CN1409595A - 减轻了药害的嗜球果伞素类杀菌剂组合物 - Google Patents

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Abstract

一种减轻了药害的杀菌剂组合物，它含有(a)一种或多种嗜球果伞素类杀菌活性化合物与(b)一种或多种选自木素磺酸盐、芳基磺酸盐、芳基磺酸缩合物盐、烷基芳基磺酸盐以及烷基芳基磺酸缩合物盐的磺酸类表面活性剂，只是当所述磺酸类表面活性剂为木质磺酸时，所述组合物不含硅酸和/或硅酸钾；当磺酸类表面活性剂为芳基磺酸缩合物盐或芳基磺酸缩合物盐与木素磺酸盐的组合物时，所述嗜球果伞素类杀菌活性化合物不是メトミノストロビン。

Description

减轻了药害的嗜球果伞素类杀菌剂组合物
技术领域
(发明所属的技术领域)
本发明涉及杀菌剂组合物。更详细地说，涉及含有嗜球果伞素类杀菌活性化合物和磺酸类表面活性剂、减轻了药害的杀菌剂组合物。
背景技术
(先有技术)
过去已经知道嗜球果伞素类化合物具有对酵母和数种真菌类的抗菌活性(例如参照植物防疫，第48卷，第7号，268-290页(1994))，已知其中有多种化合物具有杀虫活性或除草活性。由于这些活性，嗜球果伞素类化合物被用作杀菌剂、杀虫剂、除草剂等(例如参照日本专利第2558001号、欧洲专利公开第253213号、欧洲专利公开第382375号、日本专利公开平成4-182461号公报及日本专利公开平成4-288045号公报)。嗜球果伞素类化合物虽然在例如作为农林园艺用杀菌剂使用时提供了优良的病害防治效果，但是另一方面，经常有产生药害的问题。
(发明所要解决的课题)
本发明的目的是提供含有嗜球果伞素类杀菌活性化合物、并减轻了药害的杀菌剂组合物。发明的公开
(解决课题的方法)
本发明者们对上述问题点进行了深入研究，结果发现向嗜球果伞素类杀菌活性化合物中混合入磺酸类表面活性剂，能大幅降低由嗜球果伞素类杀菌活性化合物引起的药害，在此基础上完成了本发明。
本发明提供含有(a)一种或多种嗜球果伞素类杀菌活性化合物和(b)一种或多种选自木素磺酸盐、芳基磺酸盐、芳基磺酸缩合物盐、烷基芳基磺酸盐以及烷基芳基磺酸缩合物盐的磺酸类表面活性剂(只是，当磺酸类表面活性剂为木质磺酸时，不含硅酸和/或硅酸钾，当磺酸类表面活性剂为芳基磺酸缩合物盐或芳基磺酸缩合物盐与木素磺酸盐的组合物时，嗜球果伞素类杀菌活性化合物不是メトミノストロビン(metominostrobin)，参照日本专利申请平成10-164014和日本专利申请平成10-177560)、减轻了药害的杀菌剂组合物。
上述磺酸类表面活性剂可以是木素磺酸盐，可以是芳基磺酸盐，可以是烷基芳基磺酸盐，或者可以是木素磺酸盐和烷基芳基磺酸盐。
上述嗜球果伞素类杀菌活性化合物的含量可以是0.5％重量-90％重量，上述磺酸类表面活性剂的含量可以是1％重量-20％重量。
上述杀菌剂组合物可以是实质上不含具有聚氧乙烯链结构的表面活性剂的组合物。
上述杀菌剂组合物可以是水性悬浮状农药制剂的形态。在这种情况下，上述嗜球果伞素类杀菌活性化合物的粒子的平均粒径可以是0.1μm-10μm。优选所述粒子的平均粒径为0.5μm-4μm。
上述杀菌剂组合物还可以含聚合物类增稠剂或无机类增稠剂。所述增稠剂可以是至少一种选自黄原胶、ウエラン(wellane)胶、ラムザン(rhamxan)胶、瓜耳胶、刺槐豆胶、黄蓍胶和胶态硅石的物质。优选增稠剂是黄原胶。增稠剂的含量可以是0.01％重量-20％重量。
上述嗜球果伞素类杀菌活性化合物可以是metominostrobin、azoxystrobin、kresoxym甲基、2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-2-甲氧基-N-甲基乙酰胺或2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-2-甲氧基亚氨基-N-甲基乙酰胺。
