CN117263688A - 一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料、制备方法及应用 - Google Patents
一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料、制备方法及应用 Download PDFInfo
- Publication number
- CN117263688A CN117263688A CN202311316854.6A CN202311316854A CN117263688A CN 117263688 A CN117263688 A CN 117263688A CN 202311316854 A CN202311316854 A CN 202311316854A CN 117263688 A CN117263688 A CN 117263688A
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- temperature
- rare earth
- ceramic material
- phase
- temperature ceramic
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
- 229910010293 ceramic material Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 86
- 229910052761 rare earth metal Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 70
- 150000002910 rare earth metals Chemical class 0.000 title claims abstract description 67
- 238000009792 diffusion process Methods 0.000 title claims abstract description 42
- 230000000694 effects Effects 0.000 title claims abstract description 40
- 229910052715 tantalum Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 38
- GUVRBAGPIYLISA-UHFFFAOYSA-N tantalum atom Chemical compound [Ta] GUVRBAGPIYLISA-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 32
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title abstract description 19
- 229910052772 Samarium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 8
- 238000000498 ball milling Methods 0.000 claims description 84
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims description 79
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims description 46
- 239000010955 niobium Substances 0.000 claims description 43
- 238000001035 drying Methods 0.000 claims description 33
- 238000007873 sieving Methods 0.000 claims description 20
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 18
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 17
- 238000001816 cooling Methods 0.000 claims description 12
- 229910001404 rare earth metal oxide Inorganic materials 0.000 claims description 12
- 238000003825 pressing Methods 0.000 claims description 10
- 238000001354 calcination Methods 0.000 claims description 9
- 229910000484 niobium oxide Inorganic materials 0.000 claims description 9
- URLJKFSTXLNXLG-UHFFFAOYSA-N niobium(5+);oxygen(2-) Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[Nb+5].[Nb+5] URLJKFSTXLNXLG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 9
- 230000008569 process Effects 0.000 claims description 8
- 230000003111 delayed effect Effects 0.000 claims description 7
- BPUBBGLMJRNUCC-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);tantalum(5+) Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[Ta+5].[Ta+5] BPUBBGLMJRNUCC-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 7
- 229910001936 tantalum oxide Inorganic materials 0.000 claims description 7
- 239000002002 slurry Substances 0.000 claims description 4
- 238000000227 grinding Methods 0.000 claims description 3
- ZKATWMILCYLAPD-UHFFFAOYSA-N niobium pentoxide Chemical compound O=[Nb](=O)O[Nb](=O)=O ZKATWMILCYLAPD-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- PBCFLUZVCVVTBY-UHFFFAOYSA-N tantalum pentoxide Chemical compound O=[Ta](=O)O[Ta](=O)=O PBCFLUZVCVVTBY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 abstract description 27
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 abstract description 26
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 abstract description 21
- 230000008859 change Effects 0.000 abstract description 19
