CN118281367A - 基于有机醚类聚合物的水系电解液改性方法及其在锌离子电池中的应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于水系锌电池的负极保护领域,涉及基于有机醚类聚合物的水系电解液改性方法及其在锌离子电池中的应用,所述改性方法为:将有机醚类聚合物加入传统电解液中得到混合电解液。并将改性后的电解液应用在锌离子电池中,克服了其循环寿命过短且稳定性较差的问题。与传统的三氟甲基磺酸锌电解液相比,由于引入了有机醚类作为氢键给体,有效降低了自由水的比例,打破了水系电解液的氢键网络,降低了水分子的反应活性,同时降低自由水含量,从而抑制由电解液所引起的副反应,实现水系锌电池的长循环寿命。
Description
技术领域
本发明属于水系锌电池的负极保护领域,具体涉及一种使用含多个极性官能团机醚类优化传统电解液的改性方法及其在锌离子电池中的应用。
背景技术
由于锌具有储量高,空气中稳定性好,容量高,氧化还原电位低等优点,锌金属电池被视为新一代储能设备的极佳候选。在锌金属电池中,多使用水系电解液,因为水系电解液具有高离子传导率,高安全性,低成本,低毒性等优势。但相应的,电解液中的水分也带来了不可忽视的问题。在水系锌电池中,大量自由水的存在导致了严重的副反应,如析氢反应、电化学腐蚀等,这进一步加剧了枝晶的形成。这些问题毫无疑问地降低了电池的循环寿命,是现在水系锌电池的技术瓶颈。
为了解决这些问题,各种电池改性方案被相继提出,包括在负极表面构筑保护层,电解液进行改性等。在负极表面构筑保护层是指在负极表面以人工涂覆或者原位反应的方式构建一层固态电解液界面,通过隔绝电极和电解液的直接接触来抑制副反应,同时通过固态电解液界面本身的机械强度来抑制枝晶的形成,但由于锌负极在沉积剥离过程的体积变化较大,在长时间循环过程中,固态电解液界面面临着破裂的风险。而电解液改性具有成本低、操作简单方便、效果明显等优势,是一种最常用的锌负极稳定策略。目前电解液改性方案主要包含高浓盐,引入第三种成分。高浓盐不仅有成本较高这个缺陷,而且该体系电池的循环寿命并不能令人十分满意,且库伦效率较低。因此,研究与开发第三成分,在成本低,稳定性好,低毒性,低易燃性的同时,达到高库伦效率循环,长循环寿命是水系锌电池实现大规模储能器件的重要策略。
发明内容
本发明目的在于解决当前水系锌电池电解液所存在的结构缺陷,提供一种使用含多个极性官能团有机醚类作为第三成分优化传统电解液的改性方法,并将改性后的电解液应用在锌离子电池中,克服了其循环寿命过短且稳定性较差的问题。与传统的三氟甲基磺酸锌电解液相比,由于引入了有机醚类作为氢键给体,有效降低了自由水的比例,打破了水系电解液的氢键网络,降低了水分子的反应活性,同时降低自由水含量,从而抑制由电解液所引起的副反应,实现水系锌电池的长循环寿命。
为实现上述目的,本发明采用如下技术方案:
一种水系电解液改性方法,该方法是在传统的三氟甲基磺酸锌电解液中引入含多个极性官能团有机物作为第三成分以降低溶液中自由水水活性方法,所述有机物是以聚乙二醇单甲醚为代表的有机醚类聚合物。该方法具体步骤如下:
(1)将含多个极性官能团有机醚类聚合物加入去离子水中,40~80℃加热搅拌0.5~5h;
(2)向步骤(1)的混合溶液中,加入支撑电解质得到浓度为1~2mol/L的电解液,40~80℃加热搅拌0.5~5 h,得到有机醚类混合电解液,即为改性的水系电解液。
具体的,步骤(1)中,所述有机醚类以聚乙二醇单甲醚为代表,还可以是聚丙二醇单甲醚或氨基聚乙二醇单甲醚。进一步地,在有机醚类混合电解液中,以聚乙二醇单甲醚为代表的有机醚类添加比例范围是10 wt%~80 wt %。
本发明提供了上述方法改性得到的有机醚类混合电解液。
本发明还提供了上述有机醚类混合电解液在锌电池中的应用,通过以下方式实现:
使用所述有机醚类混合电解液组装Zn||Zn对称电池、Zn||Cu非对称电池以及Zn||MnO2全电池;具体组装步骤如下:
(1)Zn||Zn对称电池:
将玻璃纤维隔膜置于作为电极的锌箔上,滴加电解液,封装,然后置于30℃下静置6小时使电解液与正负极和隔膜充分接触浸润,即得。
Zn||Zn对称电池采用高纯锌箔作为电极,电极片直径大小为12 mm。玻璃纤维隔膜的直径大小为16 mm。
(2)Zn||Cu半电池:
将玻璃纤维隔膜置于作为电极的锌箔和铜箔上,滴加电解液,封装,然后置于30℃下静置6小时即得。
Zn||Cu半电池采用12 mm直径的锌箔和14 mm直径的铜箔作为电极。玻璃纤维隔膜的直径大小为16 mm。
(3)Zn|| MnO2全电池:
将玻璃纤维隔膜置于作为电极的锌箔和正极片上,滴加电解液,封装,然后置于30℃下静置6小时即得。
Zn|| MnO2全电池采用12 mm直径的锌箔和10 mm直径的正极片为电极,玻璃纤维隔膜的直径为16 mm。
与现有技术相比,本发明具有以下益处:
本发明使用了有机醚类作为第三成分,含多个极性官能团有机醚类作为氢键给体,有效破坏了水分子间的氢键网络,降低了电解液中自由水的比例,抑制了水的活性,在成本低,稳定性好,低毒性,低易燃性的同时,达到高库伦效率和长循环寿命。此外,本改性方案操作流程简单,实验设备简易,十分有利于大规模商业化应用。
附图说明
图1为实施例1的有机醚类混合电解液的光学照片。
图2为实施例1的有机醚类混合电解液的电化学稳定窗口。
图3为实施例1的有机醚类混合电解液所组装的锌铜电池在测试温度为30℃,电流密度为1 mA cm-2,面容量为1 mAh cm-2的测试条件下进行长循环测试时间与端羟基浓度之间的关系。
图4为实施例1的有机醚类混合电解液的红外光谱图和拉曼光谱图。
图5为实施例1的有机醚类混合电解液所组装的Zn||Zn对称电池在测试温度为30℃,电流密度为2 mA cm-2,面容量为2 mAh cm-2的测试条件下进行长循环测试。
图6为实施例1的有机醚类混合电解液的Zn||Cu非对称电池在测试温度为30℃,电流密度为1 mA cm-2,面容量为1 mAh cm-2的测试条件下进行长循环测试。
图7为实施例1的有机醚类混合电解液的Zn||MnO2全电池在测试温度为30℃,电流密度为1A g-1cm-2的测试条件下进行长循环测试。
具体实施方式
下面通过具体实施方式对本发明进行更加详细的说明,以便于对本发明技术方案的理解,但并不用于对本发明保护范围的限制。
实施例1
采用不同聚合度的聚乙二醇单甲醚制备有机醚类混合电解液,具体通过如下步骤实现:
(1)将不同聚合度(数均分子量为200、350、500、550、750和1000)的聚乙二醇单甲醚分别以8:2的质量比加入去离子水中,50 ℃加热搅拌2 h;
(2)步骤(1)混合均匀后,加入支撑电解质三氟甲基磺酸锌得到浓度为1 mol/L的电解液,50 ℃加热搅拌2 h,即得到有机醚类混合电解液。
上述有机醚类混合电解液在水系锌电池中的应用,通过以下步骤实现:
使用上述有机醚类混合电解液组装锌对称电池、锌铜半电池和Zn|| MnO2全电池。具体如下:
(1)Zn||Zn对称电池:
将玻璃纤维隔膜置于作为电极的锌箔上,滴加电解液,封装,然后置于30℃下静置6小时使电解液与正负极和隔膜充分接触浸润,即得。Zn||Zn对称电池采用高纯锌箔作为电极,电极片直径大小为12 mm。玻璃纤维隔膜的直径大小为16 mm。
(2)Zn||Cu半电池:
将玻璃纤维隔膜置于作为电极的锌箔和铜箔上,滴加电解液65μL,封装,然后置于30℃下静置6小时即得。Zn||Cu半电池采用12 mm直径的锌箔和14 mm直径的铜箔作为电极。玻璃纤维隔膜的直径大小为16 mm。
(3)Zn|| MnO2全电池:
将玻璃纤维隔膜置于作为电极的锌箔和正极片上,滴加电解液,封装,然后置于30℃下静置6小时即得。Zn|| MnO2全电池采用12 mm直径的锌箔和10 mm直径的正极片为电极,玻璃纤维隔膜的直径为16 mm。
