CN1451181A - 自旋偏振载流子转移的方法和设备 - Google Patents

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Abstract

一种转移自旋偏振载流子的方法，包括步骤：a)在有机材料中注入自旋偏振载流子和b)通过有机材料转移自旋偏振载流子。本发明也涉及一种用于转移自旋偏振载流子的装置，包括：a)适于转移自旋偏振载流子的介质；和b)注入自旋偏振载流子到适于转移自旋偏振载流子的介质中的装置，适于转移自旋偏振载流子的介质包括有机材料。

Description

自旋偏振载流子转移的方法和设备
技术领域
本发明属于有机电子学和磁电子学领域并且具体涉及在有机半导体中注入和转移自旋偏振载流子的方法和装置。
背景技术
通过控制注入到金属，半导体或绝缘材料中的载流子自旋(SP)可以引入和控制不同电子装置中的新的自由度。一种称作磁电子的新型电子在这个基础上发展起来并且在计算机，多媒体和通信技术上扮演了重要的角色。
许多类型的计算机处理器和存储单元事实上基于该装置根据载流子的自旋方向改变它们的电阻率的特性，这样可以通过简单地测量电阻读取磁信息〔1〕。
由于在展示了大磁阻(磁性金属多层，GMR)[2]和巨磁阻(钙钛磁体，CMR)[3]的材料中甚至在低磁场中也能得到强的电信号，它们的发现引起了这个领域的极大进步。
在1988年发现的GMR已经在1994年的计算机工业中有所应用。
在90年代提出了基于CMR材料的几种电子装置。这些装置包括存储元件和不同类型的有源器件，例如磁处理器，磁晶体管，和有嵌入式超导材料的混合晶体管。
一方面，从90年代起有机电子学经历了巨大的发展。这基本上涉及发光二极管(LED)和FET晶体管。现在，没有装置把有机材料和有源磁电装置一起使用。而在电子学上使用有机材料是有益的，最重要的益处是：
1.可以用低成本的方法把有机薄膜沉积到即使是很大的沉积区域。与半导体薄膜需要超高真空条件不同，有机材料可以甚至在大气空气条件下沉积。
2.所述有机材料成本低。
3.可以制造诸如各种彩色显示器之类的灵活的装置。
4.可以改变光学装置的颜色，从而覆盖整个可见光谱。
5.可以可逆地沉积的有机薄膜，可以随后移去有机薄膜并且由其它材料取代。
因此，发展和有效改进有机电子装置十分重要。
为了制造磁电装置必需有可能在该装置有源器件的内部产生自旋偏振载流子。有许多产生自旋偏振载流子的方法。例如通过圆偏振光照射合适的掺杂GaAs的半导体或类似的半导体可以激发沿着外部磁场自旋的三重激子[4]。人们知道也可以使用自旋滤色片，也就是，只有特定自旋方向的载流子能通过这种装置[5]。但是，这样的方法复杂，昂贵，需要使用磁场。
第三种已知的方法是使用有内在自旋偏振的磁性材料。大的磁性材料片有大量的自旋方向平行于磁轴(N↑)的电子。通常，大量自旋方向平行于磁轴的电子和少量其他自旋方向相反(N↓)的电子之差相当低。例如，在Ni中该差为15-20％。但是，有些称作半金属铁磁体的材料其电子自旋100％是偏振的。这些材料包括氧化铬，氧化铁和A1-xBxMnO3类型的亚锰酸盐(其中A是诸如La，Nd之类的稀土元素，B是诸如Ca，Sr，Pb等的二价金属)。
亚锰酸盐的磁阶可以如下描述：有3+阶和4+阶的锰原子自旋各自为S＝2和S＝3/2。在居里温度以下(这些材料中在大约300和400K之间变化)，由于Mn(3+)和Mn(4+)之间的电子交换，这些磁矩以平行的结构自我排列。由于强的Hund能量，锰只接受自旋方向和它们的磁矩相同的电子。因此，离域作用(delocalization)只影响一半的电子，也就是，那些自旋平行于锰离子磁轴的电子；那些自旋反平行的电子保持定位。作为结果，产生了100％的载流子(离域电子)自旋偏振。