附图说明
图1是表示水性悬浮状农药制剂形态的杀菌剂组合物的调制方法的一个例子的流程图。
实施发明的最佳形态
(发明的实施形态)
下面对本发明进行详细说明。
本发明的杀菌剂组合物含有一种或多种嗜球果伞素类杀菌活性化合物和一种或多种选自木素磺酸盐、芳基磺酸盐、芳基磺酸缩合物盐、烷基芳基磺酸盐及烷基芳基磺酸缩合物盐的磺酸类表面活性剂。
本发明所用的嗜球果伞素类杀菌活性化合物可以使用任何已知的嗜球果伞素类杀菌活性化合物。嗜球果伞素类杀菌活性化合物在日本专利第2558001号、欧洲专利公开第253213号、欧洲专利公开第382375号、日本专利公开平成4-182461号公报、日本专利公开平成4-288045号公报、W095/27693号公报等中有记载。
嗜球果伞素类杀菌活性化合物的具有代表性的结构如下所示。
(化学式1)
Figure A0081096000061
这里Ra和Rb各独立为氢、低级烷基、低级烷氧基、卤代低级烷基、低级烷基化甲硅烷基、卤素或硝基；
A表示选自下列各式的取代基：
(化学式2)
Figure A0081096000071
Figure A0081096000072
Figure A0081096000073
Figure A0081096000075
Figure A0081096000076
这里R1、R2和R3各独立为低级烷基，R4为低级烷基或低级烷基氧基，R5为低级烷基氧基或低级烷基氧基氨基，Y为杂环或取代杂环，Z为氧原子或硫原子；
B表示选自下列各式的取代基：
(化学式3)
Figure A0081096000081
Figure A0081096000082
Figure A0081096000083
Figure A0081096000085
这里R6为低级烷基或低级烷基硫基，R7为低级烷基、苯基或取代苯基，R8为低级烷基、苯基、取代苯基或低级烷氧羰基，R9为低级烷基，R10为氢原子或低级烷基，E为苯基、取代苯基或取代杂环基，G为芳烷基或取代芳烷基。
此外，在各种基团中所用的术语“取代”是表示例如低级烷基、低级烷氧基、卤代低级烷基、低级烷基化甲硅烷基、卤素、硝基或氰基。
在本文中，各种基团中所用的术语“低级”是表示例如该基团中的碳原子数为8个或8个以下，优选6个或6个以下，更优选4个或4个以下。
取代基A的具体例子有如下的基团：
(化学式4)
Figure A0081096000091
Figure A0081096000094
Figure A0081096000095
Figure A0081096000097
取代基B的具体例子有如下的基团：
(化学式5)
Figure A0081096000103
Figure A0081096000106
Figure A0081096000107
嗜球果伞素类杀菌活性化合物的具体例子有：metominostrobin(化合物S1)、azoxystrobin(化合物S2)、kresoxym甲基(化合物S3)、2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-2-甲氧基-N-甲基乙酰胺(化合物S4)、2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-2-甲氧基亚氨基-N-甲基乙酰胺(化合物S5)等。
(化学式6)
(化学式7)
Figure A0081096000112
(化学式8)
(化学式9)
Figure A0081096000121
(化学式10)
Figure A0081096000122
本发明的杀菌剂组合物中嗜球果伞素类杀菌活性化合物的含量优选为0.5％重量-90％重量，更优选0.5％重量-70％重量，更加优选2％重量-40％重量，最优选10％重量-30％重量。在本说明书中，杀菌剂组合物中的各成分的含量是以组合物的总重量作为基准来表示的。
用于本发明杀菌剂组合物的磺酸类表面活性剂为一种或多种选自木素磺酸盐、芳基磺酸盐、芳基磺酸缩合物盐、烷基芳基磺酸盐以及烷基芳基磺酸盐缩合物盐的物质。