- 239000007789 gas Substances 0.000 abstract description 6
- 208000012868 Overgrowth Diseases 0.000 abstract description 3
- 230000002035 prolonged effect Effects 0.000 abstract 1
- 239000012720 thermal barrier coating Substances 0.000 description 30
- -1 oxygen ion Chemical class 0.000 description 26
- 229910001233 yttria-stabilized zirconia Inorganic materials 0.000 description 23
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 20
- 239000000463 material Substances 0.000 description 20
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 16
- 238000007789 sealing Methods 0.000 description 15
- 238000001757 thermogravimetry curve Methods 0.000 description 14
- 230000007704 transition Effects 0.000 description 10
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 10
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 9
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 8
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 8
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 description 8
- 238000001938 differential scanning calorimetry curve Methods 0.000 description 7
- 238000011068 loading method Methods 0.000 description 7
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 6
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 6
- 229910052758 niobium Inorganic materials 0.000 description 6
- 238000002441 X-ray diffraction Methods 0.000 description 5
- 230000004580 weight loss Effects 0.000 description 5
- 230000009286 beneficial effect Effects 0.000 description 4
- 238000005524 ceramic coating Methods 0.000 description 3
- 238000000748 compression moulding Methods 0.000 description 3
- 230000005540 biological transmission Effects 0.000 description 2
- 239000011248 coating agent Substances 0.000 description 2
- 238000000576 coating method Methods 0.000 description 2
- RHDUVDHGVHBHCL-UHFFFAOYSA-N niobium tantalum Chemical compound [Nb].[Ta] RHDUVDHGVHBHCL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229920002253 Tannate Polymers 0.000 description 1
- 229910052769 Ytterbium Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 1
- 238000005056 compaction Methods 0.000 description 1
- 230000007547 defect Effects 0.000 description 1
- 208000037265 diseases, disorders, signs and symptoms Diseases 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 238000003780 insertion Methods 0.000 description 1
- 230000005012 migration Effects 0.000 description 1
- 238000013508 migration Methods 0.000 description 1
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 1
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 1
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 description 1
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 description 1
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 1
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 1
- 238000011160 research Methods 0.000 description 1
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 1
- 239000006104 solid solution Substances 0.000 description 1
- 238000006467 substitution reaction Methods 0.000 description 1
- 230000002195 synergetic effect Effects 0.000 description 1
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/50—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on rare-earth compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/01—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
- C04B35/495—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on vanadium, niobium, tantalum, molybdenum or tungsten oxides or solid solutions thereof with other oxides, e.g. vanadates, niobates, tantalates, molybdates or tungstates