当两个自旋偏振的铁磁体电极进行直接或隧道电接触，总的电阻依赖于它们自旋的方向偏差角：对平行自旋，电阻最低；对反平行自旋，电阻最高。这可以由对电子转移几率T12的deGennes公式定性描述[6]：
T12＝b12cos(Θ12/2)+const，                    (1)
其中1和2对应于两个铁磁体电极，b12是隧道常数，Θ12是磁轴1和2之间的角度。如果外部磁场为零，角度Θ12可以是0和180°之间的任意角度。通过引入磁场，两个铁磁体电极假设有相同的方向，角度Θ12＝0，T12值达到最大(阻值最小)。这是由负磁阻产生的。由于非常高的负磁阻值(可达六个量级)，这种亚锰酸盐称作巨磁阻(CMR)材料。
最近，证明了只有隧道或点接触型电子装置的CMRs磁阻值才会确实地很高(直到6个量级)。相反，单个晶体展示了2-3％的磁阻[7]。因此，只有隧道型或点接触型的磁阻装置有应用价值。
发明内容
本发明的目的是提供一种用于注入到转移自旋偏振载流子的方法和装置，它作为转移载流子的介质使用一种低成本材料，这种材料可以用低成本的方法沉积，这种方法易于实现并且是可逆的方法，这样如果必要它可以由另一种材料方便地取代。
本发明另一个目标是提供一种新型磁电子有源器件，从而基于上述器件的装置的阻值对通过所述器件的自旋偏振载流子敏感。
另一个目的是提供一种增进效率的发光二极管(LEDs)。
通常的LED发光二极管由两个电极(电子注入器和空穴注入器)组成，在它们之间放置了电光材料层。在电流流过两个电极间期间，激子，也就是，高束缚的电子空穴对被注入到电光材料中。单一态产生通常在可见光谱中的放射性发射，而三重态产生导致延迟磷光的发射[8]。因此，LEDs的光学发射通常基于单一态的跃迁。
在通常LEDs使用的两个电极中，所有的自旋偏振都存在(SP＝0)，在有机半导体层中的电子自旋的统计控制了激子的填充，如下所示[9]：
1.单一态  (S＝0)→e↑p↓              →25％
2.三重态  (S＝1)→e↑p↑              →25％
          (S＝0)→e↑p↓+e↓p↑       →25％
          (S＝-1)→e↓p↓             →25％
因此，自旋统计设定了S＝0能级上25％的填充限制，并且和其它几种过程一起导致LEDs效率的减小。如果一个电极是半金属铁磁体，所有由所述电极注入的电荷都有相同的自旋，例如-e↑.如果观察到上述自旋统计，很明显只有不具有带e↓电子自旋的电子的组合是可能的。因此，e↑p↓和e↑p↑能级被填充，而这将单一能级的填充从25％改变到50％。另外使用第二自旋偏振电极作为空穴注入器使得达到100％的S＝0能级填充，提高了LED的75％的效率。
上述存在的统计情况是根据量子机制经典著作中的讨论因此不必进行实验测试。在另一个方面，为了实现这样一种所选激子能级的所选填充态(在这个例子中的单一态)，载流子在逸出所述电极后的需要不丢失它们的自旋方向，这很重要。本发明的发明人发现电子(空穴)一旦注入有机材料中就不再丢失它们在电极中自旋方向的记忆。因此，本发明的另一个目的是提供一种能够增加单一激子能态填充的方法和装置，所述单一激子能态在电光材料中光学激发。
上述目的和通过下面描述将会清楚的其它目的由通过根据本发明的用于转移载流子的方法得到，该方法包括以下步骤：
