CN110854271A - 一种高稳定钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于光伏领域,具体公开了一种高稳定钙钛矿太阳能电池及其制备方法,太阳能电池由下至上依次包括导电玻璃层,致密电子传输层,钙钛矿吸光层,空穴传输层和对电极层。本发明通过在钙钛矿电池的吸光层中加入DPSI(3‑(癸基二甲基铵)‑丙烷磺酸内盐)和PbCl2,在两种添加剂的协同配合下,得到一种具有高开路电压的器件。本发明通过元素调控和添加剂缺陷钝化,不仅解决了稳定性低这一阻碍钙钛矿商业化的关键问题,同时还解决了二元钙钛矿太阳能电池相对于三元钙钛矿电池的光电转化效率偏低的问题。
Description
技术领域
本发明属于光伏领域,具体涉及一种高稳定钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
目前钙钛矿(perovskite)种类分为:(a)有机-无机杂化钙钛矿、(b)有机钙钛矿和(c)无机杂化钙钛矿。
有机-无机杂化钙钛矿材料由于其突出的光电性质,如较高的电荷传输迁移率、较长的载流子扩散长度、较大的吸收系数、较小的激子结合率,组分带隙的可调性、溶液的可加工性等,使其成为当下最热的光伏材料。同时得益于材料和制备方法的不断优化,有机-无机杂化钙钛矿的功率转换效率(PCE)在短短的十年间从3.8%飙升至24.2%,其效率已经达到了一些已经商业化的光伏电池的水准,如薄膜CdTe和硅太阳能电池等。由于钙钛矿材料各种突出的性质,使其成为下一代光伏器件的有力继承者。但与此同时,由于钙钛矿本身的结构与材料的原因,还存在许多问题尚未得到解决,其中最为重要的便是钙钛矿材料对于紫外光、水、氧的稳定性较差这一问题。
有机-无机杂化钙钛矿是指钙钛矿中的A位离子由一种或多种有机(甲脒FA+、甲胺MA+)无机(CS+)阳离子组成。这种钙钛矿具有良好的组分可调性,通过改变阴离子或阳离子的比例,带隙可以在1.2-2.3eV内任意调节。
通过A位离子不同比例的杂化,可以得到多种组分的钙钛矿,由于甲胺固有的易分解特性,A位杂化的FA+、CS+双阳离子钙钛矿就成为一种极具潜力的替代者。但是,就目前为止,虽然Cs、FA二元阳离子体系钙钛矿有许多的优异性能,但是其光电转化效率却一直不高,只有19左右。因此,在提高稳定性的同时,提高光电转化效率也十分的重要。众所周知,钙钛矿的表面形貌、界面和体相的载流子的非辐射复合严重制约着钙钛矿电池的光电转化效率的提升。目前,主要有几种不同的解决措施,包括:组分调节、工艺优化、元素掺杂、界面钝化等,可以在一定程度上抑制界面和体相的非辐射复合,以此来提高钙钛矿电池器件的光电转化效率和稳定性。而添加剂的使用就成为当前较为热门的一种解决稳定性低这一问题的有效方式,目前掺杂的方式主要有四种,第一种是在电子传输层上制备溶于某种溶剂的添加剂;第二种是在钙钛矿吸收层上制备上某种添加剂,第三种是将添加剂加入到反溶剂中;第四种则是直接将添加剂加入到钙钛矿的前驱体溶液中。相比于第四种掺杂方法,使用前三种方式,添加剂往往只存在于钙钛矿层的界面接触区,很难进入晶格中。
发明内容
鉴于现有技术存在的不足,本申请提供一种高稳定钙钛矿太阳能电池及其制备方法,通过将PbCl2和DPSI掺入Cs、FA二元钙钛矿太阳能电池中,不仅有效解决了钙钛矿中挥发性阳离子(MA+)相关的长期稳定性问题,同时解决了二元平面异质结钙钛矿太阳能电池开路电压相对较低的问题,而且有效地提升了钙钛矿电池的光伏性能。
为解决以上技术问题,本发明提供的技术方案是一种高稳定钙钛矿太阳能电池,所述太阳能电池由下至上依次包括导电玻璃层,致密电子传输层,钙钛矿吸光层(含添加剂),空穴传输层和电极层。
其中,致密空穴传输层的材料选自spiro-OMETAD、PTAA中的任意一种。
钙钛矿吸光层的材料为化学式ABX3型的化合物,其中,A为Cs、FA两种,B为Pb,X选自Br和I两种。
添加剂材料为PbCl2和DPSI。
电子传输层的材料选自致密TiO2、SnO2。
电极层的材料为金、银或者铜。
