CN118028727A - 基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于铝/镁双金属材料制备领域，并具体公开了一种基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料及其制备方法，其包括如下步骤：采用热喷涂在铝合金嵌体表面依次制备高熵合金层、纯金属层；将镁合金液浇注在放有铝合金嵌体的铸型中，镁合金液与纯金属层接触，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。本发明彻底阻止了铝/镁双金属界面中Al‑Mg金属间化合物的产生，形成了以固溶体为主的双金属界面，并解决了单一高熵合金涂层与镁侧结合较差的问题，进而获得具有更高力学性能的铝/镁双金属材料。
Description
技术领域
本发明属于铝/镁双金属材料制备领域，更具体地，涉及一种基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料及其制备方法。
背景技术
铝/镁双金属复合材料结合了铝、镁两种金属的优点，在航空航天、武器装备、汽车等领域具有广泛应用。但是铝/镁双金属界面容易产生脆而硬的Al-Mg金属间化合物，大大降低双金属的力学性能。常用的用于改善双金属界面组织的方法有合金化、添加金属夹层、增加外力场等。相比于其它方法，添加金属夹层能有效阻止Al、Mg之间的直接接触，大幅减少Al-Mg金属间化合物的产生。但是纯金属夹层的引入会与Al、Mg之间形成更多种类的金属间化合物，可能对界面性能存在不利影响。
高熵合金由多主元(5种及以上)元素组成，每种元素的含量为5-35at.％。高熵合金具有高熵效应、晶格畸变效应、迟滞扩散效应和“鸡尾酒”效应。高熵合金作为中间层，可以抑制元素之间的扩散，减少金属间化合物的形成，且高熵合金与部分金属可以形成新的固溶体。固溶体的各方面性能均优于金属间化合物。因此，采用高熵合金作为中间层，有望提高双金属的力学性能。然而，通过实验发现，单独采用高熵合金涂层时，若厚度较薄，则无法完全阻止Al-Mg金属间化合物的产生，而涂层较厚，则高熵合金与镁侧之间又难以形成有效的冶金结合，这大大限制了高熵合金涂层在铝/镁双金属中的应用，不利于铝/镁双金属力学性能的提高。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料及其制备方法，其目的在于，阻止界面中Al-Mg金属间化合物的产生，同时解决高熵合金层与镁侧结合不良的问题，提高铝/镁双金属力学性能。
为实现上述目的，按照本发明的一方面，提出了一种基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，包括如下步骤：
采用热喷涂在铝合金嵌体表面依次制备高熵合金层、纯金属层；
将镁合金液浇注在放有铝合金嵌体的铸型中，镁合金液与纯金属层接触，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。
作为进一步优选的，将高熵合金粉热喷涂在铝合金嵌体表面得到高熵合金层，高熵合金粉为FeCoNiCrCu粉或FeCoNiCrMn粉。
作为进一步优选的，将纯金属粉热喷涂在高熵合金层表面得到纯金属层，纯金属粉为Cu粉或Ni粉。
作为进一步优选的，所述高熵合金粉、纯金属粉的直径为15μm～53μm。
作为进一步优选的，所述高熵合金层厚度为5μm～20μm，所述纯金属层厚度为5μm～20μm。
作为进一步优选的，浇注镁合金液时，浇注温度为690℃～750℃。
作为进一步优选的，得到的铝/镁双金属材料与铝合金嵌体的体积比为8:1～40:1。
作为进一步优选的，在热喷涂前，预先对铝合金嵌体表面进行处理：采用砂纸打磨铝合金嵌体表面，并通过碱洗、酸洗去除氧化膜。
作为进一步优选的，所述热喷涂方式为超音速火焰喷涂、等离子喷涂、火焰喷涂方式中的一种。
按照本发明的另一方面，提供了一种基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料，采用上述基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法制备而成。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，主要具备以下的技术优点：
1.本发明通过引入高熵合金层与纯金属层结合的高熵合金复合涂层，可以从物理上隔绝铝合金嵌体与镁金属液的直接接触，彻底解决铝/镁双金属界面易产生脆性Al-Mg金属间化合物的问题。同时，铝合金嵌体表面热喷涂高熵合金复合涂层后进一步改善了其与镁金属液的润湿性，有利于铝/镁双金属界面的冶金结合，从而提高铝/镁双金属的力学性能。
2.通过引入纯金属层，解决了高熵合金中间层与镁侧结合不良的问题；且只有纯金属层和Mg之间会产生新的金属间化合物，金属间化合物的种类和数量大幅减小，可以有效提高固-液复合铸造镁/铝双金属材料的界面结合强度。
3.本发明选择的FeCoNiCrCu或FeCoNiCr Mn高熵合金层与Al之间可以形成新的高熵合金，而非金属间化合物，从而提高Al侧的结合强度；同时配合选择Cu或Ni作为纯金属层，其属于高熵合金组成元素，使得高熵合金与Al侧、纯金属侧均可形成固溶体结构。
4.高熵合金复合涂层相对于纯金属复合涂层，对元素的扩散具有更强的抑制作用，使得界面厚度显著降低。同时，通过控制纯金属层的厚度，可以促使浇注后复合涂层大部分或全部变成高熵合金，使界面组织更加均匀，有利于铝/镁双金属材料性能的提高。
附图说明
图1为本发明实施例超音速火焰喷涂制备高熵合金复合涂层的示意图；
图2为本发明实施例高熵合金复合涂层引入后界面变化的示意图；
图3为本发明实施例所构建的复合铸造镁/铝双金属材料的装置结构图；
图4中(a)-(d)为对比例1所制备的复合铸造铝/镁双金属材料的界面组织图像；
图5中(a)-(c)为对比例2所制备的复合铸造铝/镁双金属材料的界面组织图像。
图6为本发明实施例3所制备的复合铸造铝/镁双金属材料的界面组织图像。
在所有附图中，相同的附图标记用来表示相同的元件或结构，其中：1-铸型，2-固态嵌体，3-铸件空腔，4-浇注系统，5-浇口。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明实施例提供的一种基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，包括如下步骤：
S1、对铝合金嵌体表面进行处理，包括砂纸打磨、碱洗、酸洗等处理。
进一步的，砂纸打磨采用80目、240目、500目、1000目砂纸机械打磨；碱洗采用10g/L的NaOH溶液浸泡20～30s；酸洗采用50％HF+50％HNO3浸泡20～30s。
S2、采用热喷涂在铝合金嵌体表面依次制备高熵合金层、纯金属层，如图1所示，高熵合金层和纯金属层组成高熵合金复合涂层。
进一步的，热喷涂时采用的均为粉末，粉末直径为15μm～53μm之间；高熵合金粉为FeCoNiCrCu粉或FeCoNiCrMn粉，纯金属粉为Cu粉或Ni粉。
进一步的，高熵合金层厚度为5μm～20μm，纯金属层厚度为5μm～20μm。
进一步的，热喷涂方式为超音速火焰喷涂、等离子喷涂、火焰喷涂等方式中的一种。
S3、将镁合金液浇注在放有铝合金嵌体的铸型中；此时，铝侧与高熵合金之间的相互扩散形成了具有固溶体结构的新高熵合金，纯金属与高熵合金之间同样可以形成固溶体结构，镁侧则与纯金属层形成金属间化合物，如图2所示，冷却凝固后得到复合铸造铝/镁双金属材料。
进一步的，浇注温度为690℃～750℃。
进一步的，铝/镁双金属产品与铝合金嵌体的体积比为8:1～40:1。
下面结合具体实施例对本发明进行进一步说明。
对比例1、2以及实施例1-6均采用如图3所示的铸造装置，其中，整个浇注系统4和铸件空腔3置于铸型1中，完成造型过程；固态嵌体2被铸件空腔3包围，铸件空腔3与浇注系统4相连，金属液从浇口5浇注。
对比例1
制备步骤如下：
(1)将A356铝合金铸型采用线切割方式得到铝合金嵌体，采用不同目数的砂纸进行打磨，通过碱洗、酸洗等方式去除表面油污及氧化物。
(2)熔炼AZ91D镁合金，期间采用六氟化硫和二氧化碳的混合气体保护，防止镁合金氧化。
(3)造型浇注。将固态嵌体放置于准备好的铸型中，铸件部分与嵌体的体积比为14:1，当AZ91D镁合金液温度达到730℃时进行浇注，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。
对比例2
制备步骤如下：
(1)将A356铝合金铸型采用线切割方式得到铝合金嵌体，采用不同目数的砂纸进行打磨，通过碱洗、酸洗等方式去除表面油污及氧化物。
(2)采用超音速火焰喷涂在铝合金嵌体表面制20μm FeCoNiCrCu高熵合金涂层。
(3)熔炼AZ91D镁合金，期间采用六氟化硫和二氧化碳的混合气体保护，防止镁合金氧化。
(4)造型浇注。将固态嵌体放置于准备好的铸型中，铸件部分与嵌体的体积比为14:1，当AZ91D镁合金液温度达到730℃时进行浇注，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。
实施例1
制备步骤如下：
(1)将A356铝合金铸型采用线切割方式得到铝合金嵌体，采用不同目数的砂纸进行打磨，通过碱洗、酸洗等方式去除表面油污及氧化物。
(2)采用超音速火焰喷涂在铝合金嵌体表面制备5μm FeCoNiCrCu高熵合金涂层，再在其表面喷涂20μm Ni涂层。
(3)熔炼AZ91D镁合金，期间采用六氟化硫和二氧化碳的混合气体保护，防止镁合金氧化。
(4)造型浇注。将固态嵌体放置于准备好的铸型中，铸件部分与嵌体的体积比为14:1，当AZ91D镁合金液温度达到730℃时进行浇注，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。
实施例2
制备步骤如下：
(1)将A356铝合金铸型采用线切割方式得到铝合金嵌体，采用不同目数的砂纸进行打磨，通过碱洗、酸洗等方式去除表面油污及氧化物。
(2)采用超音速火焰喷涂在铝合金嵌体表面制备20μm FeCoNiCrCu高熵合金涂层，再在其表面喷涂5μm Ni涂层。
(3)熔炼AZ91D镁合金，期间采用六氟化硫和二氧化碳的混合气体保护，防止镁合金氧化。
(4)造型浇注。将固态嵌体放置于准备好的铸型中，铸件部分与嵌体的体积比为14:1，当AZ91D镁合金液温度达到730℃时进行浇注，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。
实施例3
制备步骤如下：
(1)将A356铝合金铸型采用线切割方式得到铝合金嵌体，采用不同目数的砂纸进行打磨，通过碱洗、酸洗等方式去除表面油污及氧化物。
(2)采用等离子喷涂在铝合金嵌体表面制备10μm FeCoNiCrCu高熵合金涂层，再在其表面喷涂10μm Cu涂层。
(3)熔炼AZ91D镁合金，期间采用六氟化硫和二氧化碳的混合气体保护，防止镁合金氧化。
(4)造型浇注。将固态嵌体放置于准备好的铸型中，铸件部分与嵌体的体积比为14:1，当AZ91D镁合金液温度达到730℃时进行浇注，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。
实施例4
制备步骤如下：
(1)将A356铝合金铸型采用线切割方式得到铝合金嵌体，采用不同目数的砂纸进行打磨，通过碱洗、酸洗等方式去除表面油污及氧化物。
(2)采用火焰喷涂在铝合金嵌体表面制备5μm FeCoNiCrMn高熵合金涂层，再在其表面喷涂20μm Ni涂层。
(3)熔炼AZ91D镁合金，期间采用六氟化硫和二氧化碳的混合气体保护，防止镁合金氧化。
(4)造型浇注。将固态嵌体放置于准备好的铸型中，铸件部分与嵌体的体积比为14:1，当AZ91D镁合金液温度达到730℃时进行浇注，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。
实施例5
制备步骤如下：
(1)将A356铝合金铸型采用线切割方式得到铝合金嵌体，采用不同目数的砂纸进行打磨，通过碱洗、酸洗等方式去除表面油污及氧化物。
(2)采用超音速火焰喷涂在铝合金嵌体表面制备10μm FeCoNiCrMn高熵合金涂层，再在其表面喷涂10μm Cu涂层。
(3)熔炼AZ91D镁合金，期间采用六氟化硫和二氧化碳的混合气体保护，防止镁合金氧化。
(4)造型浇注。将固态嵌体放置于准备好的铸型中，铸件部分与嵌体的体积比为14:1，当AZ91D镁合金液温度达到730℃时进行浇注，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。
实施例6
制备步骤如下：
(1)将A356铝合金铸型采用线切割方式得到铝合金嵌体，采用不同目数的砂纸进行打磨，通过碱洗、酸洗等方式去除表面油污及氧化物。
(2)采用超音速火焰喷涂在铝合金嵌体表面制备20μm FeCoNiCrMn高熵合金涂层，再在其表面喷涂5μm Ni涂层。