a)在有机材料中注入自旋偏振载流子，并且
b)通过所述有机材料转移所述自旋偏振载流子。
有机材料是能够传输电流的有机材料，有机材料较适宜从由聚噻吩和金属酞菁构成的组中选出。
较适宜的实例由有机材料六聚噻吩和锌酞菁构成。
有机材料可以是薄层的形式，具有适于保持材料的电子连续性的厚度。
注入步骤a)较适宜借助两个电极之间的穿过有机材料层的流过的电流实现。
两个电极由基本上有100％的载流子自旋偏振的材料组成，称作自旋偏振电极。
两个电极较适宜由有A1-xBxMnO3形式的铁磁体亚锰酸盐构成。
较适宜的例子由La0.7Sr0.3MnO3制成的电极构成。
步骤b)中载流子转移过程由加到所述有机材料电场完成，电场特别为E≥104～105V/cm。
附图说明
具体实施方式
本发明的一个实施例涉及一种在有机材料中诱导磁阻的方法，包括了以下步骤：
a)从自旋偏振电极中把自旋偏振载流子注入有机材料，
b)通过施加外部磁场在所述自旋偏振和第二个自旋偏振电极之间转移所述自旋偏振载流子通过所述有机材料。
本发明的另一个方面涉及转移载流子的一种设备，包括：
a)注入自旋偏振载流子的方法，和
b)适于转移自旋偏振载流子的介质，所述介质适于转移由有机材料组成的自旋偏振载流子。
有机材料是一种能够传导电流的有机材料。
较适宜从由聚噻吩(polythiophenes)和金属酞菁类中选择有机材料。较适宜的例子由六聚噻吩(sexithiophene)和锌酞菁(zine-phthalocyanine)构成。
有机材料可以由薄层形成，其厚度适于确保材料的电子连续性。
注入自旋偏振载流子的方法较适宜由100％的自旋偏振载流子材料制成，更适宜由表达为A1-xBxMnO3的铁磁体制成。注入方法最好由La0.7Sr0.3MnO3形成。
在一个实施例中，根据本发明的装置进一步包括施加电场到所述适宜转移载流子的材料上的方法。
在另一个实施例中，根据本发明的装置包括一种有机材料，它是一种电致发光材料，用于注入由第一自旋偏振电极和第二自旋偏振电极构成的自旋偏振载流子，第一电极是用于注入自旋偏振电子的电极而第二电极是用于注入自旋偏振空穴的电极，该装置适于用于发光电极。
在另一个实施例中，本发明涉及一种在有机材料中诱导磁阻的装置，包括：
a)一种注入自旋偏振载流子的装置，包括第一自旋偏振电极和第二自旋偏振电极，和
b)一种适宜转移自旋偏振载流子的介质，该用于转移自旋偏振载流子的介质包括放入所述第一和第二自旋偏振电极之间的有机材料，以及
c)一种施加外部磁场的方法。
根据本发明的装置较适宜地包括注入自旋偏振载流子的装置，该装置由两个电极构成，它们通过有机材料互相隧道接触，通过局部施加最好比3000Oe强的磁场可以各自改变第一和第二电极的磁性偏振，并且该装置适于用作存储元件。另外，根据本发明的装置可以包括发射自旋偏振电子的阴极，所述阴极由基本上是100％的自旋偏振载流子的材料制成，并且由所述有机材料形成的保护层覆盖。
本发明的发明人发现所述载流子一旦注入到有机材料中后并不会丢失它们在电极中自旋态的记忆。这个现象改变了激发态填充统计。对于注入有相同自旋的电荷情况(也就是自旋偏振载流子)，例如把e↑作为上述自旋态，只有没有电子是e↓电子自旋的组合是可能存在的。在这种情况下，只有e↑p↓和e↑p↑能级被填充；因此，在统计上，单一态的填充从25％改变到50％。同样地，通过使用注入也是自旋偏振的(有相同自旋)空穴，S＝0的单一态填充统计改变为100％，也就是，使得光发射装置的效率产生75％的增加。