上述“盐”优选碱金属盐、碱土金属盐、有机盐、无机盐等，更优选钠盐、钾盐、钙盐、胺盐或铵盐，最优选钠盐。上述“芳基”优选碳原子数为6-14的芳基，更优选碳原子数为6-10的芳基，最优选苯基或萘基。上述“烷基”优选碳原子数为1-12的直链或支链烷基，更优选碳原子数为1-6的直链或支链烷基，最优选甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基。
木素磺酸盐的具体例子有：木素磺酸钠、木素磺酸钙、木素磺酸铵、改性木素磺酸钠等。
芳基磺酸盐的具体例子有：苯磺酸钠、萘磺酸钠、萘磺酸钙等。
烷基芳基磺酸盐的具体例子有：二丁基萘磺酸钠、甲基萘磺酸钠、十二烷基苯磺酸钠等。
芳基磺酸缩合物盐的具体例子有：苯磺酸甲醛缩合物的钠盐、萘磺酸甲醛缩合物的钠盐等。
烷基芳基磺酸缩合物盐的具体例子有：甲基萘磺酸甲醛缩合物的钠盐、二甲基萘磺酸甲醛缩合物的钠盐等。
上述表面活性剂的具体的成分名和商品名有：例如β-萘磺酸福尔马林缩合物的钠盐(デモ一ルN、デモ一ルRN，都属于花王(株))、特殊芳族磺酸福尔马林缩合物的钠盐(デモ一ルMS、デモ一ルSNB，都属于花王(株))、萘磺酸钠盐的甲醛高缩合物(ニユ一カルゲンFS-4，竹本油脂(株))、木素磺酸盐(ニユ一カルゲンWG-4，竹本油脂(株))、萘磺酸盐缩合物盐(RUNOX1000C，东邦化学工业(株))等。
本发明杀菌剂组合物中磺酸类表面活性剂的含量优选为1％重量-20％重量，更优选2％重量-10％重量，最优选3％重量-6％重量。
优选本发明的杀菌剂组合物是实质上不含具有聚氧乙烯链结构的表面活性剂的组合物。这种表面活性剂的例子有：聚氧乙烯烷基醚硫酸酯盐、聚氧乙烯烷基芳基醚硫酸酯盐、聚氧乙烯烷基醚磷酸酯盐、聚氧乙烯烷基芳基醚磷酸酯盐等阴离子型表面活性剂(这里，这些盐可以是碱金属盐、铵盐或胺盐等)、聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯烷基芳基醚、聚氧乙烯烷基芳基苯基醚、聚氧乙烯脱水山梨醇脂肪酸酯、聚氧乙烯聚氧化丙二醇等非离子型表面活性剂。若含有这种表面活性剂，则会有不能充分取得药害减轻效果的情况。
本发明的杀菌组合物可以以各种制剂形态使用。制剂的例子有：例如可流动剂、乳剂、水分散剂、颗粒状水分散剂、片剂、粉剂、粒剂、粉粒剂、微乳状液剂、微胶囊剂、烟雾剂等。
这些制剂可以根据其形态含有各种添加剂(例如固体载体、固体稀释剂、液体载体、液体稀释剂、扩展剂、分散剂、稳定剂等)。
固体载体或固体稀释剂的例子有：植物性物质(例如谷物粉末、烟茎粉、大豆粉、核桃壳粉、蔬菜粉、美人蕉屑、米糠、树皮粉、纤维素粉、蔬菜提取残渣等)、纤维状物质(例如纸、纸板、破布等)、人工可塑性粉末、粘土(例如高岭土、膨润土、白粘土等)、滑石及无机物质(叶腊石、丝云母、浮石、硫黄粉、活性碳等)、化学肥料(例如硫酸铵、磷酸铵、硝酸铵、尿素、氯化铵等)等。
液体载体和液体稀释剂的例子有：水、醇类(例如甲醇、乙醇等)、酮类(例如丙酮、丁酮等)、醚类(例如二乙醚、二噁烷、溶纤剂、四氢呋喃等)、芳族烃(例如苯、甲苯、二甲苯、甲基萘等)、脂肪族烃(例如汽油、煤油、灯油等)、酯类、腈类、酰胺(例如二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺等)、卤代烃(例如二氯乙烷、四氯化碳等)等。
扩展剂或分散剂的例子有：酪蛋白、明胶、淀粉、羧甲基纤维素、阿拉伯树胶、海藻酸、木质素、膨润土、糖蜜、聚乙烯醇、松油及琼脂等。
稳定剂的例子有：PAP(异丙基磷酸盐混合物)、磷酸三甲苯酯(TCP)、妥尔油、环氧油、表面活性剂类、脂肪酸类及其酯类。
本发明的杀菌剂组合物还可以含有一种或多种其他杀菌剂、杀虫剂、除草剂、杀螨剂、杀线虫剂、鸟类驱除剂、生长调节剂、肥料、土壤改良剂等农药活性成分。
