CN117751158A - 轮胎胎面用橡胶组合物和轮胎 - Google Patents

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Abstract

提供了一种轮胎胎面用橡胶组合物，该橡胶组合物在用于形成胎面时能够使轮胎表现出优异的耐磨耗性。轮胎胎面用橡胶组合物包含橡胶组分和炭黑，并且其特征在于，所述橡胶组分包含比例为5质量％以上的改性丁二烯橡胶和比例为10质量％以上的未改性丁二烯橡胶，并且所述炭黑的十六烷基三甲基溴化铵吸附比表面积CTAB为130m2/g以上，所述CTAB(m2/g)相对于碘吸附量(IA)(mg/g)的比CTAB/IA为0.92～1.06，并且氢释放量为3,500～4,800质量ppm。

Description

轮胎胎面用橡胶组合物和轮胎
技术领域
本发明涉及轮胎胎面用橡胶组合物并且还涉及轮胎。
背景技术
特别地，轮胎的胎面需要耐磨耗性，并且对在胎面制造中使用的材料持续进行优化以实现性能改善。
例如，专利文献(PTL)1公开了通过在胎面中使用橡胶组合物获得在耐磨耗性和低滚动阻力方面均优异的充气轮胎，在该橡胶组合物中将具有相对高的顺式含量并且用特定的改性剂改性的丁二烯系聚合物与氮吸附比表面积大于100m2/g的炭黑组合。
引用列表
专利文献
PTL 1：JP2011-219612A
发明内容
发明要解决的问题
然而，PTL 1中描述的橡胶组合物在进一步改善耐磨耗性方面还有改进的空间。
因此，本发明解决了提供一种轮胎胎面用橡胶组合物的问题，该橡胶组合物在用于胎面时可以使轮胎显示出优异的耐磨耗性。
本发明还解决了提供一种具有优异的耐磨耗性的轮胎的问题。
用于解决问题的方案
作为解决上述问题的深入研究的结果，发明人发现，通过使用具有特定物性的炭黑以及还通过一起使用特定量的改性丁二烯橡胶和未改性丁二烯橡胶作为橡胶组分，获得了能够改善耐磨耗性的橡胶组合物，从而实现本发明。
用于解决上述问题的本发明的主要特征如下。
根据本发明的轮胎胎面用橡胶组合物包括橡胶组分和炭黑，其中
所述橡胶组分包含比例为5质量％以上的改性丁二烯橡胶和比例为10质量％以上的未改性丁二烯橡胶，并且
所述炭黑的十六烷基三甲基溴化铵吸附比表面积(CTAB)为130m2/g以上，单位为m2/g的所述CTAB相对于单位为mg/g的碘吸附量(IA)的比(CTAB/IA)不小于0.92且不大于1.06，并且氢释放量(hydrogen evolution)不小于3,500质量ppm且不大于4,800质量ppm。
根据本发明的轮胎包括胎面，其中使用上述轮胎胎面用橡胶组合物。
发明的效果
根据本发明，可以提供一种在用于胎面时可以使轮胎显示出优异的耐磨耗性的轮胎胎面用橡胶组合物。
此外，根据本发明，可以提供一种具有优异的耐磨耗性的轮胎。
具体实施方式
下面描述本发明的实施方案。然而，以下描述仅用于说明目的，并不旨在以任何方式限制本发明的范围。
本说明书中描述的化合物可以部分地或全部地来源于化石资源、生物资源如植物资源、或再生资源如使用过的轮胎。此外，这些化合物可以来源于化石资源、生物资源和再生资源中的两种以上的混合物。
(轮胎胎面用橡胶组合物)
根据本发明的一个实施方案的轮胎胎面用橡胶组合物(以下，也称为“本实施方案的橡胶组合物”)包括橡胶组分和炭黑。橡胶组分需要包含比例为5质量％以上的改性丁二烯橡胶和比例为10质量％以上的未改性丁二烯橡胶。本实施方案中使用的炭黑需要作为第1物性的、十六烷基三甲基溴化铵吸附比表面积(CTAB)为130m2/g以上，作为第2物性的、CTAB(m2/g)相对于碘吸附量(IA)(mg/g)的比(CTAB/IA)不小于0.92且不大于1.06，并且作为第3物性的、氢释放量不小于3,500质量ppm且不大于4,800质量ppm。注意的是，同时具有所有这些物性的炭黑基本上是新颖的。
<橡胶组分>
本实施方案的橡胶组合物包含如前所述的改性丁二烯橡胶(也称为改性BR)和未改性丁二烯橡胶(也称为未改性BR或简称BR)作为必须的橡胶组分。意外地发现，在本实施方案中，当特定量的改性丁二烯橡胶和未改性丁二烯橡胶一起作为橡胶组分与具有下述特定物性的炭黑组合使用时，所得橡胶组合物可以显示出优异的耐磨耗性。关于这一点，改性丁二烯橡胶与炭黑化学结合，从而显示出优异的增强性并且改善耐磨耗性，但是另一方面，可引起具有微米级尺寸的填料的分散性的劣化。填料分散性的这种劣化会对耐磨耗性产生负面影响。认为与之相应的未改性丁二烯橡胶的组合使用改善了填料的分散性，实现高水平的增强性和填料分散性的平衡，结果，导致显示出优异的耐磨耗性。因此，在其中使用改性丁二烯橡胶而不使用未改性丁二烯橡胶的情况下，或者在其中使用未改性丁二烯橡胶而不使用改性丁二烯橡胶的情况下，不能实现充分的耐磨耗性改善效果。
改性丁二烯橡胶是包括至少一种包含除碳和氢之外的原子的官能团的丁二烯橡胶。改性丁二烯橡胶可以在其末端或其主链中包含该官能团。此外，改性丁二烯橡胶例如可以通过用改性剂改性丁二烯橡胶(未改性丁二烯橡胶)来获得。
除碳和氢之外的原子可以是氮原子、氧原子、硫原子、准金属原子、或金属原子等。官能团优选包括选自这些原子中的一种以上的原子。此外，准金属原子可以是硼、硅、锗、砷、锑、或碲等。在这些准金属原子中，更优选选自硼、硅和锗中的一种以上的原子，并且特别优选硅。此外，金属原子可以是锡、钛、锆、铋、或铝等。在这些金属原子中，更优选选自锡和钛中的一种以上的原子，并且特别优选锡。
在本实施方案的橡胶组合物中，橡胶组分中的由改性丁二烯橡胶构成的比例为5质量％以上。在其中橡胶组分中的由改性丁二烯橡胶构成的比例小于5质量％的情况下，不能充分实现与未改性丁二烯橡胶组合使用的效果和耐磨耗性改善的效果。此外，从进一步改善耐磨耗性的观点来看，橡胶组分中的由改性丁二烯橡胶构成的比例优选为15质量％以上，更优选为20质量％以上。另一方面，虽然对橡胶组分中的由改性丁二烯橡胶构成的比例的上限没有具体限制，但是从成本、橡胶混炼期间的操作性等观点来看，橡胶组分中的由改性丁二烯橡胶构成的比例优选为30质量％以下。
在本实施方案中，除了上述改性丁二烯橡胶之外，还使用未改性丁二烯橡胶。可以单独使用一种未改性丁二烯橡胶，或者可以组合使用两种以上的未改性丁二烯橡胶。
在本实施方案的橡胶组合物中，橡胶组分中的由未改性丁二烯橡胶构成的比例为10质量％以上。在其中橡胶组分中的由未改性丁二烯橡胶构成的比例小于10质量％的情况下，不能充分实现与改性丁二烯橡胶组合使用的效果和耐磨耗性改善的效果。此外，虽然对由未改性丁二烯橡胶构成的比例的上限没有具体限制，但是从进一步改善耐磨耗性的观点来看，该比例优选为30质量％以下，并且更优选为20质量％以下。
在本实施方案的橡胶组合物中，改性丁二烯橡胶和未改性丁二烯橡胶的总量中的由改性丁二烯橡胶构成的比例优选不小于20质量％且不大于80质量％。在该情况下，可以更充分地实现作为本发明特征的耐磨耗性改善效果。从相同的观点来看，改性丁二烯橡胶和未改性丁二烯橡胶的总量中的由改性丁二烯橡胶构成的比例优选为45质量％以上，更优选为60质量％以上，并且甚至更优选为70质量％以上。