为了检验在有机材料的一层中进行自旋偏振注入的可能性和通过所述有机材料进行自旋偏振相干转移的可能性，本发明的发明人根据本发明使用了基于自旋偏振材料和不同有机材料的装置。
La0.7Sr0.3MnO3是A1-xBxMnO3体系的典型代表，把它用作自旋偏振材料。
通过在镓酸钕或钛酸锶基层上使用通道火花(Channel-Spark)烧蚀方法沉积La0.7Sr0.3MnO3薄膜。所使用的薄膜厚度在50和200nm之间变化，允许在该薄膜内提供高次序的结晶结构和与单晶相似的电特性和磁特性。
图1示出在镓酸钕上的薄膜微拉曼光谱，显示了La0.7Sr0.3MnO3单晶和在镓酸钕基层上的典型铁磁体薄膜的微拉曼光谱。
注意该薄膜的质量非常高，完全没有伪相位(只有基层和La0.7Sr0.3MnO3的峰)。
如图2所示，磁性测量表示居里温度大大地超过环境温度，也就是，Tc＝375K(它画出磁矩对温度曲线，分别表示典型的铁磁体和La0.7Sr0.3MnO3单晶的曲线)。这使薄膜可以在环境温度下以铁磁体性工作。
如图3所示，在沉积La0.7Sr0.3MnO3后产生的纳米(nanoscopic)装置，图示了由纳米技术制备的纳米间隙分离的两个自旋偏振电极。
对于不同的使用的薄膜，该间隙在70和500nm间变化。
测量到的间隙阻值为无穷大。因此，CMR电极被完全分离。
制作该装置的下一个步骤是在两个电极间制造一条有机桥梁。
通过掩模板使用热蒸发方法沉积有机薄膜，生成覆盖住间隙并且使两个电极敞开的带(图3)。
所使用的有机材料是六聚噻吩和锌酞菁。因为它们都是非磁性材料，在一般情况下它们都没有负性磁阻，也就是，由于局部磁矩的排列而减小磁阻。我们在六聚噻吩薄膜和在锌酞菁薄膜上进行的重复测量确定了当使用非磁性电极时(粘贴金，银)没有负性磁阻。在这类有机材料中，可以测量到弱的正磁阻，但只是在非常强的磁场下才行(超过60-80kOe)。
进行了隧道类型的实验，以检查从自旋偏振铁磁电极注入自旋偏振载流子的可能性。
通过在两个自旋偏振电极之间插入有机材料可以检验通过材料的自旋转移。铁磁体电极的一个发射自旋偏振载流子，另一个用作对输入自旋的角度Θ敏感的探测器。为了揭示有机材料和电子自旋方向有无干涉，需要分析不同磁场对该装置磁阻的影响。铁磁体有机材料-铁磁体装置的负性磁阻证明有机材料没有改变，或只是部分改变了通过它的载流子自旋方向。在磁场作用下，两个铁磁体电极中自旋排列引起负性磁阻。如果相反，所述设备的阻抗除了有机材料的内部磁阻之外与磁场无关(在所进行的实验中为零)，结论是自旋将丢失它们在有机材料或铁磁体有机界面的原始方向。
图4示出在(铁磁体)-(有机材料)-(铁磁体)类型的隧道装置，特别是La0.7Sr0.3MnO3-六聚噻吩-La0.7Sr0.3MnO3类型装置上测得的磁阻。铁磁体材料的厚度是100nm，电极间的间隙是100nm并且有机薄膜的厚度是125nm。使用微微安培计在不同的电压测量该装置穿过有机层的阻值。该测量在环境温度和普通大气(没有真空)下进行。
阻值从零磁场下(黑线)的大约3.35GΩ改变到以垂直加入表面(线2)的3.4kOe磁场的2.95GΩ，产生了～15％的磁阻。在关闭磁场后的短时间内(t＜1分钟)阻值到达了中间态(曲线3)，这是由于电极的剩余排列比初始情况下高。在10-15分钟以后，阻值回到初始值(曲线1).测量重复几次。在一系列测量以后，溶解有机材料并且再次沉积。通过重复这个过程四次，可以发现对每个纳米间隙结果可再现。在使用六聚噻吩的装置中观察到的15％的磁阻最大值(大约5％/kOe)可以与磁电子学[1]中使用的商用装置中的值相比。如果被测量的磁阻是反平行排列和平行排列的差，这个值将会进一步增加。磁阻值随着间隙宽度而降低，间隙为200nm时磁阻是10％，间隙是300nm时磁阻是0％。由于这是在测试装置上的直接测量，这个最终结果再一次确定了在六聚噻吩中不存在内部负性磁阻。从而估计在环境温度中的相干长度为200-300nm。
