CN1213494C - 用于非水性蓄电池的分隔器和使用该分隔器的非水性蓄电池 - Google Patents

用于非水性蓄电池的分隔器和使用该分隔器的非水性蓄电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种非水性蓄电池和用于该非水性蓄电池的分隔器。所述分隔器含有一种在其表面上具有一种或多种共轭多烯化合物的聚烯烃膜。具有如此排列的非水性蓄电池表现出在高温下的改善的循环使用寿命特性和存放特性。

Description

用于非水性蓄电池的分隔器和使用该分隔器的非水性蓄电池
技术领域
本发明涉及用于非水性蓄电池的分隔器和使用该分隔器的非水性蓄电池。
背景技术
近年来，电子装置如便携式电话和便携式个人电脑在大小和重量上都有所降低，在性能上有所改善，其所用电池具有高能量密度和轻的重量。满足所述要求的典型的电池是非水性蓄电池。
一种非水性蓄电池含有用于阳极的锂钴复合氧化物、锂镍复合氧化物、纺丝型锂镁氧化物等，和用于阴极的锂金属、锂合金、具有封闭于作为主体材料的碳中的锂离子的锂嵌入化合物(此处术语“主体材料”是指能够封闭或释放锂离子的材料)等。使用的电解质是锂盐，如溶于质子惰性有机溶剂的LiClO4或LiPF6。使用的分隔器是一种由将不溶于有机溶剂的和对电解质和活性材料稳定的聚烯烃材料加工成微孔膜或无纺布而获得的材料。所述非水性蓄电池的优点是可在高至4V(vs.Li/Li+)或更高的电位充电和放电，获得高的操作电压。
近年来要求用于电子装置的更多非水性蓄电池不仅可以在常温常压下使用也可以在不同温度，例如低温至高温下使用。具体地说，当中央处理器的操作速度提高时，个人电脑的内部会发热。结果，用于笔记本式的个人电脑的非水性蓄电池经常会在高温下使用过分长的时间。因此，在非水性蓄电池的特性中，其高温时的特性尤为重要。
然而，现有技术的非水性蓄电池在常温下表现出极其优良的特性，但在高温时则明显地不能满足循环使用寿命特性或存放特性的需要。
因此，本发明的目的是改善非水性蓄电池在高温时的循环使用寿命特性和存放特性。
发明内容
通过下面的详细说明和实施例会使本发明的上述目的更明确。
用于本发明的非水性蓄电池的分隔器含有一种或多种共轭多烯化合物和一种聚烯烃。用于此的含有共轭多烯化合物的分隔器可以确保获得改善的特性如在高温下的循环使用寿命特性和存放特性。这是因为抑制了由于充电或放电而引起的分隔器的变质。
本发明涉及：
1.用于非水性蓄电池的分隔器，该分隔器含有一种或多种共轭多烯化合物和一种聚烯烃，所说的分隔器含有一种聚烯烃膜作为其框架，以及所共轭多烯化合物如式R1-(CH＝CH)n-R2所示，其中所述分子链的端基为氢或烷基。
2.根据1的用于非水性蓄电池的分隔器，其中所说的聚烯烃是一种聚乙烯。
3.根据2的用于非水性蓄电池的分隔器，其中所说的共轭多烯化合物分布于所说的分隔器的表面。
4.根据3的用于非水性蓄电池的分隔器，其中所说的共轭多烯化合物分布于所说的分隔器的一个表面。
5.一种非水性蓄电池，含有一个电池壳体和插入所说的壳体中的产生电的元件，所说的产生电的元件包括阳极、阴极和一个卷绕式装有非水性电解质的分隔器，所说的分隔器含有一种或多种共轭多烯化合物和一种聚烯烃，所说的分隔器含有一种聚烯烃膜作为其框架，以及所共轭多烯化合物如式R1-(CH＝CH)n-R2所示，其中所述分子链的端基为氢或烷基。
6.根据5的非水性蓄电池，其中所说的聚烯烃是一种聚乙烯。
7.根据6的非水性蓄电池，其中所说的共轭多烯化合物分布于所说的分隔器的表面。
8.根据7的非水性蓄电池，其中所说的共轭多烯化合物分布于所说的分隔器的一个表面。
附图说明
通过实施例并参照附图可以更清楚地说明本发明，其中：
图1为用于描述实施例1的非水性蓄电池的截面结构的简图；和
图2为聚乙炔的拉曼光谱的结果。
具体实施方式
本发明的实施方式的描述如下：
本发明使用的共轭多烯化合物优选由下列分子式表示：