基底为FTO或ITO。
本发明还提供了一种的钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)提供导电玻璃层,在所述导电玻璃层上采用化学浴沉积制备致密电子传输层;
(2)在所述致密电子传输层上旋涂制备的钙钛矿前驱体溶液,在钙钛矿前驱体溶液中添加有不同比例的添加剂,退火结晶得到钙钛矿吸光层;
其中,添加剂材料为PbCl2和DPSI,PbCl2:PbI2=1%,3%,5%,7%,10%,DPSI在钙钛矿前驱体溶液中的浓度为0.05mg/ml。
(3)在所述钙钛矿吸光层沉积空穴传输材料,得空穴传输层;
(4)在所述空穴传输层蒸镀电极材料,得电极层。
本申请与现有技术相比,其详细说明如下:
太阳能电池工作时,伴随着一些使载流子的损失,如电子传输层的电子与钙钛矿层空穴的可逆复合、电子传输层的电子与空穴传输层的空穴的复合(钙钛矿层不致密的情况)、钙钛矿层的电子与空穴传输层的空穴的复合。本发明通过在钙钛矿前驱体中加入DPSI和不同比例的PbCl2。有效的抑制了钙钛矿界面和晶界处的非辐射复合,有效的增加了电池的开路电压。并且通过氯离子的引入,钙钛矿的晶体的稳定性的到很大程度的提升。这不仅使得钙钛矿的光伏性能得到全面的提升,包括填充因子、光电转换效率等,并且器件的长期稳定性得了到更大的提升。
本发明有益效果:
在本发明中,PbCl2和DPSI的协同作用表现在,PbCl2的意义在于:第一、氯离子的存在有两个作用,一个是类似于I与Br的作用,充当一个组分调节的作用;另一个是作为添加剂的作用,可以稳定钙钛矿的晶相。第二、PbCl2作为一类含铅化合物,它可以进入到钙钛矿材料的晶格中,而不仅仅是只停留在钙钛矿层的表面;DPSI的加入,可以钝化表面和体相缺陷,提高开路电压,提高器件的光电性能。因此,通过PbCl2和DPSI的协同配和,不仅提高了器件光电效率。而且提高了器件的稳定性。
附图说明
图1为本发明实施例1-5的钙钛矿太阳能电池的结构示意图。
图2为本发明的热稳定性测试结果。
具体实施方式
为了使本领域技术人员更好地理解本发明的技术方案,下面结合具体实施例对本发明的优选实施方案进行描述,但是应当理解,这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点而不是对本发明专利要求的限制。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
本发明提供了一种高稳定钙钛矿太阳能电池,由下至上依次包括导电玻璃层,致密电子传输层,钙钛矿吸光层(含添加剂),空穴传输层和电极层。
本发明还提供了一种高稳定钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)提供导电玻璃层,在所述导电玻璃层上采用化学浴沉积法制备致密电子传输层;
(2)在所述致密电子传输层上旋涂制备的钙钛矿前驱体溶液,在钙钛矿前驱体溶液中加入不同比例的添加剂,退火结晶得到有机-无机杂化钙钛矿吸光层;
(3)在所述有机-无机杂化钙钛矿吸光层沉积空穴传输材料,得空穴传输层;
(4)在所述空穴传输层蒸镀电极材料,得电极层;
本发明还提供了一种钙钛矿太阳能组件,包括所述的钙钛矿太阳能电池。
其中,所述导电玻璃层的材料选自FTO、ITO;在本发明提供的实施例中,所述导电玻璃层的材料优选为FTO。
所述电子传输层的材料选自TiO2、SnO2中的任意一种。本发明在导电玻璃上水热法制备电子传输层。
所述无机钙钛矿吸光层的材料为化学式ABX3型的化合物,其中,A为Cs、FA两种,B为Pb,X选自Br和I两种。在本发明提供的实施例中,所述钙钛矿吸光层的材料优选为Cs0.15FA0.85Pb(I0.9Br0.1)3,其制备方法为:CsI:52mg,FAI:174mg,PbI:560mg,PbBr:50mg,FABr:17mg,添加剂(PbCl2:PbI2=1%,3%,5%,7%,10%),采用DMF:DMSO=4:1的溶剂进行溶解;DPSI溶解在溶剂(DMF:DMSO=4:1)中,浓度为0.05mg/ml,得到钙钛矿前驱体溶液。
吸光层具体制备方法:首先,称取好所有的配方材料和PbCl2以及DPSI,加入溶剂(DMF:DMSO=4:1,含DPSI),加热搅拌,待完全溶解后得到前驱体溶液,进行下步工作。薄膜制备:采用反溶剂法进行薄膜制备,将溶解好的前驱体溶液取15-30ul滴至事先准备好的电子传输层基底上,进行旋涂,程序结束前10s滴加反溶剂(苯甲醚、氯苯等),旋涂好的薄膜,退火处理后需等到器件冷却到室温再进行下步工作。
采用旋涂法在电子传输层上沉积钙钛矿吸光材料。所述钙钛矿吸光层的制备方法为:在1500-5000rpm下旋涂钙钛矿前驱体溶液至电子传输层,旋涂完成后再110℃退火15-30min。结晶得钙钛矿吸光层本发明钙钛矿光吸收层的厚度为300-600nm。
其中,所述空穴传输层的材料选自spiro-OMETAD、PTAA中的任意一种。在本发明提供的实施例中,所述空穴传输层的材料优选为spiro-OMETAD。
所述对电极层的材料为金、银或者铜,在空穴阻挡层上蒸镀对电极层,电极的厚度为80-120nm。
实施例1
如图1所示,一种高稳定钙钛矿太阳能电池,所述太阳能电池由下至上依次包括导电玻璃层,致密电子传输层,钙钛矿吸光层,空穴传输层和电极层。
上述钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)制备致密电子传输层:FTO导电玻璃层上采用化学浴沉积法制备TiO2致密电子传输层;
(2)制备钙钛矿吸光层:在1000rpm 10s、3000rpm 40s条件下旋涂Cs0.15FA0.85Pb(I0.9Br0.1)3钙钛矿溶液至电子传输层(添加剂:PbCl2:PbI2=1%;DPSI:0.05mg/ml),旋涂完成后110℃退火20min,结晶得钙钛矿吸光层;
(3)制备空穴传输层:将spiro-OMETAD溶解于氯苯溶剂,同时添加锂盐和钴盐,增加空穴传输层的导电性,在3000rpm转速下旋涂30s将所述spiro-OMETAD溶液沉积在所述钙钛矿光吸收层表面,得空穴传输层;
(4)制备电极层:在空穴阻挡层蒸镀Au对电极层,得到钙钛矿太阳能电池。
实施例2
一种高稳定钙钛矿太阳能电池,所述太阳能电池由下至上依次包括导电玻璃层,致密电子传输层,钙钛矿吸光层,空穴传输层和电极层
上述钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)制备致密电子传输层:FTO导电玻璃层上采用化学浴沉积法制备TiO2致密电子传输层;
(2)制备钙钛矿吸光层:在1000rpm 10s、3000rpm 40s条件下旋涂Cs0.15FA0.85Pb(I0.9Br0.1)3钙钛矿溶液至电子传输层(添加剂:PbCl2:PbI2=3%;DPSI:0.05mg/ml),旋涂完成后110℃退火20min,结晶得钙钛矿吸光层;
(3)制备空穴传输层:将spiro-OMETAD溶解于氯苯溶剂,同时添加锂盐和钴盐,增加空穴传输层的导电性,在3000rpm转速下旋涂30s将所述spiro-OMETAD溶液沉积在所述钙钛矿光吸收层表面,得空穴传输层;
(4)制备对电极层:在空穴阻挡层蒸镀Au对电极层,得到钙钛矿太阳能电池。
实施例3
一种高稳定钙钛矿太阳能电池,所述太阳能电池由下至上依次包括导电玻璃层,致密电子传输层,钙钛矿吸光层,空穴传输层和对电极层
上述钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)制备致密电子传输层:FTO导电玻璃层上采用化学浴沉积法制备TiO2致密电子传输层;
(2)制备钙钛矿吸光层:在1000rpm 10s、3000rpm 40s条件下旋涂Cs0.15FA0.85Pb(I0.9Br0.1)3钙钛矿溶液至电子传输层(添加剂:PbCl2:PbI2=5%;DPSI:0.05mg/ml),旋涂完成后110℃退火20min,结晶得钙钛矿吸光层;
(3)制备空穴传输层:将spiro-OMETAD溶解于氯苯溶剂,同时添加锂盐和钴盐,增加空穴传输层的导电性,在3000rpm转速下旋涂30s将所述spiro-OMETAD溶液沉积在所述钙钛矿光吸收层表面,得空穴传输层;
(4)制备对电极层:在空穴阻挡层蒸镀Au电极层,得到钙钛矿太阳能电池。
实施例4
一种高稳定钙钛矿太阳能电池,所述太阳能电池由下至上依次包括导电玻璃层,致密电子传输层,钙钛矿吸光层,空穴传输层和对电极层
上述钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)制备致密电子传输层:FTO导电玻璃层上采用化学浴沉积法制备TiO2致密电子传输层;
(2)制备钙钛矿吸光层:在1000rpm 10s、3000rpm 40s条件下旋涂Cs0.15FA0.85Pb(I0.9Br0.1)3钙钛矿溶液至电子传输层(添加剂:PbCl2:PbI2=7%;DPSI:0.05mg/ml),旋涂完成后110℃退火20min,结晶得钙钛矿吸光层;
(3)制备空穴传输层:将spiro-OMETAD溶解于氯苯溶剂,同时添加锂盐和钴盐,增加空穴传输层的导电性,在3000rpm转速下旋涂30s将所述spiro-OMETAD溶液沉积在所述钙钛矿光吸收层表面,得空穴传输层;
(4)制备电极层:在空穴阻挡层蒸镀Au对电极层,得到钙钛矿太阳能电池。
实施例5
一种高稳定钙钛矿太阳能电池,所述太阳能电池由下至上依次包括导电玻璃层,致密电子传输层,钙钛矿吸光层,空穴传输层和电极层
上述钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)制备致密电子传输层:FTO导电玻璃层上采用化学浴沉积法制备TiO2致密电子传输层;
(2)制备钙钛矿吸光层:在1000rpm 10s、3000rpm 40s条件下旋涂Cs0.15FA0.85Pb(I0.9Br0.1)3钙钛矿溶液至电子传输层(添加剂:PbCl2:PbI2=10%;DPSI:0.05mg/ml),旋涂完成后110℃退火20min,结晶得钙钛矿吸光层;
(3)制备空穴传输层:将spiro-OMETAD溶解于氯苯溶剂,同时添加锂盐和钴盐,增加空穴传输层的导电性,在3000rpm转速下旋涂30s将所述spiro-OMETAD溶液沉积在所述钙钛矿光吸收层表面,得空穴传输层;
(4)制备电极层:在空穴阻挡层蒸镀Au对电极层,得到钙钛矿太阳能电池。
对照例1
本对照例和实施例1的区别仅在于:前驱体溶液中未添加PbCl2,得到平面异质结的钙钛矿太阳能电池。
对照例2
本对照组与对照组1的区别在于:溴和碘的组分含量不同,此对照组的钙钛矿的带隙更宽,组分为Cs0.15FA0.85Pb(I0.6Br0.4)3。
对照例3
本对照例和实施例1的区别仅在于:前驱体溶液中未添加添加剂,得到平面异质结的钙钛矿太阳能电池。
对照例4
本对照例和实施例1的区别仅在于:前驱体溶液中未添加DPSI,得到平面异质结的钙钛矿太阳能电池。
对照例5
本对照例和实施例1的区别仅在于:前驱体溶液中的DPSI换成PEAI(苯乙基碘化胺),得到平面异质结的钙钛矿太阳能电池。
实施例6
在AM1.5G,1000W/㎡,25℃条件下,对实施例1-5及对照例1-5得到的太阳能电池进行电学性能检测,得到数据如表1所示。
表1
由表1可知,本发明基于在前驱体加入添加剂的有机-无机杂化太阳能电池的开路电压、填充因子及转化效率均显著优于对照组未添任何添加剂的平面结构的有机-无机杂化太阳能电池,具有更加优异的电池性能。
实施例7
在温度为85℃惰性气氛的暗态条件下,对实例3和对照例1的稳定性做出检测得到的数据如图2所示,由图2可知,本发明基于在前驱体加入添加剂的有机-无机杂化太阳能电池具有更加优异的稳定性。本发明不仅有效解决了钙钛矿中挥发性阳离子相关的长期稳定性问题,同时解决了基于二元Cs、FA平面异质结钙钛矿太阳能电池载流子输运效率差、光电转化效率普遍相对较低的问题。
实施例8
在AM1.5G,1000W/㎡,25℃条件下,对对照例2进行掺杂PbCl2,所得数据如下:
开路电压(V) | 短路电流(mA/cm<sup>2</sup>) | 填充因子(%) | 转化效率(%) | |