通过特定材料的转移过程中的自旋偏振的变化主要由于两个原因：由于磁中心的散射或由于自旋轨道相互作用。六聚噻吩不包括磁性原子，在这类材料中由于缺少重原子自旋轨道相互作用非常低。这样在实验中有可能观察到自旋的偏振(相干)转移。
使用有机材料锌酞菁重复相同的实验，由于在分子中存在金属原子上述材料和六聚噻吩大不相同。
金属原子的存在必然会增加自旋轨道相互作用，如果不消除的话，会产生自旋偏振转移的减小。图5示出了和图4相似的有磁场和无磁场情况下测量到的阻值。有机材料是100nm厚的锌酞菁薄膜；铁磁体材料是相同的材料(La0.7Sr0.3MnO.3)，分离电极的间隙大约80nm。阻值是相对于没有磁场情况下的阻值归一化。施加的磁场包括平行于基层(+)和反平行于基层(-)，并且观察到1％的磁阻。这个实验也重复几次，并且观察到很高的可重复的结果。因此，也对锌酞菁确定了自旋偏振转移。
在有电学特性完全不同的两种有机材料上得到概括的结果，可以作出结论，这是第一次证明了通过没有磁矩的有机薄层(达到200-300nm)的自旋偏振注入和基本上自旋偏振的载流子转移的可能性。需要着重强调的是，这些效应是在环境温度和在通常大气下观察到的，这样为许多应用奠定了基础。用于通过隧道转移载流子的电场对两边有机材料是104-105V/cm。
在任何情况下，需要重点注意所使用的有机材料，无论互相多么不同都没有内部磁矩因此是弱的顺磁体。现在还不知道有机层的任意磁矩对自旋偏振转移的影响。在另一方面，在环境温度下，几乎所有的有机材料是顺磁体；有机材料上的铁磁性通常在非常低的温度下才会发生(＜50K)。因此，在通常情况下，对大多数有机导体自旋偏振转移影响是共同的。需要注意有机材料(明显地)对抗一定的对自旋偏振转移的“磁阻”，就象普通的电导体对抗对电荷转移的电阻R一样。这在六聚噻吩和锌酞菁之间的差异中也很明显。因此，证明了有机材料可以是载流子自旋偏振的导体，但是没有证据说它们是自旋偏振的超导体。
本发明基于基本上控制注入到半导体装置(无机和有机)中的载流子自旋偏振(SP)的可能性，使得可以控制至今未被控制的在电光和电磁过程中十分重要的参数。
另外，本发明可以制造新型装置，把CMR材料和有机材料相结合并且插入在光学上高度非线性的有源材料从而进一步促进了磁电子学。
本发明进一步提供了在有机半导体中注入自旋偏振以及通过有机半导体自旋偏振转移的工艺。
所述实验的装置包括两个自旋偏振的电极，电极的材料由窄的纳米间隙分离并且通过所述间隙由有机材料桥梁连接。从电极注入有机材料并通过它的自旋偏振载流子保持了它们的偏振。通过该装置测量到组成磁阻的有用信号。
所示发明可以在这里没有详细揭示的任意元件和/或步骤的情况下实施。
本发明要求意大利专利申请MI2000A000603的优先权，在这里合并引用。参考资料
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Claims (20)

1.一种用于转移自旋偏振载流子的方法，其特征在于，包括以下步骤：
a)在有机材料中注入自旋偏振载流子，并且
