CN117673505A - 一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及新能源材料领域，具体公开了一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液及其应用，所述水系锌离子电池电解液含有可溶性锌盐、全氟壬烯氧基苯磺酸钠、枸櫞酸铋钾、柠檬酸钠二水合物和烷基糖苷，其中所述可溶性锌盐的浓度为0.5~3 mol/L，所述全氟壬烯氧基苯磺酸钠的浓度为0.2~100 mmol/L，所述枸櫞酸铋钾的浓度为0.2~2 mmol/L，所述柠檬酸钠二水化合物的浓度为0.01~0.1 mol/L，所述烷基糖苷的浓度为50~300 mmol/L。本发明能进一步抑制锌负极在充放电过程中枝晶的生长，促进锌均匀电镀和剥离，延长锌离子电池的使用寿命。
Description
技术领域
本发明属于新能源材料技术领域，涉及水系锌离子电池，具体涉及一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液及其应用。
背景技术
当前社会面临能源与环境双重威胁，在此之下，对安全、绿色、低成本的新能源探索显得更加急切。传统锂离子电池因锂资源匮乏而导致其价格昂贵，并且其使用有毒且易燃的有机电解质而存在较大的安全问题。由此人们一直致力于开发一种安全且绿色环保的新型二次电池。其中水系锌离子电池由于高安全性、环保性、低成本、制造工艺简单等优点而成为新一代储能装备的候选者之一。然后水系锌离子电池在充放电过程中伴随着锌枝晶的生长和副反应的发生导致其循环可逆性差，影响电池库伦效率和寿命。
通过合金化或在锌电极表面镀一层亲锌且耐蚀的金属层是抑制充放电过程中锌离子电池锌电极表面枝晶生长以及副反应发生的可行策略。金属铋生产成本低廉、无毒、相对于标准氢电极电位为0.32V。因此，利用铋元素调控水系锌离子电池的策略极具吸引力。中国科技大学陈维课题组将锌电极在氯化铋溶液中短时间浸泡，在电极表面形成15微米厚的铋金属层，提高了电极耐腐蚀性能，抑制了电池充放电过程中副反应，有效提高了锌电池循环寿命，但是单纯浸泡处理，不好控制铋离子与锌的置换反应速率。南方科技大学徐建铁教授课题组通过在锌电极表面制备一层三维交联结构铋-PVDF保护层，抑制锌枝晶的形成和副反应，促进锌在循环过程中均匀的电镀和剥离，提高了锌电池循环寿命，但是该方法制备电极保护层时涉及多个步骤、制备周期长，且依靠涂覆所形成的PVDF层存在与锌电极结合不牢，可能在充放电过程中有脱落的风险。
中国专利CN116315162A公开了一种基于铋元素改性的水系锌离子电池电解液及其应用，该专利采用枸櫞酸铋钾改性水系锌离子电池电解液，一定程度上能抑制锌负极在充放电过程中枝晶的生长，促进锌均匀电镀和剥离，延长锌离子电池的使用寿命。但是如何进一步抑制锌负极在充放电过程中枝晶的生长，促进锌均匀电镀和剥离，延长锌离子电池的使用寿命是本领域技术人员一直在研究的课题。
发明内容
针对现有技术存在的上述不足，本发明的目的就在于提供一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液及其应用，以进一步抑制锌负极在充放电过程中枝晶的生长，促进锌均匀电镀和剥离，延长锌离子电池的使用寿命。
本发明的技术方案是这样实现的：
一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液，所述水系锌离子电池电解液中含有可溶性锌盐，还含有全氟壬烯氧基苯磺酸钠。
进一步地，所述水系锌离子电池电解液中，所述可溶性锌盐的浓度为0.5~3 mol/L，所述全氟壬烯氧基苯磺酸钠的浓度为0.2~100 mmol/L。
进一步地，所述水系锌离子电池电解液中含有枸櫞酸铋钾，其中枸櫞酸铋钾的浓度为0.2~2 mmol/L。
进一步地，所述水系锌离子电池电解液中还含有柠檬酸钠二水合物和烷基糖苷。
进一步地，水系锌离子电池电解液中，所述柠檬酸钠二水化合物的浓度为0.01~0.1 mol/L，所述烷基糖苷的浓度为50~300 mmol/L。
进一步地，所述水系锌离子电池电解液的制备方法如下：
S1：将柠檬酸钠二水合物加入到水中搅拌，充分溶解后，再加入枸櫞酸铋钾，搅拌使其充分溶解，得到A液；
S2：将可溶性锌盐加入到水中搅拌，充分溶解后，再加入全氟壬烯氧基苯磺酸钠，充分溶解后，再加入烷基糖苷，搅拌使其充分溶解，得到B液；
S3：将A液和B液混合搅拌，混合均匀后即得所述水系锌离子电池电解液。
进一步地，所述可溶性锌盐为硫酸锌七水合物、氯化锌、硝酸锌和三氟甲磺酸锌中的一种或多种。
进一步地，所述烷基糖苷的质量分数为50%。
本发明还提供了前面所述的一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液在锌离子电池中的应用。
进一步地，所述锌离子电池包括对称纽扣锌离子电池和纽扣锌离子全电池。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
1、本发明运用氟元素对水系锌离子电池电解液进行改性，C-F键不仅通过在溶剂化Zn2+和周围的H2O壳之间形成屏障来保护Zn表面免受H2O/O2引起的副反应，而且还促进Zn2 +离子扩散并加速电沉积动力，有效抑制锌负极在充放电过程中枝晶的生长，促进锌均匀电镀和剥离，有效提高锌离子电池放电比容量以及充放电循环稳定性，延长锌离子电池的使用寿命。同时亲水性聚合物ZnF2界面层的原位形成在Zn表面提供更均匀的电解质分布，还能降低水系锌离子电池电解液的接触角，提高水系锌离子电池电解液的润湿程度，利于锌离子的传导，从而有利于降低阻抗，提高电池性能。
2、与未改性的水系锌离子电池电解液相比，改性后的含氟电解液的对称纽扣锌离子电池充放电循环寿命由不足100小时提升至大于4000小时。
改性后电解液所组装的水系纽扣锌离子电池（Zn/NH4V4O10）在1.13 mA/cm2电流密度下最大放电比容量约352 mAh/g，循环300次后，放电比容量仍然维持在264 mAh/g，容量保持率为75%。而使用常规未改性电解液水系锌离子电池电解液的水系纽扣锌离子全电池最大放电比容量约为290 mAh/g，循环300次后，放电比容量仅为160 mAh/g，容量保持率为55.2%。
附图说明
图1-实施例1和对比例1~6的电解液的接触角对比图。
图2-使用实施例1和对比例1~6的电解液安装的对称纽扣锌离子电池充放电循环对比图。
图3-使用实施例1和对比例1~6的电解液安装的纽扣锌离子全放电比容量对比图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细说明。
实施例1
（1）称取0.294 g柠檬酸钠二水合物，加入到100 mL去离子水中搅拌，使其充分溶解，混合均匀制为A液，备用；
（2）称取0.0035 g枸櫞酸铋钾，加入到步骤（1）中制备的A液中搅拌，使其充分溶解，混合均匀制为B液，备用；其中枸櫞酸铋钾由阿达玛斯试剂有限公司生产。
（3）称取14.378 g硫酸锌七水合物，加入到20 mL去离子水中搅拌，使其充分溶解，混合均匀制为C液，备用；
（4）称取0.003 g全氟壬烯氧基苯磺酸钠，加入到C液中搅拌，使其充分溶解，混合均匀制为D液，备用；
（5）取质量分数为50％的烷基糖苷（APG）7 μL，加入到步骤（4）中制备的D液中搅拌，使其充分溶解，混合均匀制为E液，备用；
（6）取5 mL的B液与20 mL的E液混合搅拌，使其充分溶解，混合均匀制得电解液。
对比例1
本实施同实施例1，不同之处在于未添加全氟壬烯氧基苯磺酸钠、枸橼酸铋钾、烷基糖苷和柠檬酸钠二水合物。
对比例2
本实施同实施例1，不同之处在于未添加全氟壬烯氧基苯磺酸钠、枸橼酸铋钾和烷基糖苷。
对比例3
本实施同实施例1，不同之处在于未添加全氟壬烯氧基苯磺酸钠、枸橼酸铋钾和柠檬酸钠二水合物。
对比例4
本实施同实施例1，不同之处在于未添加全氟壬烯氧基苯磺酸钠和枸橼酸铋钾。
对比例5
本实施同实施例1，不同之处在于未添加全氟壬烯氧基苯磺酸钠。
对比例6
本实施同实施例1，不同之处在于未添加枸橼酸铋钾。
1、对实施例1和对比例1~6的电解液的接触角进行测量，其测量结果如图1所示，由图可知，图1（a）为实施例1电解液的接触角，图1（b）为对比例1电解液的接触角，图1（c）为对比例2电解液的接触角，图1（d）为对比例3电解液的接触角，图1（e）为对比例4电解液的接触角，图（f）为对比例5电解液的接触角，图（g）为对比例6电解液的接触角。
实施例1电解液的接触角为34.7°，对比例1电解液的接触角为102.5°，对比例2电解液的接触角为96.6°，对比例3电解液的接触角为50.2°，对比例4电解液的接触角为47.3°，对比例5电解液的接触角为40°，对比例6电解液的接触角为41°。说明氟元素对水系锌离子电池电解液进行改性，能有效降低水系锌离子电池电解液的接触角，提高水系锌离子电池电解液的润湿程度，利于锌离子的传导。
2、分别使用实施例1、对比例1~6的电解液安装对称纽扣锌离子电池，然后在1.13mA/cm2电流密度下，进行充放电循环测试，如图2所示。
由图2可见：使用实施例1的电解液的对称纽扣锌离子电池充放电循环寿命大于四千小时。而使用对比例1的对称纽扣锌离子电池充放电循环寿命少于一百小时。
使用对比例2的对称纽扣锌离子电池充放电循环寿命也不足一百二十小时。
使用对比例3的对称纽扣锌离子电池充放电循环寿命不足两百个小时。
使用对比例4的对称纽扣锌离子电池充放电循环寿命不足六百个小时。
使用对比例5的对称纽扣锌离子电池充放电循环寿命为两千个小时。
对比例6的对称纽扣锌离子电池充放电循环寿命为两千五百个小时。
说明络合剂柠檬酸钠二水合物和表面活性剂烷基糖苷对水系锌离子电池的寿命性能影响不大，枸橼酸铋钾对电池的循环寿命性能有一定提升，但是氟元素掺杂后对水系锌离子电池的寿命性能提升巨大，使其能够稳定循环时间提升至半年之久，由此说明利用氟元素对水系锌离子电池电解液进行改性，能有效抑制锌负极在充放电过程中枝晶的生长，促进锌均匀电镀和剥离，延长锌离子电池的使用寿命。
3、分别使用实施例1、对比例1~6的电解液安装纽扣锌离子全电池，然后进行放电比容量测试，如图3所示。
由图3所示，使用实施例1的水系纽扣锌离子全电池（Zn/NH4V4O10）最大放电比容量约352 mAh/g，循环300次后，放电比容量仍然维持在264 mAh/g，容量保持率为75%。
使用对比例1的水系纽扣锌离子全电池最大放电比容量约为290 mAh/g，循环300次后，放电比容量仅为160 mAh/g，容量保持率为55.2%。
使用对比例2的水系纽扣锌离子全电池最大放电比容量约为295 mAh/g，循环300次后，放电比容量仅为170 mAh/g，容量保持率为57.6%。
使用对比例3的水系纽扣锌离子全电池最大放电比容量约为315 mAh/g，循环300次后，放电比容量仅为210 mAh/g，容量保持率为66.7%。
使用对比例4的水系纽扣锌离子全电池最大放电比容量约为260 mAh/g，循环300次后，放电比容量为220 mAh/g，容量保持率为84.6%。
使用对比例5的水系纽扣锌离子全电池最大放电比容量约为310 mAh/g，循环300次后，放电比容量为240 mAh/g，容量保持率为77.4%。
使用对比例6的水系纽扣锌离子全电池最大放电比容量约为283 mAh/g,循环300次后，放电比容量为232 mAh/g，容量保持率为81.9%。
对比例4、5、6的水系纽扣锌离子全电池容量保持率虽然略高于实例，但是其容量较低。说明氟元素对水系锌离子电池电解液进行改性，能有效提高锌离子电池的放电比容量以及充放电循环稳定性。
实施例2
本实施例同实施例1，其不同之处在于，本实施例中全氟壬烯氧基苯磺酸钠的加入量为30 mg。
使用本实施例的电解液安装对称纽扣锌离子电池后，进行充放电循环试验寿命大于三千五百小时。同实施例1对照说明在电解液中添加低浓度的氟元素就能使电池性能获得巨大提升。
最后需要说明的是，本发明的上述实施例仅是为说明本发明所作的举例，而并非是对本发明实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其他不同形式的变化和变动。这里无法对所有的实施方式予以穷举。凡是属于本发明的技术方案所引申出的显而易见的变化或变动仍处于本发明的保护范围之列。
Claims (10)
1.一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液，所述水系锌离子电池电解液中含有可溶性锌盐，其特征在于，还含有全氟壬烯氧基苯磺酸钠。
2.根据权利要求1所述的一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液，其特征在于，所述水系锌离子电池电解液中，所述可溶性锌盐的浓度为0.5~3 mol/L，所述全氟壬烯氧基苯磺酸钠的浓度为0.2~100 mmol/L。
3.根据权利要求1所述的一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液，其特征在于，所述水系锌离子电池电解液中含有枸櫞酸铋钾，其中枸櫞酸铋钾的浓度为0.2~2 mmol/L。
4.根据权利要求1、2或3所述的一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液，其特征在于，所述水系锌离子电池电解液中还含有柠檬酸钠二水合物和烷基糖苷。
5.根据权利要求4所述的一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液，其特征在于，水系锌离子电池电解液中，所述柠檬酸钠二水化合物的浓度为0.01~0.1 mol/L，所述烷基糖苷的浓度为50~300 mmol/L。
6.根据权利要求5所述的一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液，其特征在于，所述水系锌离子电池电解液的制备方法如下：
S1：将柠檬酸钠二水合物加入到水中搅拌，充分溶解后，再加入枸櫞酸铋钾，搅拌使其充分溶解，得到A液；
S2：将可溶性锌盐加入到水中搅拌，充分溶解后，再加入全氟壬烯氧基苯磺酸钠，充分溶解后，再加入烷基糖苷，搅拌使其充分溶解，得到B液；
S3：将A液和B液混合搅拌，混合均匀后即得所述水系锌离子电池电解液。
7.根据权利要求6所述的一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液，其特征在于，所述可溶性锌盐为硫酸锌七水合物、氯化锌、硝酸锌和三氟甲磺酸锌中的一种或多种。
8.根据权利要求6所述的一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液，其特征在于，所述烷基糖苷的质量分数为50%。
9.权利要求1~8任一所述的一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液在锌离子电池中的应用。
10.根据权利要求9所述的一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液的应用，其特征在于，所述锌离子电池包括对称纽扣锌离子电池和纽扣锌离子全电池。
Priority Applications (1)
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| CN202410068057.9A CN117673505A (zh) | 2024-01-17 | 2024-01-17 | 一种基于氟元素改性的水系锌离子电池电解液及其应用 |
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