CN1172778A - 具有天然大理石花纹的建材用微晶玻璃及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
一种微晶玻璃,用芒硝作澄清剂,组成为:以重量百分比计SiO245—77%、Al2O31—25%、CaO2—25%、ZnO0—18%、BaO0—20%、Na2O1—15%、K2O0—7%、Li2O0—5%、B2O30—1.5%、CeO20.01—0.5%、SO30.01—0.5%,将调合好玻璃原料熔融,成型后,使其晶化。这种微晶玻璃不仅不含有As2O3和Sb2O3,而且,溶解性优良,生产效率高,且具有和老品种同等以上的白色度。
Description
本发明是关于建筑物内装修材料和外装修材料用的微晶玻璃及其制造方法。
这种微晶玻璃由于化学耐久性、机械强度等优良特性,并呈现出优美的外观,作为天然石代用品,被广泛用作建筑物的内装修材料和外装修材料。
作为这种微晶玻璃过去已有各式各样的提案,例如,日本昭和53年专利申请公告第39884号公报(特公昭53-39884号公报,JP-B-53-39884)、日本平成3年专利申请公开第16446号(特开平3-16446号公报,JP-A-3-16446),和特开平6-247744号公报(JP-A-6-247744)中,公开了一种析出β-硅灰石结晶(Wallastonite,CaO·SiO2)而形成天然大理石花纹的微晶化玻璃。
以工业规模制造微晶玻璃时,玻璃的生产效率被视为很重要。生产效率,虽然由玻璃中的汽泡(Seed)品位等而左右,但对这种品位产生影响的是玻璃的溶解性。
因此,为了提高溶解性,一般在玻璃原料中进行添加澄清剂(refiningagent)As2O3和Sb2O3。同时,根据需要,在设有钼(Mo)电极的熔融炉中进行熔融。
然而,As2O2和Sb2O3不仅大大提高了熔解性,而且也有使提高玻璃透射率微晶化玻璃白色度的效果,所以作为澄清剂而被广泛使用,但这些成分的使用对环境带来不好的影响,所以近年来都希望降低使用量。在设有钼电极的熔融炉中进行熔融时,若在玻璃中存在As2O3和Sb2O3,由于浸蚀电极显著,所以不得不频繁地更换电极,这都不能令人满意。
本发明的一个目的是提供一种微晶玻璃,尽管不含有As2O3和Sb2O3,但溶解性好而生产效率高,而且具有和老产品同等以上的白色度。
本发明的再一个目的是提供一种制造具备上述优点的微晶玻璃的方法。
根据本发明,可以得到其特征在于具有的组成为:以重量百分比计SiO245-77%,Al2O3 1-25%、CaO 2-25%、ZnO 0-18%、BaO 0-20%、Na2O 1-15% K2O 0-7%、Li2O 0-5%、B2O3 0-1.5% CeO2 0.01-0.5%、SO3 0.01-0.5%,并获得析出的主结晶为β-硅灰石的微晶玻璃。
根据本发明,得到一种微晶玻璃的制造方法,其特征是用芒硝作澄清剂,其组成为:以重量百分比计SiO2 45-77%、Al2O3 1-25%、CaO 2-25%、ZnO 0-18%、BaO 0-20%、Na2O 1-15%、K2O 0-7%、Li2O 0-5%、B2O30-1.5%、CeO2 0.01-0.5%、SO3 0.01-0.5%,将调合好的玻璃原料熔融,成形后,使其晶化。
本发明的微晶玻璃,具有其组成为:以重量百分比计SiO2 45-77%、Al2O3 1-25%、CaO 2-25%、ZnO 0-18%、BaO 0-20%、Na2O 1-15%、K2O 0-7%、Li2O 0-5%、B2O3 0-1.5%、CeO2 0.01-0.5%,SO3 0.01-0.5%,析出作为主结晶的β-硅灰石而成的结构。
在本发明的微晶玻璃及其的制造方法中,限定各成分含量的理由叙述如下。
