CN116963586A - 一种选通管材料、选通管单元及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种选通管材料、选通管单元及其制备方法，属于微纳米电子技术领域，选通管单元包括衬底以及依次堆叠于衬底上的第一电极层、选通管材料层和第二电极层；选通层材料为包括Si、Te及A的化合物，其中A为掺杂元素，且为C、N、O及P中的至少一种；选通管材料的化学通式为SixTeyA100‑x‑y，其中x、y为元素的原子百分比，且10≤x≤60，40≤y≤90，0＜100‑x‑y≤50。本发明提供的选通管材料组分简单、无毒，且易于制备，通过进一步元素掺杂可以减小漏电流和提高热稳定性。
Description
技术领域
本发明属于微纳米电子技术领域，更具体地，涉及一种选通管材料、选通管单元及其制备方法。
背景技术
伴随着科技持续进步以及物联网时代的到来，信息数据呈现指数式增长，高速、高容量的非易失存储器受到青睐。相变存储器和阻变存储器等新型半导体存储器由于其在擦写速度、功耗以及三维堆叠方面的优势，成为学界产界研究的重点。为了进一步提高存储密度，三维交叉阵列是一个非常有效的技术方案，但这种方案会引起临近存储单元的非理想电流通路，带来误读、误操作等问题，限制集成规模的提升，同时非理想电流通路产生的静态功耗增加了芯片系统的负担。
将选通管与存储单元串联，集成到三维交叉阵列中，可以有效抑制漏电流，降低静态功耗，提高集成密度。众多选通管类型中，硫系阈值选通器件(Ovonic ThresholdSwitch，OTS)漏电流小、开关速度快、开态电流密度高以及可三维堆叠，是三维交叉结构的最佳选择。
OTS选通管材料在外加电场作用下由于普尔-弗兰克效应，能带发生弯曲，被深陷阱能级束缚的载流子挣脱束缚所需势垒高度下降，即可跃迁到浅陷阱能级，导致电流增大，选通管打开；当外加电场撤去时，能带不再弯曲，自由态载流子重新被深陷阱能级束缚，电流迅速减小，选通管关闭。由此可见，OTS选通管器件为易失性器件，在电压从零开始增加到阈值电压Vth过程中，处于高阻态；当电压超过阈值电压Vth后，处于低阻态；当电压减小且小于保持电压Vh后，该器件自发回到高阻态，其中，阈值电压Vth大于保持电压Vh。
漏电流和热稳定性是OTS选通管材料两个主要的性能指标。漏电流受OTS选通管材料带隙调控，带隙越大，漏电流越小，选通范围越大；热稳定性和体系原子成键强弱相关，键强越大，OTS选通管材料(工作状态为非晶)的原子运动能力降低，结晶激活能增大，晶化温度提升，导致热稳定性提高，可适用工作温度范围增大。
目前主流的硫系化合物选通管材料包括GeAsTeSe、GeAsSiSe等材料，均存在制备工艺复杂、组分多易分相、器件漏电流大、热稳定性差及含有毒元素As等问题。寻找一种组分简单、易于制备且性能优异的选通管材料成为亟待解决的问题。
发明内容
针对现有技术的缺陷，本发明的目的在于提供一种选通管材料、选通管单元及其制备方法，旨在解决现有的硫系化合物选通管材料组分复杂、器件漏电流大以及热稳定性差等问题。
为实现上述目的，第一方面，本发明提供了一种选通管材料，其化学通式为SixTeyA100-x-y，用于高阻态到低阻态的瞬间切换，当施加在选通管材料上的电信号低于电压阈值或者撤去电信号后选通管材料自动切换至高阻态；其中，A为掺杂元素，掺杂元素包括C、N、O及P中的至少一种，且10≤x≤60，40≤y≤90，0＜100-x-y≤50；掺杂元素A用于改善Si-Te选通管材料的漏电流、结晶温度和稳定性中的至少一种性能；x、y为元素的原子百分比。
进一步优选地，根据化学通式中不同的元素配比，采用化学气相沉积法、物理气相沉积法、溅射法、分子束外延法、原子层沉积法、脉冲激光沉积法或电化学法制备所述选通管材料。
第二方面，本发明提供了基于上述选通管材料制作的选通管单元，包括：第一电极层、第二电极层和位于所述第一电极层和所述第二电极层之间的选通管材料层；
第一电极层和第二电极层用于与选通管材料层接触并形成电流通道；选通管材料层用于高阻态到低阻态的瞬间切换。