本发明的杀菌剂组合物优选水性悬浮状农药制剂形态，即含有作为添加剂的水性液体载体或稀释剂的悬浮剂的形态。
上述水性悬浮状农药制剂中的嗜球果伞素类杀菌活性化合物的平均粒径具有代表性的是0.1μm-20μm，优选0.1μm-10μm，更优选0.1μm-7μm，最优选1μm-5μm。
上述水性悬浮状农药制剂形态的杀菌剂组合物还可以含有聚合物类增稠剂或无机类增稠剂。聚合物类增稠剂的例子有：黄原胶、ウエラン胶、ラムザン胶、瓜耳胶、刺槐豆胶、黄蓍胶、支链淀粉(pullulan)、胶质、阿拉伯半乳聚糖、酪蛋白、タラ胶、阿拉伯树胶、罗望子胶、刺梧桐树胶、淀粉、藻酸钠、角叉菜胶、纤维素类(例如羧甲基纤维素、羟乙基纤维素、羧乙基纤维素、甲基纤维素、羟丙基纤维素、羟乙基纤维素等)、聚乙烯醇、聚丙烯酸等。无机类增稠剂的例子有：胶状硅石、胶性含水硅酸铝镁等。优选使用一种或一种以上选自黄原胶、ウエラン胶、ラムザン胶、瓜耳胶、刺槐豆胶、黄蓍胶和胶状硅石的增稠剂，最优选黄原胶。
上述水性悬浮状农药制剂形态的杀菌剂组合物中增稠剂的含量优选0.01％重量-20％重量，更优选0.05％重量-5％重量，最优选0.1％重量-0.3％重量。
上述水性悬浮状农药制剂形态的杀菌剂组合物除上述成分外，根据需要可以含有防冻剂、消泡剂和防腐剂。防冻剂的例子有乙二醇、丙二醇、甘油等。消泡剂的例子有硅氧烷类化合物、硅氧烷或改性硅氧烷的乳状液等。防腐剂的例子有福尔马林溶液、山梨酸、对羟基苯甲酸丁酯、山梨酸钾、有机氮硫类复合物、苯甲酸钠、1，2-苯并异噻唑啉-3-酮、有机氮硫卤素类化合物等。
上述水性悬浮状农药制剂形态的杀菌剂组合物可以根据需要进一步含有例如防分解剂、结晶生长抑制剂、比重调节剂、矫色剂(colormasking)、PH调节剂等各种添加剂。
可以用本领域公知的方法将本发明的杀菌剂组合物制成上述各种制剂形态。例如，可以按以下顺序制备水性悬浮状制剂：
(1)将嗜球果伞素类杀菌活性化合物在含磺酸类表面活性剂的水溶液中搅拌，使其分散；(2)用湿式微粉碎机将(1)中得到的分散液中的嗜球果伞素类杀菌活性化合物粉碎，以及(3)根据需要添加增稠剂，进一步搅拌。
本发明的杀菌剂组合物可以用通常的方法，例如液剂散布、浸渍、喷雾、熏蒸、烟熏、灌注、形成悬浮、涂布、粉末喷洒、喷洒、涂粉、喷涂、浸没应用、湿润涂层、糊状涂层或羽衣涂层，将其应用于植物、植物的种子、植物周围的土壤、播种种子的土壤、水田、水耕栽培的水等。
本发明的杀菌剂组合物的适用量可以根据其制剂形态、适用方法、适用对象等变化。例如当应用于植物时，一般来说使用嗜球果伞素类杀菌剂的浓度为0.0001-1％重量，优选0.001-0.5％重量的组合物。当应用于种子时，一般来说使用相对于1kg种子嗜球果伞素类杀菌剂为0.001-50g，优选0.01-10g的组合物。当应用于土壤时，一般来说使用相对于1公顷土壤嗜球果伞素类杀菌剂为1g-5.0kg，优选10g-1.0kg的组合物。
使用本发明的杀菌剂组合物不会实质上降低嗜球果伞素类化合物的杀菌活性，却可以抑制药害的发生。
(实施例)
以下用实施例来具体说明本发明的内容，但本发明并不局限于此。
在以下的实施例和对照例中，水性悬浮状农药制剂是按照图1所示流程图调制的。
(实施例1)
(1)向装入了60.00g去离子水的烧杯中，加入10.00g木素磺酸钠(ニユ一カルゲンWG-4，竹本油脂株式会社)和0.5g二丁基萘磺酸钠(ニユ一カルゲンWG-1，竹本油脂株式会社)作为表面活性剂，搅拌5分钟进行溶解。为了在下述(2)中添加嗜球果伞素类化合物时，使嗜球果伞素类化合物和水的表面张力降低，容易润湿，添加极少量的二丁基萘磺酸钠。
(2)向(1)的溶液中，加入嗜球果伞素类化合物2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-2-甲氧基-N-甲基乙酰胺(上述化合物S4)原始粒子22.00g(试样碾磨粉碎品)、1，2-苯并异噻唑啉-3-酮(プロキセルGXL、ゼネカ株式会社，防腐剂)0.02g和改性硅氧烷的乳状液(アンチフオ一ムE20，花王株式会社，消泡剂)0.10g，在600rpm-800rpm下搅拌5分钟(T.K.AUTO HOMO MIXER，特殊机化工业(株)制造)，将1，2-苯并异噻唑啉-3-酮溶解，并使嗜球果伞素类化合物S4原始粒子和改性硅氧烷的乳状液分散。