SiO2的含量为45-77%,最好为52-72%。当SiO2多于77%时,玻璃的熔融温度增高,同时,粘度增大,热处理时流动性变坏。另一方面,当少于45%时,成形时的失透现象严重。
Al2O3的含量为1-25%,最好为3-15%。当Al2O3多于25%时,玻璃的溶解性变坏,同时,色调的稳定性变坏。另一方面,当Al2O3少于1%时,失透现象强,同时,化学耐久性降低。
CaO的含量为2-25%,最好为8-18%。当CaO多于25%时,失透性强而成形困难,当β-硅灰石析出量过多时,难以获得所期望的表面光洁性。另一方面,少于2%时,β-硅灰石的析出量过少时,机械强度降低,作为建筑材料不具备耐实用性。
ZnO是为了促进晶化热处理时玻璃的流动性而添加的成分。ZnO含量为0-18%,最好为2-15%。当ZnO多于18%时,难以析出β-硅灰石。
BaO含量为0-20%,最好0-10%,1-10%更好。当BaO超过20%,β-硅灰石的析出量很少。
Na2O的含量为1-15%,最好为3-10%。当Na2O多于15%时,化学耐久性变坏。而当少于1%时,粘性增大,溶解性和流动性变坏。
K2O的含量为0-7%,最好为0-5%,0.1-5%更好。当K2O多于7%时,化学耐久性变坏。
Li2O具有加速晶化速度的效果,其含量为0-5%,最好为0.1-3%。当Li2O多于5%时,化学耐久性降低。
B2O3的含量为0-1.5%,最好为0-1%。当B2O3超过1.5%时,析出异种结晶,不能获得所希望的特性。
CeO2是不使玻璃溶解性降低,而又能提高玻璃透射率的成分。CeO2含量为0.01-0.5%,最好为0.05-0.3%,CeO2随着价态变化,作为杂物混入而抑制Fe2O3的着色,特别是通过和SO3(芒硝)共存,其效果呈现更为显著。因此,CeO2多于0.5%时,由Ce4+而引起着色过强,降低了玻璃的透射率,当少于0.01%时,不能获得上述效果。
SO3的含量为0.01-0.5%,最好为0.02-0.4%。其理由是当SO3多于0.5%时,析出异种结晶,当少于0.01%时,溶解性降低,玻璃的品位变差。
另外,在本发明中,当将CaO和Li2O,和B2O3的总量调整到10-17.5%时,可提高微晶玻璃色调的稳定性。除了上述成分外,例如,也可以含有着色氧化物等。
以下叙述制造本发明的微晶玻璃制造方法。
首先,调合玻璃原料,用芒硝作澄清剂,使其组成为:以重量百分比计:SiO2 45-77%、Al2O3 1-25%、CaO 2-25%、ZnO 0-18%、BaO 0-20%、Na2O 1-15%、K2O0-7%、Li2O 0-5%、B2O3 0-1.5%,CeO20.01-0.5%、SO3 0.01-0.5%。通过使用芒硝,几乎对钼电极不浸蚀,并能提高溶解性。
接着,将调合好的玻璃原料进行熔融,玻璃化。在熔融中,最好使用设有钼电极的熔融炉。熔融温度和熔融时间最好分别为1450-1550℃,8-16小时。
接着,使熔融玻璃成形后,使其晶化。在该系列玻璃中,将玻璃加工成小球状、薄片状等玻璃小体后,堆积在型具内,对其进行热处理,使其晶化,由于获得的微晶玻璃,机械强度很高,并呈现出优美的天然大理石花纹,使人满意。另外,热处理以1-6℃/分的速度升温,到1020-1100℃,保持2-4小时,希望按如此预定计划进行。
另外,所获得的本发明微晶玻璃,由于玻璃熔融时,产生作为澄清气体的SO2,结果使玻璃中的SO3成分减少,所以对于玻璃的原料,其组成,应做适当变动。
在此,对本发明的最好实施例进行说明。
例1
表1示出了显示CeO2和芒硝(SO3)效果的本发明微玻璃。试料a是老的微晶玻璃,试料b是由试料a中去除了Sb2O3的微晶玻璃,试料c是用芒硝取代Sb2O3作澄清剂的微晶玻璃,试料d是取代Sb2O3添加CeO2的微晶玻璃,试料e是取代Sb2O3用芒硝作澄清剂,同时添加CeO2的微晶玻璃。
