述混合剂层也不会发生与集电体22剥离或者产生裂纹之类的不良现象，能卷绕得非常好，此外，也不会发生短路等问题，能获得适合于中等负载使用，价格低廉，生产率很高的电池。
在层叠结构的正极3中，集电体22可以是用金属或碳等导电体制成，具体的可列举，例如，可以使用316、430或者444等型号的不锈钢织成的平织金属网，金属箔，钢板网，钢丝网或者冲孔的金属薄片等等。从防止短路的观点出发，最好做成该集电体22的两个端部不要从薄片状的混合剂层20、21的端部露出来的结构，另外，其宽度希望比薄片状的混合剂层20、21的宽度更窄。在这种情况下，集电体22的端部从薄片状的混合剂层20、21的端部向混合剂层内部缩进的量最好在5mm以内的范围内。
此外，在层叠结构的正极3中，在集电体22用网之类的多孔质集电体制成的情况下，在做成卷绕件6的状态下，会在集电体22的内部留下空隙。即，多孔质的集电体在设置薄片状混合剂层20、21之前的状态下，它本身就有网眼状的空隙。可是，在这些空隙中，只有从多孔质集电体的中心到集电体厚度的20～90％的部分中有上述空隙，而在其它部分中，则由于卷绕时的压力成为被薄片状混合剂层填满的结构。
在集电体22的表面上，最好涂敷浆糊状的导电剂。在使用具有立体结构的网状集电体22作为集电体22的情况下，也与使用金属箔等本质上是由平板构成的材料的情况一样，一般都认为通过涂敷导电剂能显著改善集电的效果。这可以推断为是因为，网状集电体22的金属部分不仅有直接与薄片状混合剂层20、21接触的通道，还能有效地利用通过填充在网眼内的导电剂作为导电的通道的缘故。
作为导电剂的具体例子，可以举出银糊剂和碳糊剂等等。特别是，由于碳糊剂不但比银糊剂的材料费用便宜，而且能获得与银糊剂基本相同的接触效果，所以对于降低非水电解液电池的制造成本是很适用的。作为导电剂的粘接剂，理想的材料是使用水玻璃和亚胺类的粘接剂等耐热的材料。这是因为，在除去薄片状混合剂层20、21中的水分的过程中，要在200℃以上的高温下进行干燥处理。
设置在该集电体22的两侧的薄片状混合剂层20、21，通常含有正极活性物质和导电助剂，以及粘接剂，并用公知的涂敷方式、加压方式以及这些方式的并用将这些混合剂成型为预定厚度的薄片状而制成的。
在正极活性物质中，可以使用二氧化锰、氟化碳、锂钴复合氧化物、尖晶石类锂锰复合氧化物等。对于导电助剂，理想的是选用下列各种物质中的一种或两种以上的复合物：石墨、碳黑、乙炔黑、灶黑(ケッチェンブラック)。但主要成分以使用灶黑为佳。对于粘接剂，可选用下列物质：聚四氟乙烯分散体、粉末状聚四氟乙烯和橡胶类粘接剂等，但以聚四氟乙烯分散体为最理想。
这种薄片状混合剂层20、21的理想的孔隙率为35～50％。孔隙率太小，而混合剂的密度又过高，就会没有柔软性，在卷绕时容易产生裂纹。此外，孔隙率过大，电池的容量就降低。此外，这种薄片状混合剂层20、21作为中等负载用时，理想的厚度是相当于电池内径的4～10％。
薄片状混合剂层20、21的厚度太薄，卷绕的次数就增加，多费卷绕的工时，也容易在卷绕时发生错位，成为短路的原因，相反，如果厚度过厚，脉冲放电特性就会变劣，有损电池的特性。
另外，当使用这种比较厚的薄片状混合剂层20、21与负极4一起卷绕时，考虑到在卷绕时在集电体22与薄片状混合剂层20、21之间产生的卷绕方向位置的偏移，通常，都是适当地使薄片状混合剂层20、21中位于集电体22内侧的薄片状混合剂层20在卷绕之前的长度，比集电体22的长度短，而使位于集电体22外侧的薄片状混合剂层21在卷绕之前的长度，比集电体22的长度长