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/622—Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
- C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
- C04B2235/74—Physical characteristics
- C04B2235/77—Density
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
- C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
- C04B2235/96—Properties of ceramic products, e.g. mechanical properties such as strength, toughness, wear resistance
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
- C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
- C04B2235/96—Properties of ceramic products, e.g. mechanical properties such as strength, toughness, wear resistance
- C04B2235/9607—Thermal properties, e.g. thermal expansion coefficient
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Structural Engineering (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Inorganic Insulating Materials (AREA)
Abstract
本专利申请公开了一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料、制备方法及应用，高温陶瓷材料为稀土钽铌酸盐氧化物体系RE(TaxNby)O4，其中RE具体为Sm、Gd、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu中的任意5种到8种，0≤x＜1，0≤y＜1，并且x+y=1，并控制致密度≥95%。该高温陶瓷材料具有无相变、超低的晶格热导率和氧离子电导率，可提高通过陶瓷层的温降梯度同时抑制热生长氧化层的过度生长。该陶瓷材料可为航空发动机、燃气轮机、超音速飞行器、船舰等大国重器领域的热端部件提供热防护、提高工作温度、延长使用寿命。
Description
技术领域
本发明涉及热障涂层技术领域，具体涉及一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料、制备方法及应用。
背景技术
热障涂层材料是为航空发动机及燃气轮机热端部件提供热防护、延长其使用寿命的一种重要材料。当前，航空发动机及燃气轮机技术正向高功率高推重比发展，这使得涡轮叶片及燃烧室等热端部件的服役环境变得越来越严苛。传统的热障涂层材料氧化钇稳定氧化锆(YSZ)由于在1200℃会发生相变，产生较大的体积差而致使涂层脱落分解。同时，YSZ的高温氧离子电导率约0.03(S·cm-1)(900℃)，高的氧离子电导率会导致TBCs在高温工作时TGO的过度生长，降低与基体的结合强度，最终将导致热障涂层陶瓷材料脱落失效，难以满足高温使用要求。为提高热端部件的工作温度及服役性能，研发综合性能更优、更具应用价值的新一代热障涂层材料势在必行。
稀土钽酸盐或稀土铌酸盐(RETa/NbO4)是一种新型潜在热障涂层材料，然而，铌酸盐在800℃左右产生相变，钽酸盐在1300～1400℃左右产生相变，结构不够稳定；前期制备的高熵稀土铌酸盐的研究也表现出较差的高温相稳定性，在850℃左右发生相变，同时其电导率和热导率较高，存在较大的下降空间。
发明内容
为了克服现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料、制备方法及应用，该高温陶瓷材料具有无相变、超低的晶格热导率和氧离子电导率，可提高通过陶瓷层的温降梯度同时抑制热生长氧化层的过度生长。该陶瓷材料可为航空发动机、燃气轮机、超音速飞行器、船舰等大国重器领域的热端部件提供热防护、提高工作温度、延长使用寿命。
本发明所采用的技术方案如下：
一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料，高温陶瓷材料为稀土钽铌酸盐氧化物体系RE(TaxNby)O4，其中RE具体为Sm、Gd、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu中的任意5种到8种，0≤x＜1，0≤y＜1，并且x+y＝1，并控制致密度≥95％。
相比现有技术，本发明的有益效果在于：
(1)本发明的迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料在1500℃以下无明显的相变发生。该材料A位稀土高熵化引发迟滞扩散效应，同时B位的Ta/Nb共掺带来Ta-O和Nb-O键的强弱起伏，这两种效应有利于阻止原子扩散，显著改善了单稀土钽/铌酸盐和高熵稀土铌酸盐的相变问题，大大提高了陶瓷涂层材料的高温相稳定性。
(2)由于A位稀土高熵化和B位钽铌共掺产生较大的晶格畸变效应，阻碍氧离子传输，本发明的高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料在高温下氧离子电导率(900℃，3.31×10-6～12×10-6(S·cm-1))远小于YSZ氧离子电导率(1000℃，0.03(S·cm-1))，有助于抑制氧化物的生长。
(3)由于A位稀土高熵化和B位钽铌共掺产生较大的晶格畸变效应，阻碍热量传输，本发明的高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料在高温下热导率(900℃，1.28～1.57W.m-1.K-1)远低于单组元的稀土钽酸盐(DyTaO4，900℃，1.9m-1.K-1)和稀土铌酸盐(GdNbO4，900℃，2.1m-1.K-1)，有助于陶瓷涂层在更高温度的服役。
本发明的高熵稀土钽铌酸盐之所以能有极好的高温相稳定性是由于A位稀土元素的高熵化和B位Ta/Nb共掺导致的Ta-O键和Nb-O键的强弱起伏都有效阻止原子扩散型的相变，从而提高相变温度，大大提高陶瓷材料的高温相稳定性。同时由于5～8种稀土离子半径相近的稀土元素加入促进高熵连续固溶体的形成，增加结构无序和晶格畸变。晶格畸变能够增加声子散射，降低热导率。同时元素迟滞扩散，发生迁移所需能量越高，从而降低高熵稀土钽铌酸盐的氧离子电导率。
本发明实施例还提供了一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
(1)分别按相应化学计量比称量相应的稀土氧化物RE2O3、氧化钽Ta2O5和氧化铌Nb2O5粉末，以无水乙醇为介质，在球磨机中球磨均匀后，将其干燥、过筛；
(2)在1200～1400℃下烧结90～160min，煅烧结束后冷却，待温度降至室温取出粉体；
(3)再次利用球磨机将粉体球磨成浆料，干燥、过筛后，置于压片模具内压实成块体，压实过程中，压头下压压力为8～12MPa，保压时间为25～65min；
(4)进行第二次烧结，烧结温度为1600～1700℃，烧结时间为360～720min，得到高温陶瓷材料。
相比现有技术，本发明制备方法的有益效果在于：
