CN117105172A - 一种绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，CO2气体和来自电解水制氢装置产生的氢气混合得到原料气；将原料气送入逆一氧化碳变换装置，在700～1000℃的条件下CO2和H2在催化剂的作用下发生逆一氧化碳变换反应，得到粗合成气；出逆一氧化碳变换装置的粗合成气送至合成气净化装置，脱除未反应的CO2，得到合成气。通过逆一氧化碳变换反应将二氧化碳和氢气转化为一氧化碳和水，以制取不同H2/CO比值的粗合成气，提高CO2转化率及CO选择性，不仅能实现CO2的资源化利用‑产生的合成气可以于生产甲醇、有机燃料、天然气、乙二醇及多碳醇等化学品，同时不会增加新的碳排放，环境友好。
Description
技术领域
本发明属于合成气制备技术领域，具体涉及一种绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺。
背景技术
二氧化碳等温室气体大量排放所造成的全球变暖目前引起了全世界范围的普遍关注。为了抑制全球变暖，世界主要的经济体均提出了碳中和目标。我国能源消耗主要以化石能源为主，在发电，炼钢，化工等产业均有大量的CO2排放。为实现“双碳”目标，一方面要对现有排放源进行减排，另一方面要加大可再生能源的比重，减少对化石能源的依赖。如何利用捕集后的CO2是目前碳减排需要亟待解决的问题。专利CN 115738942公开了一种二氧化碳加氢生产甲醇工艺及装置，该工艺设置了两台具有不同功能和特性的反应器，其中1#反应器主要将二氧化碳和氢气首先转化为一氧化碳和水，2#反应器主要进行一氧化碳和二氧化碳加氢合成甲醇的反应。该工艺生产的合成气仅能用于生产甲醇，并且二氧化碳的转化率较低。
目前国内对二氧化碳直接加氢制甲醇进行了示范性探索，但是存在CO2转化率低，产品单一化的问题。如何提高CO2转化率，利用CO2及绿氢生产多元化高附加值产品成为本领域技术人员亟待解决的问题。
发明内容
针对现有CO2利用工艺存在的上述不足，本发明提供了一种CO2转化率高、CO选择性高、流程简单、无污染的绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺。
为实现上述目的，本发明提供绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，包括以下步骤：
工业尾气进入二氧化碳捕集装置，得到CO2气体，然后CO2气体和来自电解水制氢装置产生的氢气混合，同时加入来自合成气净化装置的CO2循环气体，得到原料气；
将原料气送入逆一氧化碳变换装置，在700～1000℃的条件下，CO2和H2在催化剂的作用下发生逆一氧化碳变换反应，得到粗合成气，在逆一氧化碳变换装置分离出的冷凝水返回电解水制氢装置回用；
出逆一氧化碳变换装置的粗合成气送至合成气净化装置，脱除未反应的CO2，得到合成气，未反应的CO2返回逆一氧化碳变换装置入口。
进一步地，所述CO2和H2在逆一氧化碳变换装置中的反应具体为：
原料气进入原料气分离器分离出夹带的液体，从原料气分离器出来的原料气进入原料气压缩机进行增压，增压后的原料气依次经过串联的原料气预热器壳体和原料气加热器进行加热；加热后的原料气进入逆变换反应器在催化剂的作用下进行逆一氧化碳变换反应，将二氧化碳和氢气转化为一氧化碳和水；
出逆变换反应器的逆变换气(包括一氧化碳和水，以及未反应的CO2和氢气)首先经过原料气预热器的管程预热原料气，降温后的逆变换气进入1#粗合成气分离器进行气液分离，出1#粗合成气分离器的逆变换气经粗合成气冷却器进行降温后进入2#粗合成气分离器进行气液分离，2#粗合成气分离器得到粗合成气送至合成气净化装置，1#粗合成气分离器和2#粗合成气分离器得到的冷凝水返回电解水制氢装置回用。
进一步地，所述逆变换反应器为轴向或轴径向固定床催化反应器，反应器类型为绝热或者非绝热反应器，反应压力为0.1～2.0MPa(优选0.5～1.5MPa)。
进一步地，进所述逆一氧化碳变换装置中原料气分离器的原料气中H2和CO2的摩尔比为1.0～4.0，出所述逆一氧化碳变换装置中2#粗合成气分离器的粗合成气中H2和CO的摩尔比为1.0～3.0。
进一步地，出所述合成气净化装置的合成气中CO2摩尔浓度为0.001～3.0％。
进一步地，所述原料气压缩机出口压力为0.1～2.0MPa(优选0.5～1.5MPa)。
进一步地，出所述原料气加热器的混合工艺气温度为700～1000℃(优选850～950℃)。
进一步地，所述逆变换反应器进出口温差为50～200℃。
进一步地，所述逆变换反应器中催化剂的活性组分为Pt、Pd、Au、Cu、Ni、Fe及Co中的一种或两种。
进一步地，给所述电解水制氢装置和逆一氧化碳变换装置供电的为可再生能源发电装置。(所用可再生能源可以是风能，太阳能，潮汐能，地热能等可再生能源中的一种或多种)。