(3)将球形玻璃珠3GX(直径0.5mm-0.75mm)、4GX(直径0.75mm-1.0mm)和5GX(直径1.0mm-1.5mm)按2∶1∶1的比率装入湿式微粉碎机(DYNO-MILL)中。按照生产商的建议，玻璃珠的装入量为DYNO-MILL的粉碎室的容积(300cc)的80％，即240cc。使(2)的液体在其中循环，同时强制搅拌粉碎机，将分散在液体中的嗜球果伞素类化合物S4原始粒子粉碎。将处理量定为600-800mL/分钟，结果再循环时间(＝粉碎时间)为1-1.5分钟。
(4)测定(3)中所得制剂的预混合料的粒径，确认了平均粒径为3±0.5μm，在湿式粉碎前后没有明显的粘度增加。
(5)最后，向预混合料中加入增稠剂黄原胶(ロ一ドポ一ル23，ロ一デイア日华株式会社)的2％分散液7.00g，以及使上述混合成分的总重量达到100g的去离子水，在600-800rpm下搅拌分散30分钟。
所得水性悬浮状农药制剂的组成如表1所示。
将所得水性悬浮状农药制剂用于以下所示的药害试验。其结果如表2-4所示。
(对照例1和2)
除分别使用聚氧乙烯辛基苯基醚磷酸酯(プライサ一フA210G，第一工业制药株式会社)和聚氧乙烯联苯乙烯化苯基醚硫酸铵盐(ハイテノ一ルNF13，第一工业制药株式会社)作为表面活性剂之外，与实施例1进行同样操作得到水性悬浮状农药制剂。只是，在对照例1中，由于プライサ一フA210G是强酸，为了避免该酸使嗜球果伞素类化合物S4原始粒子分解，添加5N氢氧化钠水溶液，在600-800rpm下搅拌溶解10分钟，将PH调整到5.00-7.00的范围内。
所得水性悬浮状农药制剂的组成如表1所示。
将得到的水性悬浮状农药制剂用于以下所示的药害试验。其结果如表2-4所示。
(表1)
 实施例1  对照例1  对照例2
嗜球果伞素类化合物S4  22.00g  22.00g  22.00g
プライサ一フ(Plysurf)A210G  -  3.00g  -
ハイテノ一ル(Hitenol)NF13  -  -  3.00g
ニユ一カルゲン(Newkalgen)WG-1  0.5g  -  -
ニユ一カルゲンWG-4  10.00g  -  -
アンチフオ一ム(Antifoam)E20  0.10g  0.10g  0.10g
プロキセル(PROXEL)GXL  0.02g  0.02g  0.02g
ロ一ドポ一ル(Rhodopol)23 2％水溶液  7.00g  12.00g  12.00g
氢氧化钠(5N)  -  1.70g  -
去离子水  60.38g  61.18g  62.88g
合计  100.00g  100.00g  100.00g
(药害试验)
对白菜的药害：
将白菜(品种：耐病60日)播种在四个罐中，定植10天后，将实施例1中得到的水性悬浮状农药制剂用去离子水稀释至250倍(800ppm)、500倍(400ppm)、1,000倍(200ppm)和2,000倍(100ppm)，按40ml/4罐进行散布。同样，在另外4个罐中，定植9天后，将实施例1中得到的水性悬浮状农药制剂按20ml/4罐进行散布。
分别在制剂散布6天和11天后，检查各罐中的3枚叶子，按下述调查基准判定药害指数。同样也对对照例1和2中得到的水性悬浮状农药制剂进行药害指数的判定。结果分别如表2和3所示。这里，表2和3中的“全体平均”是指测试过的所有罐中叶子的药害指数的单纯平均值，“每罐平均”是指各罐中的叶子的药害指数的平均值的下限和上限。
药害指数的判定基准如下：
0.5：可以确认叶缘上有很少的坏死；
1：叶基部的叶肉有1/4失去；
2：叶基部的叶肉有1/2失去；
3：叶基部的叶肉有3/4失去；