将所述电池至于恒温箱中,使用电池测试系统对其进行长循环测试,记录其循环寿命和库伦效率。
从图1和图2可以看出,数均分子量为500的聚乙二醇单甲醚所配置的有机醚类混合电解液展现出较好的流动性和较大电化学稳定窗口。从图3可以看出,使用本发明改性后的混合电解质的体系表现出更好的循环稳定性。根据图4可以看出随着聚合度的增加,O-H键弯曲振动的吸收峰发生蓝移,表明体系内的氢键强度逐渐降低,水活性逐渐减弱。
从图5、图6和图7可以看出,在数均分子量为500的聚乙二醇单甲醚在8:2的质量比下,有机醚类混合电解液参与组装的电池展现出了优秀的循环寿命和较高的库伦效率。
实施例2
使用聚乙二醇单甲醚的七聚体制备有机醚类混合电解液,具体通过如下步骤实现:
(1)将聚乙二醇单甲醚的七聚体以6:4的质量比加入去离子水中,50 ℃加热搅拌2h;
(2)步骤(1)混合均匀后,加入支撑电解质三氟甲基磺酸锌得到浓度为1 mol/L的电解液,50℃加热搅拌2 h,即得到有机醚类混合电解液。
上述有机醚类混合电解液在水系锌电池中的应用,通过以下步骤实现:
使用上述有机醚类混合电解液组装锌对称电池和锌铜半电池。组装步骤同实施例1。
将所述电池至于恒温箱中,使用电池测试系统对其进行长循环测试,记录其循环寿命和库伦效率,其测试温度为35℃,电流密度为1 mA cm-2,面容量为1 mAh cm-2。
实施例3
通过改变所使用聚乙二醇单甲醚的浓度(与实施例1 相比,聚乙二醇单甲醚与去离子水的质量比从8:2改变到6:4)制备有机醚类混合电解液,具体通过如下步骤实现:
(1)将数均分子量为350的聚乙二醇单甲醚以6:4的质量比加入去离子水中,60 ℃加热搅拌2 h;
(2)步骤(1)混合均匀后,加入支撑电解质三氟甲基磺酸锌得到浓度为1 mol/L的电解液,60℃加热搅拌2 h,即得到有机醚类混合电解液。
上述有机醚类混合电解液在水系锌电池中的应用,通过以下步骤实现:
使用上述有机醚类混合电解液组装锌对称电池和锌铜半电池。组装步骤同实施例1。
将所述电池至于恒温箱中,使用电池测试系统对其进行长循环测试,记录其循环寿命和库伦效率,其测试温度为30℃,电流密度为1 mA cm-2,面容量为1 mAh cm-2。
实施例4
通过改变所使用支撑电解质锌盐的种类制备有机醚类混合电解液,具体通过如下步骤实现:
(1)将数均分子量为350的聚乙二醇单甲醚以质量比6:4加入去离子水中,50 ℃加热搅拌5 h;
(2)步骤(1)混合均匀后,加入支撑电解质硫酸锌,得到浓度为1 mol/L的电解液,50 ℃加热搅拌5 h,即得到有机醚类混合电解液。
上述有机醚类混合电解液在水系锌电池中的应用,通过以下步骤实现:
使用所述以聚乙二醇单甲醚为代表的有机醚类混合电解液组装锌对称电池和锌铜半电池。组装步骤同实施例1。
将所述电池至于恒温箱中,使用电池测试系统对其进行长循环测试,记录其循环寿命和库伦效率,其测试温度为30℃,电流密度为1 mA cm-2,面容量为1 mAh cm-2。
实施例5
通过改变电解液的浓度制备有机醚类混合电解液,具体通过如下步骤实现:
(1)将数均分子量为350的聚乙二醇单甲醚以质量比6:4加入去离子水中,80 ℃加热搅拌5 h;
(2)步骤(1)混合均匀后,加入支撑电解质三氟甲基磺酸锌,得到浓度为2mol/L的电解液,60℃加热搅拌4 h,即得到有机醚类混合电解液。
上述有机醚类混合电解液在水系锌电池中的应用,通过以下步骤实现:
使用上述有机醚类混合电解液组装锌对称电池和锌铜半电池。组装步骤同实施例1。
将所述电池至于恒温箱中,使用电池测试系统对其进行长循环测试,记录其循环寿命和库伦效率,其测试温度为30℃,电流密度为1 mA cm-2,面容量为1 mAh cm-2。
实施例6
