CN1386786A - 橡胶组合物和包含该组合物的轮胎 - Google Patents

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Abstract

提供一种用于轮胎的橡胶组合物。该橡胶组合物含有100重量份橡胶,该橡胶含有约70重量%或更多的苯乙烯－丁二烯橡胶,以橡胶为基准计,该苯乙烯－丁二烯橡胶具有约20～约60重量%的苯乙烯含量,以苯乙烯－丁二烯橡胶为基准计;5～100重量份勃姆石;0～100重量份二氧化硅,它的BET比表面积为约130m2/g～约300m2/g;和5～200重量份炭黑。包含该橡胶组合物的轮胎在燃料消耗、湿地面牵引力和耐磨性方面有优良的性能。

Description

橡胶组合物和包含该组合物的轮胎
技术领域
本发明涉及橡胶组合物和包含该组合物的轮胎。更特别的是，本发明涉及橡胶组合物，其能使轮胎有优良的制动性能和湿路面牵引力，有小的滚动阻力和优良的耐磨性，本发明还涉及包含该橡胶组合物的轮胎。
背景技术
近期，响应环境保护的全球趋势及响应更进一步提高汽车性能的要求，要求轮胎的性能更为多样化和完善。在这些所需要的性能中，三项的组合，即“低燃料消耗(对应于低滚动阻力)”、“耐磨性”和“湿路面牵引力”，被称为“魔力三角形”，强调很好地平衡三项性能组合的同时，改善三项性能的组合。考虑到在这些项中，湿路面牵引力是在湿路面上的制动性能和行驶稳定性的指数，然而轮胎的燃料消耗对应于轮胎的滚动阻力。
关于上述的所需要的性能，已经建议过，可以用填充二氧化硅到胎面胶中的方法来改进低燃料消耗和湿路面牵引力，而不降低耐磨性(例如，日本专利申请未决公开No.(JP-A-)3-252431(相对于US-5409969)，JP-A-6-248116和JP-A-8-225684(相应于US-5717016))。然而，这种填充二氧化硅的方法导致所得轮胎的储存弹性的降低，其引起如它的干路面牵引力降低等问题。虽然已建议，填充更多的二氧化硅会解决干路面牵引力降低的问题，但新的问题会产生，如通过增加二氧化硅的填充量，轮胎胎面胶的可加工性变差，因为在所得的轮胎中填料的总量增加太多。
含有非二氧化硅的无机化合物作为填料的橡胶组合物也被建议过。例如，通过填充炭黑和非二氧化硅的无机化合物粉到胎面胶中获得的橡胶组合物已公开在JP-A-7-149950中。该橡胶组合物可能没有影响加工性的因素(当填充大量的二氧化硅时会时常观察到)和可能制得有特定程度湿路面牵引力的轮胎。然而，该橡胶组合物的耐磨性是不够的。为了提高耐磨性，在JP-A-2000-204197(相应于EP-A-1000965)中建议含有粒径为0.8μm的氢氧化铝的橡胶组合物。然而，该橡胶组合物的耐磨性也是不够的，且需要进一步提高。
发明内容
本发明的目的是提供橡胶组合物，其能提供在保持低燃料消耗和湿路面牵引力的同时有改进的耐磨性的轮胎，及提供这样的轮胎本身。
本发明的发明者已研究过能被用在橡胶组合物中的填料，最终完成了本发明。
本发明提供了橡胶组合物，其包括：
(I)100重量份橡胶，其含有约70重量％或更多的二烯型合成橡胶，以含有二烯型合成橡胶的橡胶为基准；
(II)5～100重量份勃姆石；
(III)0～100重量份二氧化硅，它的BET比表面积为约130m2/g～约300m2/g；和
(IV)5～200重量份炭黑。
而且，本发明提供橡胶组合物，其包括：
(I)100重量份橡胶，其含有约70重量％或更多的苯乙烯-丁二烯橡胶，以橡胶为基准，苯乙烯-丁二烯橡胶具有约20～约60重量％的苯乙烯含量，以苯乙烯-丁二烯橡胶烯为基准；
(II)5～100重量份勃姆石；
(III)0～100重量份二氧化硅，它的BET比表面积为约130m2/g～约300m2/g；和
(IV)5～200重量份炭黑。
此外，本发明提供含有任一种上述橡胶组合物的轮胎。
而且，本发明提供使用任一种上述橡胶组合物制造轮胎的方法。
本发明的橡胶组合物含有橡胶，其含有约70重量％或更多的二烯型合成橡胶，以含有二烯型合成橡胶的橡胶为基准。当在含有二烯型合成橡胶的橡胶中的二烯型合成橡胶的量小于约70重量％时，得到具有令人满意的湿地面牵引力的轮胎可能是困难的。二烯型合成橡胶的例子包括苯乙烯-丁二烯橡胶、聚丁二烯橡胶、聚异戊二烯橡胶等等。这些橡胶的任一种可以单独使用或它们的两种或多种混合使用。二烯型合成橡胶优选是苯乙烯-丁二烯橡胶，且更优选是包括约20重量％(包括该点)～约60重量％(包括该点)的苯乙烯成分的苯乙烯-丁二烯橡胶，以二烯型合成橡胶为基准。当使用所含苯乙烯成分的量小于约20重量％的苯乙烯-丁二烯橡胶时，所得的轮胎的湿地面牵引力趋于降低。另一方面，当用所含苯乙烯成分的量大于约60重量％的苯乙烯-丁二烯橡胶时，所得的橡胶组合物的硬度趋于增加，且所得的轮胎的耐磨性和湿地面牵引力会降低。
更优选，本发明的橡胶组合物包含，作为橡胶成分的有约20重量％～约60重量％的苯乙烯含量的苯乙烯-丁二烯橡胶，以苯乙烯-丁二烯橡胶为基准。由这样的组合物制得的轮胎有令人满意的湿地面牵引力。
本发明的橡胶组合物包括勃姆石。勃姆石可以是水合氧化铝(即，氢氧化铝)的一种，它的结晶结构通过X射线衍射分析测得，是勃姆石或假勃姆石。本发明所用的勃姆石可以有约100nm或更小的平均初级粒子尺寸。勃姆石(氢氧化铝)优选有约1nm或更大的平均初级粒子尺寸。而且，勃姆石优选有约50nm或更小的平均初级粒子尺寸，更优选有约10nm或更小的平均初级粒子尺寸。勃姆石的平均初级粒子尺寸能表示为Feret直径。Feret直径是通过将在透射电镜镜像中的粒子沿横穿该镜像的某一方向夹在两条平行线间，测量平行线间的距离得到的(见，例如Particle Engineering Handbook，第4页，由ASAKURASHOTEN 1965年出版)。本发明中使用的典型的勃姆石可以用化学分子式Al2O3H2O表示，优选在垂直于勃姆石的(120)晶格面方向，有约1nm～约30nm的晶粒大小。当晶粒大小小于约1nm时，在勃姆石的初级粒子间的粘结强度趋于增加，其会导致在橡胶中分散很困难。另一方面，当晶粒大小超过约30nm时，获得高耐磨性的橡胶组合物会很困难。通过用X射线衍射图研究(120)勃姆石的晶格面的半峰宽的值，然后将该值应用到Acherrer方程式中，可以计算晶粒大小。
在本发明中，可以以5重量份或更多的量使用上述的勃姆石，优选10重量份或更多，以100重量份的上述橡胶为基准。而且，可以使用100重量份或更少的勃姆石，优选80重量份或更少，以100重量份橡胶为基准。当每份橡胶中的勃姆石的量不在上述范围内，得到适用于显示出低燃料消耗、高耐磨性和高湿地面牵引力的轮胎的橡胶组合物会很困难。例如，当勃姆石的量超过100重量份时，所得的轮胎的耐磨性会降低。
并不清楚为什么勃姆石能有助于提供适用于具有低燃料消耗、高耐磨性和高湿地面牵引力性能的轮胎的橡胶组合物。假设较小的粒子尺寸和较窄的勃姆石粒子尺寸的分布(比其它水合氧化铝如三水铝石)可能有助于取得上述优势。
能获得本发明中使用的勃姆石，例如通过水解烷醇铝、铝盐如铝酸钠的中和反应、活化铝盐如ρ氧化铝的再水化、铝盐如硝酸铝在超临界水中水解等等。通过任一种上述的方法制备的勃姆石也可以通过水热处理熟化。在这些方法中，勃姆石的晶粒大小能被控制。例如，这些方法可以一致地提供有约1nm～100nm的初级粒子尺寸和在垂直(120)晶格面方向有约1nm～30nm的晶粒大小的勃姆石。