各试料按如下进行调制。
按下表1的组成调合硅砂(Silica sand)、氧化铝、碳酸钙、水锌矿(Hydrozincite)、碳酸钡,纯碱(Soda ash)、长石(feld spar)、锂辉石(spodumene)、硝酸钠、氧化锑、氧化铈、及芒硝(sodium sulfate),在1500℃下熔融10小时。接着,将熔融玻璃作成规定的形状,加工后,测定泡粉、平均透过率。将熔融玻璃进行水碎、干燥、分级(classification),得到1-5mm的玻璃小体。接着,将这些玻璃小体堆积在内壁涂有氧化铝粉的耐火性型具中,装入电炉内,以2℃/分的速度进行升温,到1050-1100℃,并保持2小时,使各玻璃小体熔融成一体,同时使其晶化后,评估外观、白色度(L值)和主结晶。其结果示于下表1。
从下表1可知,各试料的表面光洁性都很高,呈现出天然大理石花纹,系白色的微晶玻璃。无论哪一种的主结晶都是β-硅灰石。然而,从试料a老品种中去除了Sb2O3的试料b微晶玻璃,气泡数为100个,为试料a气泡数的10倍,而且可知其溶解性变坏。另外,透过率比试料a降低了11%,因此,白色度也降低了「3」。
另一方面,取代Sb2O3用芒硝作澄清剂的试料C,气泡粉为2个,大幅度改善了溶解性,降低了透过率。
表 1
试料 | a | b | c | d | e | |
玻璃组成︵重量︶ | SiO2Al2O3CaOZnOBaONa2OK2OLi2OSb2O3CeO2SO3 | 61.06.015.56.05.03.52.00.50.5-- | 61.06.015.56.05.03.52.00.5--- | 61.06.015.56.05.03.52.00.5--0.3 | 61.06.015.56.05.03.52.00.5-0.2- | 61.06.015.56.05.03.52.00.5-0.20.3 |
气泡数(个/100g) | 10 | 100 | 2 | 100 | 2 | |
平均透过率(%) | 86 | 75 | 78 | 80 | 89 | |
外观 | 表面光洁性 | 良 | 良 | 良 | 良 | 良 |
色调 | 白色系 | 白色系 | 白色系 | 白色系 | 白色系 | |
花纹 | 天然大理石花纹 | 天然大理石花纹 | 天然大理石花纹 | 天然大理石花纹 | 天然大理石花纹 | |
白色度(L值) | 93 | 90 | 91 | 92 | 94 | |
主结晶 | β-硅灰石 | β-硅灰石 | β-硅灰石 | β-硅灰石 | β-硅灰石 |
如上述表1所示,添加了CeO2的试料d,透过率高达80%,白色度也比试料C高为「92」,但气泡数为100个,溶解性不好。
再有,取代Sb2O3用芒硝作澄清剂,同时又添加CeO2的本发明实施例试料e,气泡数为2个,溶解性优良,而且,由于CeO2和SO3的加成效果,透过率为89%,白色度为「94」,比试料d,得到进一步改善。即使与老品种比,这也是同等以上的值。
另外,气泡数按如下求得。首先,将熔融玻璃平静地流置于碳质台上,形成板状体,650-700℃进行退火。接着,从板状体上切割下5cm角的试料,在显微镜下计出实际气泡数后换算成每100g的个数。
另外,平均透过率按如下进行测定。首先,将熔融融玻璃加工成形,得到10-12mm厚的玻璃板,在650-700℃进行退火。接着,将玻璃板进行研磨,成10mm±0.1mm的镜面,用分光光度计求得。
进而用测色计测定白色度。主结晶利用X射线衍射装置测定。
例2
下表2示出了本发明试料No.1-5。
各试料按如下进行调制。