b)通过所述有机材料转移所述自旋偏振载流子。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述有机材料是能够传输电流的有机材料。
3.如权利要求2所述的方法，其特征在于，其中所述有机材料从由聚噻吩和金属酞菁构成的组中选出。
4.如前面权利要求任一项所述的方法，其特征在于，所述有机材料是薄层的形式，其厚度适于保持所述材料的电子连续性。
5.如权利要求1所述的方法，其特征在于，其中注入步骤a)是借助于通过两个电极之间的所述有机材料层的电流完成。
6.如权利要求5所述的方法，其特征在于，其中所述两个电极由有100％的载流子自旋偏振的材料组成，极较适宜由有A0.7B0.3MnO3形式的铁磁体磁质构成，其中A是稀土，特别是诸如La，Nd，B是二价金属，尤其是Ca，Sr，Pb。
7.如权利要求6所述的方法，其特征在于，其中所述电极由La0.7Sr0.3MnO3制成。
8.如权利要求1所述的方法，其特征在于，其中所述载流子转移过程由对所述有机材料施加电场完成，电场特别为E≥104～105V/cm。
9.一种在有机材料中感应磁阻的方法，其特征在于，包括了以下步骤：
a)从自旋偏振电极中把自旋偏振载流子注入有机材料；
b)通过施加外部磁场在所述自旋偏振电极和第二个自旋偏振电极之间通过所述有机材料转移所述自旋偏振载流子。
10.一种自旋偏振转移载流子的设备，其特征在于，包括：
a)适于转移自旋偏振载流子的介质，和
b)在所述适于转移自旋偏振载流子的介质中注入自旋偏振载流子的装置；
所述介质包括适于转移自旋偏振载流子的有机材料。
11.如权利要求10所述的装置，其特征在于，其中有机材料是一种能够传导电流的有机材料。
12.如权利要求10所述的装置，其特征在于，其中从由聚噻吩和金属酞菁组成的类中选择有机材料。
13.如前面任一项权利要求所述的装置，其特征在于，其中材料由薄层形成，其厚度适于确保所述材料的电子连续性。
14.如权利要求10所述的装置，其特征在于，其中所述注入装置是具有100％的载流子自旋偏振的材料制成，较适宜是表达为A0.7B0.3MnO3的铁磁体。
15.如权利要求14所述的装置，其特征在于，所述注入装置由La0.7Sr0.3MnO3制成。
16.如权利要求10所述的装置，其特征在于，进一步包括施加电场到所述适宜转移载流子的材料上的装置。
17.如权利要求10所述的装置，其特征在于，其中所述有机材料是一种电致发光材料，所述用于注入自旋偏振载流子的装置是第一自旋偏振电极和第二自旋偏振电极，所述第一电极是用于注入自旋偏振电子的电极，所述第二电极用于注入自旋偏振空穴的电极，所述装置适于用于发光二极管。
18.如权利要求10所述的装置，其特征在于，包括一种在有机材料中感应磁阻的装置，包括：
a)一种注入自旋偏振载流子的装置，包括第一自旋偏振电极和第二自旋偏振电极，和
b)一种适宜转移自旋偏振载流子的介质，所述介质用于转移自旋偏载流子，它包括放入所述第一和第二自旋偏振电极之间的有机材料，以及
c)一种施加外部磁场的装置。
19.如权利要求10到18任一项所述的装置，其特征在于，所述注入自旋偏振载流子的装置包括两个电极，这两个电极通过所述有机材料互相隧道接触，通过局部施加磁场可以各自改变所述第一和第二电极的磁性偏振，所述装置适于用作存储元件。
20.如权利要求10所述的装置，其特征在于，包括发射自旋偏振电子的阴极，所述阴极由基本上是100％的自旋偏振载流子的材料制成并且由所述有机材料形成的保护层覆盖。
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