在本发明的橡胶组合物中，任选含有二氧化硅。二氧化硅能由化学分子式SiO2表示，BET比表面积为约130m2/g～约300m2/g。当BET比表面积小于约130m2/g，这样会导致获得具有足够弹性模量的橡胶组合物会很困难，当用于轮胎时，所得的轮胎的耐磨性趋向于不够。另一方面，当BET比表面积为超过约300m2/g，橡胶组合物的可加工性会降低。结果是，二氧化硅在橡胶组合物中的分散不均匀，导致所得轮胎的耐磨性不足。二氧化硅的量可以是0～100重量份，以100重量份上述橡胶为基准。优选，使用通过气相方法、湿法(例如，沉淀方法)等等制得的二氧化硅。
在本发明的橡胶组合物中，可以含有炭黑。炭黑优选具有约80m2/g～约280m2/g的BET比表面积。当炭黑的BET比表面积小于约80m2/g时，所得的橡胶组合物的耐磨性会降低。另一方面，当BET比表面积超过约280m2/g时，该橡胶组合物的可加工性会降低。炭黑的量可以是5～200重量份，以100重量份的上述橡胶为基准。当炭黑的量小于5重量份时，炭黑的加强作用会不足，而且所得的橡胶组合物的耐磨性也会不足。另一方面，当炭黑的量超过200重量份，橡胶组合物的可加工性会降低。
本发明的橡胶组合物可以有约0.1或更小的指数Y/X(且优选约0.7或更小，和更优选约0.04或更小)，该指数能由橡胶组合物中勃姆石中的铝的光谱信号强度的平均值X和标准偏差值Y计算出来，所述光谱用X射线微分析器测得(下文称为“EPMA”)。铝的光谱在使用EPMA的光谱线分析中通过使橡胶组合物的剖面区域经过电子束扫描和分析该光谱线获得。指数Y/X可以反映出勃姆石在橡胶组合物中的分散。指数Y/X较大显示铝元素在橡胶基体(即，橡胶组合物)中局部化(即，分散性差)，而指数Y/X较小显示铝元素均匀分散(即，好的分散性)。在EPMA测量中更长的电子束扫描间距能反映出在橡胶组合物中较大区域内勃姆石的分散状态。扫描间距优选为约100μm或更长，且更优选约200μm或更长。
本发明的橡胶组合物能被制得，例如通过方法：含有70重量份或更多的二烯型合成橡胶的乳液橡胶成分同勃姆石淤浆混合，将获得的悬浮液中的橡胶粒子和勃姆石粒子共沉淀，然后从悬浮液分离得到沉淀物。或者，本发明的橡胶组合物能通过用上述方法制备具有高勃姆石含量的苯乙烯一丁二烯橡胶和用其它橡胶稀释制得的苯乙烯一丁二烯橡胶的方法被制得，于是含有所需量的勃姆石。
在上述方法中，混合橡胶乳液和勃姆石淤浆优选在下列条件下进行：橡胶乳液的pH值基本上近似于勃姆石淤浆的PH值，前者和后者pH值的差优选为约1或更小，更优选约0.5或更小。例如，通过下列方法进行这样的pH值控制：勃姆石淤浆的pH值被调节到4～9，然后将在这样调节的pH下有正表面电势的橡胶乳液加入到勃姆石淤浆中；勃姆石淤浆的pH值被调节到1 0～12，然后将在这样调节的pH下有负表面电势的橡胶乳液加入到勃姆石淤浆中的方法；等等。
而且，混合橡胶乳液和勃姆石淤浆优选在下列条件下进行：橡胶的表面电势与在所得的混合物中的勃姆石的表面电势有同样的特征。例如，通过下列方法进行这样的表面电势特征控制：调节橡胶乳液的pH值或勃姆石淤浆的pH值；调节橡胶乳液的pH值和勃姆石淤浆的pH值；用阴离子试剂如六偏磷酸钠和多羧酸钠处理勃姆石，赋予勃姆石表面负电势；采用阳离子试剂如二烯丙胺、丙烯酰胺、和偏磷酸铵处理勃姆石以给予勃姆石的表面以正电势；等等。
在混合橡胶乳液和勃姆石淤浆中，优选使用能均匀混合这两种成分的设备。选择这样的混合设备应有赖于条件，因为所得的混合物粘度的变化有赖于固体含量、pH值和/或任选加入到其中的添加剂。当混合物的粘度低时，能使用带有搅拌桨的通用型设备。如果必要的话，也可以使用匀浆器或匀喷洗器。当混合物的粘度高时，优选使用捏合器或这类设备。添加剂如增量油(有时指加工油)、抗氧化剂、抗老化剂、硬脂酸、氧化锌和石蜡、硫化剂如硫磺和/或硫化促进剂可以加到橡胶乳液和和勃姆石淤浆的混合物中。