                     R1-(CH＝CH)n-R2
分子链的端基为氢或烷基。所说分隔器中可以含有一种或多种共轭多烯化合物。这些端基可以相同或不同，优选相同。当端基为氢时，共轭多烯化合物为由下列分子式表示的聚乙炔。优选使用这种聚乙炔，但对下标n没有特别的限定。
                     H-(CH＝CH)n-H
含有共轭多烯化合物和一种聚烯烃分隔器的制备可以通过，例如，包括将预先制备的共轭多烯膜层压在以聚烯烃为基础的分隔器上的方法或包括通过化学反应将部分聚烯烃变成共轭多烯化合物的方法来完成。
这些方法的例子包括将预先用已知的方法形成的共轭多烯化合物薄片(如微孔聚乙炔薄片)粘于以聚烯烃为基础的微孔分隔器上的方法，和将以聚烯烃为基础的微孔分隔器进行脱氢反应的方法。
这些方法的优势在于共轭多烯化合物分布于所述分隔器的表面。具体地说，由将以聚烯烃为基础的分隔器的表面变成共轭多烯化合物的方法制备的分隔器可以提供有利的连续多烯结构。本发明的分隔器除共轭多烯化合物和聚烯烃以外可以含有添加剂。
本发明的分隔器含有上述的共轭多烯化合物和一种聚烯烃。具体地说，所述共轭多烯化合物优选分布于所述分隔器的表面，更优选分布在所述分隔器的一个表面上。本发明的分隔器优选含有一种聚烯烃膜作为其框架。更优选的是，本发明的分隔器含有在聚烯烃膜的表面，特别是在聚乙烯膜的表面形成的共轭多烯化合物。
使用的聚烯烃没有特别的限制。例如聚乙烯、聚丙烯等都可以使用。所述分隔器可以是聚乙烯和聚丙烯的层压材料或可以是一种含有分散于其中的聚乙烯的以聚丙烯为基础的膜。分隔器的厚度、孔度和孔径没有特别的限制。
当由于外部短路而使电池产生热时，考虑到关闭(shut-down)特性，优选使用聚乙烯。关闭特性是指通过分隔器的微孔的热闭合使电路中断。对所使用的聚乙烯没有特别的限制。任何聚乙烯，如各种高密度、中密度和低密度的支链、直链、高分子量和超高分子量的聚乙烯都可以使用。所用的聚乙烯在必要时可以含有合适量的各种添加剂，如增塑剂、抗氧化剂和阻燃剂。
对所述分隔器中含有的共轭多烯化合物的量没有特别的限制，但在优选情况下，可以用视觉确定在所述分隔器的表面上的颜色特征(黑色)，它是由所述共轭多烯化合物中的双键的π-π*迁移产生的。
为了制备本发明的非水性蓄电池，通常的方法可以使用前述方法制备的分隔器。优选的是使用在其一侧含有形成的共轭多烯化合物的分隔器，并且将分隔器的带有共轭多烯化合物的一侧面对阳极放置。在这种排列下，将分隔器的带有颜色的表面(带有共轭多烯化合物的一侧)面对阳极，而其无颜色的另一表面面对阴极。
所述阳极由阳极活性材料形成。本发明所使用的阳极活性材料在其用于锂蓄电池时没有特别的限制。例如，所述主体材料如由组成分子式LixMO2或LiyM2O4(其中M表示过渡金属，x为0-1的数，两端的数包含在内；y为0-2的数，两端的数包含在内)表示的复合氧化物，具有隧道结构的氧化物和层状结构的金属硫属元素化物都可以使用。这些化合物的具体例子包括LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、Li2Mn2O4、MnO2、FeO2、V2O5、V6O13、TiO2和TiS2。也可以使用有机化合物如导电聚合物(如聚苯胺)。这些化合物可以以混合物的形式使用。在使用颗粒活性材料时，可以在由金属如铝制造的收集器上形成含有颗粒活性材料、导电的添加剂和粘合剂的混合物以制备阳极。
所述阴极由阴极活性材料形成。本发明所使用的阴极活性材料在其用于锂蓄电池时可以使用Al、Si、Pb、Sn、Zn、Cd等与锂的合金，过渡金属氧化物如LiFe2O3、WO2和MoO2，含碳材料如人造和天然石墨，锂的氮化物如Li5(Li3N)，锂金属，或它们的混合物。在使用颗粒的含碳材料时，可以在由金属如铜制造的收集器上形成含有颗粒活性材料和粘合剂的混合物以制备阴极。