进一步优选地，第一电极层和第二电极层均采用惰性电极材料，惰性电极材料为Pt、W、Au、Ru、Al、TiN、TiW、Ta、TaN、IrO2、ITO及IZO的一种或多种。
进一步优选地，第一电极层和第二电极层的厚度为5nm到200nm。
进一步优选地，选通管材料层的厚度为3nm到200nm。
第三方面，基于上述选通管单元，本发明提供了相应的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上制备第一电极层；
在第一电极层上制备绝缘层，对绝缘层进行图像化处理得到孔结构，并暴露出部分第一电极层；
在暴露出的第一电极层上制备选通管材料层，填充孔结构；
在选通管材料层上制备第二电极层获得选通管单元。
进一步优选地，第一电极层、第二电极层和选通管材料层均采用化学气相沉积法、物理气相沉积法、溅射法、分子束外延法、原子层沉积法、脉冲激光沉积法或电化学法制备而成。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，具有以下
有益效果：
本发明提供的一种选通管材料、选通管单元及其制备方法，其中，选通管材料的化学通式为为SixTeyA100-x-y，A为掺杂元素，掺杂元素包括C、N、O及P中的至少一种，由于选通管材料以Si-Te化合物为基体材料进行掺杂，基体材料中存在的一定数量的Si-Si单极键是硫系化合物选通管材料浅陷阱态的主要来源，掺杂元素A(C、N、O及P中的至少一种)的原子与Si原子形成Si-A键，部分取代Si-Si单极键，减少浅陷阱态，导致导电激活能减小，显著降低该选通管材料的漏电流；同时，较强的Si-A键能够降低体系原子的运动能力，尤其阻碍Si原子的扩散富集，进而提高选通管材料的热稳定性。利用本发明提供的选通管材料制备的选通管单元具有漏电流小、热稳定性高的优势。同时，由于该选通管单元是二端单元，可以垂直堆叠，所以能够完美兼容三维交叉阵列。
附图说明
图1是本发明实施例提供的一种Si2Te3和一种N掺杂的Si2Te3的电阻-温度曲线图；
图2(a)是本发明实施例提供的一种N掺杂的SiTe3的所有原子归一化均方位移曲线图；
图2(b)是本发明实施例提供的一种N掺杂的SiTe3的Si原子归一化均方位移曲线图；
图3是本发明实施例提供的一种选通管单元的结构示意图；
图4是本发明实施例提供的一种Si2Te3和一种N掺杂的Si2Te3的电压-电流扫描曲线图；
标记说明：
1-衬底；2-第一电极层；3-隔离层；4-选通管材料层；5-第二电极层。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
为了满足开发组分简单、低漏电流和高稳定性的硫系化合物选通管材料的需求，本发明提供了一种选通管材料，该选通管材料的化学通式为SixTeyA100-x-y，其中，A为掺杂元素，掺杂元素包括C、N、O及P中的至少一种，且10≤x≤60，40≤y≤90，0＜100-x-y≤50；
需指出，选通管材料能够实现高阻态到低阻态的瞬间切换，而当电压低于保持电压或撤去电信号后能够自动回到初始的高阻态；
根据化学通式SixTeyA100-x-y(其中，A为掺杂元素，所述掺杂元素包括C、N、O及P中的至少一种)中不同的元素配比，采用化学气相沉积法、物理气相沉积法、溅射法、分子束外延法、原子层沉积法、脉冲激光沉积法或电化学法制备所述选通管材料。
选通管材料以Si-Te化合物为基体材料进行掺杂，基体材料中存在的一定数量的Si-Si单极键是硫系化合物选通管材料浅陷阱态的主要来源，掺杂元素A(C、N、O及P中的至少一种)的原子与Si原子形成Si-A键，部分取代Si-Si单极键，减少浅陷阱态，导致导电激活能减小，显著降低该选通管材料的漏电流；同时，较强的Si-A键能够降低体系原子的运动能力，尤其阻碍Si原子的扩散富集，进而提高选通管材料的热稳定性。
本发明还提供了一种基于上述选通管材料制作的选通管单元，该选通管单元包括：第一电极层、第二电极层和位于所述第一电极层和所述第二电极层之间的选通管材料层；
进一步优选地，第一电极层和所述第二电极层均采用惰性电极材料，惰性电极材料为Pt、W、Au、Ru、Al、TiN、TiW、Ta、TaN、IrO2、ITO及IZO的一种或多种，且第一电极层和第二电极层厚度为5nm到200nm；