本发明绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，通过逆一氧化碳变换反应将二氧化碳和氢气转化为一氧化碳和水，以制取不同H2/CO比值的粗合成气，提高CO2转化率及CO选择性，不仅能实现CO2的资源化利用-产生的合成气可以于生产甲醇、有机燃料、天然气、乙二醇及多碳醇等化学品，同时不会增加新的碳排放，环境友好；且逆一氧化碳变换反应中二氧化碳的单程转化率高于60％，总转化率高于95％，一氧化碳的选择性高于90％。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
1)将绿氢和碳捕集技术进行耦合，在实现CO2资源化利用的同时，不会产生新的废水和废气，环境友好无污染；
2)采用绿电作为维持逆一氧化碳变换反应及动力系统的能源，不会产生新的碳排放；
3)可以生产不同H2/CO比例的合成气，用于生产各种高附加值化学品及燃料，提高CO2利用价值；
4)CO2转化率及CO选择性高，逆一氧化碳变换单程转化率高于60％，总转化率高于95％，一氧化碳的选择性高于90％。
附图说明
图1为本发明绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺流程示意图；
图2为图1中逆一氧化碳变换装置工艺流程示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步解释说明。但不应将此理解为本发明上述主题的范围仅限于下述实施例。
实施例1
如图1所示二氧化碳捕集装置1产生的CO2气体首先和来自电解水制氢装置2产生的氢气混合，然后和来自合成气净化装置4的CO2循环气体进行混合得到原料气，原料气压力为0.05MPa，H2/CO2摩尔比值为2.36。
结合图2所示将原料气送至逆一氧化碳变换装置3，原料气送至原料气分离器6中分离出夹带的液体，从原料气分离器6出来的原料气进入原料气压缩机7进行增压至1.0MPa；增压后的原料气依次进入原料气预热器8壳体进行换热并预热至850℃，然后进入原料气加热器9加热至900℃送至逆变换反应器10；在逆变换反应器10中，原料气中的CO2和氢气在催化剂的作用下反应生成一氧化碳和水转化为一氧化碳和水；逆变换反应器10出口的逆变换气(包括一氧化碳和水，以及未反应的CO2和氢气)首先经过原料气预热器8预热原料气，逆变换气降温至120℃后进入1#粗合成气分离器11分离出冷凝水；1#粗合成气分离器11顶部的逆变换气经过粗合成气冷却器12冷却至40℃后进入2#粗合成气分离器13进行气液分离，2#粗合成气分离器13顶部得到粗合成气送至合成气净化装置4，1#粗合成气分离器11和2#粗合成气分离器13得到的冷凝水返回电解水制氢装置2回用。本实施例得到粗合成气摩尔组成如下：H2为59.48％，CO为25.82％，CO2为11.75％，CH4为2.04％，H2O为0.91％。经过逆一氧化碳变换反应，CO2的单程转化率为70.32％，CO的选择性为92.67％。
来自逆一氧化碳变换装置的粗合成气送至合成气净化装置，脱除部分CO2气体，得到主要成分为H2，CO和CO2的合成气，其中CO摩尔浓度为28.67％，H2摩尔浓度为66.05％，CO2摩尔浓度为2.00％，脱除的CO2气体返回至逆一氧化碳变换装置入口。
本实施例中，逆变换反应器为轴向或轴径向固定床催化反应器，反应器类型为绝热反应器，反应压力为1.0MPa；
CO2的总转化率为93.93％，所得合成气的H2/CO摩尔比值为2.30，可以用来生产甲醇。
给电解水制氢装置2和逆一氧化碳变换装置3供电的为可再生能源发电装置5。所用可再生能源可以是风能，太阳能，潮汐能，地热能等可再生能源中的一种或多种。
实施例2
如图1所示二氧化碳捕集装置1产生的CO2气体首先和来自电解水制氢装置2产生的氢气混合，然后和来自合成气净化装置4的CO2循环气体进行混合得到原料气，原料气压力为0.05MPa，H2/CO2摩尔比值为1.68。
将原料气送至逆一氧化碳变换装置3，原料气送至原料气分离器6中分离出夹带的液体，从原料气分离器6出来的原料气进入原料气压缩机7进行增压至1.0MPa；增压后的原料气依次进入原料气预热器8壳体进行换热并预热至778℃，然后进入原料气加热器9加热至900℃送至逆变换反应器10；在逆变换反应器10中，原料气中的CO2和氢气在催化剂的作用下反应生成一氧化碳和水转化为一氧化碳和水；逆变换反应器10出口的逆变换气(包括一氧化碳和水，以及未反应的CO2和氢气)首先经过原料气预热器8预热原料气，逆变换气降温至120℃后进入1#粗合成气分离器11分离出冷凝水；1#粗合成气分离器11顶部的逆变换气经过粗合成气冷却器12冷却至40℃后进入2#粗合成气分离器13进行气液分离，2#粗合成气分离器13顶部得到粗合成气送至合成气净化装置4，1#粗合成气分离器11和2#粗合成气分离器13得到的冷凝水返回电解水制氢装置2回用。本实施例得到粗合成气摩尔组成如下：H2为48.43％，CO为29.30％，CO2为19.52％，CH4为1.84％，H2O为0.91％。经过逆一氧化碳变换反应，CO2的单程转化率为61.44％，CO的选择性为94.09％。
来自逆一氧化碳变换装置的粗合成气送至合成气净化装置，脱除部分CO2气体，得到主要成分为H2，CO和CO2的合成气，其中CO摩尔浓度为36.11％，H2摩尔浓度为59.69％，CO2摩尔浓度为0.81％，脱除的CO2气体返回至逆一氧化碳变换装置入口。
本实施例中，逆变换反应器为轴向或轴径向固定床催化反应器，反应器类型为绝热反应器，反应压力为1.0MPa；
CO2的总转化率为97.93％，所得合成气的H2/CO摩尔比值为1.65，可以用来合成LPG、石脑油，柴油等液体燃料。
Claims (10)
1.一种绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，其特征在于，包括以下步骤：
工业尾气进入二氧化碳捕集装置，得到CO2气体，然后CO2气体和来自电解水制氢装置产生的氢气混合，同时加入来自合成气净化装置的CO2循环气体，得到原料气；
将原料气送入逆一氧化碳变换装置，在700～1000℃的条件下，CO2和H2在催化剂的作用下发生逆一氧化碳变换反应，得到粗合成气，在逆一氧化碳变换装置分离出的冷凝水返回电解水制氢装置回用；
出逆一氧化碳变换装置的粗合成气送至合成气净化装置，脱除未反应的CO2，得到合成气，未反应的CO2返回逆一氧化碳变换装置入口。
2.根据权利要求1所述绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，其特征在于，所述CO2和H2在逆一氧化碳变换装置中的反应具体为：
原料气进入原料气分离器分离出夹带的液体，从原料气分离器出来的原料气进入原料气压缩机进行增压，增压后的原料气依次经过串联的原料气预热器壳体和原料气加热器进行加热；加热后的原料气进入逆变换反应器在催化剂的作用下进行逆一氧化碳变换反应，将二氧化碳和氢气转化为一氧化碳和水；
出逆变换反应器的逆变换气首先经过原料气预热器的管程预热原料气，降温后的逆变换气进入1#粗合成气分离器进行气液分离，出1#粗合成气分离器的逆变换气经粗合成气冷却器进行降温后进入2#粗合成气分离器进行气液分离，2#粗合成气分离器得到粗合成气送至合成气净化装置，1#粗合成气分离器和2#粗合成气分离器得到的冷凝水返回电解水制氢装置回用。
3.根据权利要求2所述绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，其特征在于，所述逆变换反应器为轴向或轴径向固定床催化反应器，反应器类型为绝热或者非绝热反应器，反应压力为0.1～2.0MPa。
4.根据权利要求2所述绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，其特征在于，进所述逆一氧化碳变换装置中原料气分离器的原料气中H2和CO2的摩尔比为1.0～4.0，出所述逆一氧化碳变换装置中2#粗合成气分离器的粗合成气中H2和CO的摩尔比为1.0～3.0。
5.根据权利要求2所述绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，其特征在于，出所述合成气净化装置的合成气中CO2摩尔浓度为0.001～3.0％。
6.根据权利要求2所述绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，其特征在于，所述原料气压缩机出口压力为0.1～2.0MPa。
7.根据权利要求2所述绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，其特征在于，出所述原料气加热器的原料气温度为700～1000℃。
8.根据权利要求2所述绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，其特征在于，所述逆变换反应器进出口温差为50～200℃。
9.根据权利要求2所述绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，其特征在于，所述逆变换反应器中催化剂的活性组分为Pt、Pd、Au、Cu、Ni、Fe及Co中的一种或两种。
10.根据权利要求1所述绿氢耦合碳捕集生产合成气工艺，其特征在于，给所述电解水制氢装置和逆一氧化碳变换装置供电的为可再生能源发电装置。
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