(1)上述制备方法经过球磨机第一次球磨能使其粉体充分混合且细磨，干燥、过筛使粉体粒径大小均匀；第一次烧结采用1200～1400℃，煅烧90～160min能够充分反应；经第二次球磨机球磨，干燥、过筛后，在压头下压压力8～12MPa，保压时间为25～65min的环境下压实，第二次烧结采用高温1600～1700℃，煅烧时间360～720min，第二次烧结后可以得到致密高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料。
(2)本发明制备的高温陶瓷材料采用五种到八种稀土组元，同时Ta、Nb元素共掺，利用其热力学高熵效应、晶格畸变效应、迟滞扩散效应和协同增强效应，该高熵陶瓷1500℃以下保持相稳定，同时具备低热导率和低的氧离子电导率，可提高通过陶瓷层的温降梯度同时抑制热生长氧化层的过度生长，从而提高陶瓷材料服役寿命。
作为本发明优选的实施方式，所述稀土氧化物RE2O3、五氧化二钽Ta2O5和五氧化二铌Nb2O5的纯度≥99.99％，粒径在10～50μm范围内。本方案中，粒径控制在上述范围内，烧结过程中小颗粒填充大颗粒间的孔隙，可以提高样品致密度和强度。
作为本发明优选的实施方式，步骤(1)中球磨转速为360～500r/min，球磨时间为22～28h；干燥过程的温度为65～85℃，干燥时间为16～24h；过筛过程中的筛网为150～250目筛。本方案中，在360～500r/min的高转速下球磨22～28h，能使其粉体充分混合且细磨，有助于后续充分反应。
作为本发明优选的实施方式，步骤(3)中球磨转速为300～400r/min，球磨时间为5h～9h；干燥过程的温度为65～85℃，干燥时间为16～24h；过筛过程中的筛网为300～500目筛。本方案中，在300～400r/min的中低转速下球磨5～9h，研磨作用强，经后续压实、烧结后的高温陶瓷材料的致密度更高。
本发明实施例还提供了一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料在航空发动机、燃气轮机、超音速飞行器、船舰领域的热端部件的应用。
附图说明
图1为实施例1、2、3、4的XRD图谱；
图2为实施例1、2、3、4与对比例1、2、3的DSC-TGA曲线；
图3为实施例1、2、3、4、5与YSZ及对比例1、2、3的热导率-温度曲线对比图；
图4为实施例1、2、3、4、5与对比例1、2、3的氧离子电导率-温度图。
具体实施方式
体现本发明特征与优点的典型实施方式将在以下的说明中具体叙述。应理解的是本发明能够在不同的实施方式上具有各种的变化，其皆不脱离本发明的范围，且其中的说明及图示在本质上是当作说明之用，而非用以限制本发明。
实施例1
本实施例公开了一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料，其特征在于：高温陶瓷材料为稀土钽铌酸盐氧化物体系RE(TaxNby)O4，其中RE具体为5种，具体是Sm、Dy、Ho、Er、Yb，x＝1/2，y＝1/2，稀土钽铌酸盐氧化物体系具体是(Sm1/5Dy1/ 5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb1/2Ta1/2)O4，记作5NbTa，并控制致密度≥95％。
上述具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
(1)将稀土氧化物Sm2O3、Dy2O3、Ho2O3、Er2O3、Yb2O3与氧化钽Ta2O5、氧化铌Nb2O5按化学计量比为1:1:1:1:1:2.5:2.5质量分别为6.9744g、7.4600g、7.6504g、7.5572g、7.8816g、22.0948g、13.2906g的粉末放入球磨罐，加入无水乙醇密封后置于行星式球磨机中球磨，球磨转速为420r/min，球磨时间为23h，将球磨结束后的液体置于烘箱中，设置烘箱温度78℃，时间17h，烘干后取出粉体用250目筛网过筛；
(2)过筛后的粉体放入高温马弗炉内，在1350℃下烧结130min，煅烧结束后冷却，待温度降至室温取出粉体；
(3)再次置于球磨罐，加入无水乙醇密封球磨罐后置于行星式球磨机中进行第二次球磨，设置球磨机转速380r/min，球磨时间7h，球磨结束将液体置于烘箱中，设置烘箱温度78℃，干燥时间17h。烘干后取出粉体325目筛网过筛后，称量3.5g粉体装入直径的压片模具中，压片机设置压力9Mpa，保压时间56min在压片机中压制成型；
(4)将成型后的块体放入高温马弗炉内进行第二次烧结，设置烧结温度1670℃，烧结时间670min，得到(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料。
图1中5NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的XRD谱图，可知5NbTa为单斜相，空间群：C12/c1，无杂峰，表明制备得到的5NbTa无杂相和多相。
图2(a)中5NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的DSC-TGA曲线，5NbTa试样的DSC曲线中，100～1450℃范围内没有出现明显的吸热峰和放热峰，TGA曲线也无重量损失，说明材料在此温度区间没有发生相变，该实施例的相稳定性良好。A位高熵化和B位Nb、Ta的掺杂利用高熵化的各原子之间的迟滞扩散效应，大大阻碍了原子之间的扩散，提高相稳定性，显著改善了单稀土钽酸盐和铌酸盐的相变问题。
图3中5NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的热导率-温度曲线图，可知在800℃时热导率为2.0W.m-1K-1，低于YSZ热导率(2.4W.m-1K-1，800℃)，表明5NbTa作为潜在热障涂层材料具有更好的温降梯度，到达合金基底层的温度更低。
图4中5NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的氧离子电导率-温度图，可知5NbTa有较低的氧离子电导率(900℃，4.24×10-6(S·cm-1))，远小于YSZ的电导率(1000℃，0.03(S·cm-1))，在高温工作可抑制TGO的过度生长，增加与基体的结合强度，避免热障涂层陶瓷材料脱落失效。
实施例2
本实施例公开了一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料，其特征在于：高温陶瓷材料为稀土钽铌酸盐氧化物体系RE(TaxNby)O4，其中RE具体为6种，具体是Sm、Dy、Ho、Er、Yb、Lu，x＝1/2，y＝1/2，稀土钽铌酸盐氧化物体系具体是(Sm1/ 6Dy1/6Ho1/6Er1/6Yb1/6Lu1/6)(Nb1/2Ta1/2)O4，记作6NbTa，并控制致密度≥95％。
上述具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
(1)将稀土氧化物Sm2O3、Dy2O3、Ho2O3、Er2O3、Yb2O3、Lu2O3与氧化钽Ta2O5、氧化铌Nb2O5按化学计量比为1:1:1:1:1:1:3:3质量分别为5.812g、6.2167g、6.2997g、6.3753g、6.568g、6.6322g、22.0948g、13.2906g的粉末放入球磨罐，加入无水乙醇密封后置于行星式球磨机中球磨，球磨转速为430r/min，球磨时间为21h，将球磨结束后的液体置于烘箱中，设置烘箱温度76℃，时间19h，烘干后取出粉体用250目筛网过筛；
(2)过筛后的粉体放入高温马弗炉内，在1300℃下烧结150min，煅烧结束后冷却，待温度降至室温取出粉体；
(3)再次置于球磨罐，加入无水乙醇密封球磨罐后置于行星式球磨机中进行第二次球磨，设置球磨机转速370r/min，球磨时间8h，球磨结束将液体置于烘箱中，设置烘箱温度76℃，干燥时间19h。烘干后取出粉体325目筛网过筛后，称量3.2g粉体装入直径的压片模具中，压片机设置压力10Mpa，保压时间51min在压片机中压制成型；