除了上述改性丁二烯橡胶和未改性丁二烯橡胶之外，本实施方案的橡胶组合物优选还包含天然橡胶(NR)。换句话说，本实施方案中使用的橡胶组分优选还包括天然橡胶。在该情况下，可以提高作为橡胶制品的机械强度。
在本实施方案的橡胶组合物中，橡胶组分中的由天然橡胶构成的比例优选不小于30质量％且不大于70质量％。当橡胶组分中的由天然橡胶构成的比例为30质量％以上时，可以充分提高机械强度。此外，当橡胶组分中的由天然橡胶构成的比例为70质量％以下时，可以充分显示出一起使用改性丁二烯橡胶和未改性丁二烯橡胶的效果，并且可以更可靠地实现作为本发明特征的耐磨耗性改善效果。
除了上述改性丁二烯橡胶、未改性丁二烯橡胶和天然橡胶之外，本实施方案的橡胶组合物可以包含或不包含其它橡胶组分。其它橡胶组分可以是例如异戊二烯橡胶(IR)、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、丙烯腈-丁二烯橡胶(NBR)、氯丁橡胶、乙烯-丙烯橡胶(EPM)、乙烯丙烯二烯橡胶(EPDM)、多硫化橡胶、有机硅橡胶、氟橡胶、或聚氨酯橡胶等。可以单独使用这些其它橡胶组分中的一种，或者可以组合使用这些其它橡胶组分中的两种以上。然而，在本实施方案的橡胶组合物中，橡胶组分中的由上述其它橡胶组分构成的比例优选为20质量％以下，更优选为10质量％以下，甚至更优选为5质量％以下，并且特别优选为0质量％(即，特别优选不包括其它橡胶组分)。
<炭黑>
作为第1物性，需要本实施方案中使用的炭黑的十六烷基三甲基溴化铵吸附比表面积(CTAB)为130m2/g以上。由于炭黑的CTAB为130m2/g以上，炭黑可以提高作为橡胶组分混合的改性丁二烯橡胶和/或未改性丁二烯橡胶的增强性，并且还可以有助于改善耐磨耗性。此外，从进一步改善耐磨耗性的观点来看，炭黑的CTAB优选为135m2/g以上，并且从在其它方面如低损耗性和加工性方面保持良好性能的观点来看，优选为150m2/g以下。
注意的是，炭黑的CTAB依照JIS K6217-3来测量。此外，炭黑CTAB的调节例如可以通过控制炭黑制造中的各种条件如原料导入(feeding)条件、空气导入条件、燃料导入条件和冷却水导入条件来进行，而没有任何限制。
炭黑的碘吸附量(IA)优选为150mg/g以下。当炭黑的IA为150mg/g以下时，适当地进行炭黑表面的特定的活化，并且可以良好地提高与作为橡胶组分混合的改性丁二烯橡胶和/或未改性丁二烯橡胶的相互作用性。此外，从在其它方面如低损耗性和加工性方面保持良好性能的观点来看，炭黑的IA优选为130mg/g以上。
注意的是，炭黑的IA依照JIS K6217-1来测量。此外，炭黑IA的调节例如可以通过控制炭黑制造中的各种条件如原料导入条件、空气导入条件、燃料导入条件和冷却水导入条件来进行，而没有任何限制。
作为第2物性还需要炭黑的CTAB(m2/g)相对于碘吸附量(IA)(mg/g)的比(CTAB/IA)不小于0.92且不大于1.06。在其中CTAB/IA小于0.92的情况下，耐磨耗性可能劣化。此外，在其中CTAB/IA大于1.06的情况下，加工性可能劣化，并且耐磨耗性可能劣化。此外，从进一步改善耐磨耗性的观点来看，炭黑的CTAB/IA优选为0.95以上，并且优选为1.05以下。
作为第3物性，还需要炭黑的氢释放量不小于3,500质量ppm且不大于4,800质量ppm以下。在其中氢释放量小于3,500质量ppm的情况下，炭黑表面的特定的活化和与作为橡胶组分混合的改性丁二烯橡胶和/或未改性丁二烯橡胶的相互作用性可能不充分，结果，耐磨耗性可能劣化。此外，在其中氢释放量大于4,800质量ppm的情况下，耐磨耗性可能由于过量的氢而劣化。此外，从进一步改善耐磨耗性的观点来看，炭黑的氢释放量优选为3,700质量ppm以上，并且优选为4,500质量ppm以下，并且更优选为4,300质量ppm以下。
注意的是，炭黑的氢释放量是指在氩气气氛中于2000℃加热15分钟期间释放氢气的量，并且使用氢分析仪测量。此外，炭黑的氢释放量的调节例如可以通过控制炭黑制造中的各种条件如原料导入条件、空气导入条件、燃料导入条件和冷却水导入条件来进行，而没有任何限制。
炭黑的邻苯二甲酸二丁酯吸油量(DBP)优选不小于130cm3/100g且不大于150cm3/100g。当DBP为130cm3/100g以上时，耐磨耗性进一步改善，而当DBP为150cm3/100g以下时，可以保持良好的加工性。
对制造炭黑的方法没有特别的限制，只要其可以提供所需的物性即可。然而，炭黑的物性如上述CTAB、IA和氢释放量极其难以单独调节。可以用于本实施方案的炭黑例如可以依照随后描述的实施例的表1中的制造条件来制造。
本实施方案的橡胶组合物中的炭黑的含量相对于100质量份的橡胶组分优选不小于40质量份且不大于70质量份。当炭黑的含量为40质量份以上时，与作为橡胶组分混合的改性丁二烯橡胶和/或未改性丁二烯橡胶的相互作用性充分提高，并且可以有效地改善耐磨耗性。此外，当炭黑的含量为70质量份以下时，可以在其它方面如低损耗性和加工性保持良好性能。从相同的观点来看，橡胶组合物中的炭黑的含量相对于100质量份的橡胶组分更优选为45质量份以上，并且相对于100质量份的橡胶组分更优选为60质量份以下。
除了具有上述物性的炭黑之外，本实施方案的橡胶组合物可以包含或不包含其它炭黑。其它炭黑可以是仅满足上述第1物性、第2物性和第3物性之二的炭黑，仅满足上述第1物性、第2物性和第3物性之一的炭黑，或者不满足上述第1物性、第2物性和第3物性中任何一个的炭黑。然而，从更可靠地实现作为本发明特征的耐磨耗性改善效果的观点来看，在本实施方案的橡胶组合物中，全部炭黑中的由其它炭黑构成的比例优选为20质量％以下，更优选为10质量％以下，甚至更优选为5质量％以下，并且特别优选为0质量％(即，特别优选不包括其它炭黑)。
<其它组分>
本实施方案的橡胶组合物还可以包含除炭黑之外的填料。除炭黑之外的填料可以是例如二氧化硅、氢氧化铝、粘土、氧化铝、滑石、云母、高岭土、玻璃球、玻璃珠、碳酸钙、碳酸镁、氢氧化镁、氧化镁、氧化钛、钛酸钾、或硫酸钡等。然而，从更可靠地实现作为本发明特征的耐磨耗性改善效果的观点来看，优选的是，本实施方案的橡胶组合物不包含除炭黑之外的填料。
此外，本实施方案的橡胶组合物可以包含橡胶工业中通常使用的配混剂，适当地选择配混剂以不偏离本发明的目的。这种配混剂的实例包括交联剂(硫化剂)如硫磺、交联促进剂(硫化促进剂)、操作油、防焦剂、氧化锌和硬脂酸。市售品可以适当地用作这些配混剂。
此外，橡胶组合物可以通过将炭黑和根据需要适当选择的各种配混剂与橡胶组分配混并且进行混炼、加热、挤出等来制造。
可以采用公知的方法作为本实施方案的橡胶组合物的制造方法，而没有任何特别的限制。例如，橡胶组合物可以通过使用如班伯里密炼机、辊或密炼机等混炼机将包括特定的橡胶组分和炭黑的各组分混炼来获得。此外，橡胶组合物可以通过以下来制造：在非制造阶段将除交联促进剂和交联剂之外的组分混合，然后在制造阶段将交联促进剂和交联剂与该混合物配混和混合。
本实施方案的橡胶组合物可以进行交联或硫化。橡胶组合物交联或硫化的条件应当适当调节，并且例如可以设定温度为120℃至200℃、加热时间为1分钟至900分钟。
(轮胎)
根据本发明的一个实施方案的轮胎的特征在于，其包括其中使用本实施方案的橡胶组合物的胎面。由于胎面由本实施方案的橡胶组合物制成，因此该轮胎具有优异的耐磨耗性。
只要在胎面中使用本实施方案的橡胶组合物，就可以采用公知的方法作为制造轮胎的方法，而没有任何特别的限制。
实施例
下面通过实施例更详细地描述本发明。然而，这些实施例是为了说明的目的，并不旨在以任何方式限制本发明的范围。
(炭黑的制造)
制造炭黑CB1至CB8。注意的是，通过如表1所示改变各种条件(原料导入量、空气导入量、温度、压力、反应时间等)来控制各炭黑的物性。
[表1]
对于所制造的CB1至CB8中的每一个，依照JIS K6217-3测量十六烷基三甲基溴化铵吸附比表面积(CTAB)[m2/g]，并且依照JIS K6217-1测量碘吸附量(IA)[mg/g]。此外，对于所制造的CB1至CB8中的每一个，使用氢分析仪(由Horiba,Ltd.制造的EMGA)测量在氩气气氛中于2000℃下加热15分钟期间释放的氢气的量(氢释放量)。结果与CTAB/IA的计算值一起示于表2。
[表2]
(改性丁二烯橡胶(HMI-BR)的制造)
将283g的环己烷、50g的1,3-丁二烯、0.0057mmol的2,2-二四氢呋喃基丙烷和0.513mmol的六亚甲基亚胺(HMI-BR)装入已经进行干燥和用氮气吹扫的、约900mL的耐压玻璃容器中。在进一步添加0.57mmol的正丁基锂(BuLi)后，在配备有搅拌装置的50℃温水浴中进行聚合4.5小时。该聚合中的聚合转化率几乎为100％。接下来，将0.100mmol的作为改性剂(偶联剂)的四氯化锡快速添加至聚合反应体系中，并且在50℃下搅拌30分钟进行改性反应。此后，将0.5mL的2,6-二叔丁基对甲酚(BHT)的异丙醇溶液(BHT浓度：5质量％)添加至聚合反应体系中，反应停止，并且通过标准方法进行干燥，以得到含有锡原子的改性丁二烯橡胶(HMI-BR)。从1H-NMR光谱中的积分比测量的所获得的HMI-BR的丁二烯部分的乙烯基键含量为14％，从DSC曲线的拐点确定的所获得的HMI-BR的玻璃化转变温度(Tg)为-95℃，并且由最高分子量侧的峰面积相对于根据凝胶渗透色谱(GPC)的分子量分布曲线的总面积的比例确定的所获得的HMI-BR的偶联率为65％。
(橡胶组合物的制造)
接下来，通过以表3所示的配方进行充分混炼来制造橡胶组合物。使用获得的橡胶组合物依照以下程序来评价耐磨耗性。
<耐磨耗性(实验室试验)>
基于被认为与耐磨耗性相关度高的碳凝胶含量和填料分散性，对各实施例中的耐磨耗性(实验室试验)进行指数评价。
(1)碳凝胶含量的计算
将各实施例中制造的处于未硫化状态的橡胶组合物切割成小尺寸以获得试验片(test specimen)，并且测量该试验片的质量(M0)。将试验片浸渍在四氢呋喃中48小时，然后使用过滤器进行过滤和干燥，并且测量残留物的质量(M1)。各实施例中的“碳凝胶含量”通过下式计算。碳凝胶含量越大表明增强性越好，并且认为表示高的耐磨耗性效果。
碳凝胶含量＝{(M1)-(M0)×(C1÷C0)}/{(M0)×(C2÷C0)}
M0：试验片(浸渍前)的质量
M1：残留物的质量
C0：橡胶组合物的总份数
C1：橡胶组合物中的炭黑、氧化锌和硫磺的总份数
C2：橡胶组合物中的橡胶组分的总份数
(2)填料分散性的测量
与上述不同，将各实施例中制造的橡胶组合物在145℃下硫化33分钟以得到硫化橡胶。使用Dispergrader(由TechPro USA制造)对获得的硫化橡胶测量根据RCB法的Y值。值越大表明填料分散性越好，并且认为表示高的耐磨耗性效果。
(3)耐磨耗性(实验室试验)的评价
在各实施例中，使用如上所述计算的碳凝胶含量和填料分散性，进行耐磨耗性(实验室试验)的指数评价。结果示于表3。由于增强性和填料分散性的改善导致更好的耐磨耗性，因此指数值越大表明耐磨耗性越好。
<耐磨耗性(现场试验)>
将实施例1、比较例1和比较例2中制造的橡胶组合物各自用于胎面构件中，并且适当地硫化以制造尺寸为275/80R22.5的卡车/公共汽车用充气轮胎。将获得的轮胎安装在卡车的驱动轮上，并且在公路上行驶至少14,000km。该行驶后的磨耗量由轮胎的主沟(groove)深度的变化来测量。在其它实施例和比较例的情况下，基于实施例1、比较例1和比较例2的测量结果以及根据各实施例中的实验室试验的耐磨耗性评价结果进行预测。通过将比较例6中的磨耗量的倒数取为100，进行各实施例中的耐磨耗性的指数评价。结果示于3。指数值越大表明耐磨耗性越好。
[表3]
*1NR：TSR#20
*2改性BR：制造的改性丁二烯橡胶(HMI-BR)
*3未改性BR：由Ube Industries,Ltd.制造的UBEPOL BR150L。
*4硫化促进剂CZ：N-环己基-2-苯并噻唑次磺酰胺，由Ouchi Shinko ChemicalIndustrial Co.,Ltd.制造的NOCCELER CZ。
*5从实验室试验的耐磨耗性评价结果预测的值
从表1至表3可以看出，与比较例的橡胶组合物相比，根据实验室试验和现场试验，符合本发明的实施例的橡胶组合物具有良好的耐磨耗性的评价结果。
产业上的可利用性
根据本发明，可以提供一种在用于胎面时可以使轮胎显示出优异的耐磨耗性的轮胎胎面用橡胶组合物。
此外，根据本发明，可以提供一种具有优异的耐磨耗性的轮胎。

Claims (6)

1.一种轮胎胎面用橡胶组合物，其包括橡胶组分和炭黑，其中
所述橡胶组分包含比例为5质量％以上的改性丁二烯橡胶和比例为10质量％以上的未改性丁二烯橡胶，并且
所述炭黑的十六烷基三甲基溴化铵吸附比表面积(CTAB)为130m2/g以上，单位为m2/g的所述CTAB相对于单位为mg/g的碘吸附量(IA)的比(CTAB/IA)不小于0.92且不大于1.06，并且氢释放量不小于3,500质量ppm且不大于4,800质量ppm。
2.根据权利要求1所述的轮胎胎面用橡胶组合物，其中所述橡胶组分包含比例为30质量％以下的所述改性丁二烯橡胶。
3.根据权利要求1或2所述的轮胎胎面用橡胶组合物，其中所述炭黑的CTAB不小于135m2/g且不大于150m2/g。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的轮胎胎面用橡胶组合物，其中所述炭黑的含量相对于100质量份的所述橡胶组分不小于40质量份且不大于70质量份。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的轮胎胎面用橡胶组合物，其中所述橡胶组分还包含天然橡胶。
6.一种轮胎，其包括其中使用根据权利要求1至5中任一项所述的轮胎胎面用橡胶组合物的胎面。
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