4：叶基部的叶肉完全失去，或者明显变形以致停止卷叶。
(表2)
白菜 实施例1 对照例1 对照例2
浓度(ppm) 全体平均 每罐平均的幅度 全体平均 每罐平均的幅度 全体平均 每罐平均的幅度
800 1.17 0.00-0.17 0.38 0.00-0.83 1.58 0.33-2.00
400 0.00 0.00-0.00 1.08 0.00-3.00 0.25 0.00-0.25
200 0.00 0.00-0.00 0.04 0.00-0.17 0.00 0.00-0.00
100 0.00 0.00-0.00 0.04 0.00-0.17 0.00 0.00-0.00
对照 0.00 0.00-0.00 - - - -
(表3)
白菜 实施例1 对照例1 对照例2
浓度(ppm) 全体平均 每罐平均的幅度 全体平均 每罐平均的幅度 全体平均 每罐平均的幅度
1600 0.17 0.00-0.67 2.96 1.83-4.00 2.67 2.00-3.00
800 0.46 0.00-1.00 1.25 0.50-2.00 1.79 1.17-2.00
400 0.00 0.00-0.00 0.46 0.00-1.83 0.38 0.00-0.83
对照 0.00 0.00-0.00 - - - -
对西红柿的药害：
将西红柿(品种：ハウス桃太郎)播种在三个罐中，定植7天后，将实施例1中得到的水性悬浮状农药制剂用去离子水稀释至250倍(800ppm)、500倍(400ppm)、1,000倍(200ppm)和2,000倍(100ppm)，按25ml/3罐进行散布。
在制剂散布6天后，检查各罐中的4枚叶子，按下述检查基准判定药害指数。同样也对对照例1和2中得到的水性悬浮状农药制剂进行药害指数的判定。结果如表4所示。这里，表4中的“全体平均”是指测试过的所有罐中叶子的药害指数的单纯平均值，“每罐平均”是指各罐中的叶子的药害指数的平均值的下限和上限。
药害指数的判定基准如下：
0.5：可以确认叶上有1-3个左右的坏死斑点(白斑)；
1：可以确认叶面积的5％或以下有坏死斑点；
2：可以确认叶面积的6-10％有坏死斑点；
3：可以确认叶面积的11-50％有坏死斑点；
4：可以确认叶面积的51％或以上有坏死斑点或枯死。
(表4)
西红柿 实施例1 对照例1 对照例2
浓度(ppm) 全体平均 每罐平均的幅度 全体平均 每罐平均的幅度 全体平均 每罐平均的幅度
800 0.00 0.00-0.00 3.60 0.00-4.00 0.00 0.00-0.00
400 0.00 0.00-0.00 2.00 0.00-2.25 0.00 0.00-0.00
200 0.00 0.00-0.00 0.96 0.00-1.00 0.00 0.00-0.00
100 0.00 0.00-0.00 0.13 0.00-0.25 0.00 0.00-0.00
对照 0.00 0.00-0.00 - - - -
如表2-4所示，与用本发明对照例1和2得到的水性悬浮状农药制剂散布过的白菜和西红柿相比，用本发明实施例1得到的水性悬浮状农药制剂散布过的白菜和西红柿，其药害的发生程度显著降低。
(实施例2和3)
除分别使用(E)-2-甲氧基亚氨基-N-甲基-2-(2-苯氧基苯基)乙酰胺(metominostrobin，上述化合物S1)和(E)-2-[2-(2，5-二甲基苯氧基)甲基苯基]-2-甲氧基亚氨基-N-甲基乙酰胺(上述化合物S5)代替嗜球果伞素类化合物S4外，与实施例1同样操作，得到水性悬浮状农药制剂。得到的水性悬浮状农药制剂的组成如表5所示。
将得到的水性悬浮状农药制剂用于以下所示的药害试验。其结果如表6和7所示。
(对照例3和4)