对照例2 | 1.197 | 20.46 | 69.09 | 16.93 |
实施例8 | 1.231 | 18.41 | 77.57 | 17.58 |
结果显示,通过掺杂后器件效率有了明显的提升。
以上仅是本发明的优选实施方式,应当指出的是,上述优选实施方式不应视为对本发明的限制,本发明的保护范围应当以权利要求所限定的范围为准。对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明的精神和范围内,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (9)
1.一种高稳定钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述电池由下至上依次包括导电玻璃层,致密电子传输层,含添加剂的钙钛矿吸光层,空穴传输层和对电极层;其中,钙钛矿吸光层的材料为化学式ABX3型的化合物,其中,A为Cs、FA两种,B为Pb,X选自Br和I两种。
2.根据权利要求1所述的高稳定钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述致密空穴传输层的材料为Sprio-OMeTAD、PTAA中的任意一种。
3.根据权利要求1所述的高稳定钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述钙钛矿吸光层的材料为的CsxFA1-xPb(I1-yBry)3,其中,0<X<1,0<Y<1。
4.根据权利要求1所述的高稳定钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述电子传输层的材料为致密TiO2、SnO2。
5.根据权利要求1所述的高稳定钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述对电极层的材料为金、银或者铜。
6.根据权利要求1所述的高稳定钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述导电玻璃层为FTO、ITO。
7.根据权利要求1所述的高稳定钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述的添加剂材料为PbCl2和DPSI。
8.根据权利要求1-7任一项所述的钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述制备方法步骤如下:
(1)、提供导电玻璃层,在所述导电玻璃层上采用水热反应法制备致密电子传输层;
(2)在所述致密电子传输层上旋涂制备的钙钛矿前驱体溶液,退火结晶得到钙钛矿吸光层,其中,在钙钛矿前驱体溶液中添加有添加剂;
(3)在所述钙钛矿吸光层上沉积空穴传输材料,得空穴传输层;
(4)在所述空穴传输层上蒸镀对电极材料,得对电极层。
9.根据权利要求8所述的钙钛矿太阳能电池的制备方法,其特征在于,所述钙钛矿前驱体溶液中添加的添加剂PbCl2:PbI2=1%,3%,5%,7%,10%,DPSI在钙钛矿前驱体溶液中的浓度为0.05mg/ml。
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CN112670414A (zh) * | 2020-12-31 | 2021-04-16 | 山东力诺光伏高科技有限公司 | 一种高效稳定钙钛矿太阳能电池及其制备方法 |
CN112670414B (zh) * | 2020-12-31 | 2023-07-18 | 山东力诺光伏高科技有限公司 | 一种高效稳定钙钛矿太阳能电池及其制备方法 |
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CN110854271B (zh) | 2023-05-02 |
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