(4)将成型后的块体放入高温马弗炉内进行第二次烧结，设置烧结温度1620℃，烧结时间520min，得到(Sm1/6Dy1/6Ho1/6Er1/6Yb1/6Lu1/6)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料。
图1中6NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/6Dy1/6Ho1/6Er1/6Yb1/6Lu1/6)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的XRD谱图，可知6NbTa为单斜相，空间群：C12/c1，无杂峰、杂相和多相表明成功制备得到的6NbTa致密高熵稀土铌酸盐高温陶瓷材料。
图2(b)中6NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/6Dy1/6Ho1/6Er1/6Yb1/6Lu1/6)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的DSC-TGA曲线，6NbTa试样的DSC曲线中，100～1450℃范围内没有出现明显的吸热峰和放热峰，TGA曲线也无重量损失，说明材料在此温度区间没有发生相变，该实施例的相稳定性良好。A位高熵化和B位Nb、Ta的掺杂利用高熵化的各原子之间的迟滞扩散效应，大大阻碍了原子之间的扩散，提高相稳定性，显著改善了单稀土钽酸盐和铌酸盐的相变问题。
图3中6NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/6Dy1/6Ho1/6Er1/6Yb1/6Lu1/6)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的热导率-温度曲线图，可知在800℃时热导率为1.5W.m-1K-1，低于YSZ热导率(2.4W.m-1K-1，800℃)，表明6NbTa作为潜在热障涂层材料具有更好的温降梯度，到达合金基底层的温度更低。
图4中6NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/6Dy1/6Ho1/6Er1/6Yb1/6Lu1/6)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的氧离子电导率-温度图，可知6NbTa有较低的氧离子电导率(900℃，12×10-6(S·cm-1))，远小于YSZ的电导率(1000℃，0.03(S·cm-1))，在高温工作可抑制TGO的过度生长，增加与基体的结合强度，避免热障涂层陶瓷材料脱落失效。
实施例3
本实施例公开了一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料，其特征在于：高温陶瓷材料为稀土钽铌酸盐氧化物体系RE(TaxNby)O4，其中RE具体为7种，具体是Sm、Dy、Ho、Er、Yb、Lu、Gd，x＝1/2，y＝1/2，稀土钽铌酸盐氧化物体系具体是(Sm1/ 7Dy1/7Ho1/7Er1/7Yb1/7Lu1/7Gd1/7)(Nb1/2Ta1/2)O4，记作7NbTa，并控制致密度≥95％。
上述具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
(1)将稀土氧化物Sm2O3、Dy2O3、Ho2O3、Er2O3、Yb2O3、Lu2O3、Gd2O3与氧化钽Ta2O5、氧化铌Nb2O5按化学计量比为1:1:1:1:1:1:1:3.5:3.5质量分别为4.9817g、5.3286g、5.398g、5.4645g、5.6297g、5.6848g、5.1786g、22.0948g、13.2906g的粉末放入球磨罐，加入无水乙醇密封后置于行星式球磨机中球磨，球磨转速为440r/min，球磨时间为25h，将球磨结束后的液体置于烘箱中，设置烘箱温度77℃，时间18h，烘干后取出粉体用250目筛网过筛；
(2)过筛后的粉体放入高温马弗炉内，在1280℃下烧结210min，煅烧结束后冷却，待温度降至室温取出粉体；
(3)再次置于球磨罐，加入无水乙醇密封球磨罐后置于行星式球磨机中进行第二次球磨，设置球磨机转速390r/min，球磨时间6h，球磨结束将液体置于烘箱中，设置烘箱温度77℃，干燥时间18h。烘干后取出粉体325目筛网过筛后，称量3.2g粉体装入直径的压片模具中，压片机设置压力11Mpa，保压时间48min在压片机中压制成型；
(4)将成型后的块体放入高温马弗炉内进行第二次烧结，设置烧结温度1680℃，烧结时间600min，得到(Sm1/7Dy1/7Ho1/7Er1/7Yb1/7Lu1/7Gd1/7)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料。
图1中7NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/7Dy1/7Ho1/7Er1/7Yb1/7Lu1/7Gd1/7)NbO4高温陶瓷材料的XRD谱图，可知7NbTa为单斜相，空间群：C12/c1，无杂峰，表明制备得到的7NbTa无杂相和多相。
图2(c)中7NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/7Dy1/7Ho1/7Er1/7Yb1/7Lu1/7Gd1/7)(Nb1/ 2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的DSC-TGA曲线，7NbTa试样的DSC曲线中，100～1450℃范围内没有出现明显的吸热峰和放热峰，TGA曲线也无重量损失，说明材料在此温度区间没有发生相变，A位高熵化和B位Nb、Ta的掺杂利用高熵化的各原子之间的迟滞扩散效应，大大阻碍了原子之间的扩散，提高相稳定性，显著改善了单稀土钽酸盐和铌酸盐的相变问题。
图3中7NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/7Dy1/7Ho1/7Er1/7Yb1/7Lu1/7Gd1/7)(Nb1/ 2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的热导率-温度曲线图，可知在800℃时热导率为1.1W.m-1K-1，低于YSZ热导率(2.4W.m-1K-1，800℃)，表明7NbTa作为潜在热障涂层材料具有更好的温降梯度，到达合金基底层的温度更低。
图4中7NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/7Dy1/7Ho1/7Er1/7Yb1/7Lu1/7Gd1/7)(Nb1/ 2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的氧离子电导率-温度图，可知7NbTa有较低的氧离子电导率(900℃，
7.51×10-6(S·cm-1))，远小于YSZ的电导率(1000℃，0.03(S·cm-1))，在高温工作可抑制TGO的过度生长，增加与基体的结合强度，避免热障涂层陶瓷材料脱落失效。
实施例4
本实施例公开了一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料，其特征在于：高温陶瓷材料为稀土钽铌酸盐氧化物体系RE(TaxNby)O4，其中RE具体为8种，具体是Sm、Dy、Ho、Er、Yb、Lu、Gd、Tm，x＝1/2，y＝1/2，稀土钽铌酸盐氧化物体系具体是(Sm1/8Dy1/8Ho1/8Er1/8Yb1/8Lu1/8Gd1/8Tm1/8)(Nb1/2Ta1/2)O4，记作8NbTa，并控制致密度≥95％。
上述具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
(1)将稀土氧化物Sm2O3、Dy2O3、Ho2O3、Er2O3、Yb2O3、Lu2O3、Gd2O3、Tm2O3与氧化钽Ta2O5、氧化铌Nb2O5按化学计量比为1:1:1:1:1:1:1:1:4:4称取质量分别为4.359g、4.6625g、4.7233g、4.7815g、4.926g、4.9742g、4.5313g、4.8234g、22.0948g、13.2906g的粉末放入球磨罐，加入无水乙醇密封后置于行星式球磨机中球磨，球磨转速为530r/min，球磨时间为20h，将球磨结束后的液体置于烘箱中，设置烘箱温度82℃，时间17h，烘干后取出粉体用250目筛网过筛；
(2)过筛后的粉体放入高温马弗炉内，在126 0℃下烧结210min，煅烧结束后冷却，待温度降至室温取出粉体；
(3)再次置于球磨罐，加入无水乙醇密封球磨罐后置于行星式球磨机中进行第二次球磨，设置球磨机转速360r/min，球磨时间9h，球磨结束将液体置于烘箱中，设置烘箱温度82℃，干燥时间17h。烘干后取出粉体325目筛网过筛后，称量3g粉体装入直径的压片模具中，压片机设置压力10Mpa，保压时间56min在压片机中压制成型；
(4)将成型后的块体放入高温马弗炉内进行第二次烧结，设置烧结温度1570℃，烧结时间610min，得到(Sm1/8Dy1/8Ho1/8Er1/8Yb1/8Lu1/8Gd1/8Tm1/8)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料。
图1中8NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/8Dy1/8Ho1/8Er1/8Yb1/8Lu1/8Gd1/8Tm1/8)NbO4高温陶瓷材料的XRD谱图，可知8NbTa为单斜相，空间群：C12/c1，无杂峰，表明制备得到的8NbTa无杂相和多相。
图2(d)中8NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/8Dy1/8Ho1/8Er1/8Yb1/8Lu1/8Gd1/8Tm1/8)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的DSC-TGA曲线，8NbTa试样的DSC曲线中，100～1450℃范围内没有出现明显的吸热峰和放热峰，TGA曲线也无重量损失，说明材料在此温度区间没有发生相变。A位高熵化和B位Nb、Ta的掺杂利用高熵化的各原子之间的迟滞扩散效应，大大阻碍了原子之间的扩散，提高相稳定性，显著改善了单稀土钽酸盐和铌酸盐的相变问题。
图3中8NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/8Dy1/8Ho1/8Er1/8Yb1/8Lu1/8Gd1/8Tm1/8)(Nb1/ 2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的热导率-温度曲线图，可得800℃时热导率为1.358W.m-1K-1，低于YSZ热导率(2.4W.m-1K-1，800℃)，表明8NbTa作为潜在热障涂层材料具有更好的温降梯度，到达合金基底层的温度更低。
图4中8NbTa为本实施例制备得到的(Sm1/8Dy1/8Ho1/8Er1/8Yb1/8Lu1/8Gd1/8Tm1/8)(Nb1/ 2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的氧离子电导率-温度图，可知8NbTa有较低的氧离子电导率(900℃，3.31×10-6(S·cm-1))，远小于YSZ的电导率(1000℃，0.03(S·cm-1))，在高温工作可抑制TGO的过度生长，增加与基体的结合强度，避免热障涂层陶瓷材料脱落失效。
实施例5
本实施例公开了一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料，其特征在于：高温陶瓷材料为稀土钽铌酸盐氧化物体系RE(TaxNby)O4，其中RE具体为8种，具体是Sm、Dy、Ho、Er和Yb，x＝1/2，y＝1/2，稀土钽铌酸盐氧化物体系具体是(Sm1/5Dy1/ 5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb4/6Ta2/6)O4，记作5Nb4/6Ta2/6，并控制致密度≥95％。
上述具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料的制备方法，包括如下步骤：
(1)将稀土氧化物Sm2O3、Dy2O3、Ho2O3、Er2O3、Yb2O3与氧化钽Ta2O5、氧化铌Nb2O5按化学计量比为1:1:1:1:1:2.5:2.5质量分别为6.9744g、7.4600g、7.6504g、7.5572g、7.8816g、22.0948g、26.5813g的粉末放入球磨罐，加入无水乙醇密封后置于行星式球磨机中球磨，球磨转速为420r/min，球磨时间为23h，将球磨结束后的液体置于烘箱中，设置烘箱温度78℃，时间17h，烘干后取出粉体用250目筛网过筛；
(2)过筛后的粉体放入高温马弗炉内，在1350℃下烧结130min，煅烧结束后冷却，待温度降至室温取出粉体；
(3)再次置于球磨罐，加入无水乙醇密封球磨罐后置于行星式球磨机中进行第二次球磨，设置球磨机转速380r/min，球磨时间7h，球磨结束将液体置于烘箱中，设置烘箱温度78℃，干燥时间17h。烘干后取出粉体325目筛网过筛后，称量3.5g粉体装入直径的压片模具中，压片机设置压力9Mpa，保压时间56min在压片机中压制成型；
(4)将成型后的块体放入高温马弗炉内进行第二次烧结，设置烧结温度1670℃，烧结时间670min，得到(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb4/6Ta2/6)O4高温陶瓷材料。
图2(E)中5Nb4/6Ta2/6为本实施例制备得到的(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb4/6Ta2/6)O4高温陶瓷材料的DSC-TGA曲线，5Nb4/6Ta2/6试样的DSC曲线中，100～1450℃范围内没有出现明显的吸热峰和放热峰，TGA曲线也无重量损失，说明材料在此温度区间没有发生相变，该实施例的相稳定性良好。A位高熵化和B位Nb、Ta的掺杂利用高熵化的各原子之间的迟滞扩散效应，大大阻碍了原子之间的扩散，提高相稳定性，显著改善了单稀土钽酸盐和铌酸盐的相变问题。
图3中5Nb4/6Ta2/6为本实施例制备得到的(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的热导率-温度曲线图，可知在800℃时热导率为1.67W.m-1K-1，低于YSZ热导率(2.4W.m-1K-1，800℃)，表明5Nb4/6Ta2/6作为潜在热障涂层材料具有更好的温降梯度，到达合金基底层的温度更低。
图4中5Nb4/6Ta2/6为本实施例制备得到的(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)(Nb1/2Ta1/2)O4高温陶瓷材料的氧离子电导率-温度图，可知5Nb4/6Ta2/6有较低的氧离子电导率(900℃，20×10-6(S·cm-1))，远小于YSZ的电导率(1000℃，0.03(S·cm-1))，在高温工作可抑制TGO的过度生长，增加与基体的结合强度，避免热障涂层陶瓷材料脱落失效。
本发明的实施例中，上述具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料应用于航空发动机、燃气轮机、超音速飞行器、船舰等领域的热端部件。
对比例1
一种高熵稀土铌酸盐(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)NbO4高温陶瓷的制备方法，简称5HERN具体步骤如下：
(1)将稀土氧化物Sm2O3、Dy2O3、Ho2O3、Er2O3、Yb2O3与氧化铌Nb2O5按化学计量比为1:1:1:1:1:5质量分别为6.9744g、7.4600g、7.6504g、7.5572g、7.8816g、26.5813g的粉末放入球磨罐，加入无水乙醇密封后置于行星式球磨机中球磨，设置球磨机转速420r/min，球磨时间23h。将球磨结束后的液体置于烘箱中，设置烘箱温度78℃，时间17h，烘干后取出粉体用250目筛网过筛；
(2)过筛后的粉体放入高温马弗炉内进行第一次烧结，设置烧结温度1350℃，烧结时间130min，煅烧结束后冷却，待温度降至室温取出粉体；
(3)取出粉体置于球磨罐，加入无水乙醇密封球磨罐后置于行星式球磨机中进行第二次球磨，设置球磨机转速380r/min，球磨时间7h，球磨结束将液体置于烘箱中，设置烘箱温度78℃，时间17h，烘干后取出粉体325目筛网过筛后，称量3.2g粉体装入直径的压片模具中，压片机设置压力9Mpa，保压时间56min在压片机中压制成型；
(4)将成型后的块体放入高温马弗炉内进行第二次烧结，设置烧结温度1670℃，烧结时间670min，得到(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)NbO4高熵铌酸盐高温陶瓷块体。
图2(F)中5HERN为本实施例(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)NbO4高熵铌酸盐陶瓷的DSC-TGA曲线，由DSC曲线可知，5HERN在844℃有明显的峰出现，说明其相变相变温度在844℃附近。这表明5HERN的在900℃以内有相变，相稳定性不好。
图3中5HERN为本对比例制备得到的(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)NbO4高熵铌酸盐陶瓷的热导率-温度曲线图，可知在800℃时热导率为2.05W.m-1K-1，略低于YSZ热导率(2.4W.m-1K-1，800℃)，但远大于实施例2～5中制备得到高熵陶瓷6-8NbTa和5RENb4/6Ta2/6的热导率(1.1W.m-1K-1～1.67W.m-1K-1)，表明用该对比例制备方法得到的高熵铌酸盐(Sm1/5Dy1/5Ho1/ 5Er1/5Yb1/5)NbO4温降能力较差。
图4中5HERN为本对比例制备得到的(Sm1/5Dy1/5Ho1/5Er1/5Yb1/5)NbO4高熵铌酸盐陶瓷的氧离子电导率-温度图，可知5HERN的氧离子电导率(900℃，5.65×10-6(S·cm-1))，远小于YSZ的电导率(1000℃，0.03(S·cm-1))，在高温工作可抑制TGO的过度生长，增加与基体的结合强度，避免热障涂层陶瓷材料脱落失效。
对比例2
一种稀土铌酸盐GdNbO4高温陶瓷的制备方法，具体步骤如下：
(1)将稀土氧化物Gd2O3与氧化铌Nb2O5按化学计量比为1:1称取质量为36.25g、26.5813g的粉末放入球磨罐，加入无水乙醇密封后置于行星式球磨机中球磨，设置球磨机转速420r/min，球磨时间23h，将球磨结束后的液体置于烘箱中，设置烘箱温度78℃，时间17h，烘干后取出粉体用250目筛网过筛；
(2)过筛后的粉体放入高温马弗炉内进行第一次烧结，设置烧结温度1350℃，烧结时间130min，烧结时间130min，煅烧结束后冷却，待温度降至室温取出粉体；
(3)取出粉体置于球磨罐，加入无水乙醇密封球磨罐后置于行星式球磨机中进行第二次球磨，设置球磨机转速380r/min，球磨时间7h，球磨结束将液体置于烘箱中，设置烘箱温度78℃，时间17h，烘干后取出粉体325目筛网过筛后，称量3.2g粉体装入直径的压片模具中，压片机设置压力9Mpa，保压时间56min在压片机中压制成型；
(4)将成型后的块体放入高温马弗炉内进行第二次烧结，设置烧结温度1670℃，烧结时间670min，得到GdNbO4铌酸盐高温陶瓷块体。
图2(G)为本对比例GdNbO4的DSC-TGA曲线，GdNbO4试样的DSC曲线中，GdNbO4在整个温度区间出现缓慢的放热峰，1103℃完成相转变开始放热，说明GdNbO4的相变过程是一个缓慢转变的过程，其跨越的温度区间范围较大(600～1103℃)。这表明GdNbO4的相稳定性不如实施例1～4制备的5～8NbTa高温陶瓷材料。
图3中GdNbO4为本对比例制备得到的GdNbO4铌酸盐高温陶瓷的热导率-温度曲线图，可知在800℃时热导率为2.0W.m-1K-1，略低于YSZ热导率(2.4W.m-1K-1，800℃)，但远大于实施例2～5中制备得到高熵陶瓷6-8NbTa的热导率(1.1W.m-1K-1～1.67W.m-1K-1)，表明用该对比例制备方法得到的铌酸盐GdNbO4温降能力差。
图4中GdNbO4为本对比例制备得到的GdNbO4铌酸盐高温陶瓷的氧离子电导率-温度图，可知GdNbO4的氧离子电导率(900℃，38×10-6(S·cm-1))，远高于实施例1～4制备得到高熵陶瓷5-8NbTa的电导率(900℃，3.31×10-6(S·cm-1)～12×10-6(S·cm-1))，表明GdNbO4的抗涂层脱落失效能力劣于实施例制备的高温陶瓷材料。
对比例3
一种稀土坦酸盐DyTaO4高温陶瓷的制备方法，具体步骤如下：
(1)将稀土氧化物Dy2O3与氧化钽Ta2O5按化学计量比为1:1称取质量分别为37.3g、44.1896g的粉末放入球磨罐，加入无水乙醇密封后置于行星式球磨机中球磨，设置球磨机转速390r/min，球磨时间26h，将球磨结束后的液体置于烘箱中，设置烘箱温度77℃，时间18h，烘干后取出粉体用250目筛网过筛
(2)过筛后的粉体放入高温马弗炉内进行第一次烧结，设置烧结温度1280℃，烧结时间210min，煅烧结束后冷却，待温度降至室温取出粉体；
(3)取出粉体置于球磨罐，加入无水乙醇密封球磨罐后置于行星式球磨机中进行第二次球磨，设置球磨机转速390r/min，球磨时间6h，球磨结束将液体置于烘箱中，设置烘箱温度69℃，时间21h，烘干后取出粉体325目筛网过筛后，称量3.2g粉体装入直径的压片模具中，压片机设置压力9Mpa，保压时间58min在压片机中压制成型；
(4)将成型后的块体放入高温马弗炉内进行第二次烧结，设置烧结温度1580℃，烧结时间630min，得到DyTaO4钽酸盐高温陶瓷块体。
经测试，DyTaO4钽酸盐的致密度相对较低，仅为82.3％，不满足性能要求，表明用该对比例制备方法得到的DyTaO4钽酸盐力学性能差。
图2(H)中为本实施例DyTaO4的DSC-TGA曲线，DyTaO4试样的DSC曲线在1408℃出现了一个明显的吸热峰，这表明DyTaO4在1408℃左右发生的四方相-单斜相(t-m相)转变，GdNbO4的相稳定性不如实施例1～4制备的5～8NbTa高温陶瓷材料。
图3中为本对比例制备得到的DyTaO4钽酸盐高温陶瓷在800℃时热导率为1.91W.m-1K-1，低于YSZ热导率(2.4W.m-1K-1，800℃)，但远大于实施例2～5中制备得到高熵陶瓷6-8NbTa的热导率(1.1W.m-1K-1～1.67W.m-1K-1)，表明用该对比例制备方法得到的DyTaO4钽酸盐温降能力差于实施例。
图4中DyTaO4为本对比例制备得到的DyTaO4钽酸盐高温陶瓷的氧离子电导率-温度图，可知DyTaO4的氧离子电导率(900℃，53.4×10-6(S·cm-1))，远高于实施例1～4制备得到高熵陶瓷5-8NbTa的电导率(900℃，3.31×10-6(S·cm-1)～12×10-6(S·cm-1))，表明DyTaO4的抗涂层脱落失效能力劣于实施例制备的高温陶瓷材料。
表1
表1为实施例1-5，对比例1-3及YSZ的致密度、相稳定性、热导率、电导率等性能参数，由表可知，实施例2、3、4、5的热导率均低于对比例1、2、3和YSZ，表明用本发明所述方法制备6NbTa～8NbTa以及5RENb4/6Ta2/6高温陶瓷材料具有更大的温降梯度，有利于减小到达合金基底层的温度，增加叶片的使用温度和使用寿命；
实施例1、2、3、4、5的高温氧离子电导率低于对比例2、3和YSZ，表明用本发明所述方法制备得到5NbTa～8NbTa组元高温陶瓷材料的抗高温氧化能力更佳，可抑制TGO的过度生长，防止涂层与基体脱落剥离；
同时值得强调的是，实施例1、2、3、4、5在1400℃以下都不存在相变，而对比例1、2、3在上述温度区间存在明显的相变。由于高熵原子之间的迟滞扩散效应，阻碍原子间的扩散，大大提高高熵稀土钽铌酸盐陶瓷材料的相变温度，提高相稳定性，表明用本发明所述方法制备得到的迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料(RE(NbxTay)O4)可作为代替YSZ的新型潜在热障涂层材料，有望延长陶瓷涂层的使用寿命。