除使用metominostrobin(上述化合物S1)代替嗜球果伞素类化合物S4，分别使用プライサ一フA210G和ハイテノ一ルNF13作为表面活性剂以外，与实施例1同样操作，得到水性悬浮状农药制剂。只是，在对照例3中，由于プライサ一フA210G是强酸，为了避免该酸使metominostrobin分解，添加5N氢氧化钠水溶液，在600-800rpm下搅拌溶解10分钟，将PH调整到5.00-7.00的范围内。得到的水性悬浮状农药制剂的组成如表5所示。
将得到的水性悬浮状农药制剂用于以下所示的药害试验。其结果如表6和7所示。
(对照例5和6)
除使用上述化合物S5代替嗜球果伞素类化合物S4，分别使用プライサ一フA210G和ハイテノ一ルNF13作为表面活性剂以外，与实施例1同样操作，得到水性悬浮状农药制剂。只是，在对照例5中，由于プライサ一フA210G是强酸，为了避免该酸使上述化合物S5分解，添加5N氢氧化钠水溶液，在600-800rpm下搅拌溶解10分钟，将PH调整到5.00-7.00的范围内。得到的水性悬浮状农药制剂的组成如表5所示。
将得到的水性悬浮状农药制剂用于以下所示的药害试验。其结果如表6和7所示。
(表5)
实施例2 实施例3 对照例3 对照例4 对照例5 对照例6
嗜球果伞素类化合物S1 20.59g - 20.59g 20.59g - -
嗜球果伞素类化合物S5 - 20.59g - - 20.59g 20.59g
プライサ一フA210G - - 3.0g - 3.0g -
ハイテノ一ルNF13 - - - 3.0g - 3.0g
ニユ一カルゲンWG-1 0.5g 0.5g - - - -
ニユ一カルゲンWG-4 10.0g 10.0g - - - -
アンチフオ一ムE20 0.1g 0.1g 0.1g 0.1g 0.1g 0.1g
プロキセルGXL 0.02g 0.02g 0.02g 0.02g 0.02g 0.02g
ロ一ドポ一ル23 2％水溶液 7.0g 7.0g 12.0g 12.0g 12.0g 12.0g
氢氧化钠(5N) - - 1.7g - 1.7g -
去离子水 61.79g 61.48g 62.59g 64.29g 62.28g 63.98g
合计 100.0g 100.0g 100.0g 100.0g 100.0g 100.0g
(对西红柿的药害试验)
将9株西红柿(品种：ハウス桃太郎)播种育苗用容器(3cm×3cm)中，在玻璃温室中育苗。播种43天后，将实施例2中得到的水性悬浮状农药制剂用去离子水稀释至250倍(800ppm)、500倍(400ppm)、1,000倍(200ppm)和2,000倍(100ppm)，按10ml/9株的比例用喷枪进行喷雾处理，保持在玻璃温室中。
在制剂处理7天后，检查各株上面的3枚叶子，按上述检查基准判定药害指数。同样也对实施例3及对照例3-6中得到的水性悬浮状农药制剂进行药害指数的判定。结果如表6和7所示。这里，表6和7中的“全体平均”是指测试过的所有株的叶子的药害指数的单纯平均值，“每罐平均”是指各株的叶子的药害指数的平均值的下限和上限。
(表6)
西红柿 实施例2 对照例3 对照例4
浓度(ppm) 全体平均 每株平均的幅度 全体平均 每株平均的幅度 全体平均 每株平均的幅度
800 0.24 0.00-0.67 1.28 0.83-2.33 1.01 0.17-2.00
400 0.04 0.00-0.17 0.15 0.00-0.83 0.20 0.00-0.67
200 0.04 0.00-0.17 0.17 0.00-0.33 0.07 0.00-0.33
100 0.04 0.00-0.33 0.02 0.00-0.17 0.09 0.00-0.50
对照 0.00 0.00-0.00 - - - -
(表7)
西红柿 实施例3 对照例5 对照例6
浓度(ppm) 全体平均 每株平均的幅度 全体平均 每株平均的幅度 全体平均 每株平均的幅度
800 0.00 0.00-0.00 1.31 0.33-2.33 1.35 0.67-2.00
400 0.07 0.00-0.50 0.17 0.00-0.67 0.44 0.17-0.83
200 0.02 0.00-0.17 0.07 0.00-0.33 0.00 0.00-0.00
100 0.00 0.00-0.00 0.06 0.00-0.33 0.00 0.00-0.00
对照 0.00 0.00-0.00 - - - -
从表6和表7中可以看出：
(1)在实施例2、对照例3和4的比较中，无论哪一种在100ppm下都可确认有若干褐色坏死斑点，在100ppm-400ppm的处理下浓度和制剂间没有明确的差别。在800ppm的处理下无论哪一种都可观察到明确的药害(褐色坏死斑点)，相对于对照例3和4分别为1.28和1.01的高药害指数，实施例2中为0.24，明显降低了药害程度。
(2)在对照例5中800ppm的处理、以及对照例6中400ppm及800ppm的处理下，都可明确观察到药害，而实施例3中即使是800ppm的处理也未观察到明确的药害，可以判断与对照例5和6相比，是明显的药害发生少的制剂。
根据以上结果，可知使用了磺酸类表面活性剂的本发明组合物比使用其他表面活性剂(例如磷酸酯类或醚硫酸类的表面活性剂)的组合物更少地发生药害。工业上的可利用性
(发明的效果)
根据本发明，可以得到能够减轻药害的杀菌剂组合物。本发明的杀菌剂组合物通过含有一种或多种选自木素磺酸盐、芳基磺酸盐、芳基磺酸缩合物盐、烷基芳基磺酸盐及烷基芳基磺酸缩合物盐的磺酸类表面活性剂，抑制了嗜球果伞素类杀菌活性化合物引起的药害。

Claims (15)

1.一种杀菌剂组合物，该组合物为含有(a)一种或多种嗜球果伞素类杀菌活性化合物与(b)一种或多种选自木素磺酸盐、芳基磺酸盐、芳基磺酸缩合物盐、烷基芳基磺酸盐以及烷基芳基磺酸缩合物盐的磺酸类表面活性剂，减轻了药害的杀菌剂组合物，只是，当所述磺酸类表面活性剂为木素磺酸时，所述组合物不含硅酸和/或硅酸钾；当所述磺酸类表面活性剂为芳基磺酸缩合物盐或芳基磺酸缩合物盐与木素磺酸盐的组合物时，所述嗜球果伞素类杀菌活性化合物不是メトミノストロビン。
2.权利要求1的杀菌剂组合物，其中所述磺酸类表面活性剂为木素磺酸盐。
3.权利要求1的杀菌剂组合物，其中所述磺酸类表面活性剂为芳基磺酸盐。
4.权利要求1的杀菌剂组合物，其中所述磺酸类表面活性剂为烷基芳基磺酸盐。
5.权利要求1的杀菌剂组合物，其中所述磺酸类表面活性剂为木素磺酸盐和烷基芳基磺酸盐。
6.权利要求1的杀菌剂组合物，其中所述嗜球果伞素类杀菌活性化合物的含量为0.5％重量-90％重量，上述磺酸类表面活性剂的含量为1％重量-20％重量。
7.权利要求1的杀菌剂组合物，该组合物实质上不含具有聚氧乙烯链结构的表面活性剂。
8.权利要求1的杀菌剂组合物，该组合物为水性悬浮状农药制剂的形态。
9.权利要求8的杀菌剂组合物，其中所述嗜球果伞素类杀菌活性化合物的粒子的平均粒径为0.1μm-10μm。
10.权利要求8的杀菌剂组合物，其中所述嗜球果伞素类杀菌活性化合物的粒子的平均粒径为0.5μm-4μm。
11.权利要求8的杀菌剂组合物，该组合物还含有聚合物类增稠剂或无机类增稠剂。
12.权利要求11的杀菌剂组合物，其中所述增稠剂可以是至少一种选自黄原胶、ウエラン胶、ラムザン胶、瓜耳胶、刺槐豆胶、黄蓍胶和胶态硅石的物质。
13.权利要求12的杀菌剂组合物，其中所述增稠剂为黄原胶。
14.权利要求11的杀菌剂组合物，其中所述增稠剂的含量为0.01％重量-20％重量。
15.权利要求1的杀菌剂组合物，其中所述嗜球果伞素类杀菌活性化合物为metominostrobin、azoxystrobin、kresoxym甲基、2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-2-甲氧基-N-甲基乙酰胺或2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-2-甲氧基亚氨基-N-甲基乙酰胺。
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