(3)熔炼AZ91D镁合金，期间采用六氟化硫和二氧化碳的混合气体保护，防止镁合金氧化。
(4)造型浇注。将固态嵌体放置于准备好的铸型中，铸件部分与嵌体的体积比为14:1，当AZ91D镁合金液温度达到730℃时进行浇注，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。
对比例1未添加涂层铝/镁双金属的界面组织图像，如图4中(a)～(d)所示，可以看出界面存在大量的Al-Mg金属间化合物，严重影响双金属的力学性能。对比例2添加20μm的FeCoNiCrCu高熵合金涂层后，镁/铝双金属材料的界面组织图像如图5中(a)～(c)所示。结果表明，添加20μm高熵合金涂层后，界面Al-Mg金属间化合物彻底消失，铝侧与高熵合金之间的相互扩散形成了新的AlxFeCoNiCrCu高熵合金，但是镁侧只形成了少量的Mg-Ni-Cu混合相，未能形成有效的冶金结合。
实施例3得到的铝/镁双金属材料如图6所示，可以看到，高熵合金复合涂层引入后，靠近Al侧形成了具有固溶体结构的高熵合金，镁侧则形成了以Mg2Cu为主的金属间化合物，界面具有良好的冶金结合。
对铝/镁双金属界面的剪切强度进行测试，结果表明，仅添加高熵合金涂层的双金属剪切强度从未添加的32MPa左右提高到39MPa左右，提升了21.88％，而添加高熵合金复合涂层的铝/镁双金属剪切强度均达到了50MPa以上。这说明高熵合金复合涂层既解决了Al、Mg易产生脆性金属间化合物的问题，又解决了单一高熵合金涂层Mg侧结合较差的问题。引入高熵合金复合涂层后形成了以固溶体为主的良好冶金结合界面，大大提高了双金属力学性能。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
采用热喷涂在铝合金嵌体表面依次制备高熵合金层、纯金属层；
将镁合金液浇注在放有铝合金嵌体的铸型中，镁合金液与纯金属层接触，冷却凝固后得到铝/镁双金属材料。
2.如权利要求1所述的基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，其特征在于，将高熵合金粉热喷涂在铝合金嵌体表面得到高熵合金层，高熵合金粉为FeCoNiCrCu粉或FeCoNiCrMn粉。
3.如权利要求2所述的基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，其特征在于，将纯金属粉热喷涂在高熵合金层表面得到纯金属层，纯金属粉为Cu粉或Ni粉。
4.如权利要求3所述的基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，其特征在于，所述高熵合金粉、纯金属粉的直径为15μm～53μm。
5.如权利要求1所述的基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，其特征在于，所述高熵合金层厚度为5μm～20μm，所述纯金属层厚度为5μm～20μm。
6.如权利要求1所述的基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，其特征在于，浇注镁合金液时，浇注温度为690℃～750℃。
7.如权利要求1所述的基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，其特征在于，得到的铝/镁双金属材料与铝合金嵌体的体积比为8:1～40:1。
8.如权利要求1所述的基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，其特征在于，在热喷涂前，预先对铝合金嵌体表面进行处理：采用砂纸打磨铝合金嵌体表面，并通过碱洗、酸洗去除氧化膜。
9.如权利要求1-8任一项所述的基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法，其特征在于，所述热喷涂方式为超音速火焰喷涂、等离子喷涂、火焰喷涂方式中的一种。
10.一种基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料，其特征在于，采用如权利要求1-9任一项所述的基于高熵合金复合涂层的铝/镁双金属材料的制备方法制备而成。
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