上述实施方式仅为本发明的优选实施方式，不能以此来限定本发明保护的范围，本领域的技术人员在本发明的基础上所做的任何非实质性的变化及替换均属于本发明所要求保护的范围。
Claims (6)
1.一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料，其特征在于：高温陶瓷材料为稀土钽铌酸盐氧化物体系RE(TaxNby)O4，其中RE具体为Sm、Gd、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu中的任意5种到8种，0≤x＜1，0≤y＜1，并且x+y=1，并控制致密度≥95%。
2.如权利要求1所述的具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
（1）分别按相应化学计量比称量相应的稀土氧化物RE2O3、氧化钽Ta2O5和氧化铌Nb2O5粉末，以无水乙醇为介质，在球磨机中球磨均匀后，将其干燥、过筛；
（2）在1200～1400℃下烧结90～160min，煅烧结束后冷却，待温度降至室温取出粉体；
（3）再次利用球磨机将粉体球磨成浆料，干燥、过筛后，置于压片模具内压实成块体，压实过程中，压头下压压力为8～12MPa，保压时间为25～65min；
（4）进行第二次烧结，烧结温度为1600～1700℃，烧结时间为360～720min，得到高温陶瓷材料。
3.根据权利要求2所述的具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料的制备方法，，其特征在于：所述稀土氧化物RE2O3、五氧化二钽Ta2O5和五氧化二铌Nb2O5的纯度≥99.99％，粒径在10～50μm范围内。
4.根据权利要求2所述的具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料的制备方法，，其特征在于：步骤（1）中球磨转速为360～500r/min，球磨时间为22～28h；干燥过程的温度为65～85℃，干燥时间为16～24h；过筛过程中的筛网为150～250目筛。
5.根据权利要求2所述的具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料的制备方法，，其特征在于：步骤（3）中球磨转速为300～400r/min，球磨时间为5h～9h；干燥过程的温度为65～85℃，干燥时间为16～24h；过筛过程中的筛网为300～500目筛。
6.如权利要求1所述的具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料在航空发动机、燃气轮机、超音速飞行器、船舰领域的热端部件的应用。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202311316854.6A CN117263688A (zh) | 2023-10-12 | 2023-10-12 | 一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料、制备方法及应用 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202311316854.6A CN117263688A (zh) | 2023-10-12 | 2023-10-12 | 一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料、制备方法及应用 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN117263688A true CN117263688A (zh) | 2023-12-22 |
Family
ID=89206047
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202311316854.6A Pending CN117263688A (zh) | 2023-10-12 | 2023-10-12 | 一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料、制备方法及应用 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN117263688A (zh) |
-
2023
- 2023-10-12 CN CN202311316854.6A patent/CN117263688A/zh active Pending
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN110776311B (zh) | 一种热压烧结制备钙钛矿型复合氧化物高熵陶瓷的方法 | |
| EP3892601A9 (en) | Rare earth tantalate ceramic resisting corrosion of low melting point oxide and preparation method therefor | |
| CN114230339B (zh) | 一种稀土钽酸盐高熵陶瓷材料及其制备方法和应用 | |
| CN113105237B (zh) | 一种ab2o6型钽酸盐陶瓷及其制备方法 | |
| CN104891990A (zh) | 共晶结构热障涂层材料及其可用于热喷涂的粉粒制造方法 | |
| CN112919908A (zh) | 一种新型钙钛矿结构高熵陶瓷及其制备方法 | |
| CN110204341B (zh) | 一种(Hf,Ta,Nb,Ti)B2高熵陶瓷粉体及其制备方法 | |
| CN110698204B (zh) | 一种max相陶瓷的制备方法 | |
| CN110342933B (zh) | 一种调控铌酸钠陶瓷居里温度的方法 | |
| CN115073174B (zh) | 一种致密高熵稀土铌酸盐高温陶瓷材料、制备方法及应用 | |
| CN110002873B (zh) | 一种多孔钽酸盐陶瓷及其制备方法 | |
| CN114956818A (zh) | 一种低热导率高熵铈酸盐陶瓷材料及其制备方法 | |
| CN112250440B (zh) | 一种固相法制备低热导高温热障陶瓷CaWTa2O9的方法 | |
| CN113480315A (zh) | 一种高熵低硼化物陶瓷及其制备方法 | |
| CN114716248A (zh) | 一种高储能性的稀土掺杂钨青铜结构陶瓷材料及制备方法 | |
| CN108863395B (zh) | 一种高热导率、高强度氮化硅陶瓷材料及其制备方法 | |
| CN115010491B (zh) | 一种高熵稀土钽酸盐陶瓷材料及其制备方法 | |
| CN117263688A (zh) | 一种具有迟滞扩散效应的无相变高熵稀土钽铌酸盐高温陶瓷材料、制备方法及应用 | |
| CN114835473B (zh) | 一种氧化铝陶瓷及其制备方法 | |
| CN116178019B (zh) | 一种无压包裹煅烧制备多孔max相陶瓷材料的方法 | |
| CN110835264A (zh) | 一种四价离子掺杂增韧氧化铪基高温热防护材料制备方法 | |
| CN114671679B (zh) | 一种焦磷酸锆复相陶瓷材料及其制备方法 | |
| CN114835492A (zh) | 一种稀土基锆铪复合陶瓷材料及其制备方法和应用 | |
| CN109678504B (zh) | 一种二价镁离子掺杂钽酸钇高温陶瓷及其制备方法 | |
| KR101143311B1 (ko) | 고온환경 열차폐용 저열전도성 복합산화물 및 그 제조 방법 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination |