CN118020400A - 光电转换元件 - Google Patents
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Abstract
本申请的课题在于提供一种因加热导致的暗电流值的上升得到抑制的光电转换元件。本发明涉及一种光电转换元件，其包括一对电极、设于所述一对电极间的含有p型半导体(P)的活性层、以及设于所述一对电极中的任一电极与所述活性层间的含有电介质(D)的缓冲层，所述电介质(D)的带隙为4eV以上且相对介电常数为20以上，所述元件满足下述式(1)。Ec‑E(L)>0.8eV(1)(在式(1)中，Ec表示所述电介质(D)所具有的导带的底端中的能级，E(L)表示所述p型半导体(P)的LUMO能级)。
Description
技术领域
本发明涉及一种光电转换元件。
背景技术
例如，从节能、降低二氧化碳的排放量的观点出发，光电转换元为一种极其有用器件，备受瞩目。
光电转换元件即使为未被光照射的黑暗状态，也存在产生光电转换、电流流动的情况。将光电转换元件用作光检测元件(OPD)时，由于施加的暗电流产生噪声，使光检测的S/N比下降，因此可实现暗电流值的降低。例如，在非专利文献1的技术中，为了获得电子阻挡效果，而使用氧化镍、氧化钼、氧化钒、氧化钨等金属氧化物半导体。
现有技术文献
非专利文献
非专利文献1：Nanomaterials，2021，11(6)，1404
发明内容
发明要解决的问题
光电转换元件存在形成于基板等后的工序中例如在被安装至成像装置的工序中被加热的情况。非专利文献1中记载的光电转换元件存在因加热导致暗电流值大幅上升的问题。
因此，寻求一种可由加热引起的暗电流值的上升被抑制的光电转换元件。
用以解决问题的手段
本发明人为解决上述问题而进行深入研究，从而完成了本发明。
本发明提供如下内容。
[1]一种光电转换元件，包括
一对电极、
设于所述一对电极间、含有p型半导体(P)的活性层、
以及设于所述一对电极中的任一电极与所述活性层间、含有电介质(D)的缓冲层，
所述电介质(D)的带隙为4eV以上且相对介电常数为20以上，
所述元件满足下述式(1)，
Ec-E(L)>0.8eV (1)
(在式(1)中，Ec表示在所述电介质(D)所具有的导带(conduction band)的底端中的能级，E(L)表示所述p型半导体(P)的LUMO能级。)
[2]根据[1]所述的光电转换元件，所述电介质(D)为含有由铪氧化物、锆氧化物以及钽氧化物构成的群中选择的1种以上的氧化物。
[3]根据[1]或[2]所述的光电转换元件，所述p型半导体(P)为共轭系高分子化合物。
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的光电转换元件，所述p型半导体(P)为含有下述式(I)所示的结构单元和/或下述式(II)所示的结构单元的高分子化合物。
[化1]
(在式(I)中，Ar1和Ar2各自相互独立地表示可具有取代基的3价芳香族杂环基，Z表示下述式(Z-1)～式(Z-7)中的任意1个所示的基团。
[化2]
(在式(Z-1)～(Z-7)中，R表示
氢原子、
卤素原子、
可具有取代基的烷基、
可具有取代基的环烷基、
可具有取代基的烯基、
可具有取代基的环烯基、
可具有取代基的炔基、
可具有取代基的环炔基、
可具有取代基的芳基、
可具有取代基的烷氧基、
可具有取代基的环烷氧基、可具有取代基的芳氧基、
可具有取代基的烷硫基、
可具有取代基的环烷硫基、
可具有取代基的芳硫基、
可具有取代基的1价杂环基、
可具有取代基的取代氨基、
可具有取代基的亚胺残基、
可具有取代基的酰胺基、
可具有取代基的酰亚胺基、
可具有取代基的取代氧基羰基、
氰基、
硝基、
-C(＝O)-Rc所示的基团或
-SO2-Rd所示的基团，
Rc和Rd各自独立地表示
氢原子、
可具有取代基的烷基、
可具有取代基的环烷基、
可具有取代基的芳基、
可具有取代基的烷氧基、
可具有取代基的环烷氧基、
可具有取代基的芳氧基或
可具有取代基的1价杂环基。
在式(Z-1)～式(Z-7)中，R有2个时，2个R可以相同也可以不同。)
[化3]
-Ar3- (II)
(在式(II)中，Ar3表示2价芳香族杂环基。)
[5]根据[1]～[4]中任一项所述的光电转换元件，其用于光检测元件。
发明的效果
根据本发明，可以提供一种由加热引起的暗电流值的上升得到抑制的光电转换元件。
附图说明
[图1]图1是示意性说明使涉及本发明的一个实施方式的光电转换元件为黑暗状态的情况时的作用的能量图。
[图2]图2是示意性说明对涉及本发明的一个实施方式的光电转换元件照射光的情况时的作用的能量图。
[图3]图3是示意性展示涉及本发明的一个实施方式的光电转换元件的构成要素所具有的能级的图。
[图4]图4是示意性展示光电转换元件的构成例的图。
[图5]图5是示意性展示图像检测部的构成例的图。
[图6]图6是示意性展示指纹检测部的构成例的图。
[图7]图7是示意性展示X射线成像装置用的图像检测部的构成例的图。
[图8]图8是示意性展示静脉认证装置用的静脉检测部的构成例的图。
[图9]图9是示意性展示间接方式的TOF型测距装置用图像检测部的构成例的图。
符号说明
1 图像检测部
2 显示装置
10 光电转换元件
11、210 支撑基板
12 第1电极
13 缓冲层(电子阻挡层)
14 活性层
15 电子传输层
16 第2电极
17 封装部件
20 CMOS晶体管基板
30 层间绝缘膜
32 层间线路部
40 封装层
42 闪烁体
44 反射层
46 保护层
50 滤色器
100 指纹检测部
200 显示面板部
200a 显示区域
220 有机EL元件
230 触摸传感器面板
240 封装基板
300 静脉检测部
302 玻璃基板
304 光源部
306 盖部
310 插入部
400TOF型测距装置用图像检测部
402 浮遊扩散层
404 光门
406 遮光部。
具体实施方式
以下，参考附图，对本发明的实施方式进行说明。此外，附图不过是以能够理解本发明的程度概略性地展示构成要素的形状、大小以及配置。本发明不被以下的记载所限定，各构成要素可在不超出本发明主旨的范围内进行适当更。在用于以下的说明的附图中，针对同样的构成要素赋予相同的符号来表示，存在省略重复的说明的情况。此外，涉及本发明的实施方式的构成不一定限于图示示例的配置中使用的构成。
[1.共通用语的说明]
本说明书中，“高分子化合物”是指具有分子量分布且聚苯乙烯换算的数均分子量为1×103以上、1×108以下的聚合物。高分子化合物所含的结构单元合计为100摩尔％。
本说明书中，“结构单元”是指高分子化合物中存在1个以上的单元。
本说明书中，“氢原子”可以为轻氢原子，也可以为重氢原子。
本说明书中，作为“卤素原子”的示例可举出：氟原子、氯原子、溴原子以及碘原子。
在“可具有取代基的”形态中，包括构成化合物或基团的所有氢原子无取代的情况、以及1个以上的氢原子的部分或全部被取代基取代的情况的两种形态。
作为取代基的示例，可举出：卤素原子、烷基、环烷基、烯基、环烯基、炔基、环炔基、烷氧基、环烷氧基、烷硫基、环烷硫基、芳基、芳氧基、芳硫基、1价杂环基、取代氨基、酰基、亚胺残基、酰胺基、酰亚胺基、取代氧基羰基、氰基、烷基磺酰基以及硝基。
本说明书中，“烷基”可具有取代基。只要没有特别限制，“烷基”可以是直链状和分支状的任意一种。直链状的烷基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为1～50，优选为1～30，更优选为1～20。分支状的烷基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为3～50，优选为3～30，更优选为4～20。
作为烷基的具体例子，可举出：甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、2-乙基丁基、正己基、正庚基、正辛基、2-乙基己基、3-正丙基庚基、正癸基、3,7-二甲基辛基、2-乙基辛基、2-正己基癸基、正十二烷基、十四烷基、十六烷基、十八烷基、二十烷基等非取代烷基；环己基甲基、环己基乙基、三氟甲基、五氟乙基、全氟丁基、全氟己基、全氟辛基、3-苯基丙基、3-(4-甲基苯基)丙基、3-(3,5-二正己基苯基)丙基、6-乙基氧基己基等取代烷基。
“环烷基”可以为单环的基团，也可以为多环的基团。环烷基可具有取代基。环烷基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为3～30，优选为3～20。
作为环烷基的示例，可举出：环戊基、环己基、环庚基、金刚烷基等不具有取代基的烷基、以及这些基团中的氢原子被烷基、烷氧基、芳基、氟原子等取代基取代的基团。
作为具有取代基的环烷基的具体例，可举出：甲基环己基、乙基环己基。
“烯基”可以为直链状，也可以为分支状。烯基可具有取代基。烯基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为2～30，优选为2～20。
作为烯基的示例，可举出：乙烯基、1-丙烯基、2-丙烯基、2-丁烯基、3-丁烯基、3-戊烯基、4-戊烯基、1-己烯基、5-己烯基、7-辛烯基等不具有取代基的烯基、以及这些基团中的氢原子被烷氧基、芳基、氟原子等取代基取代的基团。
“环烯基”可以为单环的基团，也可以为多环的基团。环烯基可具有取代基。环烯基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为3～30，优选为3～20。
作为环烯基的示例，可举出：环己烯基等不具有取代基的环烯基、以及这些基团中的氢原子被烷基、烷氧基、芳基、氟原子等取代基取代的基团。
作为具有取代基的环烯基的示例，可举出：甲基环己烯基以及乙基环己烯基。
“炔基”可以为直链状，也可以为分支状。炔基可具有取代基。炔基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为2～30，优选为2～20。
作为炔基的示例，可举出：乙炔基、1-丙炔基、2-丙炔基、2-丁炔基、3-丁炔基、3-戊炔基、4-戊炔基、1-己炔基、5-己炔基等不具有取代基的炔基、以及这些基团中的氢原子被烷氧基、芳基、氟原子等取代基取代的基团。
“环炔基”可以为单环的基团，也可以为多环的基团。环炔基可具有取代基。环炔基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为4～30，优选为4～20。
作为环炔基的示例，可举出：环己炔基等不具有取代基的环炔基、以及这些基团中的氢原子被烷基、烷氧基、芳基、氟原子等取代基取代的基团。
作为具有取代基的环炔基的示例，可举出：甲基环己炔基以及乙基环己炔基。
“烷氧基”可以为直链状，也可以为分支状。烷氧基可具有取代基。烷氧基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为1～30，优选为1～20。
作为烷氧基的示例，可举出：甲氧基、乙氧基、正丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、异丁氧基、叔丁氧基、正戊氧基、正己氧基、正庚氧基、正辛氧基、2-乙基己氧基、正壬氧基、正癸氧基、3,7-二甲基辛氧基、3-庚基十二烷氧基、月桂氧基等不具有取代基的烷氧基、以及这些基团中的氢原子被烷氧基、芳基、氟原子等取代基取代的基团。
“环烷氧基”所具有的环烷基可以为单环的基团，也可以为多环的基团。环烷氧基可具有取代基。环烷氧基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为3～30，优选为3～20。
作为环烷氧基的示例，可举出：环戊氧基、环己氧基、环庚氧基等不具有取代基的环烷氧基、以及这些基团中的氢原子被氟原子。烷基等取代基取代的基团。
“烷硫基”可以为直链状，也可以为分支状。烷硫基可具有取代基。烷硫基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为1～30，优选为1～20。
作为可具有取代基的烷硫基的示例，可举出：甲硫基、乙硫基、正丙硫基、异丙硫基、正丁硫基、异丁硫基、叔丁硫基、正戊硫基、正己硫基、正庚硫基、正辛硫基、2-甲基己硫基、正壬硫基、正癸硫基、3,7-二甲基辛硫基、3-庚基十二烷硫基、月桂硫基、三氟甲硫基。
“环烷硫基”所具有的环烷基可以为单环的基团，也可以为多环的基团。环烷硫基可具有取代基。环烷硫基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为3～30，优选为3～20。
作为可具有取代基的环烷硫基的示例，可举出环己硫基。
“p价芳香族碳环基”是指去除p个与由可具有取代基的芳香族烃构成环的碳原子直接键合的氢原子后剩余的原子团。对芳香族烃而言，包括具有稠合环的化合物、与由独立的苯环和稠合环构成的群中选择的2个以上直接地或介由亚乙烯基等2价基团地键合的化合物。p价芳香族碳环基也可以进一步地具有取代基。
“芳基”表示1价芳香族碳环基。芳基可具有取代基。芳基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为6～60，优选为6～48。
作为芳基的示例，可举出：苯基、1-萘基、2-萘基1-蒽基、2-蒽基、9-蒽基、1-芘基、2-芘基、4-芘基、2-芴基、3-芴基、4-芴基、2-苯基苯基、3-苯基苯基、4-苯基苯基等不具有取代基的芳基以及这些基团中的氢原子被烷基、烷氧基、芳基、氟原子等取代基取代的基团。
“芳氧基”可具有取代基。芳氧基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为6～60，优选为6～48。
作为芳氧基的示例，可举出：苯氧基、1-萘氧基、2-萘氧基、1-蒽氧基、9-蒽氧基、1-芘氧基等不具有取代基的芳氧基以及这些基团中的氢原子被烷基、烷氧基、氟原子等取代基取代的基团。
“芳硫基”可具有取代基。芳氧基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为6～60，优选为6～48。
作为可具有取代基的芳硫基的示例，可举出：苯硫基、C1～C12烷氧基苯硫基、C1～C12烷基苯硫基、1-萘硫基、2-萘硫基以及五氟苯硫基。“C1～C12”表示其之后记载的基团的碳原子数为1～12。进一步地，“Cm～Cn”是指其之后记载的基团的碳原子数为m～n。以下相同。
“p价杂环基”(p表示1以上的整数)是指从可具有取代基的杂环式化合物中去除与构成环的碳原子或杂原子直接键合的氢原子中的p个氢原子后残留的原子团。“p价杂环基”中包括“p价芳香族杂环基”。“p价芳香族杂环基”是指从可具有取代基的芳香族杂环式化合物中去除与构成环的碳原子或杂原子直接键合的氢原子中的p个氢原子后残留的原子团。
芳香族杂环式化合物中，除了杂环自身为表现芳香性的化合物之外，还包括即使杂环自身不表现芳香性但在杂环中稠合有芳香环的化合物。
在芳香族杂环式化合物之中，作为杂环自身表现出芳香性的化合物的具体例，可举出：噁二唑、噻二唑、噻唑、噁唑、噻吩、吡咯、磷杂环戊二烯、呋喃、吡啶、吡嗪、嘧啶、三嗪、哒嗪、喹啉、异喹啉、咔唑以及二苯并磷杂环戊二烯。
在芳香族杂环式化合物之中，作为杂环自身不表现出芳香性但在杂环上稠合有芳香环的化合物的具体例，可举出：吩噁嗪、吩噻嗪、二苯并硼杂环戊二烯、二苯并噻咯和苯并吡喃。
p价杂环基可具有取代基。p价杂环基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为2～60，优选为2～20。
作为1价杂环基的示例，可举出：1价芳香族杂环基(例如噻吩基、吡咯基、呋喃基、吡啶基、喹啉基、异喹啉基、嘧啶基、三嗪基)、1价非芳香族杂环基(例如哌啶基、哌嗪基)以及这些基团中的氢原子被烷基、烷氧基、芳基、氟原子等取代基取代后的基团。
“取代氨基”是指具有取代基的氨基。作为氨基所具有的取代基，优选为烷基、芳基以及1价杂环基。取代氨基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为1～30。
作为取代氨基的示例，可举出：二烷基氨基(例如二甲基氨基、二乙基氨基)、二芳基氨基(例如二苯基氨基、双(4-甲基苯基)氨基、双(4-叔丁基苯基)氨基、双(3,5-二叔丁基苯基)氨基)。
“酰基”可具有取代基。酰基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为2～20，优选为2～18。作为酰基的具体例，可举出：乙酰基、丙酰基、丁酰基、异丁酰基、新戊酰基、苯甲酰基、三氟乙酰基以及五氟苯甲酰基。
“亚胺残基”是指从亚胺化合物中去除1个与构成碳原子-氮原子双键的碳原子或氮原子直接键合的氢原子后残留的原子团。“亚胺化合物”是指分子内具有碳原子-氮原子双键的有机化合物。作为亚胺化合物的示例，可举出：醛亚胺、酮亚胺、以及醛亚胺中的与构成碳原子-氮原子双键的氮原子键合的氢原子被烷基等取代基取代后的化合物。
亚胺残基的碳原子数通常为2～20，优选为2～18。作为亚胺残基的示例，可举出下述结构式所示的基团。
[化4]
“酰胺基”是指从酰胺中去除1个与氮原子键合的氢原子后残留的原子团。酰胺基的碳原子数通常为1～20左右，优选为1～18。作为酰胺基的具体例，可以举出甲酰胺基、乙酰胺基、丙酰胺基、丁酰胺基、苯甲酰胺基、三氟乙酰胺基、五氟苯甲酰胺基、二甲酰胺基、二乙酰胺基、二丙酰胺基、二丁酰胺基、二苯甲酰胺基、二(三氟乙酰胺)基和二(五氟苯甲酰胺)基。
“酰亚胺基”是指从酰亚胺中去除1个与氮原子键合的氢原子后残留的原子团。酰亚胺基的碳原子数通常为4～20。作为酰亚胺基的具体例，可以举出以下所表示的基团。
[化5]
“取代氧基羰基”是指R’-O-(C＝O)-所示的基团。此处，R’表示烷基、环烷基、芳基、芳烷基或1价杂环基。
取代氧基羰基的碳原子数通常为2～60，优选碳原子数为2～48。
作为取代氧基羰基的具体例，可举出：甲氧基羰基、乙氧基羰基、丙氧基羰基、异丙氧基羰基、丁氧基羰基、异丁氧基羰基、叔丁氧基羰基、戊氧基羰基、己氧基羰基、环己氧基羰基、庚氧基羰基、辛氧基羰基、2-乙基己氧基羰基、壬氧基羰基、癸氧基羰基、3,7-二甲基辛氧基羰基、十二烷氧基羰基、三氟甲氧基羰基、五氟乙氧基羰基、全氟丁氧基羰基、全氟己氧基羰基、全氟辛氧基羰基、苯氧基羰基、萘氧基羰基以及吡啶氧基羰基。
“烷基磺酰基”可以为直链状，也可以为分支状。烷基磺酰基可具有取代基。烷硫基的碳原子数不包括取代基的碳原子数，通常为1～30。作为烷基磺酰基的具体例，可举出：甲基磺酰基、乙基磺酰基以及十二烷基磺酰基。
附在化学式上的“*”表示原子键(atomic bond)。
“π共轭系”是指π电子在多个键上发生了离域的体系。
化学式中，“Me”表示甲基，“Et”表示乙基，“Bu”表示丁基。
“HOMO”是指最高占用轨道。“LUMO”是指最低空轨道。HOMO的能级以及LUMO的能级中将真空能级规定为0eV。
[2.光电转换元件的概要]
涉及本发明的一种实施方式的光电转换元件包括：一对电极、被设于上述一对电极间的含有p型半导体(P)的活性层、以及被设于上述一对电极中的任一电极与上述活性层间的含有电介质(D)的缓冲层。所述电介质(D)的带隙为4eV以上且相对介电常数为20以上。涉及本发明的一种实施方式的光电转换元件满足下述式(1)。
Ec-E(L)>0.8eV (1)
在式(1)中，Ec表示在上述电介质(D)所具有的导带的底端中的能级，E(L)表示上述p型半导体(P)的LUMO能级。
缓冲层被设于一对电极中的任一电极与上述活性层之间。缓冲层优选被设置在第1电极与活性层之间，可作为电子阻挡层发挥作用。
在本说明书中，在向光电转换元件外加逆向电圧而照射光时，以空穴流出至外部电路的电极作为第1电极，以电子流出至外部电路的电极作为第2电极。
第1电极为向光电转换元件外加顺方向电压时的阳极，第2电极为向光电转换元件外加顺方向电压时的阴极。
本实施方式的光电转换元件中，加热后的暗电流值的上升得到抑制，具有耐热性。
本实施方式的光电转换元件中，在外加-5V时的暗电流值(Jd)优选为100nA/cm2以下，更优选为50nA/cm2以下，进一步优选为20nA/cm2以下，通常为0nA/cm2以上。
本实施方式的光电转换元件，在设180℃下加热后的外加-5V时的暗电流值为Jd1、180℃下加热前的外加-5V时的暗电流值为Jd0时，Jd1/Jd0值优选为2以下，更优选为1.8以下，进一步优选为1.5以下，越小越优选，但可以为例如0.1以上，也可以为例如0.5以上。
本实施方式的光电转换元件抑制加热后的暗电流值的上升，作为具有耐热性的理由，考虑为下述的理由，但并不限定本发明。
以下使用图1～图3说明理由。
图1是示意性说明使涉及本发明的一个实施方式的光电转换元件为黑暗状态的情况时的作用的能量图。
图2是示意性说明涉及对本发明的一个实施方式的光电转换元件照射光的情况时的作用的能量图。
图3是示意性展示涉及本发明的一个实施方式的光电转换元件的构成要素所具有的能级的图。
在图1以及图2中，E(1)表示第1电极的费米能级，平行四边形D表示电介质(D)的能级，长方形P表示活性层所含的p型半导体(P)的能级，长方形N表示活性层能含有的n型半导体的能级，E(2)表示第2电极的费米能级。平行四边形D的上侧边表示导带底端的能级，平行四边形D的下侧边表示价带的上端的能级。长方形P和长方形N的上侧边表示LUMO能级，下侧边表示HOMO能级。
本图中显示有含有电介质(D)的缓冲层与第1电极直接相连的光电转换元件的能级。
在黑暗状态下，活性层中的载流子较少，活性层的导电性较低。因此，外加于包含电介质(D)的缓冲层的电压较低。在那样的状态中，电介质(D)的带隙为4eV以上，较大，因此如图1所示电介质(D)成为从第1电极向活性层注入电子时的能垒，此外也成为了从第1电极取出在活性层内产生的空穴时的能垒。因此，本实施方式的光电转换元件被认为可降低暗电流值。
另一方面，对光电转换元件上照射有光的情况(明亮状态)时，活性层中的载流子较多，活性层的导电性较高。因此，外加于包含电介质(D)的缓冲层的电压较高。在那样的状态中，产生隧穿效应，活性层中的空穴超过缓冲层的能垒而被取出至第1电极。因此，本实施方式的光电转换元件在降低暗电流值的同时，被期待良好的外部量子效率(EQE)。
加热光电转换元件时，在缓冲层所含的电介质中，被认为产生以下的变化。
通过产生具有比导带的底端的能级Ec更深(更小)的能级的中间能级，相对于缓冲层的电子的净能垒降低。
如图3所示，电介质(D)的导带的底端中的能级Ec与活性层所含的p型半导体(P)的LUMO能级E(L)的差(Ec-E(L))较大，超过0.8eV。因此，认为：即使因加热产生了具有比电介质(D)的Ec更深的能级的中间能级，电介质(D)在黑暗状态中也可成为对于从第1电极向p型半导体(P)注入电子的充分的能垒。其结果，光电转换元件的暗电流值被认为在加热前后中维持同等的水准。由以上可知，式(1)的值“Ec-E(L)”优选超过0.8eV，更优选为1.0以上，进一步优选为1.1以上，更进一步优选为1.2以上。
另一方面，认为：如图3所示，在导带的底端中的能级Ec与活性层所含的p型半导体(p)的LUMO能级E(L)的差(Ec-E(L))较小，在0.8eV以下的电介质(D’)与p型半导体(P)的组合中，通过因加热产生了比电介质(D’)的导带底端的能级Ec更深的能级的中间能级，电介质(D’)不能成为对于从第1电极向p型半导体(P)注入电子的充分的能垒，光电转换元件的暗电流值在加热后增大。
[3.第一实施方式]
以下，对涉及本发明的第一实施方式的光电转换元件，参考附图具体地说明。
图4为示意性展示光电转换元件的构成例的图。
如图4所示，光电转换元件10被设于支撑基板11上。光电转换元件10具备：按照与支承基板11相接的方式设置的第1电极12、按照与第1电极12相接的方式设置的作为电子阻挡层的缓冲层13、按照与缓冲层13相接的方式设置的活性层14、按照与活性层14相接的方式设置的电子传输层15、以及按照与电子传输层15相接的方式设置的第2电极16。该构成例中，按照与第2电极16相接的方式进一步设置有封装部件17。
以下，对可被本实施方式的光电转换元件包含的构成要素，进行具体的说明。
[3.1.基板]
光电转换元件通常在基板(支撑基板)上形成。此外，也存在进一步地被基板(封装基板)封装的情况。在基板上，通常形成由第1电极以及第2电极构成的一对电极中的一个。基板的材料只要为在形成含有有机化合物的层时不会发生化学上的变化的材料，就没有特别限定。
作为基板的材料，例如可举出：玻璃、塑料、高分子膜、硅。在使用不透明基板的情况时，优选与被设置于不透明的基板一侧的电极相反侧的电极(换言之，远离不透明的基板一侧的电极)被设为透明或半透明的电极。
[3.2.电极]
光电转换元件包含作为一对电极的第1电极和第2电极。为了使光射入，第1电极和第2电极中的至少一个电极优选设为透明或半透明的电极。
作为透明或半透明的电极的材料的示例，可举出：导电性的金属氧化物膜、半透明的金属薄膜。具体地，可举出：氧化铟、氧化锌、氧化锡以及作为它们的复合体的铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、NESA等导电性材料、金、铂、银、铜。作为透明或半透明的电极的材料，优选为ITO、IZO、氧化锡。此外，作为电极，也可以使用将聚苯胺及其衍生物、聚噻吩及其衍生物等有机化合物用作材料的透明导电膜。透明或半透明的电极可以为第1电极，也可以为第2电极。
若一对电极中的一个电极为透明或半透明，则另一电极也可以为透光性较低的电极即可。作为透光性较低的电极的材料的示例，可举出：金属以及导电性高分子。透光性较低的电极的材料的具体例，可举出：锂、钠、钾、铷、铯、镁、钙、锶、钡、铝、钪、钒、锌、钇、铟、铈、钐、铕、铽、镱等金属、以及这些之中的2种以上的合金、或这些之中的1种以上的金属与由金、银、铂、铜、锰、钛、钴、镍、钨以及锡构成的群中选择的1种以上的金属的合金、石墨、石墨层间化合物、聚苯胺及其衍生物、聚噻吩及其衍生物。作为合金，可举出：镁-银合金、镁-铟合金、镁-铝合金、铟-银合金、锂-铝合金、锂-镁合金、锂-铟合金以及钙-铝合金。
[3.3.缓冲层]
缓冲层含有电介质(D)。缓冲层优选仅有电介质(D)构成。电介质(D)的相对介电常数通常为20以上。
通过使缓冲层所含的电介质(D)的相对介电常数为20以上，在光电转换元件被光照射时，可将在活性层中产生的空穴取出至外部电路。
通常可按照文献(A)“Thin Solid Films.1977，41，247-259”中记载的方法，对电介质(D)的膜测定静电容量，由用于测定的膜的厚度和静电容量确定相对介电常数。
此外，可按照例如文献(B)“J.App.Phys.1985，58，2407”中记载的方法，由10kHz中的静电容量-电压的测定结果确定相对介电常数。
此外，可按照例如文献(C)“J.App.Phys.2000，88，850”中记载的方法确定相对介电常数。
电介质(D)的带隙Eg通常为4eV以上，优选为5.5eV以上，更优选为6.0eV以上，优选为12eV以下，更优选为15eV以下。
通过使带隙Eg为上述下限值以上，即使在加热光电转换元件后，也可将暗电流值维持在较低水平。
通常可按照文献(D)“Phys.ReV.B.2008，78，085114”中记载的方法，通过组合紫外光电子分光法(UPS：ultraviolet photoemission spectroscopy)以及逆光电子分光法(IPS：inverse photoemission spectroscopy)的方法确定带隙Eg。
此外，可按照例如文献(C)“J.App.Phys.2000，88，850”中记载的方法确定带隙Eg。
电介质(D)优选为含有由铪氧化物、锆氧化物以及钽氧化物构成的群中选择的1种以上的氧化物，更优选为含有由铪氧化物以及锆氧化物构成的群中选择的1种以上的氧化物，进一步优选为含有铪氧化物的氧化物。电介质(D)可以为含有由铪氧化物、锆氧化物以及钽氧化物构成的群中选择的1种以上的多元氧化物。
作为含有铪氧化物的氧化物，可举出氧化铪(IV)(HfO2)(Eg：5.7eV(根据文献(D))、相对介电常数：22-25(根据文献(A)))，优选为氧化铪(IV)。
作为含有锆氧化物的氧化物，可举出氧化锆(IV)(ZrO2)(Eg：5.5eV(根据文献(D))、相对介电常数：21(根据文献(B)))。
作为含有钽氧化物的氧化物，可举出氧化钽(V)(Ta2O5)(Eg：4.0eV、相对电常数：23(各自均根据文献(C))。
电介质(D)也可含有铪氧化物、锆氧化物以及钽氧化物以外的成分。例如，电介质(D)也可含有铝原子、硅原子、镧原子和/或钇原子。电介质(D)可含有的铪氧化物、锆氧化物以及钽氧化物以外的成分的比例优选为50重量％以下，更优选为25重量％以下，进一步优选为10重量％以下，通常为0重量％以上，也可以为0重量％。其中，设电介质(D)的重量为100重量％。
电介质(D)的导带的底端中的能级Ec满足上述式(1)。通常可按照上述文献(D)中记载的方法，通过组合UPS法以及IPS法的方法确定电介质(D)具有的导带的底端中的能级Ec。
缓冲层的厚度优选为1nm以上，更优选为5nm以上，还优选为50nm以下，更优选为30nm以下。
由于缓冲层包含电介质(D)，因此即使厚度在上述上限值以下，也可具有阻挡电子或空穴的功能。
[3.4.活性层]
活性层为p型半导体材料，包含p型半导体(P)。活性层优选除了p型半导体(P)之外进一步包含n型半导体。活性层也可以含有多种p型半导体(P)。活性层还可以含有多种n型半导体。涉及本实施方式的活性层具有体相异质结(bulk-hetero junction)型的结构。
从选择的化合物的HOMO能级的值或LUMO能级的值可相对地确定活性层所含的半导体是否作为p型半导体以及n型半导体中的任意一种发挥功能。
可在活性层发挥光电转换功能、光检测功能这样的规定的功能的范围内，适当地设定p型半导体(P)的HOMO以及LUMO的能级的值与n型半导体的HOMO以及LUMO的能级的值之间的关系。
(1)p型半导体(P)
涉及本实施方式的活性层所含的p型半导体(P)的LUMO能级满足上述式(1)。
例如，可按照实施例记载的方法，使用UPS法来确定p型半导体(P)具有的LUMO能级。
本实施方式中，p型半导体(P)可以为低分子化合物，也可以为高分子化合物。
作为低分子化合物的p型半导体(P)，例如可举出：酞菁、金属酞菁、卟啉、金属卟啉、低聚噻吩、并四苯、并五苯以及红荧烯。
涉及本实施方式的p型半导体(P)优选为π共轭系高分子化合物。涉及本实施方式的p型半导体(P)更优选为具有包含供体结构单元和受体结构单元的供体/受体型结构的π共轭系高分子化合物。
本实施方式中，可构成p型半导体(P)的结构单元中，还包括与供体结构单元和受体结构单元直接键合的结构单元、供体结构单元和受体结构单元介由任意适合的间隔基(基团或结构单元)键合的结构单元。
作为高分子化合物的p型半导体(P)，例如可举出：聚乙烯咔唑及其衍生物、聚硅烷及其衍生物、在侧链或主链包含芳香族胺结构的聚硅氧烷衍生物、聚苯胺及其衍生物、聚噻吩及其衍生物、聚吡咯及其衍生物、聚对苯乙炔及其衍生物、聚噻吩乙炔及其衍生物、聚芴及其衍生物。
从降低暗电流的观点出发，p型半导体(P)优选为含有下述式(I)所示的结构单元和/或下述式(II)所示的结构单元的高分子化合物。
[化6]
在式(I)中，Ar1和Ar2各自独立地表示可具有取代基的3价芳香族杂环基，Z表示下述式(Z-1)～式(Z-7)的任意一种所示的基团。
[化7]
-Ar3- (II)
在式(II)中，Ar3表示2价芳香族杂环基。
[化8]
在式(Z-1)～(Z-7)中，R表示
氢原子、
卤素原子、
可具有取代基的烷基、
可具有取代基的环烷基、
可具有取代基的烯基、
可具有取代基的环烯基、
可具有取代基的炔基、
可具有取代基的环炔基、
可具有取代基的芳基、
可具有取代基的烷氧基、
可具有取代基的环烷氧基、
可具有取代基的芳氧基、
可具有取代基的烷硫基、
可具有取代基的环烷硫基、
可具有取代基的芳硫基、
可具有取代基的1价杂环基、
可具有取代基的取代氨基、
可具有取代基的亚胺残基、
可具有取代基的酰胺基、
可具有取代基的酰亚胺基、
可具有取代基的取代氧基羰基、
氰基、
硝基、
-C(＝O)-Rc所示的基团或
-SO2-Rd所示的基团，
Rc以及Rd各自独立地表示
氢原子、
可具有取代基的烷基、
可具有取代基的环烷基、
可具有取代基的芳基、
可具有取代基的烷氧基、
可具有取代基的环烷氧基、
可具有取代基的芳氧基、或
可具有取代基的1价杂环基。
在式(Z-1)～式(Z-7)中，R存在2个时，2个R可以相同也可以不同。优选2个R相同。
在式(Z-1)～式(Z-7)中的R，优选为氢原子、烷基或芳基，更优选为氢原子或烷基，进一步优选为氢原子或碳原子数1～40的烷基，更优选为氢原子或碳原子数1～30的烷基，特别优选为氢原子或碳原子数1～20的烷基。这些基团可具有取代基。取代基存在多个时，存在多个的取代基可以相互相同也可以不同。
Z优选为式(Z-4)或式(Z-5)所示的基团。
式(I)所示的结构单元优选为下述式(I-1)所示的结构单元。
[化9]
在式(I-1)中，Z表示与上述相同的含义。
作为式(I-1)所示的结构单元的示例，可举出下述式(501)～式(505)所示的结构单元。作为式(I)所示的结构单元，更优选为式(501)所示的结构单元。
[化10]