即，随着卷绕的进行，薄片状混合剂层20除了它在卷绕中心附近的部分之外，相对于集电体22会向外侧(与卷绕中心相反的方向)偏移，另一方面，薄片状混合剂层21除了它在卷绕中心附近的部分之外，相对于集电体22会向内侧(向着卷绕中心的方向)偏移。离开卷绕中心越远，这种偏移的量就越大。因此，如图3所示，通过预先适当地设定薄片状混合剂层20、21和集电体22的长度，即使在卷绕之前集电体22的端部露出在薄片状混合剂层20、21之间，在卷绕之后，就能如图1所示，收容在薄片状混合剂层20、21的内部了。
在集电体22的整个内外表面都借助于用薄片状混合剂层20、21覆盖，使得集电体22的表面都不露出来的情况下，即使在使用以过氯酸锂作为溶质的那样的传导性能很好的电解液的情况下，也能防止在集电体22的表面上析出树枝状晶体的锂，从而能防止非水电解液电池的异常放电。
即，本发明的非水电解液电池的异常放电，是由于在集电体22的表面上析出的树枝状晶体的锂，使得该集电体22与负极4产生短路而发生的，如果集电体22的整个内外表面都用薄片状混合剂层20、21覆盖起来，那么，即使在使用高传导性能的电解液的情况下，也不会发生在集电体22的表面上析出树枝状晶体的锂那样的不良状态，因此，能抑制集电体22与负极4之间的短路，可靠地防止电池的异常发热。
这里所谓的“集电体22的整个内外表面都用两层薄片状混合剂层20、21覆盖起来”，是指不仅意味着如图1所示的那样，该集电体22的开始卷绕的端部S和卷绕到最后的末端部E，用两层薄片状混合剂层20、21覆盖起来，而且还意味着如图2所示的那样，把集电体22的宽度尺寸(图2的上下方向的长度尺寸)做得比薄片状混合剂层20、21的宽度尺寸小，使得该集电体22的宽度方向的两个端部都位于薄片状混合剂层20、21的内部，用该薄片状混合剂层20、21把它覆盖住。
如果在卷绕到最后的末端部E的薄片状混合剂层20和21的端部，处于比集电体22的端部还要延长一些的状态下，就能可靠地防止集电体22的卷绕到最后的末端部E露出来。而且，薄片状混合剂层20、21相对于集电体22的延长的尺寸一般设定为0.5mm以上，1.5mm以下。如果延长的尺寸下于0.5mm，则在卷绕末端部E的集电体22就有露出到表面的危险，如果延长的尺寸超过1.5mm，则由于没有裱在集电体22上的薄片状混合剂层20、21太长了，不可能期望提高放电容量。
隔离物5可以使用聚丙烯、聚乙烯、聚对苯二甲酸乙二酯、聚对苯二甲酸丁二酯、对聚苯硫之类的无纺布，或者微孔性的薄膜等等。
其厚度没有严格的限定，但通常无纺布的厚度为50～100微米，微孔性的薄膜为10～50微米。
负极4做成很薄的板状(箔状)，其材料可以是锂金属，锂和铝之类的合金，以及石墨之类的碳材料。该负极4的厚度一般可以在0.2～0.6mm。如图1和图4(b)所示，负极4是由尺寸短的和尺寸长的两块负极4a、4b贴在一起构成的，把这两块负极和正极3、隔离物5一起卷绕起来，制成卷绕件6。另外，也可以用铜箔之类的集电体作为负极4的基材。
如图1所示，把这种负极4和上述正极3中间夹着隔离物5卷绕起来，就形成了整体上大致呈圆柱形的卷绕件6，卷绕时，在正极3的开始卷绕的端部S和卷绕的末端部E上规定的卷绕圈数为一圈以上，三圈以下，理想的是两圈以下，这样卷绕操作容易，成本低，能制造出具有适用于中等负载的容量的电池来。另外，图1中表示卷绕圈数为1.7圈左右的状态。
卷绕件6可以按照图4所示的顺序来制造。首先，如图4(a)所示，把隔离物5夹在分成两半的卷绕芯子25中卷绕一圈。接着，如图4(b)所示，把负极4从只有一层尺寸短的部分4a向着卷绕芯子25中插进去，与隔离物5一起卷绕一圈(参见图4(c))。接着，如图4(c)所示，把正极3隔着隔离物5放置在负极4上，用卷绕芯子25进行卷绕。此时，正极3是从两层薄片状混合剂层20、21和集电体22已经固定起来的卷绕开始的端部S一侧开始卷绕，并且在隔着隔离物5放置在尺寸长的负极4b上的状态下进行卷绕。卷绕结束后，隔离物5成为覆盖在最外面的一圈上形状。用固定胶带固定隔离物5的卷绕末端。按照以上的顺序，就能获得图1中所示形状的卷绕件6。
电池容器的外壳2是用铁或者不锈钢制造的有底的圆筒形容器，容器的盖子用激光焊接，或用夹入衬垫的卷边工序进行密封。此外，也可以用端子部分的敛缝密封或者玻璃密封胶来进行密封。还有，通常在盖子或外壳的底都上做成薄壁部分，作为内压急剧升高时的对策可设置通风口。
在电池容器的外壳2中注入非水电解液。非水电解液中的溶剂可使用在碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯等环状碳酸酯中混合了二甲氧基乙烷等链状醚的物质，把作为溶质的LiPF6、LiClO4、LiCF3SO3、(CF3SO3)2Nli等，以0.3～1.5摩尔/升的比例溶解后的溶液。其中，由于过氯酸锂(LiClO4)因其传导性能好，能获得提高电池特性的效果而最为理想。
在采用过氯酸锂那样的传导性能高的电解液的情况下，可以将由薄片状混合剂层20、21的面积所确定的电极面积设定为25cm2以上，60cm2以下。虽然这样的电极面积对于这种卷绕式电极来说，是比较小的值，但却能在采用过氯酸锂那样的传导性能高的电解液的情况下，获得良好的放电容量。当超过60cm2时，活性物质的填充性能降低，轻负载的容量减少。
在以上所说那种结构的非水电解液电池中，包括锂-二氧化锰电池，锂-氟化碳电池，锂离子电池等等。
另外，在本发明的电池中，除了上述结构的非水电解液电池之外，还包括干电池，碱性锰电池等其它一次性电池，还有，镍-镉电池，镍氢电池，锂离子电池等二次电池。
根据这些电池的结构，可以适当选择使用公知的正极活性物质(正极混合剂)，负极活性物质(负极混合剂)和电解液等。此外，在上述图1中，表示了对于正极适用于本发明的结构的例子，但，不言而喻，对于负极来说，也同样适用。
实施例
下面，列举实施例进一步具体地说明本发明。但是，本发明并不受这些实施例的限制。另外，在这些实施例中，都是以锂-二氧化锰电池(CR电池)作为离子来说明。此外，在下文中，薄片状混合剂层的孔隙率按照下述方式求出。
<孔隙率的测定>
构成薄片状混合剂层的二氧化锰、灶黑和聚四氟乙烯的密度分别为4.5g/c3、2.0g/cm3、以及2.2g/cm3，求出每单位体积的薄片状混合剂层中所含有的各种构成要素的计算上的重量的总重为X(g)，再以与实际的薄片状混合剂层的密度Y(g)的差则可求出孔隙率((X-Y)/X)×100(％)。
实施例1
首先，说明正极的制造方法。
以3份重量的灶黑与92份重量的二氧化锰(东相公司_东ソ—社制造)的比例，使用行星式混合机在干燥状态下混合5分钟后，加入重量比为固形物的20份重量北的水，再混合5分钟。将固形物为5份重量的作为粘接剂的聚四氟乙烯分散体(D-1：大金工业公司—ダィキン工业社制造)以稀释状态添加到剩余的水中，再混合5分钟。配合剂中的水分，调整到相对于100份固形物为25～30份。
用两根直径250mm的辊子，辊子的温度调整到130℃±5℃，在压力机压力为7吨/cm，辊子间隔为0.4mm，转动速度为10rpm的条件下，用辊子压延混合后的配合剂，使其薄片化。在105℃±5℃的温度下，对通过辊子后的配合剂(预备薄片)进行干燥，使其剩余的水分达到1％以下。然后，用粉碎器粉碎干燥后的预备薄片。此时，用咖啡磨机把压制后的预备薄片粉碎到是原来的视在体积两倍以上。粉碎后的粒子直径大部分在1mm以下，作为粘接剂添加进去的聚四氟乙烯的纤维也都切断到长度1mm以下。
再次用辊子将粉碎后的材料进行薄片化。辊子之间的间隔调整为0.6±0.05mm，在辊子温度为120±10℃，压力机压力为7吨/cm，转动速度为10rpm的条件下进行薄片化，获得薄片状混合剂层。薄片状混合剂层的厚度为1.0mm，密度为2.5g/cm3，孔隙率为42％。这种薄片状混合剂层的厚度1.0mm相当于后述的组装后的电池内径的5.9％。
按照以上所述的方法，制成内圆周用的和外圆周用的两块薄片状混合剂层20、21(参见图1、图3(c))。内圆周用的薄片状混合剂层20切断成宽37mm，长51mm。外圆周用的薄片状混合剂层21切断成宽37mm，长61mm。在此时的薄片状混合剂层20、21上所规定的正极面积为：3.7×5.1+3.7×6.1＝41.44cm2。
使用316不锈钢制成的厚度为0.2mm的钢板网制作集电体22。把这种钢板网切断成宽34mm，长56mm，用电阻焊接的方法把厚度为0.3mm，宽度为3mm的不锈钢带状物制的正极的引线15安装在其长度方向的中央部分。在集电体22上涂敷碳膏(日本石墨公司制造)，但不要到堵塞网眼的程度，然后，在105℃±5℃的加热温度条件下干燥2小时以上。另外，此时，涂敷碳膏的量使其达到4mg/cm2。
接着，如图4(c)所示，在将两块薄片状混合剂层20、21之间夹着集电体22的状态下，只将其长度方向的一个端部固定，使三者成为一体。具体的说，把两块内、外圆周用的薄片状混合剂层20、21的长度方向的一端对齐，并把集电体22的端部固定在离开薄片状混合剂层20、21的端部1mm的内侧，在宽度方向上也固定成不让它凸出来，在这样的状态下，通过用压力机压接离开长度方向的端部的5mm的长度，使三者成为一体。接着，把这些薄片状混合剂层20、21和集电体22在250℃±10℃的温度下热风干燥6小时，获得正极3。另外，此时，把薄片状混合剂层20、21与集电体22一体化，只是作业上的问题，当然，即使把单独的薄片状混合剂层20、21和集电体22在卷绕时使其一体化，在特性上也没有问题。
其次，说明负极的制造方法。
负极4是把宽37mm，厚0.3mm的锂箔切断成46mm和96mm长，将短锂箔4a从一端留出10mm，将其余36mm重叠在尺寸长的锂箔4b上，并将两者压接在一起。负极的引线16是将厚度为0.1mm，宽度为3mm的镍带的一端进行压花加工后制成的，夹在两块锂箔之间经压接固定。
再则，说明组装方法。
把用宽度为44mm，厚度为0.025mm的微孔性聚乙烯薄膜制成的隔离物(旭化成公司制造的海波—ハィポァ)切断成220mm长，然后，如图4(a)所示，将其夹在分开成两半的直径为4mm的卷绕芯子25中卷绕一圈。接着，如图4(b)、4(c)所示，把负极4的锂箔的一层长度为10mm的一端插入卷绕芯子25一侧，与隔离物5一起卷绕一圈，然后，把固定了薄片状混合剂层20、21的一方放置在卷绕芯子25的一侧，进行卷绕。卷绕结束后，隔离物5成为覆盖在最外面的圆周上的形状，而隔离物5的卷绕到最后的那一部分用固定胶带固定。把卷绕末端部分E的隔离物5折弯，用该隔离物5包覆薄片状混合剂层20、21。即可获得按照以上所说的那样卷绕了两圈左右的卷绕件6。
在用镀镍的铁罐做成的外壳2的底部，插入用聚丙烯制成的厚0.2mm的绝缘片，再把卷绕件6以正、负极的引线15、16朝上的姿态插入在这块绝缘片的上面。负极引线16用电阻焊接焊在外壳2上部的内表面上。正极引线15则在插入绝缘片11之后，用电阻焊接焊在端子10的下面。测定此时的绝缘电阻，确认没有短路。
把3.3±0.1ml的0.5M LiClO4/(PC+DME＝1∶2)的电解液注入外壳2内。注入分三次进行，在最后一道工序中进行减压，注入全部电解液。注入电解液后，盖上盖子8并用激光焊接封口。按照以上的程序，即可制成实施例1的非水电解液电池。
最后，说明其后处理：预备放电、老化。
封口后的电池要用1Ω的电阻进行30秒的预备放电，再在45℃下放置24小时之后，用1A的恒定电流进行3分钟的2次预备放电。把预备放电后的电池在时温下进行七天的老化。
实施例2
内圆周侧的薄片状混合剂层20的厚度为1.6mm，宽度为37mm，长度为33mm，外圆周侧的薄片状混合剂层21的厚度为1.6mm，宽度为37mm，长度为43mm，夹在两块薄片状混合剂层20、21之间的集电体22，即钢板网的宽度为34mm，长度为37mm，制作成正极3。负极4b的尺寸为厚度为0.5mm，宽度为37mm，长度为80mm，用微孔性聚乙烯薄膜制成的隔离物的宽度为44mm，厚度为0.025mm，长度为150mm。除此之外，其余都与实施例1相同，即可获得实施例2的锂-二氧化锰电池。另外，卷绕件6的卷绕圈数大致为1.5圈。上述薄片状混合剂层的厚度1.6mm相当于组装后的电池内径的9.4％。此时的薄片状混合剂层上规定的正极面积为3.7×3.3+3.7×4.3＝28.12cm2。
实施例3
内圆周侧的薄片状混合剂层20的厚度为0.7mm，宽度为37mm，长度为73mm，外圆周侧的薄片状混合剂层21的厚度为0.7mm，宽度为37mm，长度为83mm，夹在两块薄片状混合剂层20、21之间的集电体22，即钢板网的宽度为34mm，长度为78mm，制作成正极3。负极4b的尺寸为厚度为0.5mm，宽度为37mm，长度为80mm，用微孔性聚乙烯薄膜制成的隔离物的宽度为44mm，厚度为0.025mm，长度为300mm。除此之外，其余都与实施例1相同，即可获得实施例3的锂-二氧化锰电池。另外，卷绕件6的卷绕圈数大致为3圈。上述薄片状混合剂层的厚度0.7mm相当于组装后的电池内径的4.1％。此时的薄片状混合剂层20、21上规定的正极面积为3.7×7.3+3.7×8.3＝57.72cm2。
实施例4
除了薄片状混合剂层20、21的密度变为2.8g/cm3，孔隙率变为35％之外，其余都与实施例1相同，制作成正极3。此外，使用这种正极3与实施例1同样地制作成锂-二氧化锰电池。
实施例5
除了薄片状混合剂层20、21的密度变为2.16g/cm3，孔隙率变为50％之外，其余都与实施例1相同，制作成正极3。此外，使用这种正极3与实施例1同样地制作成锂-二氧化锰电池。
实施例6
除了集电体22使用厚度为0.2mm，宽度为34mm，长度为56mm的不锈钢制造的平织金属网之外，其余都与实施例1相同，制作成正极3。此外，使用这种正极3与实施例1同样地制作成锂-二氧化锰电池。
实施例7
除了薄片状混合剂层20、21的密度变为3.0g/cm3，孔隙率变为30％之外，其余都与实施例1相同，制作成正极3。此外，使用这种正极3与实施例1同样地制作成锂-二氧化锰电池。
实施例8
除了电解液是0.5M LiCF3SO4/(PC+DME＝1∶2)之外，其余与实施例1同样地制作成锂-二氧化锰电池。
实施例9
除了集电体22的宽度与薄片状混合剂层20、21的宽度相同，都做成37mm之外，其余都与实施例1相同，制作成正极3。此外，使用这种正极3与实施例1同样地制作成锂-二氧化锰电池。此时，集电体22的上、下两端露出在薄片状混合剂层20、21的外面。
比较例1
除了薄片状混合剂层20、21和集电体22的长度都改为56mm，而且对整个电极都用压力机进行压接处理之外，其余都与实施例1相同，制作成正极3。此外，使用该正极3与实施例1同样地进行卷绕，但因混合剂层剥离而不能制作成卷绕件。因此，也就不能制作电池。
比较例2
内圆周侧的薄片状混合剂层20的厚度为0.28mm，宽度为37mm，长度为150mm，外圆周侧的薄片状混合剂层21的厚度为0.28mm，宽度为37mm，长度为150mm，夹在两块薄片状混合剂层20、21之间的集电体22，即钢板网的宽度为34mm，长度为148mm，与比较例1一样，对整个电极都用压力机进行压接处理；除此以外，其余都与实施例1相同，制作成正极。负极4b的尺寸是厚度为0.2mm，宽度为37mm，长度为184mm，用微孔性聚乙烯薄膜制成的隔离物的宽度为44mm，厚度为0.025mm，长度为600mm。此时的薄片状混合剂层20、21上规定的正极面积为3.7×22.4+3.7×22.4＝165.76cm2。另外，卷绕件6的卷绕圈数大致为6圈。上述薄片状混合剂层的厚度0.28mm相当于组装后的电池内径的1.6％。
比较例3
把正极混合剂成型为外径17mm，内径11mm，高37mm的中空圆筒形，把作为负极的锂配置在上述正极混合剂的内部使两者夹着隔离物，制成了筒管式锂-二氧化锰电池。此时，正极与负极相对的电极面积大约为13cm2。
在评价实施例1～9和比较例1～3中的锂-二氧化锰电池的特性之前，进行了下列试验。
如图5(a)～(c)所示，对实施例1的卷绕件6，使其正、负极3、4短路。即，准备了以下三种卷绕件6，并分别把这些卷绕件6装填在外壳2内，制成(a)、(b)、(c)三种模式的非水电解液电池。这三种卷绕件6是：如图5(a)所示，在隔离物5上直接开了0.25cm2的孔30，使得薄片状混合剂层21的表面与负极4接触；如图5(b)所示，在薄片状混合剂层21的表面与负极4之间用直径为φ0.065mm的不锈钢丝31设置了短路通道；如图5(c)所示，在正极3的集电体22与负极4之间用直径为φ0.065mm的不锈钢丝31设置了短路通道。
检测把电解液(0.5M LiClO4/(PC+DME＝1∶2)注入(a)～(c)三种锂-二氧化锰电池内的过程中温度的上升。其结果如表1所示。
表1
模式 最高温度 隔离物的状态
(a)模式 70℃ 无异常
(b)模式 40℃ 无异常
(c)模式 113℃ 不锈钢丝烧毁、隔离物损坏
如表1所示，只有在(c)模式的场合下温度急剧上升，超过了100℃。进而，在试验后对电池进行分解时，在(a)模式和(b)模式的电池中，没有发现隔离物5有任何异常，而在(c)模式中，用于短路通道的不锈钢丝31消失了，其附近的隔离物5上发现了黑的焦糊迹象。
从以上结果得知，作为电池内部的短路部位只有在正极3的集电体22与负极4之间形成短路通道的情况下，才会发生异常发热。根据这种事实，对于过量放电时的安全性，可以根据正极3的集电体22上是否有锂析出来判断。
使实施例1和实施例8、9的电池完全放电后，在电池的端子之间加上3V的电压，进行1小时的强制放电后，观察在集电体22上是否能看到锂的析出。其结果如表2所示。
表2
锂析出部位
实施例1 只有正极表面
实施例8 只有正极表面
实施例9 集电体端面
如表2所示，在集电体22不露出来，而且采用高传导性能的电解液LiClO4的实施例1的电池中，以及在集电体22不露出来，而且采用电解液LiCF3SO3的实施例8的电池中，未见锂直接在集电体22上析出。与此相反，在集电体22露出在卷绕件6的上、下两个端部，并且采用高传导性能的电解液的实施例9的电池中，则可见锂在集电体22上的析出。从以上的事实可以确认，如果采用薄片状混合剂层20、21把集电体22的整个内、外表面都包覆起来的方式，即使是在采用像过氯酸锂作为溶质的电解液那样的传导性能高的电解质的情况下，也能可靠地防止在过度放电时树枝状晶体锂的析出。
表3表示实施例1和8的电池，在300mA的负载下放电，测定其达到2.0V之前的放电容量的结果。
表3
非水电解液 300mA放电容量
实施例1 LiClO4 1210mAh
实施例8 LiCF3SO3 824mAh
如表3所示，在使用LiCF3SO3作为电解液溶质的实施例8的电池中，由于其电解液的传导性能，比使用LiClO4作为电解液溶质的实施例1的电池低，所以其放电容量就低。
还调查了上述实施例1～8和比较例1～3的锂-二氧化锰电池各100个在电池组装时的次品率和短路发生率。此外，还测定了上述各种锂-二氧化锰电池在20℃，5mA下放电到2.0V之前的放电容量。进而，还测定了使用其它的电池，在100mA下放电到2.0V之前的放电容量，调查了在中等负载下的特性。这些测定结果如表4所示。
表4
组装时的次品率(％) 发生短路的比例(％) 5mA放电的放电容量(mAh) 100mA放电的放电容量(mAh)
实施例1 0 0 2400 1650
实施例2 0 0 2460 1520
实施例3 0 0 2340 1700
实施例4 0 0 2600 1680
实施例5 0 0 2100 1530
实施例6 0 0 2400 1680
实施例7 5 0 2750 1590
实施例8 0 0 2400 1600
实施例9 0 0 2400 1680
比较例1 100 - - -
从上述表4的结果可以明了，在实施例1中，在组装时没有任何麻烦，也没有发生短路。在实施例2中，即使使用厚的薄片状混合剂层，也没有发生裂纹和短路，能获得良好的电池。在实施例3中，因为电极增长，容量虽有些下降，但改善了中等负载的特性。在实施例4、5中，由于把薄片状混合剂层的孔隙率设定为35～50％，所以没有发现中等负载的特性变劣，在卷绕时也没有发现裂纹和短路。在实施例6中，即使改变了集电体，仍能获得良好的结果，以上的结果没有变化。在实施例7中，由于薄片状混合剂层的孔隙率比合适的孔隙率低，虽然在5mA时的放电容量比实施例1增加了，但由于卷绕变得困难了一些，所以在组装时发现了若干次品。在实施例8中，由于使用了LiCF3SO3作为电解液溶质，与使用LiClO4作为电解液溶质的实施例1的电池相比，100mAh的放电下降了一些。在实施例9中，集电体与薄片状混合剂层的宽度相同，由于卷绕时的偏移，集电体的端部露出在薄片状混合剂层的端部外很多，因而也发现产生了一些短路现象。
与此相反，在正极是把厚度与实施例1相同的薄片状混合剂层完全固定在集电体上的比较例1中，连卷绕件都不能制成。此外，在使用与以往一样把薄的混合剂层与集电体做成一体的尺寸长的正极的卷绕式电池的比较例2中，由于反应的面积大了，虽然在中等负载下的容量减少得不多，但，由于活性物质的填充量被限制，所以电池的容量变小了。此外，由于尺寸长，在卷绕时容易发生宽度方向的偏移，因而也发现了短路的发生。还有，在具有筒管式结构的比较例3中，虽然电池本身容量大，但是，在中等负载下容量却大幅度地下降，所以是只能适用于低负载的电池。