通过改变有机醚的极性官能团种类制备有机醚类混合电解液,具体通过如下步骤实现:
(1)将数均分子量为350的聚丙二醇单甲醚以质量比6:4加入去离子水中,80 ℃加热搅拌2 h;
(2)步骤(1)混合均匀后,加入支撑电解质三氟甲基磺酸锌得到浓度为2mol/L的电解液,40℃加热搅拌2 h,即得到有机醚类混合电解液。
上述有机醚类混合电解液在水系锌电池中的应用,通过以下步骤实现:
使用上述有机醚类混合电解液组装锌对称电池和锌铜半电池。组装步骤同实施例1。
将所述电池至于恒温箱中,使用电池测试系统对其进行长循环测试,记录其循环寿命和库伦效率,其测试温度为30℃,电流密度为1 mA cm-2,面容量为1 mAh cm-2。
实施例7
通过改变官能团的种类制备有机醚类混合电解液,具体通过如下步骤实现:
(1)将分子量为2000的氨基聚乙二醇单甲醚以质量比6:4加入去离子水中,60 ℃加热搅拌2 h;
(2)步骤(1)混合均匀后,加入支撑电解质三氟甲基磺酸锌,得到浓度为2mol/L的电解液,60℃加热搅拌5 h,即得到有机醚类混合电解液。
上述有机醚类混合电解液在水系锌电池中的应用,通过以下步骤实现:
使用上述有机醚类混合电解液组装锌对称电池和锌铜半电池;组装步骤同实施例1。
将所述电池至于恒温箱中,使用电池测试系统对其进行长循环测试,记录其循环寿命和库伦效率,其测试温度为30℃,电流密度为1 mA cm-2,面容量为1 mAh cm-2。
以上所述之实施例,只是本发明的较佳实施例而已,并非限制本发明的实施范围,故凡依本发明专利范围所述的构造、特征及原理所做的等效变化或修饰,均应包括于本发明申请专利范围内。
Claims (10)
1.一种水系电解液改性方法,其特征在于,在水系电解液中加入含多个极性官能团的有机醚类聚合物,加热混合后得到有机醚类混合电解液。
2.根据权利要求1所述的一种水系电解液改性方法,其特征在于,所述水系电解液的支撑电解质为三氟甲基磺酸锌、硫酸锌或醋酸锌。
3.根据权利要求1所述的一种水系电解液改性方法,其特征在于,所述水系电解液中支撑电解质的浓度为1~2mol/L。
4.根据权利要求1所述的一种水系电解液改性方法,其特征在于,所述有机醚类聚合物为聚乙二醇单甲醚、聚丙二醇单甲醚或氨基聚乙二醇单甲醚。
5.根据权利要求1所述的一种水系电解液改性方法,其特征在于,所述有机醚类聚合物在水系电解液中的添加比例是10wt%~80wt%。
6.根据权利要求1所述的一种水系电解液改性方法,其特征在于,所述有机醚类聚合物为数均分子量为500的聚乙二醇单甲醚,有机醚类聚合物在水系电解液中的添加比例80wt%。
7.根据权利要求1所述的一种水系电解液改性方法,其特征在于,具体步骤如下:
(1)将含多个极性官能团有机醚类聚合物加入去离子水中,40~80℃加热搅拌0.5~5h;
(2)向步骤(1)的混合溶液中,加入支撑电解质,得到浓度为 1~2mol/L的电解液,40~80℃加热搅拌0.5~5 h,即得到有机醚类混合电解液。
8.采用权利要求1~7任一项所述改性方法配置得到的有机醚类混合电解液。
9.权利要求8所述有机醚类混合电解液在制备Zn||Zn对称电池、Zn||Cu非对称电池以及Zn||MnO2全电池中的应用。
10.根据权利要求9所述的应用,其特征在于,通过以下步骤实现:
(1)Zn||Zn对称电池:
将玻璃纤维隔膜置于作为电极的锌箔上,滴加电解液,封装,然后置于30℃下静置6小时即得;
(2)Zn||Cu半电池:
将玻璃纤维隔膜置于作为电极的锌箔和铜箔上,滴加电解液,封装,然后置于30℃下静置6小时即得;
(3)Zn||MnO2全电池:
将玻璃纤维隔膜置于作为电极的锌箔和正极片上,滴加电解液,封装,然后置于30℃下静置6小时即得。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
PB01 | Publication |