CN101386564B - 一种氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法 - Google Patents

一种氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法，主要步骤包括：在第一反应器中，氢气和二氧化碳在铜基加氢催化剂作用下进行第一步催化反应，得到甲醇、水、一氧化碳；然后在气液分离器中进行分离，液态的甲醇和水被分离出，气态的一氧化碳、氢气和二氧化碳进入第二反应器，在合成甲醇催化剂作用下，进行第二步合成反应，得到粗产品甲醇和水。该方法以氢气和二氧化碳为原料合成甲醇，可充分利用通常被当做废气排放的二氧化碳资源，比较容易的合成甲醇，反应温度低，二氧化碳转化率高，工艺过程简单，能耗低，容易实现工业化；且在减少二氧化碳对大气的排放的同时，开发了生产甲醇原料的新途径。

Description

一种氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法
技术领域
本发明属于二氧化碳的综合利用技术领域，特别涉及一种由氢气和二氧化碳直接合成甲醇的工艺方法。
背景技术
人类对石油和煤资源消耗量的日益增加，每年向大气中排放的二氧化碳持续增长，大气中的二氧化碳浓度逐年上升，这是造成地球温室效应的主要原因。
从地球环境的有效保护和对碳资源的充分利用这两个基本点出发，由二氧化碳加氢制取甲醇，不仅可解决二氧化碳废气的利用问题，还可减少二氧化碳对大气的排放，开发生产甲醇原料的新途径，更充分有效的利用有限碳资源。
目前我国已成为仅次于美国的世界第二大二氧化碳排放国，年排放二氧化碳量超过二十亿吨。要使国内的二氧化碳的排放恢复到2000年的水平，这意味着每年须回收二氧化碳排放量的3.5％，而如果把我国现在的油品缺口全部由甲醇代替，按1.7吨甲醇相当于1吨汽油计，若该甲醇全由二氧化碳加氢制取，则每年可消耗二氧化碳5000万吨左右，这对于控制二氧化碳的排放会起到显著的效果。
目前国内外曾研究利用铁基催化剂将二氧化碳变换为一氧化碳后合成甲醇，但其比较明显的缺点是变化温度高、能耗大，含有杂质组份等。
发明内容
本发明的目的是提供一种氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法，该方法可充分利用通常被当做废气排放的二氧化碳资源，比较容易的合成甲醇，其反应温度低，二氧化碳转化率高，工艺过程简单，能耗低，容易实现工业化。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：
一种氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法，包括下述主要步骤：
(1)、第一步催化反应：在第一反应器中，氢气和二氧化碳摩尔比为3:1～8:1，在Cu:Zn:Al摩尔比为(62～75):(15～28):(10～20)的铜基加氢催化剂作用下，温度230～280℃，压力5.0～8.5Mpa，气体空速10000-20000h-1下进行第一步催化反应，得到甲醇、水、一氧化碳；
(2)、气液分离：将上述(1)步反应后的甲醇、水、一氧化碳和未反应的氢气和二氧化碳在气液分离器中进行气液分离，液体状态的甲醇和水作为产品溶液被分离出，气体状态的一氧化碳、氢气和二氧化碳进入下一步反应；
(3)、第二步合成反应：经过上述(2)步气液分离后，氢气和一氧化碳、二氧化碳进入第二反应器，在合成甲醇催化剂作用下，温度230～280℃，压力低于第一反应器中压力0.2～2.0Mpa，气体空速8000-18000h-1条件下，进行第二步合成反应，得到粗产品甲醇和水(可根据需要采用常规方法进行浓缩，以得到适当浓度的甲醇产品)。
第二步合成反应中所用的合成甲醇催化剂，可优选自Cu:Zn:Al摩尔比为(50～65):(20～30):(10～20)的铜基催化剂(其中通常还可加入其它物质如Mg、Mn、V等)。
上述工艺过程中，在(1)步的加氢催化剂作用下，主要发生如下反应：
CO2+3H2＝CH3OH+H2O
CO2+H2＝CO+H2O
在(2)步的合成甲醇催化剂作用下，主要发生如下反应：
CO2+3H2＝CH3OH+H2O
CO2+H2＝CO+H2O
CO+H2＝CH3OH
上述工艺过程可如图1所示，二氧化碳和氢气经加压后并换热后进入第一反应器，在温度为230～280℃，压力5.0～8.5Mpa，气体空速10000-20000h-1下，进行第一步催化反应，得到甲醇、水、一氧化碳，经冷凝、分离，(液相作为粗产物进入粗产品贮罐)气相经换热后进入第二反应器，进行第二步合成反应，得到产物经冷凝然后进入气液分离，气相物质经压缩后循环使用，液相产物进入粗产品贮罐。
该工艺第一步催化反应采用铜基加氢催化剂，加氢反应的温度较低，二氧化碳转化率高；第二步合成反应充分利用第一步压力差，既提高甲醇的收率又增加了二氧化碳的转化率，工艺过程简单、节能，且易实现工业化。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
采用本发明方法以氢气和二氧化碳为原料合成甲醇，可充分利用通常被当做废气排放的二氧化碳资源，比较容易的合成甲醇，反应温度低，二氧化碳转化率高，工艺过程简单，能耗低，容易实现工业化。而且可大大增加对二氧化碳废气的利用，减少二氧化碳对大气的排放，同时开发了生产甲醇原料的新途径，更充分有效的利用了有限碳资源。
附图说明
图1是本发明氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法流程示意图。
图中，1是氢气，2是二氧化碳，3是压缩机，4是反应器A，5是换热器A，6是冷凝器A，7是气液分离器A，8是反应器B，9是换热器B，10是冷凝器A，11是气液分离器B，12是粗产品贮罐，13是低温蒸汽，14是高温蒸汽。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步的详细描述。
但不应将此理解为本发明上述主题的范围仅限于下述实施例。
实施例1
本实施例氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法包括下述主要步骤：
(1)、第一步催化反应：将体积比为3:1的氢气和二氧化碳以16000h-1的空速通入第一反应器中，在Cu:Zn:Al摩尔比为63:25:12的铜基加氢催化剂作用下，温度230℃，压力8.5Mpa下，进行第一步催化加氢反应，得到甲醇、水、一氧化碳；
该步骤中，5.9％的二氧化碳转化为一氧化碳和水，16.3％的二氧化碳转化为甲醇和水；
(2)、气液分离：将上述(1)步反应后的甲醇、水、一氧化碳和未反应的氢气和二氧化碳进行气液分离，液体状态的甲醇和水作为产品溶液被分离出，气体状态的一氧化碳、氢气和二氧化碳进入下一步反应；
(3)、第二步合成反应：经过上述(2)步气液分离后，氢气和一氧化碳、二氧化碳进入第二反应器中，在Cu:Zn:Al摩尔比为58:26:16的合成甲醇催化剂作用下，温度230℃，压力8.3Mpa，在13000h-1的空速下进行第二步合成反应，得到粗产品甲醇和水。
在该步骤中，5.8％的二氧化碳转化为一氧化碳和水，19.8％的二氧化碳转化为甲醇和水，35.6％的一氧化碳转化为甲醇。
实施例2
本实施例氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法包括下述主要步骤：
(1)、第一步催化反应：将体积比为3:1的氢气和二氧化碳以10000h-1的空速通入第一反应器中，在Cu:Zn:Al摩尔比为65:23:12的铜基加氢催化剂作用下，温度250℃，压力5.5Mpa下，进行第一步催化加氢反应，得到甲醇、水、一氧化碳；
该步骤中，8.6％的二氧化碳转化为一氧化碳和水，16.6％的二氧化碳转化为甲醇和水；
(2)、气液分离：将上述(1)步反应后的甲醇、水、一氧化碳和未反应的氢气和二氧化碳进行气液分离，液体状态的甲醇和水作为产品溶液被分离出？气体状态的一氧化碳、氢气和二氧化碳进入下一步反应；
(3)、第二步合成反应：经过上述(2)步气液分离后，氢气和一氧化碳、二氧化碳进入第二反应器中，在Cu:Zn:Al摩尔比为60:24:16的合成甲醇催化剂作用下，温度250℃，压力5.0Mpa，在8250h-1的空速下进行第二步合成反应，得到粗产品甲醇和水；
在该步骤中，4.6％的二氧化碳转化为一氧化碳和水，20％的二氧化碳转化为甲醇和水，38％的一氧化碳转化为甲醇。
实施例3
本实施例氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法包括下述主要步骤：
(1)、第一步催化反应：将体积比为3:1的氢气和二氧化碳以5000h-1的空速通入第一反应器中，在Cu:Zn:Al摩尔比为70:18:12的铜基加氢催化剂作用下铜基加氢催化剂作用下，温度280℃，压力8.0Mpa下，进行第一步催化加氢反应，得到甲醇、水、一氧化碳；
该步骤中，13.0％的二氧化碳转化为一氧化碳和水，21.5％的二氧化碳转化为甲醇和水；
(2)、气液分离：将上述(1)步反应后的甲醇、水、一氧化碳和未反应的氢气和二氧化碳进行气液分离，液体状态的甲醇和水作为产品溶液被分离出，气体状态的一氧化碳、氢气和二氧化碳进入下一步反应；
(3)、第二步合成反应：经过上述(2)步气液分离后，氢气和一氧化碳、二氧化碳进入第二反应器中，在在Cu:Zn:Al摩尔比为62:25:13的合成甲醇催化剂作用下，温度280℃，压力6.0Mpa，在4000h-1的空速下进行第二步合成反应，得到粗产品甲醇和水；
在该步骤中，8.0％的二氧化碳转化为一氧化碳和水，18.5％的二氧化碳转化为甲醇和水，39.6％的一氧化碳转化为甲醇。
实施例4
本实施例氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法包括下述主要步骤：
(1)、第一步催化反应：将体积比为6:1的氢气和二氧化碳以10000h-1的空速通入第一反应器中，在在Cu:Zn:Al摩尔比为62:24:14的铜基加氢催化剂作用下，温度250℃，压力5.5Mpa下，进行第一步催化加氢反应，得到甲醇、水、一氧化碳；
该步骤中，14.3％的二氧化碳转化为一氧化碳和水，21.8％的二氧化碳转化为甲醇和水；
(2)、气液分离：将上述(1)步反应后的甲醇、水、一氧化碳和未反应的氢气和二氧化碳进行气液分离，液体状态的甲醇和水作为产品溶液被分离出，气体状态的一氧化碳、氢气和二氧化碳进入下一步反应；
(3)、第二步合成反应：经过上述(2)步气液分离后，氢气和一氧化碳、二氧化碳进入第二反应器中，在在Cu:Zn:Al摩尔比为63:25:12的合成甲醇催化剂作用下，温度250℃，压力5.0Mpa，在8750h-1的空速下进行第二步合成反应，得到粗产品甲醇和水；
在该步骤中，11.6％的二氧化碳转化为一氧化碳和水，28％的二氧化碳转化为甲醇和水，38％的一氧化碳转化为甲醇。
实施例5
本实施例氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法包括下述主要步骤：
(1)、第一步催化反应：将体积比为8:1的氢气和二氧化碳以10000h-1的空速通入第一反应器中，在Cu:Zn:Al摩尔比为75:15:10的铜基加氢催化剂作用下，温度250℃，压力5.5Mpa下，进行第一步催化加氢反应，得到甲醇、水、一氧化碳；
该步骤中，18.2％的二氧化碳转化为一氧化碳和水，26.9％的二氧化碳转化为甲醇和水；
(2)、气液分离：将上述(1)步反应后的甲醇、水、一氧化碳和未反应的氢气和二氧化碳进行气液分离，液体状态的甲醇和水作为产品溶液被分离出，气体状态的一氧化碳、氢气和二氧化碳进入下一步反应；
(3)、第二步合成反应：经过上述(2)步气液分离后，氢气和一氧化碳、二氧化碳进入第二反应器中，在Cu:Zn:Al摩尔比为63:27:10的合成甲醇催化剂作用下，温度250℃，压力5.0Mpa，在8750h-1的空速下进行第二步合成反应，得到粗产品甲醇和水；
在该步骤中，16.6％的二氧化碳转化为一氧化碳和水，32％的二氧化碳转化为甲醇和水，40.6％的一氧化碳转化为甲醇。

Claims (2)

1.一种氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法，包括下述主要步骤：
(1)、第一步催化反应：在第一反应器中，氢气和二氧化碳摩尔比为3:1～8:1，在Cu:Zn:Al摩尔比为(62～75):(15～28):10～20)的铜基加氢催化剂作用下，温度230～280℃，压力5.0～8.5Mpa，气体空速10000-20000h-1下进行第一步催化反应，得到甲醇、水、一氧化碳；
(2)、气液分离：将上述(1)步反应后的甲醇、水、一氧化碳、及未反应的氢气和二氧化碳在气液分离器中进行气液分离，液体状态的甲醇和水作为产品溶液被分离出，气体状态的一氧化碳、氢气和二氧化碳进入下一步反应；
(3)、第二步合成反应：经过上述(2)步气液分离后，氢气和一氧化碳、二氧化碳进入第二反应器，在合成甲醇催化剂作用下，温度230～280℃，压力低于第一反应器中压力0.2～2.0Mpa，气体空速8000-18000h-1条件下，进行第二步合成反应，得到粗产品甲醇和水。
2.根据权利要求1所述的氢气和二氧化碳合成甲醇的工艺方法，其特征在于：所述的合成甲醇催化剂选自Cu:Zn:Al摩尔比为(50～65):(20～30):(10～20)的铜基催化剂。
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