这样，在本发明的实施例1～9中，与以往的卷绕式的比较例2相比，容量增大了，与筒管式的比较例3相比，能构成适合于中等负载下使用的卷绕式电池。此外，在不让集电体的端部从薄片状混合剂层的端部露出来的实施例1～8的电池中，都没有发现短路，在混合剂层的孔隙率为35～50％的实施例1～6和实施例8的电池中，没有发现在卷绕过程中发生混合剂层的剥离和破裂等不良情形。此外，在电解液中使用过氯酸锂的实施例8中，还能进一步提高负载特性。由上所述可知，按照本发明能很容易地组装成容量大，而且适合于中等负载使用的电池。

Claims (16)

1.一种电池，其特征在于，在电池的容器内部容纳了卷绕成涡卷状的卷绕件，这个卷绕件是由下列各部分构成的：在实质上不固定在集电体上的状态下将薄片状混合剂层配置在该集电体的两侧而构成的层叠结构的电极；极性与该电极相反的电极；以及夹在其间的隔离物。
2.如权利要求1所述的电池，其特征在于，在上述层叠结构的电极中，上述集电体是平织的金属网，金属箔，钢板网，钢丝网或者冲孔金属板。
3.如权利要求1或2所述的电池，其特征在于，在上述层叠结构的电极中，只有卷绕中心一侧的端部的薄片状混合剂层固定在集电体上。
4.如权利要求1～3中任何一项所述的电池，其特征在于，在上述层叠结构的电极中，集电体的端部位于不从薄片状混合剂层的端部露出来的位置上。
5.如权利要求1～4中任何一项所述的电池，其特征在于，在上述层叠结构的电极中，集电体的宽度比上述薄片状混合剂层的宽度更窄。
6..如权利要求1～5中任何一项所述的电池，其特征在于，在上述层叠结构的电极中，薄片状混合剂层的孔隙率在35～50％。
7.如权利要求1～6中任何一项所述的电池，其特征在于，在上述层叠结构的电极中，薄片状混合剂层具有相当于电池内径的4～10％的厚度。
8.如权利要求1～7中任何一项所述的电池，其特征在于，在上述层叠结构的电极中，位于集电体内侧的薄片状混合剂层在卷绕前的长度比集电体的长度更短，而位于集电体外侧的薄片状混合剂层在卷绕前的长度比集电体的长度更长。
9.如权利要求1～8中任何一项所述的电池，其特征在于，在上述层叠结构的电极中，具有集电体的内、外表面全都被薄片状混合剂层覆盖的卷绕件，使用以过氯酸锂为溶质的非水电解液。
10.如权利要求1～9中任何一项所述的电池，其特征在于，卷绕件的卷绕圈数在1圈以上，3圈以下。
11.如权利要求1～10中任何一项所述的电池，其特征在于，极性相反的电极是金属或者金属合金。
12.如权利要求11所述的电池，其特征在于，极性相反的电极是锂或者锂合金。
13.一种电池的制造方法，其特征在于，在将薄片状混合剂层配置在集电体的两侧成为层叠式结构的电极中，在上述集电体与薄片状混合剂层之间使其在卷绕方向上产生位置偏移的同时，并与夹在上述电极和与其极性相反的电极之间的隔离物一起卷绕成卷绕件，然后把该卷绕件收放在电池容器内。
14.如权利要求13所述的电池的制造方法，其特征在于，它包括下列工序：在实质上不固定在集电体上的状态下，把薄片状混合剂层配置在该集电体的两侧，做成层叠结构的电极的工序；使得上述层叠结构的电极和极性与其相反的电极，以及夹在这两个电极之间的隔离物，在上述层叠结构的电极的集电体与薄片状混合剂层之间产生卷绕方向上的位置偏移的同时进行卷绕的工序；以及把由上述卷绕工序获得的卷绕件收放在电池容器内的工序。
15.如权利要求13或14所述的电池的制造方法，其特征在于，只有层叠结构的电极的卷绕中心一侧的端部的薄片状混合剂层固定在集电体上。
16.如权利要求13～15中任何一项所述的电池的制造方法，其特征在于，其电极是在集电体两侧分别配置了长度比集电体的长度短的薄片状混合剂层，和长度比集电体的长度长的薄片状混合剂层的层叠结构的电极。
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