通过混合橡胶乳液和勃姆石淤浆得到的混合物可以在使橡胶和勃姆石共沉淀后从悬浮液中分离出。通过加入盐如氯化钠的水溶液以实现脱盐、酸或碱的水溶液以改变混合物的pH值或聚合物絮凝剂如聚丙烯酰胺，或它们的混合物，能完成共沉淀。例如，这样的共沉淀能在下列方法中进行：加入氯化钠的饱和水溶液和与pH值为10～12混合物(橡胶乳液和勃姆石的混合物)混合，然后将所得混合物逐滴加入到pH值约为4的硫酸中；pH值为10～12混合物同含有聚合物絮凝剂的硫酸化酸性溶液连续混合；等等。聚合物絮凝剂使在混合物中的橡胶和勃姆石形成绒屑，其促使它们的充分的固-液分离。固-液分离可以通过下列方法进行，例如，在大气压、真空或受压下通过离心作用过滤；等等。
如果必要的话，固-液分离后获得的橡胶组合物可以被干燥。它可以通过下列设备干燥，例如，连续的材料运输型干燥器如充气带干燥器(aerating banddrier)和洞道干燥器；材料搅拌干燥器如槽搅拌干燥器和捏合干燥器；等等。干燥温度可以在约50～约130℃的范围内。
固-液分离后获得的橡胶组合物会包括均匀分散在其中的勃姆石。这种橡胶能作为增加了勃姆石含量的母炼胶使用。如果必要的话，该橡胶组合物可以添加硫化剂、硫化促进剂、硫化助剂、硫化抑制剂、抗老化剂、软化剂、粘合剂、不是勃姆石的填料、增量剂和/或着色剂。有这些添加物的橡胶组合物可以被捏合和进行模压硫化、传递模压硫化、注压硫化或压出连续硫化，于是得到硫化后的橡胶组合物。产品如轮胎能通过下列方法生产：硫化后的橡胶组合物同上述得到的母炼胶、硫化剂和硫化促进剂混合，以获得它们的混合物，该混合物被模塑，然后被硫化。
本发明的橡胶组合物优选使用在汽车、摩托车和卡车轮胎中，推荐特别以胎面胶的方式使用。而且，橡胶组合物能在其它应用中使用如缓冲材料、带、泡沫、膜、地毯衬垫、电线外皮和球。
本发明的轮胎能通过用于平常的轮胎的方法制得，不同的是使用上述橡胶组合物作为起始材料。例如，本发明的轮胎可以通过以硫化压模的方式，将本发明的橡胶组合物粘合到子午胎的轮胎面上，然后加热硫化来制造。
根据本发明，提供了改进了低燃料消耗、湿地面牵引力和耐磨性方面性能的轮胎，以及提供了优选使用在这样的轮胎中的橡胶组合物。
虽然这样描述了本发明，显然本发明可以以不同方式变化。这样的变化被认为落入本发明的发明主旨和范围内，所有的这些改进对本领域技术人员来说，是显而易见的，是落入到下面的权利要求的保护范围内的。
日本专利申请No.2001-139815，申请日为2001年5月10日，在此全文引入它的说明书、权利要求书和摘要作为参考。
具体实施方式
实施例
参考下面的实施例更详细地描述本发明，这些实施例不限制本发明的保护范围。
实施例1
在一玻璃容器中，加入286g勃姆石淤浆，其通过水解烷醇铝(平均初级粒子尺寸：5nm，在垂直于勃姆石的(120)晶格面方向的晶粒大小：5nm，固含量7重量％)获得，将pH值调节到10.7，加热到65℃，获得淤浆。在淤浆里，加入410g，温度为65℃的苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)胶乳(苯乙烯含量：35重量％，固含量：约25重量％，表面电性：负，pH值：10.7，由SUMITOMOCHEMICAL Co.，Ltd.制造)，然后以600rpm搅拌。在搅拌中，将260ml NaCl水溶液(25重量％)、0.2g抗老化剂(商品名：Antigene 6C，由SUMITOMOCHEMICAL Co.，Ltd.制造)和37.5g填充油(商品名：Fukkol Aromax 3，由FUJIKOSAN制造)以该顺序加到所得的混合物中，然后通过它们彼此混合得到粘性的勃姆石-SBR混合物。