进一步优选地，选通管材料层的厚度为3nm到200nm。
本发明还提供了一种上述选通管单元的制备方法，包括以下步骤：
在衬底上制备第一电极层；
在第一电极层上制备绝缘层，对绝缘层进行图形化处理，得到孔结构，并暴露出部分第一电极层；可以通过紫外光刻或者电子束光刻(EBL)形成图形，然后使用电导耦合等离子刻蚀(ICP)得到不同形状的图形；
在暴露出的第一电极层上制备选通管材料层，填充孔结构，选通管材料的化学通式为SixTeyA100-x-y，其中，A为掺杂元素，掺杂元素包括C、N、O及P中的至少一种，且10≤x≤60，40≤y≤90，0＜100-x-y≤50；
在选通管材料层上制备第二电极层，得到选通管单元。
进一步优选地，第一电极层、第二电极层和选通管材料层均采用化学气相沉积法、物理气相沉积法、溅射法、分子束外延法、原子层沉积法、脉冲激光沉积法或电化学法制备而成。
以下结合具体实施例，对上述技术方案详细说明。
实施例1
本实施例提供了一种选通管材料及其制备方法，其中，选通管材料的化学通式为SixTeyA100-x-y(其中，A为C、N、O及P中的至少一种)，x、y为元素的原子百分比，且10≤x≤60，40≤y≤90，0＜100-x-y≤50；
进一步优选地，选通管材料能够实现高阻态到低阻态的瞬间切换，而当电压低于保持电压或撤去电信号后能够自动回到初始的高阻态。
进一步优选地，利用Si靶和Te靶进行共溅射并通入一定流量的N2沉积一定厚度的SixTeyN100-x-y薄膜，以制备选通管材料层；
进一步优选地，利用Si靶和Te靶进行共溅射并通入一定流量的N2制备选通管材料层，通过控制Si靶和Te靶溅射功率比及N2和Ar的流量比，调控选通管材料层的组分比例；工艺参数为：本底真空抽至10-4Pa，高纯Ar气作为溅射气体，溅射气压为0.5Pa，Si靶溅射功率为10-50W可调，Te靶溅射功率固定为20W，溅射时间为50-500s可调；
进一步优选地，选通管材料层厚度为3nm到200nm；优选地，在本实施案例中，选通管材料层厚度为50nm；理所当然，其他实施案例中，选通管材料层厚度还可以是10nm、20nm、30nm、40nm、60nm、70nm、80nm、90nm、100nm或者110nm等。
图1是Si2Te3和N掺杂的Si2Te3的电阻-温度曲线图，结果表明掺杂N元素能够提升晶化温度，即提高该选通管材料的热稳定性。
实施例2
本实施例提供了一种N掺杂的SiTe3非晶体系模拟。
本实施例模拟了SiTe3及N掺杂SiTe3体系的动力学性质；由于体系中的原子通常不是沿着简单路径运动，而是会和其它原子不断碰撞，因此常通过均方位移(MSD)来反映原子的运动能力大小；如图2(a)和图2(b)所示，纵坐标表示均方位移，横坐标表示模拟时间，计算结果表明N元素掺杂后，SiTe3体系的所有原子(图2(a))，尤其是Si原子(图2(b))的运动能力减弱，阻碍Si原子的扩散富集，进而提高选通管材料的热稳定性。
实施例3
本实例提供一种利用实施例1的选通管材料制作的选通管单元，该选通管单元包括：第一电极层、第二电极层和位于第一电极层和所述第二电极层之间的选通管材料层；
进一步优选地，第一电极层和第二电极层均采用惰性电极材料，惰性电极材料为Pt、W、Au、Ru、Al、TiN、TiW、Ta、TaN、IrO2、ITO及IZO的一种或多种，且第一电极层和第二电极层厚度为5nm到200nm。
本实施例中第一电极层和第二电极层均为W电极，且厚度均为100nm。
实施例4
本实施例提供了一种实施例3的选通管单元的制备方法，结构示意图如图3所示，制备方法包括：
(1)选取晶相为(100)的SiO2/Si基片，作为衬底1；将其切成2cm×2cm大小的样片，放置在丙酮中浸泡，超声清洗10-15分钟，然后再放置在无水乙醇中浸泡，超声清洗5分钟，其中超声功率均为40W，最后用去离子冲洗样片并用氮气枪吹干；
(2)取清洗干净的样片，利用磁控溅射在其表面生长一层100nm的第一金属电极W，即第一电极层2；本底真空为10-4Pa，高纯Ar气为溅射气体，溅射气压为0.5Pa，溅射功率为40W，溅射800s；