按表2的玻璃组成进行调合,硅砂、氧化铝、碳酸钙、水锌矿、碳酸钡、纯碱、长石、锂辉石、硼砂(borax)、氧化铈、和芒硝(salt cake),在1500℃下熔融10小时。接着,将熔融玻璃制成规定的形状,加工成形后,和例1一样进行气泡数、平均透射率的测定。
将熔融玻璃进行水碎、干燥、分级,得到粒径为1-5nm的玻璃小体,用和例1相同的方法,使其晶化后,评价表面状态,主结晶和白色度。结晶示于表2。
表 2
试料No. | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | |
玻璃组成︵重量︶ | SiO2Al2O3CaOZnOBaONa2OK2OLi2OB2O3CeO2SO3 | 59.06.517.06.04.04.02.00.60.70.10.1 | 62.06.515.06.03.54.02.00.20.50.10.2 | 64.06.013.07.03.05.01.50.4-0.30.1 | 64.05.514.07.03.03.02.00.21.00.10.2 | 62.05.516.05.05.02.53.00.20.30.20.3 |
气泡数(个/100g) | 2 | 2 | 1 | 2 | 3 | |
平均透过率(%) | 89 | 89 | 87 | 88 | 88 | |
外观 | 表面光洁性 | 良 | 良 | 良 | 良 | 良 |
色调 | 白色系 | 白色系 | 白色系 | 白色系 | 白色系 | |
花纹 | 天然大理石花纹 | 天然大理石花纹 | 天然大理石花纹 | 天然大理石花纹 | 天然大理石花纹 | |
白色度(L值) | 94 | 94 | 93 | 93 | 93 | |
主结晶 | β-硅灰石 | β-硅灰石 | β-硅灰石 | β-硅灰石 | β-硅灰石 |
从表2可知、各试料都具有很高的平滑光洁表面,呈现天然大理石花纹,β-硅灰石作为主结晶析出,系白色系的微晶玻璃。气泡数在3个以下,溶解性良好,平均透过率在87%以上,白色度在93以上。
正如以上说明,根据本发明的微晶玻璃,由于不含有As2O3和Sb2O3,所以不会对环境产生影响。
根据本发明的微晶玻璃,机械强度和化学耐久性都很高,而且,由于具有和老品种同等以上的白色度,所以非常适于用作内外装修材料。
根据地本发明制造微晶玻璃的方法,由于使用芒硝作澄清剂,所以溶解性良好,由于含有CeO2,所以玻璃的透过率也很高。因此,以高效地制造具有和老品种同等白色度的微晶玻璃。在没有钼电极的熔融炉内熔融时,由于不必频繁地更换电极,所以熔融费用也得以降低。
Claims (2)
1、一种微晶玻璃,其特征是组成包括:以重量百分比计,SiO2 45-77%、Al2O3 1-25%、CaO 2-25%、ZnO 0-18%、BaO 0-20%、Na2O 1-15%、K2O 0-7%、Li2O 0-5%、B2O3 0-1.5%、CeO2 0.01-0.5%、SO3 0.01-0.5%,析出的主结晶为β-硅灰石。
2、一种制造微晶玻璃的方法,其特征是:使用芒硝作澄清剂,按如下组成调合玻璃原料,以重量百分比计SiO2 45-77%、Al2O3 1-25%、CaO 2-25%、ZnO 0-18%、BaO 0-20%、Na2O 1-15%、K2O 0-7%、Li2O 0-5%、B2O30-1.5%、CeO2 0.01-0.5%、SO3 0.01-0.5%,并将调合好的原料熔融,加工成形后,使其进行晶化。
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C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |