CN117545336A - 咪唑基离子液体的应用、钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于钙钛矿太阳能电池技术领域,具体涉及一种咪唑基离子液体的应用、钙钛矿太阳能电池及其制备方法。本发明提供了一种咪唑基离子液体在钙钛矿太阳能电池的钙钛矿层中的应用。本发明将咪唑基离子液体应用到钙钛矿层中,咪唑基离子液体的加入改善了钙钛矿层的形态和结晶度,微调了界面能级排列,降低了缺陷密度,增加了载流子寿命,进而能够提高器件的光电性能;作为添加剂,咪唑基离子液体可以与钙钛矿晶体交联,从而减少水的渗透,提高电池的稳定性。
Description
技术领域
本发明属于钙钛矿太阳能电池技术领域,具体涉及一种咪唑基离子液体的应用、钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
有机-无机杂化钙钛矿材料具有优异的光学和电子特性,具有较高的吸收系数和电荷载流子迁移率、载流子长扩散长度以及带隙可调等特点,以该材料制备得到的太阳能电池在功率转换效率方面取得了巨大进步。金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSC)已实现高达26.1%的认证功率转换效率(PCE)。钙钛矿太阳能电池的稳定性问题是其商业化面临的主要问题,如离子迁移、非辐射复合和钙钛矿体分解等。
其中,添加剂工程是一种制备高质量钙钛矿薄膜的有效方法。传统的添加剂主要包括路易斯酸、路易斯碱、阳离子、阴离子、铵和疏水聚合物,已被用于通过离子或配位键或转化为宽禁带材料来钝化缺陷。但上述材料依然存在改进效果不明显的缺陷,进而影响钙钛矿太阳能电池的性能。
发明内容
本发明的目的在于提供一种咪唑基离子液体的应用、钙钛矿太阳能电池及其制备方法,本发明将咪唑基离子液体应用到钙钛矿层中,能够进一步提高太阳能电池的光电性能。
为了实现上述目的,本发明提供如下技术方案:
本发明提供了一种咪唑基离子液体在钙钛矿太阳能电池的钙钛矿层中的应用。
优选的,所述咪唑基离子液体包括1-乙基-3-甲基咪唑氯盐、1-丙基-3-甲基咪唑氯盐、1-丁基-3-甲基咪唑氯盐、1-戊基-3-甲基咪唑氯盐和1-庚基-3-甲基咪唑氯盐中的一种的一种或几种。
本发明还提供了一种钙钛矿太阳能电池,包括由下到上依次层叠设置的导电基底、电子传输层、钙钛矿层、空穴传输层和背电极层,所述钙钛矿层的材料包括主材料和咪唑基离子液体;
所述主材料的化学组成为ABX3,所述A包括CH3NH3 +、HC(NH2)2 +、Cs+和Rb+中的至少一种;所述B包括Pb2+;所述X包括卤素离子。
优选的,所述钙钛矿层的厚度为600~650nm。
优选的,所述电子传输层的材料为SnO2、TiO2、Nb2O5、PC60BM或TiO2/介孔TiO2;
所述电子传输层的厚度为80~100nm。
优选的,所述空穴传输层的材料为Spiro-OMeTAD、PEDOT:PSS、PTB7、PTAA或NiO;
所述空穴传输层的厚度为150~200nm。
优选的,所述背电极层的材料为金属或碳;
所述背电极层的厚度为80~120nm。
本发明还提供了上述技术方案所述的钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
在导电基底的表面制备电子传输层;
将含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液涂覆在所述电子传输层的表面,进行退火,得到钙钛矿层;
在所述钙钛矿层的表面依次制备空穴传输层和背电极层,得到所述钙钛矿太阳能电池。
优选的,所述含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液中咪唑基离子液体的质量百分含量为0.1~1%。
优选的,所述退火的温度为100℃,保温时间为1h。
本发明提供了一种咪唑基离子液体在钙钛矿太阳能电池的钙钛矿层中的应用。本发明将咪唑基离子液体应用到钙钛矿层中,咪唑基离子液体的加入改善了钙钛矿层的形态和结晶度,微调了界面能级排列,降低了缺陷密度,增加了载流子寿命,进而能够提高器件的光电性能;作为添加剂,咪唑基离子液体可以与钙钛矿晶体交联,从而减少水的渗透,提高电池的稳定性。
附图说明
图1为本发明提供的钙钛矿太阳能电池的结构示意图,其中1-导电基底,2-电子传输层,3-钙钛矿层,4-空穴传输层,5-背电极层;
图2为实施例1~5和对比例1得到的太阳能电池在未封装的情况下在85℃、湿度10%RH下的空气中储存500小时PCE的测试结果。
具体实施方式
本发明提供了一种咪唑基离子液体在钙钛矿太阳能电池的钙钛矿层中的应用。
在本发明中,所述咪唑基离子液体优选包括1-乙基-3-甲基咪唑氯盐、1-丙基-3-甲基咪唑氯盐、1-丁基-3-甲基咪唑氯盐、1-戊基-3-甲基咪唑氯盐和1-庚基-3-甲基咪唑氯盐中的一种的一种或几种。
本发明还提供了一种钙钛矿太阳能电池,包括由下到上依次层叠设置的导电基底、电子传输层、钙钛矿层、空穴传输层和背电极层,所述钙钛矿层的材料包括主材料和咪唑基离子液体;所述主材料的化学组成为ABX3,所述A包括CH3NH3 +、HC(NH2)2 +、Cs+和Rb+中的至少一种;所述B包括Pb2+;所述X包括卤素离子,进一步优选为I-。
在本发明中,所述钙钛矿层的厚度优选为600~650nm,进一步优选为620~630nm。
在本发明中,所述导电基底优选为FTO导电玻璃。本发明对所述导电基底的尺寸没有特殊的限定,采用本领域技术人员熟知的即可。
在本发明中,所述电子传输层的材料优选为SnO2、TiO2、Nb2O5、PC60BM或TiO2/介孔TiO2;所述电子传输层的厚度优选为80~100nm。
在本发明中,所述空穴传输层的材料优选为Spiro-OMeTAD、PEDOT:PSS、PTB7、PTAA或NiO;所述空穴传输层的厚度优选为150~200nm,进一步优选为160~180nm。
在本发明中,所述背电极层的材料优选为金属或碳;所述金属进一步优选为金;所述背电极层的厚度优选为80~120nm,进一步优选为100nm。
本发明提供的钙钛矿太阳能电池的结构示意图如图1所示,其中1为导电基底,2为电子传输层,3为钙钛矿层,4为空穴传输层,5为背电极层。
本发明还提供了上述技术方案所述的钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
在导电基底的表面制备电子传输层;
将含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液涂覆在所述电子传输层的表面,进行退火,得到钙钛矿层;
在所述钙钛矿层的表面依次制备空穴传输层和背电极层,得到所述钙钛矿太阳能电池。
在本发明中,若无特殊说明,所有制备原料均为本领域技术人员熟知的市售产品。
本发明在导电基底的表面制备电子传输层。
所述制备前,本发明还优选包括对所述导电基底进行清洗;所述清洗的过程优选为:依次采用丙酮和异丙醇对所述导电基底进行超声清洗。
本发明对所述电子传输层的制备方法没有特殊的限定,采用本领域技术人员熟知的即可。
在本发明中,当所述电子传输层的材料为二氧化锡时,所述电子传输层的制备优选包括以下步骤:
将锡盐溶解在去离子水中,得到锡盐溶液;
将所述锡盐溶液旋涂在导电基底的表面,进行退火,得到电子传输层。
在本发明中,所述锡盐优选为二水合氯化锡。在本发明中,所述锡盐溶液的浓度优选为0.1mol/L。在本发明中,所述旋涂的转速优选为3000rpm;所述旋涂的时间优选为30s。在本发明中,所述退火的温度优选为200℃,时间优选为30min。在本发明中,所述退火优选在空气中进行。
所述退火后,本发明还优选包括将得到的器件冷却至室温,采用UV-臭氧表面清洗剂处理15min。
得到所述电子传输层后,本发明将含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液涂覆在所述电子传输层的表面,进行退火,得到钙钛矿层。
在本发明中,所述钙钛矿前驱液的种类根据所述钙钛矿层中的主材料的种类进行调整。在本发明中,所述含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液中咪唑基离子液体的质量百分含量优选为0.1~1%。
在本发明中,当所述钙钛矿层的主材料为FA0.8MA0.15Cs0.05Pb(I0.85Br0.15)3时,所述钙钛矿层的制备优选包括:
将PbI2、FAI、MABr、PbBr2和CsI溶解在溶剂中,加入咪唑基离子液体进行搅拌混合,得到含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液;
将所述含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液旋涂在所述电子传输层的表面,进行退火,得到所述钙钛矿层。
在本发明中,所述PbI2、FAI、MABr、PbBr2和CsI的摩尔比优选为0.85∶0.80∶0.15∶0.15:0.05。在本发明中,所述溶剂优选包括N,N-二甲基甲酰胺和二甲亚砜;所述N,N-二甲基甲酰胺和二甲亚砜的体积比优选为4:1。在本发明中,所述含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液中咪唑基离子液体的质量浓度优选为5.0mg/mL。在本发明中,所述含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液中FA0.8MA0.15Cs0.05Pb(I0.85Br0.15)3的浓度优选为1.0mol/L。在本发明中,所述搅拌混合的温度优选为50℃,时间优选为1h。
在本发明中,所述旋涂优选包括:在500~1000rpm的转速下进行第一旋涂5~10s,在5000~6000rpm的转速下进行第二旋涂30~45s,在所述第二旋涂的最后15s滴加氯苯;所述氯苯和所述含有咪唑基离子液体的前驱体溶液的体积比优选为1~3:1。
在本发明中,所述退火的温度优选为100℃,时间优选为1h。
得到所述钙钛矿层后,本发明在所述钙钛矿层的表面依次制备空穴传输层和背电极层,得到所述钙钛矿太阳能电池。
本发明对所述空穴传输层和背电极层的制备方法没有特殊的限定,采用本领域技术人员熟知的即可。
在本发明中,当所述空穴传输层的材料为Spiro-OMeTAD时,所述空穴传输层的制备优选包括:
将Spiro-OMeTAD和混合溶剂混合,得到前驱液;所述混合溶剂包括双三氟甲磺酰亚胺锂、FK209、4-叔丁基吡啶和乙腈;
将所述前驱液旋涂在所述钙钛矿层的表面,进行退火得到所述空穴传输层。
在本发明中,所述双三氟甲磺酰亚胺锂、FK209、4-叔丁基吡啶和乙腈的体积比优选为18μL:35μL:28μL:1.0mL。本发明对所述混合的过程没有特殊的限定,采用本领域技术人员熟知的即可。在本发明中,所述前驱液中Spiro-OMeTAD的浓度优选为100mg/mL。
在本发明中,所述旋涂的转速优选为4000rpm,时间优选为30s。在本发明中,所述退火的温度优选为100℃,时间优选为5min。
在本发明中,当所述背电极层的材料为金时,所述背电极层的制备优选包括:在所述空穴传输层上进行蒸发镀金。本发明对所述蒸发镀金的过程没有特殊的限定,采用本领域技术人员熟知的即可。
在本发明中,所述电子传输层、钙钛矿层、空穴传输层和背电极层的制备均优选在湿度为25~30%的氛围中进行。
为了进一步说明本发明,下面结合附图和实施例对本发明提供的一种咪唑基离子液体的应用、钙钛矿太阳能电池及其制备方法进行详细地描述,但不能将它们理解为对本发明保护范围的限定。
实施例1
依次采用丙酮和异丙醇对FTO导电玻璃进行超声清洗;
将SnCl2·2H2O溶解在去离子水中,得到浓度为0.1mol/L的锡盐溶液;将配好的锡盐溶液采用旋涂的方式涂覆在FTO的表面,旋涂条件为3000rpm持续30s;将旋涂好的湿膜放在热台上,在空气中进行退火,退火温度为200℃,保温30min得到厚度为80nm的电子传输层;
将PbI2、FAI、MABr、PbBr2和CsI按0.85∶0.80∶0.15∶0.15:0.05的摩尔比溶解在体积比为4:1的N,N-二甲基甲酰胺和二甲亚砜的混合溶剂中,加入1-乙基-3-甲基咪唑氯盐,在50℃下搅拌1h,使其完全溶解,制备得到钙钛矿前驱体浓度,其中(FA0.81MA0.09Cs0.10Pb(I0.9Br0.1)3)的浓度为1.0mol/L,1-乙基-3-甲基咪唑氯盐的浓度为5.0mg/mL;
将得到的钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层的表面,在1000rpm的转速下旋涂10s,在6000rpm的转速下旋涂30s,在最后的15s时,在旋转膜上滴入0.1mL氯苯;将得到的湿膜在100℃下退火1h,得到厚度为600nm的钙钛矿层;
将100mg Spiro-OMeTAD加入掺有18μL双三氟甲磺酰亚胺锂(Li-TFSI)35μL FK209和28μL 4-叔丁基吡啶(4-tBP)的1.0mL乙腈中,充分混合均匀,制得浓度为100mg/mL的Spiro-OMeTAD溶液;将Spiro-OMeTAD溶液旋涂在钙钛矿层上,转速为4000rpm,时间为30s,然后在100℃下退火5min,得到厚度为200nm的空穴传输层;
使用热蒸镀的方法,在空穴传输层上蒸镀金电极层,得到厚度为80nm的金电极层,最终得到钙钛矿太阳能电池。
实施例2
按照实施例1的方式制备钙钛矿太阳能电池,区别在于,将1-乙基-3-甲基咪唑氯盐替换为1-丙基-3-甲基咪唑氯盐。
实施例3
按照实施例1的方式制备钙钛矿太阳能电池,区别在于,将1-乙基-3-甲基咪唑氯盐替换为1-丁基-3-甲基咪唑氯盐。
实施例4
按照实施例1的方式制备钙钛矿太阳能电池,区别在于,将1-乙基-3-甲基咪唑氯盐替换为1-戊基-3-甲基咪唑氯盐。
实施例5
按照实施例1的方式制备钙钛矿太阳能电池,区别在于,将1-乙基-3-甲基咪唑氯盐替换为1-庚基-3-甲基咪唑氯盐。
对比例1
按照实施例1的方式制备钙钛矿太阳能电池,区别在于,不添加1-乙基-3-甲基咪唑氯盐。
性能测试
对实施例1~5和对比例1得到的钙钛矿太阳能电池进行性能测试;
测试过程为:在1个太阳光照条件下(100mW·cm-2,AM1.5G)在空气环境中对PCE,Jsc,Voc和FF值进行测试;得到的测试结果如表1所示;
表1实施例1~5和对比例1得到的钙钛矿太阳能电池的测试结果
从表1可以看出,相较于对比例1,本发明通过在钙钛矿层中添加咪唑基离子液体,所得到的太阳能电池的PCE,Jsc,Voc和FF值均有所提升。
将实施例1~5和对比例1得到的钙钛矿太阳能电池在未封装的情况下,在温度为85℃、湿度为10%RH下的空气中储存500小时,检测PCE的变化,得到的测试结果如图2所示(其中A为实施例1,B为实施例2,C为实施例3,D为实施例4,E为实施例5,F为对比例1);从图2可以看出,500小时后,PCS的PCE值从18.15%(对比例1)降低至3%,仅剩原来的17%,而咪唑基离子液体修饰后的PCS(实施例1)仍保持了原来65%的效率。
尽管上述实施例对本发明做出了详尽的描述,但它仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部实施例,还可以根据本实施例在不经创造性前提下获得其他实施例,这些实施例都属于本发明保护范围。
Claims (10)
1.咪唑基离子液体在钙钛矿太阳能电池的钙钛矿层中的应用。
2.根据权利要求1所述的应用,其特征在于,所述咪唑基离子液体包括1-乙基-3-甲基咪唑氯盐、1-丙基-3-甲基咪唑氯盐、1-丁基-3-甲基咪唑氯盐、1-戊基-3-甲基咪唑氯盐和1-庚基-3-甲基咪唑氯盐中的一种的一种或几种。
3.一种钙钛矿太阳能电池,包括由下到上依次层叠设置的导电基底、电子传输层、钙钛矿层、空穴传输层和背电极层,其特征在于,所述钙钛矿层的材料包括主材料和咪唑基离子液体;
所述主材料的化学组成为ABX3,所述A包括CH3NH3 +、HC(NH2)2 +、Cs+和Rb+中的至少一种;所述B包括Pb2+;所述X包括卤素离子。
4.根据权利要求3所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述钙钛矿层的厚度为600~650nm。
5.根据权利要求3所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述电子传输层的材料为SnO2、TiO2、Nb2O5、PC60BM或TiO2/介孔TiO2;
所述电子传输层的厚度为80~100nm。
6.根据权利要求3所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述空穴传输层的材料为Spiro-OMeTAD、PEDOT:PSS、PTB7、PTAA或NiO;
所述空穴传输层的厚度为150~200nm。
7.根据权利要求3所述的钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述背电极层的材料为金属或碳;
所述背电极层的厚度为80~120nm。
8.权利要求3~7任一项所述的钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
在导电基底的表面制备电子传输层;
将含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液涂覆在所述电子传输层的表面,进行退火,得到钙钛矿层;
在所述钙钛矿层的表面依次制备空穴传输层和背电极层,得到所述钙钛矿太阳能电池。
9.根据权利要求8所述的制备方法,其特征在于,所述含有咪唑基离子液体的钙钛矿前驱液中咪唑基离子液体的质量百分含量为0.1~1%。
10.根据权利要求8所述的制备方法,其特征在于,所述退火的温度为100℃,保温时间为1h。
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