(3)采用化学气相沉积法(PECVD)在步骤(2)中的第一金属电极W上生长100nm的SiO2绝缘层，作为隔离层3；
(4)通过电子束光刻(EBL)、电感耦合等离子体刻蚀(ICP)在步骤(3)中的SiO2绝缘层形成深度为100nm、直径为300nm左右的通孔；
(5)通过紫外光刻在步骤(4)的基础上形成单元阵列；
(6)利用磁控溅射制备SixTeyN100-x-y选通管材料层4；分别采用直流和交流来溅射Si靶和Te靶，通过控制Si靶和Te靶溅射功率比及N2和Ar的流量比，调控选通管材料层的组分比例；设定本底真空为10-4Pa，溅射气压为0.5Pa，Si靶溅射功率为15W，Te靶溅射功率为20W，N2和Ar的流量比为1:8，共溅射200s，可以得到N掺杂的Si2Te3的选通管材料层，厚度为30nm；
(7)采用磁控溅射制备100nm的第二金属电极W，即第二电极层5；
(8)将步骤(7)制备的样品放在丙酮中浸泡30-60分钟，再用无水乙醇和去离子水清洗、氮气干燥，得到完整的基于N掺杂的Si2Te3选通管材料的选通管单元。
图4是一种Si2Te3和一种N掺杂的Si2Te3的电压-电流扫描曲线图，结果表明掺杂N元素能够降低该选通管材料的漏电流，机理在于N原子与Si原子形成Si-N键，部分取代Si-Si单极键，减少浅陷阱态，导致导电激活能减小，漏电流降低。
本发明提供的选通管材料通过在SixTey引入C、N、O及P中的至少一种，有效降低了选通管材料的漏电流，提高了选通管材料的热稳定性，并且组分简单、易于调控。利用本发明提供的选通管材料制备的选通管单元具有漏电流小、热稳定性高的优势。同时，由于该单元是二端单元，可以垂直堆叠，所以能够完美兼容三维交叉阵列。本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种选通管材料，其特征在于，所述选通管材料的化学通式为SixTeyA100-x-y，用于高阻态到低阻态的瞬间切换，当施加在选通管材料上的电信号低于电压阈值或者撤去电信号后选通管材料自动切换至高阻态；其中，A为掺杂元素，掺杂元素包括C、N、O及P中的至少一种，且10≤x≤60，40≤y≤90，0＜100-x-y≤50；掺杂元素A用于改善Si-Te选通管材料的漏电流、结晶温度和稳定性中的至少一种性能；x、y为元素的原子百分比。
2.根据权利要求1所述的选通管材料，其特征在于，根据化学通式中不同的元素配比，采用化学气相沉积法、物理气相沉积法、溅射法、分子束外延法、原子层沉积法、脉冲激光沉积法或电化学法制备所述选通管材料。
3.基于权利要求1或2所述的选通管材料制作的选通管单元，其特征在于，包括：第一电极层、第二电极层和位于所述第一电极层和所述第二电极层之间的选通管材料层；
第一电极层和第二电极层用于与选通管材料层接触并形成电流通道；选通管材料层用于高阻态到低阻态的瞬间切换。
4.根据权利要求3所述的选通管单元，其特征在于，所述第一电极层和第二电极层均采用惰性电极材料，惰性电极材料为Pt、W、Au、Ru、Al、TiN、TiW、Ta、TaN、IrO2、ITO及IZO的一种或多种。
5.根据权利要求3所述的选通管单元，其特征在于，所述第一电极层和所述第二电极层的厚度为5nm到200nm。
6.根据权利要求3所述的选通管单元，其特征在于，所述选通管材料层的厚度为3nm到200nm。
7.基于权利要求3所述的选通管单元的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
在衬底上制备第一电极层；
在第一电极层上制备绝缘层，对绝缘层进行图像化处理得到孔结构，并暴露出部分第一电极层；
在暴露出的第一电极层上制备选通管材料层，填充孔结构；
在选通管材料层上制备第二电极层获得选通管单元。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述第一电极层、第二电极层和选通管材料层均采用化学气相沉积法、物理气相沉积法、溅射法、分子束外延法、原子层沉积法、脉冲激光沉积法或电化学法制备而成。
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