分开地将1.85L水、337ml NaCl水溶液(25重量％)、269ml 0.1N硫酸和0.44g絮凝剂(商品名：Sumirez TE-5，由SUMITOMO CHEMICAL Co.，Ltd.制造)彼此混合并加热到65℃。在得到的65℃混合物中，在600rpm的搅拌下，用滴液漏斗逐滴加入上面获得的勃姆石-SBR混合物，以产生粘结，因而获得淤浆。在加入0.1N硫酸到混合物中的同时进行逐滴加料，以便调节混合物的pH值为3.6～4。逐滴加料后，搅拌淤浆10分钟，用真空过滤设备进行固-液分离，得到固体。用80℃的两倍于固体量的水清洗固体，然后将固体压碎成1cm3的粒料，接着在80℃的烘箱中干燥。
将40g合成干燥的材料放在碾磨机里(商品名：LABOPLASTMILL，型号：20-200C，叶片：B-75，由Toyoseiki Seisakusho Co.，Ltd.制造)，且在105℃以80rpm捏合，然后加入5g二氧化硅(BET比表面积为：200m2/g)和17.8g炭黑(BET比表面积为：150m2/g)。而且，将0.3g促进剂(商品名：Soxinol CZ，由SUMITOMO CHEMICAL Co.，Ltd.制造)、0.3g促进剂(商品名：Soxinol D.，由SUMITOMO CHEMICAL Co.，LTD制造)0.42g硫磺、0.6g氧化锌、0.6g硬脂酸、0.45g抗老化剂(商品名：Antigene 3C，由SUMITOMO CHEMICALCo.，Ltd.制造)和0.45g石蜡(商品名：SUNNOC N，由OUCHISHINKO ChemicalIndustrial Co.，Ltd.制造)加入到其中，所得的混合物被捏合5分钟，获得未硫化的橡胶组合物。该未硫化橡胶组合物用加热压机在170℃下模压20分钟而被硫化和模压，获得硫化的组合物。
检测获得的硫化橡胶组合物剖面的铝特有的X射线强度，通过在下列条件下的电子束扫描测定：加速电压为10kV，吸收电流为0.01μA，电子束直径为10μm，扫描间距为400μm，由此获得在所有扫描点的X射线强度数据的平均值X和标准偏差值Y，由它们可以计算Y/X指数。
实施例2
进行与实施例1相同的步骤，除了勃姆石淤浆的量变为1430g，获得硫化的橡胶组合物。
实施例3
进行与实施例1相同的步骤，除了使用其中勃姆石平均初级粒子大小为13nm和固含量为7重量％的勃姆石淤浆，获得硫化的橡胶组合物。
实施例4
将被称为绿色轮胎的子午胎的胶面同实施例1、2和3中获得的未硫化橡胶组合物粘合，然后放在硫化压模中，在那里它被加热和硫化，获得轮胎。

Claims (7)

1.一种橡胶组合物，其包括：
(I)100重量份橡胶，其含有约70重量％或更多的苯乙烯-丁二烯橡胶，以橡胶为基准计，该苯乙烯-丁二烯橡胶具有约20～约60重量％的苯乙烯含量，以苯乙烯-丁二烯橡胶为基准计；
(II)5～100重量份勃姆石；
(III)0～100重量份二氧化硅，它的BET比表面积为约130m2/g～约300m2/g；和
(IV)5～200重量份炭黑。
2.根据权利要求1的橡胶组合物，其中橡胶(I)是具有约20重量％～约60重量％的苯乙烯含量的苯乙烯-丁二烯橡胶，以苯乙烯-丁二烯橡胶为基准计。
3.根据权利要求1或2的橡胶组合物，其中勃姆石的平均初级粒子尺寸为约100nm或更小。
4.根据权利要求1或2的橡胶组合物，其中在垂直于勃姆石的(120)晶格面方向，勃姆石的晶粒大小为约1nm～约30nm。
5.根据权利要求1或2的橡胶组合物，其中橡胶组合物的指数Y/X为约0.1或更小，该指数由橡胶组合物中铝的光谱中信号强度的平均值X和标准偏差值Y计算，该光谱在使用X射线微分析器的光谱线分析中测得。
6.包括根据权利要求1或2的橡胶组合物的轮胎。
7.用根据权利要求1或2的橡胶组合物制造轮胎的方法。
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