CN117625965A - 一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法，属于金属材料和无机化工领域。本发明将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合进行沉淀反应，得到沉淀产物和氟化铵溶液，将氟化铵溶液依次进行浓缩、冷却结晶、脱水和干燥，得到氟化铵，将沉淀产物依次进行干燥和氧化焙烧，得到氧化料；将氧化料、铝粉、氯酸钾和氟化钙混合，进行真空铝热反应，得到高纯铝铌钽中间合金。本发明从拓宽原料的选择范围和优化生产工艺角度考虑，将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合反应产生氢氧化铌、氢氧化钽沉淀，再将沉淀产物氧化焙烧为铌和钽的氧化物，进而利用真空铝热反应制备高纯铝铌钽合金；同时还可以联产氟化铵，原料利用率高。

Description

一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法
技术领域
本发明涉及金属材料和无机化工技术领域，尤其涉及一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法。
背景技术
铝铌钽合金主要应用于TA29和TA12A等合金，其中TA29名义牌号为：Ti-5.8Al-4.0Sn-4.0Zr-0.7Nb-1.5Ta-0.4Si-0.06C，是一种近α高温钛合金，可以长期工作在600℃的高温下，这种合金具有优异的耐热性和良好的加工性能，是一种制备高推重比航空发动机的理想材料，可设计用于制造压缩机整体叶盘等部件。
现行的铝铌钽中间合金的生产方法主要是炉外点火冶炼法。例如中国专利CN103173662A和CN1629343A采用Al作还原剂，Nb2O5和Ta2O5作氧化剂，利用金属热还原反应过程自发放热，从而实现中间合金的冶炼；中国专利CN116397138A和CN110408806A也是通过Al作还原剂，Nb2O5和Ta2O5作氧化剂，利用金属热还原反应冶炼合金，后续通过造球和真空中频炉提高均匀性。然而目前铝铌钽合金的原料都为Nb2O5和Ta2O5，价格昂贵，反应前要烘料，冶炼周期长，时间跨度大。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法。本发明利用氟铌酸和氟钽酸为原料，生产高纯铝铌钽中间合金的同时还能生产硅杂质较少的氟化铵，不仅拓宽铝铌钽合金原料的选择范围和缩短生产周期，而且优化了生产工艺。
为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：
本发明提供了一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法，包括以下步骤：
将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合进行沉淀反应，得到沉淀产物和氟化铵溶液，将所述氟化铵溶液依次进行浓缩、冷却结晶、脱水和干燥，得到所述氟化铵，所述沉淀产物包括氢氧化铌和氢氧化钽；
将所述沉淀产物依次进行干燥和氧化焙烧，得到氧化料；
将所述氧化料、铝粉、氯酸钾和氟化钙混合，进行真空铝热反应，得到所述高纯铝铌钽中间合金；以质量百分数计，所述高纯铝铌钽中间合金的成分包括：Nb 30.0～40.0％，Ta 10.0～15.0％，余量为Al和不可避免的杂质。
优选地，所述氟铌酸包括一氟铌酸、二氟铌酸、三氟铌酸、四氟铌酸、五氟铌酸、六氟铌酸和七氟铌酸中的一种或多种；所述氟钽酸包括一氟钽酸、二氟钽酸、三氟钽酸、四氟钽酸、五氟钽酸、六氟钽酸和七氟钽酸中的一种或多种。
优选地，所述将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合包括以下步骤：将氨水加至氟铌酸和氟钽酸的混合液中，以Nb2O5和Ta2O5计，所述混合液中氟铌酸的浓度为80～110g/L，氟钽酸的浓度为60～100g/L。
优选地，所述沉淀反应使体系的pH值为9～10。
优选地，所述沉淀产物的粒径为0.1～2mm，D50为0.2～0.6mm。
优选地，所述氧化焙烧在沸腾焙烧炉里进行，所述沸腾焙烧炉的填料厚度为250～350mm，沸腾层高度为600～1200mm，临界风速为0.6～0.9m/s，风压为700～900mmH2O。
优选地，所述氧化焙烧的温度为600～800℃，时间为0.2～0.5h。
优选地，所述氧化焙烧所用气体为压缩空气。
优选地，所述真空铝热反应的坩埚材质为铜，所述坩埚的直径为0.8～1.2m，冷却水循环量为9～12m3/h，冷却水压力为2.4～3.5MPa，进水口温度为22～27℃，出水口温度为45～50℃。
优选地，所述真空铝热反应的时间为40～70s。
本发明提供了一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法，包括以下步骤：将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合进行沉淀反应，得到沉淀产物和氟化铵溶液，将所述氟化铵溶液依次进行浓缩、冷却结晶、脱水和干燥，得到所述氟化铵，所述沉淀产物包括氢氧化铌和氢氧化钽；将所述沉淀产物依次进行干燥和氧化焙烧，得到氧化料；将所述氧化料、铝粉、氯酸钾和氟化钙混合，进行真空铝热反应，得到所述高纯铝铌钽中间合金；以质量百分数计，所述高纯铝铌钽中间合金的成分包括：Nb 30.0～40.0％，Ta 10.0～15.0％，余量为Al和不可避免的杂质。
本发明与现有技术相比，具有如下有益效果：
本发明从拓宽高纯铝铌钽中间合金原料的选择范围和优化生产工艺角度考虑，将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合反应产生氢氧化铌、氢氧化钽沉淀，再将沉淀产物氧化焙烧为铌和钽的氧化物，进而利用真空铝热反应制备高纯铝铌钽合金；同时还可以联产氟化铵，原料利用率高；真空铝热反应提高了中间合金成分的均一性，降低了中间合金中杂质含量，尤其是气相杂质O、N的含量；且本发明优化了生产工艺，提高了生产的连续性。
具体实施方式
本发明提供了一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法，包括以下步骤：
将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合进行沉淀反应，得到沉淀产物和氟化铵溶液，将所述氟化铵溶液依次进行浓缩、冷却结晶、脱水和干燥，得到所述氟化铵，所述沉淀产物包括氢氧化铌和氢氧化钽；
将所述沉淀产物依次进行干燥和氧化焙烧，得到氧化料；
将所述氧化料、铝粉、氯酸钾和氟化钙混合，进行真空铝热反应，得到所述高纯铝铌钽中间合金；以质量百分数计，所述高纯铝铌钽中间合金的成分包括：Nb 30.0～40.0％，Ta 10.0～15.0％，余量为Al和不可避免的杂质。
在本发明中，若无特殊说明，使用的原料均为本领域市售商品。
本发明将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合进行沉淀反应，得到沉淀产物和氟化铵溶液，将所述氟化铵溶液依次进行浓缩、冷却结晶、脱水和干燥，得到所述氟化铵，所述沉淀产物包括氢氧化铌和氢氧化钽。
在本发明中，所述氟铌酸优选包括一氟铌酸(H2NbO3F)、二氟铌酸(HNbO2F2)、三氟铌酸(H2NbO2F3)、四氟铌酸(HNbOF4)、五氟铌酸(H2NbOF5)、六氟铌酸(HNbF6)和七氟铌酸(H2NbF7)中的一种或多种。
在本发明中，所述氟铌酸与氨水进行沉淀反应的方程式如下：
H2NbO3F+NH3+2H2O＝Nb(OH)5↓+NH4F
HNbO2F2+2NH3+3H2O＝Nb(OH)5↓+2NH4F
H2NbO2F3+3NH3+3H2O＝Nb(OH)5↓+3NH4F
HNbOF4+4NH3+4H2O＝Nb(OH)5↓+4NH4F
H2NbOF5+5NH3+4H2O＝Nb(OH)5↓+5NH4F
HNbF6+6NH3+5H2O＝Nb(OH)5↓+6NH4F
H2NbF7+7NH3+5H2O＝Nb(OH)5↓+7NH4F
在本发明中，所述氟钽酸优选包括一氟钽酸(H2TaO3F)、二氟钽酸(HTaO2F2)、三氟钽酸(H2TaO2F3)、四氟钽酸(HTaOF4)、五氟钽酸(H2TaOF5)、六氟钽酸(HTaF6)和七氟钽酸(H2TaF7)中的一种或多种。
在本发明中，所述氟钽酸与氨水进行沉淀反应的方程式如下：
H2TaO3F+NH3+2H2O＝Ta(OH)5↓+NH4F
HTaO2F2+2NH3+3H2O＝Ta(OH)5↓+2NH4F
H2TaO2F3+3NH3+3H2O＝Ta(OH)5↓+3NH4F
HTaOF4+4NH3+4H2O＝Ta(OH)5↓+4NH4F
H2TaOF5+5NH3+4H2O＝Ta(OH)5↓+5NH4F
HTaF6+6NH3+5H2O＝Ta(OH)5↓+6NH4F
H2TaF7+7NH3+5H2O＝Ta(OH)5↓+7NH4F
在本发明中，所述将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合优选包括以下步骤：将氨水加至氟铌酸和氟钽酸的混合液中，以Nb2O5和Ta2O5计，所述混合液中氟铌酸的浓度优选为80～110g/L，更优选为96.5～105g/L，氟钽酸的浓度优选为60～100g/L，更优选为62.5～87.5g/L。
在本发明中，所述氨水的浓度优选为15wt％～25wt％。
在本发明中，所述沉淀反应使体系的pH值优选为9～10。
所述沉淀反应完成后，本发明优选将所得沉淀产物放入压滤机进行压滤洗涤。
在本发明中，所述浓缩优选为真空浓缩，所述真空浓缩的真空度优选为-0.07～-0.09MPa，更优选为-0.075MPa，加热温度优选为30～50℃，更优选为40～45℃，保温至溶液过饱和有结晶出现。
在本发明中，所述真空浓缩优选在真空浓缩槽中进行。
在本发明中，所述冷却结晶的温度优选为5～20℃，搅拌速度优选为200～250rpm，时间优选为20～25h。
在本发明中，所述冷却结晶优选在设有冷却水管的PP材质的桶内进行，所述冷却结晶后优选还包括将离心分离后的母液返回到所述真空浓缩槽中，所得氟化铵固体放入烘干盘，每个烘干盘优选装料20～30kg。
在本发明中，所述干燥优选为烘干，所述烘干的温度优选为80～120℃，更优选为90～100℃，时间优选为6～8h，更优选为7h。
在本发明中，所述氟化铵的含水量优选为0.2％～0.6％。
得到沉淀产物后，本发明将所述沉淀产物依次进行干燥和氧化焙烧，得到氧化料。
在本发明中，所述沉淀产物的粒径优选为0.1～2mm，D50优选为0.2～0.6mm，小粒度的物料可以提高反应速率，使反应能更好的进行。
在本发明中，所述沉淀产物中氢氧化铌和氢氧化钽的质量含量之和优选为≥99％。本发明优选将所述沉淀产物依次进行烘干和粉碎，使粒径达到上述范围内，所述烘干的温度优选为70～80℃。
在本发明中，所述干燥的温度优选为70～80℃。
在本发明中，所述氢氧化铌、氢氧化钽在400～450℃以上能脱除所有的水生成五氧化二铌和五氧化二钽，其反应方程式为：
2M(OH)5＝M2O5+5H2O，M＝Ta&Nb。
在本发明中，所述氧化焙烧优选在沸腾焙烧炉里进行，所述沸腾焙烧炉的填料厚度优选为250～350mm，沸腾层高度优选为600～1200mm，更优选为700～1100mm，临界风速优选为0.6～0.9m/s，更优选为0.7～0.8m/s，风压优选为700～900mmH2O，更优选为800mmH2O，通过所述氧化焙烧的动力学因素，保证氢氧化铌、氢氧化钽的氧化反应进行的更彻底。
在本发明中，所述氧化焙烧优选还产生余热，优选利用所述余热对所述氧化料、铝粉、氯酸钾和氟化钙进行烘干，防止引入H元素进入真空铝热反应的基体，缩短烘料时间。
在本发明中，所述氧化焙烧的温度优选为600～800℃，更优选为700～750℃，时间优选为0.2～0.5h，更优选为0.3～0.4h。
在本发明中，所述氧化焙烧所用气体优选为压缩空气，所述压缩空气可以满足大量过剩空气的条件，强化焙烧过程。
所述氧化焙烧完成后，本发明优选还包括自然冷却至110～120℃，得到所述氧化料。
得到氧化料后，本发明将所述氧化料、铝粉、氯酸钾和氟化钙混合，进行真空铝热反应，得到所述高纯铝铌钽中间合金；以质量百分数计，所述高纯铝铌钽中间合金的成分包括：Nb 30.0～40.0％，Ta 10.0～15.0％，余量为Al和不可避免的杂质。
在本发明中，所述混合的时间优选为0.2～0.5h，更优选为0.3～0.4h，所述混合优选为搅拌，所述搅拌的转速优选为15～50r/min，更优选为30～40r/min，使物料混合均匀。
在本发明中，按质量计，所述混合后所得混合料中Al：Nb2O5：Ta2O5：KClO3：CaF2＝1：(0.48～0.71)：(0.13～0.22)：(0.23～0.25)：(0.03～0.05)，该比例的原料用量能够控制铝热反应单位炉料热效应值范围为650～670kJ/kg，保证真空铝热反应充分进行，炉渣和主体金属最大程度分离，同时又不会对铜坩埚造成太大损伤，延长铜坩埚使用寿命。
在本发明中，所述真空铝热反应的坩埚材质优选为铜，所述坩埚的直径优选为0.8～1.2m，冷却水循环量优选为9～12m3/h，冷却水压力优选为2.4～3.5MPa，进水口温度优选为22～27℃，出水口温度优选为45～50℃，铜的热传导能力好，与坩埚壁接触的合金液可获得较大的过冷度，在所述真空铝热反应开始时，可以缓和铜坩埚因铝热反应放出热量，对坩埚使用寿命的影响小；在所述真空铝热反应结束后，加快合金内部温度向外传导的速度，减少铸造缺陷，提高合金的回收率，控制进出水温度和压力可以保证铜坩埚的传热效率。
在本发明中，所述真空铝热反应前优选开启机械真空泵，控制真空度优选为200～300Pa，控制O、N等气体杂质进入中间合金。
在本发明中，所述真空铝热反应的引燃方式优选为电加热，保证点火过程中，真空环境稳定，不发生波动。
在本发明中，所述真空铝热反应的时间优选为40～70s，打开罗茨真空泵，控制真空度优选为5～10Pa，防止所述真空铝热反应发生过程中，随着物质存在状态的改变，气体逸出，在中间合金与熔渣之间出现高气压区，影响熔渣和中间合金的分离效果。
在本发明中，所述真空铝热反应结束后，合金锭冷却时间优选≥4h，保证中间合金完全凝固，并与空气接触时，中间合金表面温度不会加快氧化或氮化速度。
除非另有说明，否则本文使用的技术和科学术语具有本申请所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义；作为本申请中其它未特别注明的试验方法和技术手段均指本领域内普通技术人员通常采用的实验方法和技术手段。
为了更好的说明本申请内容，在下文的具体实施例中给出了众多的具体细节。本领域技术人员应当理解，没有某些具体细节，本申请同样可以实施。在实施例中，对于本领域技术人员熟知的一些方法、手段、仪器、设备等未作详细描述，以便凸显本申请的主旨。
在不冲突的前提下，本申请实施例公开的技术特征可以任意组合，得到的技术方案属于本申请实施例公开的内容。
下面将结合本发明中的实施例，对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法，包括以下步骤：
一、制备氢氧化铌、氢氧化钽沉淀
将氨水(浓度为15wt％)倒入260L浓度为96.5gNb2O5/L的H2NbF7和87.5L浓度为80.0gTa2O5/L的H2TaF7溶液中至pH值为9，期间不停搅拌，反应完成后停止搅拌，静置10min，将沉淀通过压滤机压滤洗涤后，得到氢氧化铌沉淀33.9kg，氢氧化钽8.85kg。
二、氟化铵晶体制备
将过滤沉淀后的液体装入真空浓缩机进行真空浓缩，开启冷凝水、真空泵，使真空度为-0.075MPa，打开加热开关使温度为45℃，保温30min后，将溶液装入冷凝桶内，打开冷凝水开关，冷凝水温度为5℃，期间搅拌速度为200rpm，搅拌20h，24h后进行离心脱水，溶液返回真空浓缩机，氟化铵晶体在90℃下烘干7h，得到氟化铵晶体14.24kg，一次收率25％。
三、沸腾焙烧
将氢氧化铌、氢氧化钽沉淀烘干、粉碎后平铺在沸腾焙烧炉床上，控制沸腾层高度700mm，临界风速0.7m/s，鼓风压力800mmH2O，沉淀物粒度1mm，焙烧温度700℃，焙烧时间0.4h，得到五氧化二铌和五氧化二钽混合物32.0kg，其质量比例为1：0.28。
四、真空铝热反应
将五氧化二铌、五氧化二钽与41.0kg的铝粉、10.2kg的氯酸钾和2kg的氟化钙进行混料，混料时间0.5h，混料机旋转速度30rpm。混料完成后，物料投入到0.8m直径的铜坩埚内，送电前确认真空铝热炉的水冷系统、动力系统和电力系统是否正常运行，炉内真空环境能否达标。打开冷却水循环系统，出水压力2.4MPa，冷却水循环量9m3/h。投入炉料，闭合炉盖，打开机械真空泵，抽真空15min，炉内真空度为200Pa时，电加热引燃铝热反应，反应到达45s后，打开罗茨真空泵，至炉内真空度5～10Pa。反应一分钟后开始计入冷却时间，冷却过程保持炉内真空环境。5h后取出铝铌钽中间合金，锭重40.5kg。
对本实施例得到的氟化铵取样分析，见表1，对铝铌钽中间合金锭上、中、下各选两点进行取样分析，编号先后顺序，与取样顺序相同(自上而下)，见表2。由表1～2可知，氟化铵纯度高，含水量少；铝铌钽合金均一性好，成分偏析小，杂质含量低，尤其是气体杂质含量控制在极低水平，合金纯度高。
表1实施例1氟化铵的化学成分(质量含量)
氟化铵含量(％) 含水量(％) 游离酸(％) 氟硅酸盐(％) 其他杂质(％)
98.1 0.2 0.6 0.2 0.9
表2实施例1铝铌钽中间合金不同取样位置的化学成分
实施例2
一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法，包括以下步骤：
一、制备氢氧化铌、氢氧化钽沉淀
将氨水(浓度为15wt％)倒入362.3L浓度为105gNb2O5/L的HNbF6溶液和131.2L浓度为62.5gTa2O5/L的HTaF6溶液中至pH值为9，期间不停搅拌，反应完成后停止搅拌，静置10min，将沉淀通过压滤机压滤洗涤后，得到氢氧化铌沉淀51.2kg，氢氧化钽10.1kg。
二、氟化铵晶体制备
将过滤沉淀后的液体装入真空浓缩机进行真空浓缩，开启冷凝水、真空泵，使真空度为-0.075MPa，打开加热开关使温度为45℃，保温30min后，将溶液装入冷凝桶内，打开冷凝水开关，冷凝水温度为20℃，期间搅拌速度为200rpm，搅拌20h，24h后进行离心过滤，溶液返回真空浓缩机，氟化铵晶体在90℃下烘干7h，得到氟化铵晶体16.87kg，一次收率23.5％。
三、沸腾焙烧
将氢氧化铌、氢氧化钽沉淀烘干、粉碎后平铺在沸腾焙烧炉床上，控制沸腾层高度700mm，临界风速0.7m/s，鼓风压力800mmH2O，沉淀物粒度1mm，焙烧温度700℃，焙烧时间0.4h，得到五氧化二铌38.0kg，五氧化二钽8.15kg。
四、真空铝热反应
将五氧化二铌、五氧化二钽与57.05kg的铝粉、13.8kg的氯酸钾和2kg的氟化钙进行混料，混料时间0.5h，混料机旋转速度30rpm。混料完成后，物料投入到0.8m直径的铜坩埚内，送电前确认真空铝热炉的水冷系统、动力系统和电力系统是否正常运行，炉内真空环境能否达标。打开冷却水循环系统，出水压力2.4MPa，冷却水循环量9m3/h。投入炉料，闭合炉盖，打开机械真空泵，抽真空15min，炉内真空度为200Pa时，电加热引燃铝热反应，反应到达45s后，打开罗茨真空泵，至炉内真空度5～10Pa。反应一分钟后开始计入冷却时间，冷却过程保持炉内真空环境。5h后取出铝铌钽中间合金，锭重58.5kg。
对本实施例得到的氟化铵取样分析，见表3，对铝铌钽中间合金锭上、中、下各选两点进行取样分析，编号先后顺序，与取样顺序相同(自上而下)，见表4。由表3～4可知，氟化铵纯度高，含水量少；铝铌钽合金均一性好，成分偏析小，杂质含量低，尤其是气体杂质含量控制在极低水平，合金纯度高。
表3实施例2氟化铵的化学成分(质量含量)
氟化铵含量(％) 含水量(％) 游离酸(％) 氟硅酸盐(％) 其他杂质(％)
97.7 0.3 0.7 0.2 1.1
表4实施例2铝铌钽中间合金不同取样位置的化学成分
对比例1
将21.45kg五氧化二铌、42.96kg铝粒、5.83kg五氧化二钽、2kg氟化钙和10.8kg的氯酸钾进行混料0.5h，混料机旋转速度为30r/min；待混料完成后，物料投入冶炼炉内，用镁条引燃反应，反应时间为30s；冷却24h后出炉得到铝铌钽合金，锭重44.5kg。
对本对比例得到的铝铌钽中间合金锭上、中、下各选两点进行取样分析，编号先后顺序与取样顺序相同(自上而下)，见表5。由表5可知，与真空铝热法制备的铝铌钽合金相比，炉外点火冶炼生产的铝铌钽合金均匀性差，成分偏析严重，由于坩埚的影响Si杂质含量高，由于大气气氛导致气体杂质明显升高。用氟铌酸和氟钽酸为原料制取的五氧化二铌、五氧化二钽纯度高，同时还可以联产氟化铵，优化了生产工艺。
表5对比例1铝铌钽中间合金不同取样位置的化学成分
以上所述仅是本发明的优选实施方式，并非对本发明作任何形式上的限制。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种生产高纯铝铌钽中间合金联产氟化铵的方法，其特征在于，包括以下步骤：
将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合进行沉淀反应，得到沉淀产物和氟化铵溶液，将所述氟化铵溶液依次进行浓缩、冷却结晶、脱水和干燥，得到所述氟化铵，所述沉淀产物包括氢氧化铌和氢氧化钽；
将所述沉淀产物依次进行干燥和氧化焙烧，得到氧化料；
将所述氧化料、铝粉、氯酸钾和氟化钙混合，进行真空铝热反应，得到所述高纯铝铌钽中间合金；以质量百分数计，所述高纯铝铌钽中间合金的成分包括：Nb 30.0～40.0％，Ta10.0～15.0％，余量为Al和不可避免的杂质。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述氟铌酸包括一氟铌酸、二氟铌酸、三氟铌酸、四氟铌酸、五氟铌酸、六氟铌酸和七氟铌酸中的一种或多种；所述氟钽酸包括一氟钽酸、二氟钽酸、三氟钽酸、四氟钽酸、五氟钽酸、六氟钽酸和七氟钽酸中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述将氟铌酸、氟钽酸和氨水混合包括以下步骤：将氨水加至氟铌酸和氟钽酸的混合液中，以Nb2O5和Ta2O5计，所述混合液中氟铌酸的浓度为80～110g/L，氟钽酸的浓度为60～100g/L。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述沉淀反应使体系的pH值为9～10。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述沉淀产物的粒径为0.1～2mm，D50为0.2～0.6mm。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述氧化焙烧在沸腾焙烧炉里进行，所述沸腾焙烧炉的填料厚度为250～350mm，沸腾层高度为600～1200mm，临界风速为0.6～0.9m/s，风压为700～900mmH2O。
7.根据权利要求1或6所述的方法，其特征在于，所述氧化焙烧的温度为600～800℃，时间为0.2～0.5h。
8.根据权利要求1或6所述的方法，其特征在于，所述氧化焙烧所用气体为压缩空气。
9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述真空铝热反应的坩埚材质为铜，所述坩埚的直径为0.8～1.2m，冷却水循环量为9～12m3/h，冷却水压力为2.4～3.5MPa，进水口温度为22～27℃，出水口温度为45～50℃。
10.根据权利要求1或9所述的方法，其特征在于，所述真空铝热反应的时间为40～70s。
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