所使用的电解质可以是无机固体电解质、聚合物固体电解质、有机电解质等。用于溶解电解质的溶剂，如果用于锂蓄电池，可以使用极性溶剂如碳酸乙二酯、碳酸丙二酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、γ-丁内酯、环丁砜、二甲亚砜、乙腈、二甲基甲酰胺、二乙基乙酰胺、1，2-二甲氧基乙烷、1，2-二乙氧基乙烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、二氧戊环和乙酸甲酯或它们的混合溶剂。
溶于所述溶剂的锂盐的例子包括盐类如LiPF4、LiClO4、LiBF4、LiAsF6、LiCF3CO2、LiCF3SO3、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2CF2CF3)2、LiN(COCF3)2和LiN(COCF2CF3)2及它们的混合物。
本发明的蓄电池可以为任何形式如圆筒形、椭圆形、棱柱形、硬币形、纽扣形和片形。因此，对本发明的非水性蓄电池的形式没有特别的限制。
本发明将通过下面的实施例进行进一步的描述，但本发明不受这些实施例的限制。
实施例1
图1描述了实施例1的棱柱形非水性蓄电池的截面结构。该实施例1的棱柱形非水性蓄电池通过将板式元件2放于镀镍的铁的金属电池壳6中，然后将一种电解质注入电池壳中而得到组装。板式元件2通过卷绕在在铝收集器上涂有阳极混合物的阳极3和在铜收集器上涂有阴极混合物的阴极4并在阳极和阴极之间夹有分隔器5而获得。板式元件以后面将要描述的分隔器的黑色表面与阳极接触的方式排列。所设计的电池容量为600mAh。
电池壳6用电池盖7通过激光焊接密封。电池盖7有一个安全阀8。阳极3通过阳极导线10连接到正端9。阴极4通过与电池壳6的内壁接触而与电池壳电连接。
阳极混合物通过下述方法制备：该方法包括将作为活性材料的90份重量的LiCoO2，作方导电添加剂的5份重量的乙炔黑和作为粘合剂的5份重量的聚偏二氟乙烯混合，然后捏合该混合物并加入适量的N-甲基-2-吡咯烷酮形成浆状物。将由此制备的浆状物均匀地涂于20微米厚的铝收集器上，然后干燥。最后，用滚压机压所述的涂膜，得到阳极3。
阴极混合物通过下述方法制备：该方法包括将90份重量的含炭材料和10份重量的聚偏二氟乙烯混合，然后捏合该混合物并加入适量的N-甲基-2-吡咯烷酮形成浆状物。将由此制备的浆状物均匀地涂于10微米厚的铜收集器上，然后干燥。最后，用滚压机压所述的涂膜，得到阴极4。
电解质是将1.0摩尔/升的LiPF6溶于体积比为1∶1的碳酸乙二酯(EC)和碳酸二乙酯(DEC)的混合物中的电解质。
所使用的分隔器是通过将具有25微米厚，40％的孔度和500秒/100毫升的Gurley值的微孔聚乙烯分隔器的一侧进行脱氢化而制备的分隔器。通过脱氢作用，将微孔聚乙烯分隔器以其一侧与阳极接触，另一侧与阴极接触的排列方式夹在锂金属板(作为阴极)和在其表面涂有LiCoO2颗粒的铂板(作为阳极)之间。
然后将按所述排列的微孔聚乙烯分隔器浸入装有与上述相同的电解质的电解质浴中。将由外部电源提供的恒定电压4.3伏施于含有锂金属的阴极板和含有涂有LiCoO2颗粒的铂板的阳极板之间，使得铂板保持高电位。将该处理进行两天，同时室温保持在80℃。通过以该方式脱氢，在微孔聚乙烯分隔器的一个表面产生共轭多烯化合物。如上所述，脱氢作用在带有用于所述非水性蓄电池的相同的电解质时进行。因此，当脱氢的分隔器用于非水性蓄电池时，没有由脱氢作用产生的杂质污染电池。
共轭多烯化合物的鉴定使用拉曼光谱进行。拉曼光谱的结果示于图2中，该图表明所述微孔聚乙烯分隔器的一个表面的一些聚乙烯分子已经变成由下列通式表示的聚乙炔：
                      H-(CH＝CH)n-H
在含有在其表面形成的共轭多烯化合物的表面上，微孔聚乙烯分隔器表现出混杂有白色背景的黑色。微孔聚乙烯分隔器的另一面为白色。然后切割微孔聚乙烯分隔器并观察其截面。结果发现，黑色的共轭多烯化合物已经分布于距分隔器的一个表面大约1微米的深度。
实施例2
将用于实施例1的相同的微孔聚乙烯分隔器按照与实施例1相同的方式脱氢。实施例2的电池用含有按照实施例1的相同的方式在其两个表面上都形成共轭多烯化合物的分隔器制备。
实施例3
按照实施例1的相同的方式制备实施例3的电池，所不同的是改变分隔器的黑色表面(含有共轭多烯化合物的表面)的排列，使黑色表面面对阴极。
对比例
按照实施例1的相同的方式制备对比例的电池，所不同的是使用未氢化的微孔聚乙烯分隔器。
比较试验
高温存放试验如下进行。详细地说，将实施例1-3和对比例的电池在恒定电压4.2伏以恒定速率1CmA充电3小时。将这些充电的电池在60℃的温度下存放30天。然后将每个电池以恒定速率1CmA放电。然后测定起始容量的容量保留。那些表现为起始容量的80％或更高的容量保留的电池被认为是良好的。
高温循环寿命试验如下进行。详细地说，将实施例1-3和对比例的电池在恒定电压4.2伏以恒定速率1CmA充电3小时。然后以恒定速率1CmA放电。然后重复该循环。测定在第300次循环时的放电容量与第1次循环的放电容量的比。那些表现为第1次循环的放电容量的80％或更高的容量保留的电池被认为是良好的。
实施例1-3和对比例的电池的高温存放试验和高温循环寿命试验的结果列于表1中。
                                       表1
聚烯烃的类型 面对含有共轭多烯化合物的表面的电极 高温存放试验(60℃×30天)     高温循环寿命试验(45℃×300次循环)
实施例1     聚乙烯     阳极     92％     90％
实施例2     聚乙烯     两极(阳极和阴极)     88％     85％
实施例3     聚乙烯     阴极     85％     83％
对比例     聚乙烯     -     70％     69％
由表1的实施例1-3可以看出，含有包含共轭多烯化合物的微孔聚乙烯分隔器的非水性蓄电池与对比例的含有不包含共轭多烯化合物的微孔聚乙烯分隔器的蓄电池相比，表现出改善的高温下的存放特性和循环寿命特性。可以看出实施例1的非水性蓄电池在含有共轭多烯化合物的分隔器的表面面对阳极时，改善的效果特别明显。
在本发明通过参照具体实施方式的详细描述公开的同时，很明显本领域的技术人员在不偏离本发明的精神和范围的基础上可以对本发明进行各种变换和改进。
本申请基于2000年3月30日提交的日本专利申请No.2000-093543，本文将其全部内容引入作为参考。

Claims (8)

1.用于非水性蓄电池的分隔器，该分隔器含有一种或多种共轭多烯化合物和一种聚烯烃，所说的分隔器含有一种聚烯烃膜作为其框架，以及所共轭多烯化合物如式R1-(CH＝CH)n-R2所示，其中所述分子链的端基为氢或烷基。
2.根据权利要求1的用于非水性蓄电池的分隔器，其中所说的聚烯烃是一种聚乙烯。
3.根据权利要求2的用于非水性蓄电池的分隔器，其中所说的共轭多烯化合物分布于所说的分隔器的表面。
4.根据权利要求3的用于非水性蓄电池的分隔器，其中所说的共轭多烯化合物分布于所说的分隔器的一个表面。
5.一种非水性蓄电池，含有一个电池壳体和插入所说的壳体中的产生电的元件，所说的产生电的元件包括阳极、阴极和一个卷绕式装有非水性电解质的分隔器，所说的分隔器含有一种或多种共轭多烯化合物和一种聚烯烃，所说的分隔器含有一种聚烯烃膜作为其框架，以及所共轭多烯化合物如式R1-(CH＝CH)n-R2所示，其中所述分子链的端基为氢或烷基。
6.根据权利要求5的非水性蓄电池，其中所说的聚烯烃是一种聚乙烯。
7.根据权利要求6的非水性蓄电池，其中所说的共轭多烯化合物分布于所说的分隔器的表面。
8.根据权利要求7的非水性蓄电池，其中所说的共轭多烯化合物分布于所说的分隔器的一个表面。
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