在上述式(501)～式(505)中，R表示与上述相同的含义。R存在2个时，2个R可以相同也可以不同。在式(501)～式(505)中，存在2个的R相互相同。
在上述式(501)～式(505)中，R优选为氢原子、烷基或芳基，更优选为氢原子或烷基，进一步优选为氢原子或碳原子数1～40的烷基，更优选为氢原子或碳原子数1～30的烷基，特别优选为氢原子或碳原子数1～20的烷基。这些基团可具有取代基。存在多个取代基时，可以相互相同也可以不同。
上述式(II)中，Ar3所示的2价芳香族杂环基的碳原子数通常为2～60，优选为4～60，更优选为4～20。Ar3所示的2价芳香族杂环基可具有取代基。作为Ar3所示的2价芳香族杂环基可具有的取代基的示例，可举出：卤素原子、烷基、芳基、烷氧基、芳氧基、烷硫基、芳硫基、1价杂环基、取代氨基、酰基、亚胺残基、酰胺基、酰亚胺基、取代氧基羰基、烯基、炔基、氰基以及硝基。
作为Ar3所示的2价芳香族杂环基的示例，可举出下述式(101)～式(190)所示的基团以及这些基团被取代基取代后的基团。
[化11]
[化12]
[化13]
[化14]
在式(101)～式(190)中，R表示与上述相同的含义。R存在多个时，多个R可以相互相同也可以不同。
作为上述式(II)所示的结构单元，优选为下述式(II-1)～式(II-7)所示的结构单元，更优选为下述式(II-6)或式(II-7)所示的结构单元。
[化15]
在式(II-1)～式(II-7)中，X1和X2各自独立地表示氧原子或硫原子，R表示与上述相同的含义。R存在多个时，多个R可以相互相同也可以不同。在式(II-1)～式(II-7)中，R优选为氢原子或卤素原子，更优选为氢原子或氟原子。在式(II-1)～式(II-7)中，R存在多个时，R更优选同时为氢原子或同时为卤素原子，进一步优选同时为氢原子或同时为氟原子。
从原料化合物的获得性的观点出发，在式(II-1)～式(II-7)中的X1以及X2优选均为硫原子。
作为p型半导体(P)的高分子化合物可以含有2种以上的式(I)的结构单元，也可以含有2种以上的式(II)的结构单元。
从提升溶剂中的溶解性的观点出发，作为p型半导体(P)的高分子化合物也可以含有下述式(III)所示的结构单元。
[化16]
-Ar4- (III)
在式(III)中，Ar4表示亚芳基。
Ar4所示的亚芳基是指从可具有取代基的芳香族烃中去除了2个氢原子后剩余的原子团。
作为可具有芳香族烃的取代基的示例，可举出与Ar3所示的2价芳香族杂环基可具有的取代基的示例相同的取代基。
亚芳基中的去除了取代基后的部分的碳原子数通常为6～60，优选为6～20。包含取代基的亚芳基的碳原子数通常为6～100。
作为亚芳基的示例，可举出：亚苯基(例如下述式1～式3)、萘-二基(例如下述式4～式13)、蒽-二基(例如下述式14～式19)、联苯-二基(例如下述式20～式25)、三联苯-二基(例如下述式26～式28)、稠环化合物基(例如下述式29～式35)、芴-二基(例如下述式36～式38)以及苯并芴-二基(例如下述式39～式46)。
[化17]
[化20]
[化21]
[化22]
[化23]
[化24]
在式1～式46中，R与前述的含义相同。R存在多个时，存在多个的R可以相互相同也可以不同。
当作为p型半导体(P)的高分子化合物包含式(I)所示的结构单元和/或式(II)所示的结构单元时，设高分子化合物所含的全部结构单元的量为100摩尔％时，式(I)所示的结构单元以及式(II)所示的结构单元的合计量通常为20～100摩尔％，由于能够提升作为p型半导体的电荷输送性，因此优选为40～100摩尔％，更优选为50～100摩尔％。
作为p型半导体(P)的高分子化合物的优选具体例，可举出下述式P-1～P-2所示的高分子化合物。
[化25]
作为p型半导体(P)的高分子化合物的聚苯乙烯换算的重均分子量通常为1×103～1×108，从提升溶剂中的溶解性的观点出发，优选为1×103～1×106。
涉及本实施方式的活性层可以仅含有1种作为p型半导体(P)的高分子化合物，也可以含有2种以上作为任意组合。
(2)n型半导体
本实施方式的活性层可含有的n型半导体可以为低分子化合物也可以为高分子化合物。
作为低分子化合物的n型半导体(电子接受性化合物)的示例，可举出：噁二唑衍生物、蒽醌二甲烷及其衍生物、苯醌及其衍生物、萘醌及其衍生物、蒽醌及其衍生物、四氰基蒽醌二甲烷及其衍生物、芴酮衍生物、二苯基二氰基乙烯及其衍生物、二苯醌衍生物、8-羟基喹啉及其衍生物的金属络合物、作为C60富勒烯等富勒烯及其衍生物的富勒烯衍生物(以下有时称为富勒烯化合物)以及浴铜灵(bathocuproine)等菲衍生物。
作为高分子化合物的n型半导体的示例，可举出：聚乙烯咔唑及其衍生物、聚硅烷及其衍生物、在侧链或主链具有芳香族胺结构的聚硅氧烷衍生物、聚苯胺及其衍生物、聚噻吩及其衍生物、聚吡咯及其衍生物、聚对苯乙炔及其衍生物、聚噻吩乙炔及其衍生物、聚喹啉及其衍生物、聚喹喔啉及其衍生物以及聚芴及其衍生物。
在一种实施方式中，作为活性层所含的n型半导体，优选为由富勒烯以及富勒烯衍生物中选择的1种以上，更优选为富勒烯衍生物。
作为富勒烯的示例，可举出：C60富勒烯、C70富勒烯、C76富勒烯、C78富勒烯以及C84富勒烯。作为富勒烯衍生物的示例，可举出这些富勒烯的衍生物。富勒烯衍生物是指富勒烯的至少一部分被修饰的化合物。
作为富勒烯衍生物的示例，可举出下述式所示的化合物。
[化26]
在式中，
Ra表示可具有取代基的烷基、可具有取代基的芳基、可具有取代基的1价杂环基或具有酯结构的基团。存在多个的Ra可以相互相同也可以不同。
Rb表示可具有取代基的烷基或可具有取代基的芳基。存在多个的Rb可以相互相同也可以不同。
作为Ra所示的具有酯结构的基团的示例，可举出下述式所示的基团。
[化27]
在式中，u1表示1～6的整数。u2表示0～6的整数。Re表示可具有取代基的烷基、可具有取代基的芳基或可具有取代基的1价杂环基。
作为C60富勒烯衍生物的示例，可举出下述的化合物。
[化28]
作为C70富勒烯衍生物的示例，可举出下述的化合物。
[化29]
作为富勒烯衍生物的具体例，可举出：[6,6]-苯基-C61-丁酸甲酯(C60PCBM、[6,6]-Phenyl C61 butyricacid methyl ester)、[6,6]-苯基-C71-丁酸甲酯(C70PCBM、[6,6]-Phenyl C71 butyric acid methyl ester)、[6,6]-苯基-C85-丁酸甲酯(C84PCBM、[6,6]-Phenyl C85 butyric acid methyl ester)以及[6,6]-噻吩基-C61-丁酸甲酯([6,6]-Thienyl C61 butyric acid methyl ester)。
作为n型半导体，可使用非富勒烯化合物的化合物。在本说明书中，将非富勒烯化合物的n型半导体称为“非富勒烯化合物”。作为非富勒烯化合物，多种化合物是公知的，可以将现有公知的任意合适的非富勒烯化合物用作本实施方式中的n型半导体。
涉及本实施方式的活性层，可以仅含有1种作为n型半导体的化合物，也可以含有多种。
在一实施方式中，n型半导体的非富勒烯化合物优选为含有苝四羧酸二酰亚胺结构的化合物。作为非富勒烯化合物的含有苝四羧酸二酰亚胺结构的化合物的示例，可举出下述式所示的化合物。
[化30]
[化31]
[化32]
[化33]
在式中，R与上述定义相同。存在多个的R可以相互相同也可以不同。
在一实施方式中，n型半导体材料优选含有下述式(V)所示的化合物。下述式(V)所示的化合物为含有苝四羧酸二酰亚胺结构的非富勒烯化合物。
[化34]
上述式(V)中，R1表示氢原子、卤素原子、可具有取代基的烷基、可具有取代基的环烷基、可具有取代基的烷氧基、可具有取代基的环烷氧基、可具有取代基的芳基或可具有取代基的1价芳香族杂环基。存在多个的R1可以相互相同也可以不同。
优选的是，存在多个的R1各自独立地为可具有取代基的烷基。
R2表示氢原子、卤素原子、可具有取代基的烷基、可具有取代基的环烷基、可具有取代基的烷氧基、可具有取代基的环烷氧基、可具有取代基的芳基或可具有取代基的1价芳香族杂环基。存在多个的R2可以相同也可以不同。
作为式(V)所示的化合物的优选示例，可举出下述式所示的化合物。
[化35]
在一种实施方式中，n型半导体材料优选含有下述式(VI)所示的化合物。
A1-B10-A2(VI)
在式(VI)中，A1以及A2各自独立地表示吸电子性基团。B10表示含有π共轭系的基团。
作为A1和A2的吸电子性基团的示例，可举出-CH＝C(-CN)2所示的基团以及下述式(a-1)～式(a-9)所示的基团。
[化36]
在式(a-1)～式(a-7)中，
T表示可具有取代基的碳环或可具有取代基的杂环。碳环和杂环可以为单环也可以为稠环。当这些环具有多个取代基时，存在多个的取代基可以相同也可以不同。
作为T的可具有取代基的碳环的示例，可举出芳香族碳环，优选为芳香族碳环。作为T的可具有取代基的碳环的具体例，可举出：苯环、萘环、蒽环、并四苯环、并五苯环、芘环、菲环，优选为苯环、萘环以及蒽环，更优选为苯环、萘环，进一步优选为苯环。这些环可具有取代基。
作为T的可具有取代基的杂环的示例，可举出芳香族杂环，优选为芳香族杂环。作为T的可具有取代基的杂环的具体例，可举出：吡啶环、哒嗪环、嘧啶环、吡嗪环、吡咯环、呋喃环、噻吩环、咪唑环、噁唑环、噻唑环以及噻吩并噻吩环，优选为噻吩环、吡啶环、吡嗪环、噻唑环以及噻吩并噻吩环，更优选为噻吩环。这些环可具有取代基。
作为T的碳环或杂环可具有的取代基的示例，可举出卤素原子、烷基、烷氧基、芳基以及1价杂环基，优选为氟原子和/或碳原子数1～6的烷基。
X4、X5以及X6各自独立地表示氧原子、硫原子、亚烷基或＝C(-CN)2所示的基团，优选为氧原子、硫原子或＝C(-CN)2所示的基团。
X7表示氢原子、卤素原子、氰基、可具有取代基的烷基、可具有取代基的烷氧基、可具有取代基的芳基或1价杂环基。
Ra1、Ra2、Ra3、Ra4以及Ra5各自独立地表示氢原子、可具有取代基的烷基、卤素原子、可具有取代基的烷氧基、可具有取代基的芳基或1价杂环基，优选为可具有取代基的烷基或可具有取代基的芳基。
[化37]
在式(a-8)以及式(a-9)中，Ra6以及Ra7各自独立地表示氢原子、卤素原子、可具有取代基的烷基、可具有取代基的环烷基、可具有取代基的烷氧基、可具有取代基的环烷氧基、可具有取代基的1价芳香族碳环基或可具有取代基的1价芳香族杂环基，存在多个的Ra6以及Ra7可以相同也可以不同。
作为A1以及A2的吸电子性基团，优选为下述式(a-1-1)～式(a-1-4)以及式(a-6-1)和式(a-7-1)中的任意一个所示的基团，更优选为式(a-1-1)所示的基团。在此，存在多个的Ra10各自独立地表示氢原子或取代基，优选为表示氢原子、卤素原子、氰基或可具有取代基的烷基。Ra3、Ra4以及Ra5各自独立地与上述含义相同，优选各自独立地表示可具有取代基的烷基或可具有取代基的芳基。
[化38]
作为B10的包含π共轭系的基团的示例，可举出下述的式(VII)所示的化合物中的-(S1)n1-B11-(S2)n2-所示的基团。
本实施方式中，n型半导体材料优选为下述式(VII)所示的化合物。
A1-(S1)n1-B11-(S2)n2-A2(VII)
在式(VII)中，A1以及A2各自独立地表示吸电子性基团，A1和A2的示例以及优选示例与上述式(VI)中的对A1和A2说明的示例以及优选示例相同。
S1和S2各自独立地表示可具有取代基的2价碳环基、可具有取代基的2价杂环基、-C(Rs1)＝C(Rs2)-所示的基团(此处Rs1和Rs2各自独立地表示氢原子或取代基(优选表示氢原子、卤素原子、可具有取代基的烷基、或可具有取代基的1价杂环基)或-C≡C-所示的基团。
S1和S2所示的、可具有取代基的2价碳环基以及可具有取代基的2价杂环基也可以为稠环。2价碳环基或2价杂环基具有多个取代基时，多个取代基可以相同也可以不同。
在式(VII)中，n1和n2各自独立地表示0以上的整数，优选各自独立地表示0或1，更优选均为0或均为1。
作为2价碳环基的示例，可举出2价芳香族碳环基。
作为2价杂环基的示例，可举出2价芳香族杂环基。
2价芳香族碳环基或2价芳香族杂环基为稠环时，构成稠环的环的全部可以为具有芳香族性的稠环，也可以仅一部分为具有芳香族性的稠环。
作为S1和S2的示例，可举出：被例举为已经说明的Ar3所示的2价芳香族杂环基的示例的式(101)～(190)的任意一个所示的基团、以及这些基团中的氢原子被取代基取代的基团。
S1和S2优选各自独立地表示下述式(s-1)或(s-2)所示的基团。
[化39]
在式(s-1)以及(s-2)中，
X3表示氧原子或硫原子。
Ra10如上述定义所述。
S1和S2优选各自独立地表示式(142)、式(148)或式(184)所示的基团、或者这些基团中的氢原子被取代基取代的基团，更优选为上述式(142)或式(184)所示的基团、或式(184)所示的基团中的1个氢原子被烷氧基取代的基团。
B11表示：由碳环结构和杂环结构构成的群中选择的2个以上的结构的、且不含有ortho-peri稠合结构的、且可具有取代基的稠环基。
B11所示的稠环基也可以含有稠合了相互相同的2个以上的结构的结构。
B11所示的稠环基具有多个取代基时，存在多个的取代基可以相同也可以不同。
作为可构成B11所示的稠环基的碳环结构的示例，可举出下述式(Cy1)或式(Cy2)所示的环结构。
[化40]
作为可构成B11所示的稠环基的杂环结构的示例，可举出下述式(Cy3)～式(Cy10)的任意一个所示的环结构。
[化41]
在式(VII)中，B11优选为由上述式(Cy1)～式(Cy10)所示的结构构成的群中选择的2个以上的结构的、且不含有ortho-peri稠合结构的、且可具有取代基的稠环基。在式(Cy1)～式(Cy10)所示的结构中，B11也可以含有2个以上的相同结构稠合了的结构。
B11更优选为由上述式(Cy1)～式(Cy6)以及式(Cy8)所示的结构构成的群中选择的2个以上的结构的、且不含有ortho-peri稠合结构的、且可具有取代基的稠环基。
B11的稠环基可具有的取代基，优选为可具有取代基的烷基、可具有取代基的芳基、可具有取代基的烷氧基以及可具有取代基的1价杂环基。B11所示的稠环基可具有的芳基，例如可被烷基取代。
作为B11的稠环基的示例，可举出：下述式(b-1)～式(b-13)所示的基团以及这些基团中的氢原子被取代基(优选为可具有取代基的烷基、可具有取代基的芳基、可具有取代基的烷氧基或可具有取代基的1价杂环基)取代的基团。
作为B11的稠环基，优选为下述式(b-2)或(b-3)所示的基团或这些基团中的氢原子被取代基(优选为可具有取代基的烷基、可具有取代基的芳基、可具有取代基的烷氧基或可具有取代基的1价杂环基)取代的基团，更优选为下述式(b-2)或(b-3)所示的基团。
[化42]
[化43]
在式(b-1)～式(b-13)中，
Ra10如上述定义所述。
在式(b-1)～式(b-13)中，存在多个的Ra10各自独立地优选为可具有取代基的烷基或可具有取代基的芳基。
作为式(VI)或式(VII)所示的化合物的示例，可举出下述式所示的化合物。
[化44]
在上述式中，R如上述定义所述，X表示氢原子、卤素原子、氰基或可具有取代基的烷基。
在上述式中，R优选为氢原子、可具有取代基的烷基、可具有取代基的芳基或可具有取代基的烷氧基。
涉及本实施方式的活性层，作为n型半导体，可以组合含有上述非富勒烯化合物、富勒烯和/或富勒烯衍生物(富勒烯化合物)。
作为涉及本实施方式的活性层中可包含的n型半导体的优选具体例，可举出下述式所示的化合物。
[化45]
(p型半导体相对于n型半导体的重量比(p/n比))
活性层中的p型半导体相对于n型半导体的重量比(p型半导体/n型半导体)优选为1/9以上，更优选为1/5以上，进一步优选为1/3以上，还优选为9/1以下，更优选为5/1以下，进一步优选为3/1以下。此时，活性层含有多种p型半导体时，p型半导体的重量为活性层所含的多种p型半导体的总重量。此外，活性层含有多种n型半导体时，n型半导体的重量为活性层所含的多种n型半导体的总重量。
本实施方式中，活性层的厚度没有特别限定。考虑到例如暗电流的抑制和产生的光电流的取出之间的平衡，活性层的厚度可以设为任意合适的厚度。特别是从进一步降低暗电流的观点出发，活性层的厚度优选为100nm以上，更优选为150nm以上，进一步优选为200nm以上。此外，活性层的厚度优选为10μm以下，更优选为5μm以下，进一步优选为1μm以下。
[3.5.电子传输层]
如图2所示，本实施方式的光电转换元件优选在第2电极和活性层之间配备电子传输层。电子传输层具有将电子从活性层传输至第2电极的功能。电子传输层也可以与第2电极接触。电子传输层也可以与活性层接触。
在其他的实施方式中，光电转换元件也可以不配备电子传输层。
被设置在与第2电极接触的电子传输层，特别地有时也被称为电子注入层。被设置在与第2电极接触的电子传输层(电子注入层)具有促进在活性层产生的电子的对第2电极的注入的功能。
电子传输层包含电子传输性材料。作为电子传输性材料的示例，可举出：聚亚烷基亚胺及其衍生物、包含芴结构的高分子化合物、钙等金属、金属氧化物。
作为聚亚烷基亚胺及其衍生物的示例，可举出：聚乙烯亚胺、聚丙烯亚胺、聚丁烯亚胺、聚二甲基乙烯亚胺、聚戊烯亚胺、聚己烯亚胺、聚庚烯亚胺、聚辛烯亚胺这样的具有碳原子数2～8的亚烷基亚胺单元的聚合物，特别是可举出具有碳原子数2～4的亚烷基亚胺单元的聚合物、以及使这些聚合物与各种化合物反应而化学改性的聚合物。作为聚亚烷基亚胺及其衍生物，优选为聚乙烯亚胺(PEI)以及乙氧基化聚乙烯亚胺(PEIE)。
作为包含芴结构的高分子化合物的示例，可举出：聚[(9,9-双(3’-(N,N-二甲基氨基)丙基)-2,7-芴)-邻-2,7-(9,9’-二辛基芴)](PFN)以及PFN-P2。
作为金属氧化物的示例，可举出：氧化锌、镓掺杂氧化锌、铝掺杂氧化锌、酸化钛以及氧化铌。作为金属氧化物，优选为含有锌的金属氧化物，其中优选为氧化锌。
作为其他的电子传输性材料的示例，可举出聚(4-乙烯基苯酚)、苝二酰亚胺。
[3.6.封装部件]
本实施方式的光电转换元件优选进一步含有封装部件，并设为被涉及的封装部件封装的封装体。
封装部件可以使用任意适合的现有公知的部件。作为封装部件的示例，可举出基板(封装基板)的玻璃基板与UV固化性树脂等的封装材料(粘合剂)的组合。
封装部件也可以为作为1层以上的层结构的封装层。作为构成封装层的层的示例，可举出：阻气层、阻气性膜。
封装层优选由具有阻断水分的性质(水蒸气阻隔性)或阻断氧的性质(氧阻隔性)的材料形成。作为封装层的材料优选的材料的示例，可举出：三氟化聚乙烯、聚三氟化氯化乙烯(PCTFE)、聚酰亚胺、聚碳酸酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、脂环式聚烯烃、乙烯-乙烯醇共聚物等有机材料、氧化硅、氮化硅、氧化铝、类金刚石碳等无机材料等。
封装部件通常适用光电转换元件，例如由对可在组装入下述的适用例的器件时实施的加热处理耐受的材料构成。
[4.变形例]
在第一实施方式中，按照与第1电极12相接的方式在支撑基板11上设有光电转换元件10。
在其他实施方式中，按照与第2电极16相接的方式在支撑基板11上设有光电转换元件10。即，可以以支撑基板11、第2电极16、电子传输层15、活性层14、缓冲层13以及第1电极12的顺序配置。
[5.光电转换元件的制造方法]
本实施方式的光电转换元件可通过现有公知的任意适合的制造方法而制造。本实施方式的光电转换元件可组合适合于形成构成要素之时所选的材料的工序而制造。
以下，作为本发明的实施方式，说明具有基板(支撑基板)、第1电极、缓冲层(电子阻挡层)、活性层、电子传输层以及第2电极以该顺序相互接触的构成的光电转换元件的制造方法。
[5.1.准备基板的工序]
在本工序中，例如准备设有第1电极的支撑基板。此外，从市场购入设有由已经说明的电极材料形成的导电性薄膜的基板，根据需要，通过形成导电性薄膜图案，形成第1电极，能够准备设有第1电极的支撑基板。
在涉及本实施方式的光电转换元件的制造方法中，支撑基板上形成第1电极时的第1电极的形成方法没有特别限定。第1电极可通过真空蒸镀法、溅镀法、离子镀法、电镀法、涂布法等现有公知的任意适合的方法，在应形成第1电极的构成(例如支撑基板)上形成已说明的材料。
[5.2.缓冲层(电子阻挡层)的形成工序]
涉及本实施方式的光电转换元件的制造方法包括形成作为在活性层与第1电极之间设置的电子阻挡层的缓冲层的工序。
缓冲层的形成方法没有特别限定。例如缓冲层可通过溅镀法(例如高频(RF)溅镀法)、真空蒸镀法、使用包含可构成缓冲层的材料与溶剂的涂布液的涂布法等而形成。作为涂布法的具体例，可举出准备包含构成电介质(D)的前体的物质的涂布液，通过涂布法形成涂膜，将涂膜烧成等而形成包含电介质(D)的缓冲层的方法。
[5.3.活性层的形成工序]
在本实施方式的光电转换元件的制造方法中，在电子阻挡层上形成活性层。活性层能够通过任意适合的现有公知的形成工序而形成。在本实施方式中，可通过在电子阻挡层上涂布含有活性层可包含的成分的涂布液的涂布法而制造活性层。本实施方式中，可通过如下的工序形成活性层，所述工序包括：将含有p型半导体、n型半导体和溶剂的油墨组合物涂布于电子阻挡层上形成涂膜的工序，接着使上述涂膜干燥的工序。
用于制造活性层的油墨组合物，可含有芳香族烃作为溶剂。该芳香族烃可具有取代基。作为芳香族烃，优选为特别可使已说明的p型半导体溶解的化合物。
作为可用作溶剂的芳香族烃，例如举出甲苯、二甲苯(例如邻二甲苯、间二甲苯、对二甲苯)、三甲基苯(例如均三甲基苯、1,2,4-三甲基苯(偏三甲苯))、丁基苯(例如正丁基苯、仲丁基苯、叔丁基苯)、甲基萘(例如1-甲基萘)、1,2,3,4-四氢萘(萘满)、茚满、1-氯萘、氯苯以及二氯苯(例如1,2-二氯苯)。
溶剂可仅由1种芳香族烃构成，也可由2种以上的芳香族烃构成。
用于制造活性层的油墨组合物，可含有卤素化烷基作为溶剂。作为可用作溶剂的卤素化烷基，可举出例如氯仿。
在用于制造活性层的油墨组合物中，除上述的溶剂(第1溶剂)之外，特别地也可以组合使用从提升n型半导体材料的溶解性的观点出发而选择的进一步的溶剂(第2溶剂)。
作为进一步的溶剂的示例，可举出：芳香族羰基化合物、芳香族酯化合物以及含氮杂环式化合物。
(油墨组合物中的溶剂的重量百分率)
设油墨组合物的总重量为100重量％时，从进一步提升p型半导体和n型半导体的溶解性的观点出发，油墨组合物所含的溶剂的总重量优选为90重量％以上，更优选为92重量％以上，进一步优选为95重量％以上，从进一步提高油墨组合物中的p型半导体以及n型半导体的浓度而易于形成一定的厚度以上的层的观点出发，优选为99.9重量％以下。
油墨组合物中，p型半导体和n型半导体可以溶解，也可以分散。油墨组合物中，p型半导体和n型半导体优选至少部分溶解，更优选全部溶解。
作为将油墨组合物涂布至涂布对象的方法，能够使用现有公知的任意的涂布法。本实施方式中，作为涂布法，优选为狭缝式涂布法、刮刀式涂布法、旋涂法、微凹版涂布法、凹版涂布法、棒式涂布法、喷墨涂布法、喷嘴涂布法、毛细管涂布法，更优选为狭缝式涂布法、旋涂法、毛细管涂布法或棒式涂布法，进一步优选为狭缝式涂布法或旋涂法。
作为从油墨组合物的涂膜中去除溶剂的方法，可以使用任意适合的方法。作为去除溶剂的方法的示例，可举出：热风干燥法、红外线加热干燥法、闪光灯退火干燥法、减压干燥法等干燥法。
[5.4.电子传输层的形成工序]
本实施方式的光电转换元件的制造方法可含有形成以与活性层接触的方式设置的电子传输层(电子注入层)的工序。
电子传输层的形成方法没有特别限定。从使电子传输层的形成工序更简便的观点出发，优选通过现有公知的任意适合的涂布法形成电子传输层。可通过使用例如含有可构成已说明的电子传输层的材料与溶剂的涂布液的涂布法、真空蒸镀法形成电子传输层。
[5.5.第2电极的形成工序]
第2电极的形成方法没有特别限定。对于第2电极而言，可通过涂布法、真空蒸镀法、溅镀法、离子镀法、电镀法等现有公知的任意适合的方法形成上述示例的电极材料。通过以下的工序，制造本实施方式的光电转换元件。
[5.6.封装体的形成工序]
在形成封装体时，在本实施方式中使用现有公知的任意适合的封装材料(粘合剂)以及基板(封装基板)。具体地，以将制造的光电转换元件的周围包围的方式，在支撑基板上涂布例如UV固化性树脂等封装材料，接着，通过封装材料进行无缝贴合，接着，通过使用适合于所选封装材料的UV光的照射等的方法，在支撑基板与封装基板的缝隙之间将光电转换元件封装，由此能够获得光电转换元件的封装体。
[6.光电转换元件的用途]
作为本实施方式的光电转换元件的用途的示例，可举出：光检测元件、太阳能电池。
更具体地，本实施方式的光电转换元件可在电极间外加电压(逆偏置电压)的状态下，通过由透明或半透明的电极侧照射光，由此流出光电流，可作为光检测元件(光传感器)运作。此外，通过将光检测元件多个集成，也可以作为图像传感器使用。本实施方式的光电转换元件特别适合用作光检测元件。
此外，本实施方式的光电转换元件通过被光照射，能够在电极间产生光电动势，可使其作为太阳能电池运作。通过层集成多个光电转换元件，也可以作为太阳能电池模块。
[7.光电转换元件的适用例]
涉及本实施方式的光电转换元件，作为光检测元件，可优选适用于：工作站(workstation)、个人电脑、移动信息终端、门禁管理系统、数码相机以及医疗仪器等配备有各种电子装置的检测部。
本实施方式的光电转换元件可优选适用于配备上述示例的电子装置的、例如X射线成像装置以及CMOS图像传感器等的固体摄像装置用的图像检测部(例如X线传感器等图像传感器)、指纹检测部、脸检测部、静脉检测部以及虹膜检测部等检测生物体的部分的规定的特征的生物体信息认证装置的检测部(例如近红外线传感器)、脉搏血氧仪等光学生物传感器的检测部等。
本实施方式的光电转换元件，作为固体摄像装置用的图像检测部，也可进一步地优选地适用于飞行时间(Time-of-flight)型距离测定装置(TOF型测距装置)。
在TOF型测距装置中，可通过使用光电转换元件接收来自光源的放射光在测定对象物上反射的反射光，来测定距离。具体地，检测由光源发出的照射光在测定对象物反射而作为反射光返回为止的飞行时间，求出到测定对象物为止的距离。在TOF型中，存在直接TOF方式与间接TOF方式。在直接TOF方式中，直接测量由光源照射出光的时刻与使用光电转换元件接收反射光的时刻之间的差；在间接TOF方式中，将依赖于飞行时间的电荷蓄积量的变化换算成时间变化，由此计算距离。通过在间接TOF方式中使用的电荷蓄积来测得飞行时间的测距原理中，存在由光源的放射光与被测定对象反射的反射光的位相求出飞行时间的连续波(特别为正弦波)调制方式和脉冲调制方式。
以下，在可优选适用涉及本实施方式的光电转换元件的检测部中，针对固体摄像装置用的图像检测部以及X射线成像装置用的图像检测部、用于生物认证装置(例如指纹认证装置、静脉认证装置等)的指纹检测部、静脉检测部以及TOF型测距装置(间接TOF方式)的图像检测部的构成例，参考附图进行说明。
(固体摄像装置用的图像检测部)
图5为示意性展示固体摄像装置用的图像检测部的构成例的图。
图像检测部1具备CMOS晶体管基板20、覆盖CMOS晶体管基板20地设置的层间绝缘膜30、在层间绝缘膜30上设置的涉及本发明实施方式的光电转换元件10、贯通层间绝缘膜30地设置的将CMOS晶体管基板20与光电转换元件10电连接的层间线路部32、覆盖光电转换元件10地设置的封装层40和在封装层40上设置的滤色器50。
CMOS晶体管基板20可以以适应设计的形态具备现有公知的任意适合的构成。
CMOS晶体管基板20含有在基板的厚度内形成的晶体管、电容器(condenser)等，具备用于实现各种功能的CMOS晶体管电路(MOS晶体管电路)等的功能元件。
作为功能元件，例如可举出浮动扩散放大器(floating diffusion)、复位晶体管、输出晶体管、选择晶体管。
通过这样的功能元件、线路等，CMOS晶体管基板20中设有信号读取电路等。
层间绝缘膜30可由例如氧化硅、绝缘性树脂等现有公知的任意适合的绝缘性材料构成。层间线路部32可根据例如铜、钨等现有公知的任意适合的导电性材料(线路材料)构成。层间线路部32可以例如为形成线路层的同时形成的孔内布线，也可以为线路层外另形成的预埋插头。
以能够防止或抑制存在使光电转换元件10功能性劣化的担忧的氧、水等有害物质的浸透为条件，封装层40可由现有公知的任意适合的材料构成。封装层40可以设为与已说明的封装部件17相同的构成。
作为滤色器50，可由现有公知的任意适合的材料构成，且可以使用与图像检测部1的设计对应的例如原色滤色器。此外，作为滤色器50，相较于原色滤色器，也可以使用可减薄厚度的补色滤色器。作为补色滤色器，可以使用组合了例如(黄、青(Cyan)、品红)的3种、(黄、青、透明)的3种、(黄、透明、品红)的3种以及(透明、青、品红)的3种的滤色器。以能够生成彩色图像数据为条件，可以设为对应于光电转换元件10以及CMOS晶体管基板20的设计的任意适合的配置。
光电转换元件10介由滤色器50接收的光被光电转换元件10转换为根据受光量的电信号，介由电极，光电转换元件10外作为受光信号、即对应于摄像对象的电信号而输出。
接着，由光电转换元件10输出的受光信号，介由层间线路部32，输入至CMOS晶体管基板20，被制作并置于CMOS晶体管基板20中的信号读取电路读取，通过未图示的进一步的任意适合的现有公知的功能部进行信号处理，生成基于摄影对象的图像信息。
(指纹检测部)
图6为示意性展示显示装置中整体构成的指纹检测部的构成例的图。
移动信息终端的显示装置2具备：包含涉及本发明的实施方式的光电转换元件10为主要构成要素的指纹检测部100、和设于该指纹检测部100上的显示规定图像的显示面板部200。
在该构成例中，在与显示面板部200的显示区域200a一致的区域内设有指纹检测部100。换言之，在指纹检测部100的上方，一体性地层叠有显示面板部200。
仅在显示区域200a中的部分区域中进行指纹检测的情况时，只要仅对应该部分的区域设置指纹检测部100即可。
指纹检测部100含有涉及本发明的实施方式的光电转换元件10作为发挥本质性功能的功能部。指纹检测部100可以以与得到期望＝的特性地设计相对应的形态具备未图示的保护膜(protection film)、支撑基板、封装基板、封装部件、阻挡膜、带通滤波器(band-passfilter)、红外线切片(cut film)等任意适合的现有公知的部件。指纹检测部100中也可以采用已说明的图像检测部的构成。
在显示区域200a中，可以以任意的形态含有光电转换元件10。例如多个光电转换元件10也可以配置成矩阵状。
正如已说明的那样，光电转换元件10设置于支撑基板11，在支撑基板11上，电极(第1电极或第2电极)例如以矩阵状设置。
光电转换元件10接收的光通过光电转换元件10被转换为根据受光量的电信号，介由电极，光电转换元件10外作为受光信号、即作为与被摄像的指纹相对应的电信号而输出。
在该构成例中，显示面板部200被作为含有触摸传感器面板的有机电致发光显示面板(有机EL显示面板)构成。显示面板部200例如也可以由具有包含背景光等光源的液晶显示面板等任意适合的现有公知的构成的显示面板，代替有机EL显示面板而构成。
显示面板部200被设置于已说明的指纹检测部100上。显示面板部200含有有机电致发光元件(有机EL元件)220作为发挥本质性功能的功能部。显示面板部200可以以与期望的特性相对应的形态进一步具备任意适合的现有公知的玻璃基板这样的基板(支撑基板210或封装基板240)、封装部件、阻挡膜、圆偏光板等偏光板、触摸传感器面板230等任意适合的现有公知的部件。
在以上说明的构成例中，有机EL元件220在被作为显示区域200a中的像素的光源的使用的同时，也被用作用于指纹检测部100中的指纹摄影的光源。
在此，针对指纹检测部100的运作进行简单说明。
在实施指纹认证时，使用由显示面板部200的有机EL元件220放射出的光，指纹检测部100检测指纹。具体地，由有机EL元件220放射出的光，透过在有机EL元件220与指纹检测部100的光电转换元件10之间存在的构成要素，被以与显示区域200a内的显示面板部200的表面接触的方式搭载的手指指尖的皮肤(手指表面)反射。被手指表面反射的光中的至少一部分，透过存在其间的构成要素，被光电转换元件10受光，转换为根据光电转换元件10的受光量的电信号。而且，由被转换的电信号构成关于手指表面的指纹的图像信息。
具备显示装置2的移动信息终端，通过由现有公知的任意适合的步骤，将获得的图像信息与预先记录的指纹认证用的指纹数据进行比较，进行指纹认证。
(X射线成像装置用的图像检测部)
图7为示意性展示X射线成像装置用的图像检测部的构成例的图。
X射线成像装置用的图像检测部1具备：CMOS晶体管基板20、以覆盖CMOS晶体管基板20的方式设置的层间绝缘膜30、设置于层间绝缘膜30上的涉及本发明的实施方式光电转换元件10、以贯穿层间绝缘膜30的方式设置的将CMOS晶体管基板20与光电转换元件10电连接的层间线路部32、以覆盖光电转换元件10的方式设置的封装层40、以覆盖在封装层40上设置的闪烁体(scintillator)42、以覆盖闪烁体42的方式设置的反射层44和以覆盖反射层44的方式设置的保护层46。
CMOS晶体管基板20以适应设计的形态具备现有公知的任意适合的构成。
CMOS晶体管基板20包含在基板的厚度内形成的晶体管、电容器等，具备用于实现各种功能的CMOS晶体管电路(MOS晶体管电路)等功能元件。
作为功能元件，例如可举出：浮动扩散放大器、复位晶体管、输出晶体管、选择晶体管。
根据这样的功能元件、线路等，在CMOS晶体管基板20中设有信号读取电路等。
层间绝缘膜30可通过例如氧化硅、绝缘性树脂等现有公知的任意适合的绝缘性材料构成。层间线路部32可通过例如铜、钨等现有公知的任意适合的导电性材料(线路材料)构成。层间线路部32例如可以为形成线路层的同时形成的孔内布线，也可以为与线路层不同另外形成的预埋插头。
以能够防止或抑制存在使光电转换元件10功能性劣化的担忧的氧、水等有害物质的浸透为条件，封装层40可由现有公知的任意适合的材料构成。封装层40可以设为与已说明的封装部件17相同的构成。
闪烁体42可通过与X射线成像装置用的图像检测部1的设计对应的现有公知的任意适合的材料构成。作为闪烁体42的优选的材料的示例，可使用CsI(碘化铯)、NaI(碘化钠)、ZnS(硫化锌)、GOS(氧硫化钆)、GSO(硅酸钆)等无机材料的无机结晶、蒽、萘、二苯乙烯等有机材料的有机结晶、向甲苯、二甲苯、二恶烷这样的有机溶剂中溶解二苯并噁唑(PPO)、三联苯(TP)等有机材料的有机液体、氙、氦这样的气体、塑料等。
以将闪烁体42入射的X线转换为具有以可见区域为中心的波长的光，生成图像数据为条件，上述的构成要素可以设为与光电转换元件10和CMOS晶体管基板20的设计对应的任意适合的配置。
反射层44反射经闪烁体42转换的光。反射层44能够降低转换光的损失，增大检测灵敏度。此外，反射层44能够遮挡从外部直接射入的光。
以能够防止或抑制存在使闪烁体42功能性劣化的担忧的氧、水等有害物质的浸透为条件，保护层46可由现有公知的任意适合的材料构成。
此处，针对具有上述构成的X射线成像装置用的图像检测部1的运作简单说明。
当X线、γ线这样的放射线能量射入闪烁体42时，闪烁体42吸收放射线能量，将其转换为以可见区域为中心的从紫外至红外区域的波长的光(荧光)。然后，被闪烁体42转换的光被光电转换元件10受光。
如此，光电转换元件10介由闪烁体42接收的光，被光电转换元件10转换为根据受光量的电信号，介由电极，光电转换元件10外作为受光信号、即与摄像对象相对应的电信号而输出。作为检测对象的放射线能量(X线)可以从闪烁体42侧、光电转换元件10侧的任意方入射。
接着，由光电转换元件10输出的受光信号介由层间线路部32输入至CMOS晶体管基板20，被制作并置于CMOS晶体管基板20中的信号读取电路读取，通过未图示的进一步的任意适合的现有公知的功能部进行信号处理，生成基于摄影对象的图像信息。
(静脉检测部)
图8为示意性展示静脉认证装置用的静脉检测部的构成例的图。
静脉认证装置用的静脉检测部300由以下构成：画有在测定时插入有作为测定对象的手指(例如1根以上的手指指尖、手指以及手掌)的插入部310的盖部306、设置于盖部306、并对测定对象照射光的光源部304、介由测定对象接收从光源部304照射的光的光电转换元件10、支持光电转换元件10的支撑基板11、夹住支撑基板11与光电转换元件10并相向配置的、以规定的距离与盖部306间隔距离、同时画有插入部310与盖部306的玻璃基板302。
在该构成例中显示了光源部304以与光电转换元件10在使用时夹住测定对象并留出间距的方式，与盖部306一体构成的透过型摄影方式，但光源部304不一定需要位于盖部306侧。
也可以以可有效地照射测定对象为条件，将来自光源部304的光设为例如从光电转换元件10侧照射测定对象的反射型摄影方式。
静脉检测部300含有涉及本发明的实施方式光电转换元件10作为发挥本质性功能的功能部。静脉检测部300可以以与期望的特性相对应的设计的形态具备未图示的保护膜(protection film)、封装部件、阻挡膜、带通滤波器(band-pass filter)、近红外线透过膜、可见光切片、手指放置指引等任意适合的现有公知的部件。静脉检测部300中可以采用已说明的图像检测部1的构成。
可以以任意的形态含有光电转换元件10。例如多个光电转换元件10也可以配置成矩阵状。
正如已说明的那样，光电转换元件10被设置于支撑基板11，在支撑基板11上，电极(第1电极或第2电极)例如以矩阵状被设置。
光电转换元件10接收的光被光电转换元件10转换为根据受光量的电信号，介由电极，光电转换元件10外作为光信号、即作为与被摄像的静脉对应的电信号而输出。
在静脉检测时(使用时)，测定对象可以与光电转换元件10侧的玻璃基板302接触，也可以与其不接触。
此时，针对静脉检测部300的运作简单说明。
静脉检测时，静脉检测部300使用由光源部304放射出的光检测测定对象的静脉图案。具体地，由光源部304放射出的光透过测定对象，被转换为根据光电转换元件10的受光量的电信号。然后，从被转换的电信号构成测定对象的静脉图案的图像信息。
在静脉认证装置中，根据现有公知的任意适合的步骤，比较获得的图像信息与事先记录的静脉认证用的静脉数据，进行静脉认证。
(TOF型测距装置用图像检测部)
图9为示意性展示间接方式的TOF型测距装置用图像检测部的构成例的图。
TOF型测距装置用图像检测部400具备CMOS晶体管基板20、以覆盖CMOS晶体管基板20的方式设置的层间绝缘膜30、设置于层间绝缘膜30上的涉及本发明的实施方式光电转换元件10、以夹住光电转换元件10的方式留出间距配置的2个浮游扩散层402、以覆盖光电转换元件10和浮游扩散层402的方式设置的绝缘层401和设置在绝缘层401上相互留出间距配置的2个光门(photo gate)404。
由留出间距的2个光门404的间隙露出绝缘层401的一部分，剩余的区域被遮光部406遮光。CMOS晶体管基板20与浮遊扩散层402通过以被贯通层间绝缘膜30的方式设置的层间线路部32进行电连接。
层间绝缘膜30例如可通过氧化硅、绝缘性树脂等现有公知的任意适合的绝缘性材料构成。层间线路部32例如可通过铜、钨等现有公知的任意适合的导电性材料(线路材料)构成。层间线路部32可以为例如与线路层的形成同时形成的孔内线路，也可以为与线路层不同另外形成的预埋插头。
在该构成例中，绝缘层401可以设为由氧化硅构成的场氧化膜等现有公知的任意适合的构成。
光门404可以由例如聚硅酮等现有公知的任意适合的材料构成。
TOF型测距装置用图像检测部400含有涉及本发明的实施方式的光电转换元件10作为发挥本质性功能的功能部。TOF型测距装置用图像检测部400可以以与获得期望的特性的设计相对应的形态，具备未图示的保护膜(protection film)、支撑基板、封装基板、封装部件、阻挡膜、带通滤波器、红外线切片等任意适合的现有公知的部件。
此时，针对TOF型测距装置用图像检测部400的运作简单说明。
光从光源被射出，来自光源的光从测定对象反射，反射光被光电转换元件10受光。光电转换元件10与浮遊扩散层402之间设置有2个光门404，通过交替施加脉冲，将由光电转换元件10产生的信号电荷转送至2个浮游扩散层402的任意一个，在浮遊扩散层402上积蓄电荷。对于打开2个光门404的时机，当光脉冲均等地横跨的方式到达时，积在2个的浮遊扩散层402的电荷量成为等量。对于光脉冲到达至一侧的光门404的时机，当光脉冲较晚地到达至另一侧的光门404时，在积蓄在2个浮遊扩散层402的电荷量上产生差值。
积蓄在浮遊扩散层402的电荷量之差依赖于光脉冲的延迟时间。至测定对象为止的距離L由于使用光的往返时间td与光的速度c，存在L＝(1/2)ctd的关系，因此若由2个浮遊扩散层402的电荷量的差推定延迟时间，即可求出至测定对象为止的距离。
光电转换元件10接受的光的受光量，作为积蓄在2个浮遊扩散层402的电荷量的差而被转换成电信号，在光电转换元件10外作为受光信号、即作为与测定对象对应的电信号输出。
接着，由浮遊扩散层402输出的受光信号，介由层间线路部32，输入至CMOS晶体管基板20，被制作并置于CMOS晶体管基板20中的信号读取电路读取，通过未图示的进一步的任意适合的现有公知的功能部进行信号处理，生成基于摄影对象的距离信息。
[8.光检测元件]
如上述所述，本实施方式的光电转换元件可具有可将照射的光转换为根据受光量的电信号，介由电极输出至外部电路的光检测功能。因此，涉及本发明的实施方式光电转换元件可特别优选地适用为具有光检测功能的光检测元件。此时，本实施方式的光检测元件可以为光电转换元件本身，除了光电转换元件之外，也可以进一步地包含用于电压控制等的功能元件。
[实施例]
以下为了进一步详细地说明本发明而显示实施例。本发明不限于下述的实施例。
在以下的说明中，表示量的“％”以及“份”，只要没有别的限定，即为重量基准。此外，以下说明的操作，只要没有别的限定，就在常温(20℃±15℃)以及常圧(1atm)的条件下进行。
[各例中使用的化合物]
[p型半导体]
各实施例、比较例中使用的p型半导体材料如下所示。
[化46]
[化47]
参考国际公开第2013/051676号中记载的方法合成、使用作为p型半导体材料的高分子化合物P-1。
参考国际公开第2011/052709号中记载的方法合成、使用了作为p型半导体材料的高分子化合物P-2。
参考特表2007/529596号公报中记载的方法合成、使用了作为p型半导体材料的高分子化合物P-3。
作为p型半导体材料的高分子化合物P-4，从市场购入P3HT(商品名、1-material公司制造)而使用。
作为p型半导体材料的高分子化合物P-5，从市场购入PTB7(商品名、1-material公司制造)而使用。
作为n型半导体材料的化合物N-1，从市场购入商品名“Guard Surf NC-1010”(Harves公司制造)而使用。
[化48]
作为n型半导体材料的化合物N-2，从市场购入商品名“C60PCBM(phenyl C61-butyric acid methyl ester)”(Nano-C公司制造)而使用。
[p型半导体材料的LUMO能级的计算方法]
基于紫外线光电子分光法(UPS法)测定的值计算化合物P-1～P-5的LUMO的能级(eV)。以下，针对计算方法具体说明。
(1)样品制备
首先，针对各个化合物P-1～P-5，获得溶解于邻二氯苯的溶液。接着，通过旋涂法将各个所得的溶液涂布于玻璃基板上，形成涂膜，使用70℃的加热板进行干燥，形成厚度100nm的层作为样品。
(2)基于UPS法的HOMO的能级的测定
针对各个所得的样品，基于在大气中使用光电子分光装置(理研计器株式会社制造，模型AC-2)的UPS法测定的电子数，计算得出各个(高分子)化合物P-1～P-5的HOMO能级。
此时，UPS法是指对照射至固体表面的紫外线的能量放出的光电子数进行测定的方法。由光电子产生的最小能量，样品为金属的情况时可估算功函数(work function)；样品为半导体材料的情况时可估算HOMO的能级。
各个(高分子)化合物P-1～P-5的LUMO的能级可根据下述式计算。
式：LUMO的能级＝带隙(Eg)+HOMO的能级
此处，可基于p型半导体材料的吸收端波长，根据下述式计算带隙(Eg)。
式：带隙(Eg)＝hc/吸收端波长
式中，h表示普朗克常数(h＝6.626×10-34Js)，c表示光速(c＝3×108m/s)。
对于吸收端波长的测定而言，使用可在紫外光、可见光、近红外光的波长区域中测定的分光光度计(例如紫外可见近红外分光光度计JASCO-V670、日本分光公司制造)。
由分光光度计制得的吸收光谱，即通过以纵轴为(高分子)化合物的吸光度(吸收强度)，以横轴为波长进行绘制而被显示的吸收光谱中，设在基线与在吸收峰的肩峰(高波长侧)拟合的直线的交点的波长的值为吸收端波长(nm)。
[电子阻挡层中的化合物的Ec、Eg、相对介电常数]
作为为了形成电子阻挡层而使用的化合物(电介质(D))的、带隙Eg以及导带的底端的能级Ec，使用了文献(1)(上述文献(D))以及文献(2)中记载的值。
文献(1)：Phys.ReV.B.2008，78，085114(与HfO2、ZrO2有关。基于组合UPS法和IPS法的方法。)
文献(2)：Adv.Mat.2014，26，5670-5677(与WO3有关。基于UPS法。)
此外，作为为了形成电子阻挡层使用的化合物(电介质(D))的相对介电常数，使用了文献(3)(所述文献(A))、文献(4)以及文献(5)(所述文献(B))中记载的值。
文献(3)：Thin Solid Films.1977，41，247-259(与HfO2有关。)
文献(4)：Physica B.2012，407，4453-4457(与WO3有关。)
文献(5)：J.App.Phys.1985，58，2407(与ZrO2有关。)
各值如表1所示。
[表1]
<实施例1>光电转换元件的制造以及评价
(光电转换元件的制造)
通过溅镀法，在玻璃基板上以45nm的厚度形成作为第1电极的ITO薄膜。对于该玻璃基板的表面，进行了臭氧UV处理。
接着，作为缓冲层的电子阻挡层，通过RF溅镀法，在进行臭氧UV处理的玻璃基板的ITO薄膜上将氧化铪(高纯度化学研究所公司制造)进行成膜。由成膜条件计算的缓冲层的厚度在5nm～10nm的范围内。
接着，以重量比1：1.5将作为p型半导体的高分子化合物P-1与作为n型半导体的化合物N-1混合，加入到第1溶剂萘满与第2溶剂苯甲酸丁酯的混合溶剂1(萘满：苯甲酸丁酯＝97：3(重量比))中，在60℃下搅拌8小时，制备活性层形成用涂布液1。
使用旋涂法在玻璃基板的电子阻挡层上涂布制备的活性层形成用涂布液1，形成涂膜。使用加热为70℃的加热板，使形成的涂膜干燥5分钟，形成活性层(a)。形成的活性层(a)的厚度为250nm。
接着，通过旋涂法，将氧化锌/3-戊醇分散液(Tayca公司制造，HTD-711Z)作为电子传输层形成用涂布液涂布于活性层(a)上。
接着，在电阻加热蒸镀装置内，在形成的电子传输层上，通过以约60nm的厚度形成银(Ag)层作为第2电极，制造光电转换元件(光检测元件)。
接着，将紫外线(UV)固化性封装剂涂布于制造的光电转换元件的周边的玻璃基板上，贴合于封装基板的玻璃基板之后，通过照射UV光，封装光电转换元件。从所得的光电转换元件的厚度方向观察时的平面形状为2mm×2mm的正方形。
光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。
(光电转换元件的热处理前的暗电流的评价)
针对制造的光电转换元件，在暗处进行JV测定，求出-5V中的暗电流(Jd)。在JV测定中，使用源表(Source Meter)(2450型、Keithley公司制造)进行测定。Jd的测定结果如表3所示。
(光电转换元件的热处理后的暗电流的评价)
针对制造的光电转换元件，在加热板上施加了180℃下10分钟的热处理。之后，与上述同样地测定-5V下的暗电流(Jd)。结果如表3所示。
<实施例2>
除了变更以下事项之外，与上述实施例1同样地操作，制造光电转换元件。
·将p型半导体变更为化合物P-2。
·将n型半导体变更为化合物N-2。
·将混合溶剂1变更为邻二氯苯。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<实施例3>
除了变更以下事项之外，与上述实施例1同样地操作，制造光电转换元件。
·使用氧化锆(ZrO2)代替氧化铪形成了电子阻挡层。
与实施例1同样地评价了所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<实施例4>
除了变更以下事项之外，与上述实施例2同样地操作，制造光电转换元件。
使用氧化锆(ZrO2)代替氧化铪形成电子阻挡层。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<比较例1>
除了变更以下事项之外，与上述实施例1同样地操作，制造光电转换元件。
·不形成电子阻挡层，在进行了臭氧UV处理的玻璃基板的ITO薄膜上形成活性层(a)。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<比较例2>
除了变更以下事项之外，与上述实施例2同样地操作，制造光电转换元件。
·不形成电子阻挡层，在进行了臭氧UV处理的玻璃基板的ITO薄膜上形成活性层(a)。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<比较例3>
除了变更以下事项之外，与上述实施例1同样地操作，制造光电转换元件。
·形成氧化钨薄膜(在Geomatec公司成膜)作为电子阻挡层。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<比较例4>
除了变更以下事项之外，与上述实施例2同样地操作，制造光电转换元件。
·将p型半导体变更为化合物P-3。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<比较例5>
除了变更以下事项之外，与上述实施例1同样地操作，制造光电转换元件。
·将p型半导体变更为化合物P-4。
·将混合溶剂1变更为邻二氯苯。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<比较例6>
除了变更以下事项之外，与上述实施例2同样地操作，制造光电转换元件。
·将p型半导体变更为化合物P-5。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<比较例7>
除了变更以下事项之外，与上述比较例4同样地操作，制造光电转换元件。
·使用氧化锆(ZrO2)代替氧化铪形成电子阻挡层。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<比较例8>
除了变更以下事项之外，与上述比较例5同样地操作，制造光电转换元件。
·使用氧化锆(ZrO2)代替氧化铪形成电子阻挡层。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
<比较例9>
除了变更以下事项之外，与上述比较例6同样地进行操作，制造光电转换元件。
·使用氧化锆(ZrO2)代替氧化铪形成电子阻挡层。
与实施例1同样地评价所得的光电转换元件。光电转换元件的制造中使用的化合物如表2所示。评价结果如表3所示。
[表2]
| p型半导体 | LUMO(eV) | 电子阻挡层 | Ec(eV) | Ec-LUMO(eV) | |
| 实施例1 | P-1 | -3.9 | 氧化铪 | -2.5 | 1.4 |
| 实施例2 | P-2 | -3.8 | 氧化铪 | -2.5 | 1.3 |
| 实施例3 | P-1 | -3.9 | 氧化锆 | -2.7 | 1.2 |
| 实施例4 | P-2 | -3.8 | 氧化锆 | -2.7 | 1.1 |
| 比较例1 | P-1 | -3.9 | - | ||
| 比较例2 | P-2 | -3.8 | - | ||
| 比较例3 | P-1 | -3.9 | 氧化钨 | -5.3 | -1.4 |
| 比较例4 | P-3 | -3.1 | 氧化铪 | -2.5 | 0.6 |
| 比较例5 | P-4 | -3.3 | 氧化铪 | -2.5 | 0.8 |
| 比较例6 | P-5 | -3.3 | 氧化锆 | -2.5 | 0.8 |
| 比较例7 | P-3 | -3.1 | 氧化锆 | -2.7 | 0.4 |
| 比较例8 | P-4 | -3.3 | 氧化锆 | -2.7 | 0.6 |
| 比较例9 | P-5 | -3.3 | 氧化锆 | -2.7 | 0.6 |
[表3]
由以上的结果可知：涉及实施例的光电转换元件的加热处理后的暗电流值与加热处理前的暗电流值相同，或与处理前的数值相比没有大的变化，耐热性良好。
涉及比较例的光电转换元件，可知在加热处理后的暗电流值自加热处理前的暗电流值开始，大幅上升，耐热性不良。
Claims (5)
1.一种光电转换元件，包括：
一对电极、
设于所述一对电极间的含有p型半导体(P)的活性层、
以及设于所述一对电极中的任一个电极与所述活性层间的含有电介质(D)的缓冲层，
所述电介质(D)的带隙为4eV以上且相对介电常数为20以上，
所述元件满足下述式(1)，
Ec-E(L)>0.8eV (1)
在式(1)中，Ec表示所述电介质(D)所具有的导带的底端中的能级，E(L)表示所述p型半导体(P)的LUMO能级。
2.根据权利要求1所述的光电转换元件，所述电介质(D)为含有由铪氧化物、锆氧化物以及钽氧化物构成的群中选择的1种以上的氧化物。
3.根据权利要求1或2所述的光电转换元件，所述p型半导体(P)为共轭系高分子化合物。
4.根据权利要求1或2所述的光电转换元件，所述p型半导体(P)为含有下述式(I)所示的结构单元和/或下述式(II)所示的结构单元的高分子化合物，
在式(I)中，Ar1和Ar2各自相互独立地表示具有或不具有取代基的3价芳香族杂环基，Z表示下述式(Z-1)～式(Z-7)中的任意1个所示的基团；
在式(Z-1)～(Z-7)中，R表示
氢原子、
卤素原子、
具有或不具有取代基的烷基、
具有或不具有取代基的环烷基、
具有或不具有取代基的烯基、
具有或不具有取代基的环烯基、
具有或不具有取代基的炔基、
具有或不具有取代基的环炔基、
具有或不具有取代基的芳基、
具有或不具有取代基的烷氧基、
具有或不具有取代基的环烷氧基、
具有或不具有取代基的芳氧基、
具有或不具有取代基的烷硫基、
具有或不具有取代基的环烷硫基、
具有或不具有取代基的芳硫基、
具有或不具有取代基的1价杂环基、
具有或不具有取代基的取代氨基、
具有或不具有取代基的亚胺残基、
具有或不具有取代基的酰胺基、
具有或不具有取代基的酰亚胺基、
具有或不具有取代基的取代氧基羰基、
氰基、
硝基、
-C(＝O)-Rc所示的基团、或
-SO2-Rd所示的基团，
Rc和Rd各自独立地表示
氢原子、
具有或不具有取代基的烷基、
具有或不具有取代基的环烷基、
具有或不具有取代基的芳基、
具有或不具有取代基的烷氧基、
具有或不具有取代基的环烷氧基、
具有或不具有取代基的芳氧基、或
具有或不具有取代基的1价杂环基；
在式(Z-1)～式(Z-7)中，R有2个时，2个R相同或不同；
Ar3(11)
在式(II)中，Ar3表示2价芳香族杂环基。
5.根据权利要求1或2所述的光电转换元件，所述光电转换元件用于光检测元件。
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