CN108922960A - Ge-Se-Sb复合材料、1S1R相变存储器单元及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种Ge‑Se‑Sb复合材料、1S1R相变存储器单元及制备方法，其化学通式为GexSeySb100‑x‑y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100‑x。作为选通器材料介质时，Sb元素的原子百分比满足0<100‑x‑y<20，其阈值转变单元具有阈值电压低、开关比大等优点，作为存储材料介质时，Sb元素的原子百分比满足30<100‑x‑y<60，其结晶温度高且相变存储单元的数据保持力较好。本发明的Ge‑Se‑Sb复合材料，它既具有阈值转变(OTS)特性，又具有相变存储(OMS)特性，在电信号的作用下材料具备在高、低电阻间的可逆转换能力。
Description
技术领域
本发明属于微纳电子技术领域，特别是涉及一种Ge-Se-Sb复合材料、1S1R相变存储器单元及制备方法。
背景技术
存储器作为一种半导体器件在半导体市场中一直占据着重要的地位。利用相变薄膜材料作为存储介质的相变存储器被认为是最有潜力的下一代非易失性存储器。相变存储器技术基于S.R.Ovshinsky在20世纪60年代末、70年代初提出的奥弗辛斯基电子效应的存储器，其关键材料包括作为存储介质的相变薄膜、加热电极材料、绝缘材料和引出电极材料等。相变存储器的基本原理是：施加电学脉冲信号于器件单元，使相变材料在非晶态与晶态之间产生可逆转变，利用材料在高电阻值的非晶态和低电阻值的晶态之间的电阻差异来实现数据存储。
存储器的研究一直朝着高速、高密度、低功耗、高可靠性的方向发展。对于传统的相变存储器存储介质材料Ge2Sb2Te5，仍然存在着不能忽视的缺点。其结晶温度较低(约150℃)，热稳定性无法满足汽车电子等领域的高温数据保持力的要求——在120℃下数据能够保持10年以上；而且，其在器件中的功耗和擦写速度仍然需要进一步改善。在实际的存储芯片应用中，需要有一种开关性能很好的选通器来对存储单元进行选通和操作。目前，相变存储器的密度主要取决于驱动的晶体管的尺寸，而二极管的面积要远小于相同技术节点制造的场效应晶体管，因而二极管成为了主流的发展方向。但随着大阵列高密度尤其是三维结构存储器的发展，二极管作为选通单元已经不能满足要求，用硫系化合物薄膜材料作为介质的OTS选通器更适合作为今后三维高密度相变存储器的选通单元。OTS选通器的基本原理同样是基于硫系化合物的Ovshinsky阈值转变特性，在器件操作过程中当施加电压达到阈值电压后，选通单元由高阻态转变为低阻态，与存储单元不同的是，此时OTS材料仍处于非晶态，当电压撤去时，选通单元又回到高阻态，并没有发生存储转变。与晶体管和二极管选通器相比，OTS选通器具有开启电流大、漏电流小、开关比大、器件结构简单和微缩性好等优点。
用于相变存储器的Ge-Se-Sb相变材料，相比于传统的Ge2Sb2Te5，其结晶温度高且高温数据保持力较好。此外，根据我们的研究，Sb含量较低的Ge-Se-Sb材料同时也是一种OTS材料，其OTS单元具有阈值电压低、开关比大等优点。因此，Ge-Se-Sb材料既具有阈值转变(OTS)特性，又具有相变存储(OMS)特性，是一种复合材料。同一种材料通过调节其组分既可以作为存储单元的材料介质又可以作为选通单元的材料介质，因而使得基于Ge-Se-Sb复合材料的1S1R相变存储器单元的制造工艺简单且成本低廉，具备很强的市场竞争力，为三维高密度存储器的实现提供了一种可行的相变单元和选通单元的材料介质。
发明内容
鉴于以上所述现有技术的缺点，本发明的目的在于提供一种Ge-Se-Sb复合材料、1S1R相变存储器单元及其制备方法，用于解决现有技术中相变存储器的存储单元和选通单元的性能、存储器制造工艺和成本均有待进一步改善的问题。
为实现上述目的及其他相关目的，本发明提供一种用于1S1R相变存储器单元的Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x。
优选地，所述GexSeySb100-x-y中，满足x:y＝1:1，且作为选通器材料介质时，Sb元素的原子百分比满足0<100-x-y<20，当作为存储材料介质时，Sb元素的原子百分比满足30<100-x-y<60。
进一步地，所述GexSeySb100-x-y中，当作为选通器材料介质时，Sb的原子百分比满足5<100-x-y<15，当作为存储材料介质时，Sb的原子百分比满足35<100-x-y<55。
本发明还提供一种1S1R相变存储器单元，所述1S1R相变存储器单元包括下电极层、中间电极层、上电极层及位于所述下电极层和所述中间电极层之间的阈值转变材料层和所述中间电极层和上电极层之间的相变存储材料层；所述阈值转变材料层和所述相变存储材料层采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，其中，所述阈值转变材料层中，Sb元素的原子百分比满足0<100-x-y<20，所述相变存储材料层中，Sb元素的原子百分比满足30<100-x-y<60。
优选地，所述GexSeySb100-x-y中，所述阈值转变材料层中，Sb元素的原子百分比满足5<100-x-y<15，所述相变存储材料层中，Sb元素的原子百分比满足35<100-x-y<55。
优选地，所述下电极层的材料包括：单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
优选地，所述中间电极层的材料包括：单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
优选地，所述上电极层的材料包括：单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
本发明还提供一种1S1R相变存储器单元的制备方法，包括以下步骤：形成下电极层；在所述下电极层上形成阈值转变材料层；所述阈值转变材料层采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，Sb元素的原子百分比满足0<100-x-y<20；在所述阈值转变材料层上形成中间电极层；在所述中间电极层上形成相变存储材料层；所述相变存储材料层采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，Sb元素的原子百分比满足30<100-x-y<60；在所述相变存储材料层上形成上电极层；在所述上电极层上形成引出电极，把所述上电极层、所述中间电极层和所述下电极层通过所述引出电极与器件的驱动电路及外围电路集成。
优选地，所述阈值转变材料层中，Sb元素的原子百分比满足5<100-x-y<15，所述相变存储材料层中，Sb元素的原子百分比满足35<100-x-y<55。
优选地，所述下电极层、中间电极层、上电极层及所述引出电极的材料包括：单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
优选地，制备所述下电极层、所述阈值转变材料层、所述中间电极层、所述相变存储材料层、所述上电极层及所述引出电极的方法包括：溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法及原子层沉积法中的任意一种。
如上所述，本发明的Ge-Se-Sb复合材料、1S1R相变存储器单元及其制备方法，具有以下有益效果：本发明提供的用于相变存储器的Ge-Se-Sb复合材料，它既具有阈值转变(OTS)特性，又具有相变存储(OMS)特性，在电信号的作用下材料具备在高、低电阻间的可逆转换能力。当Ge-Se-Sb中的Sb含量较低(Sb含量小于百分之二十原子比)时，Ge-Se-Sb为一种阈值转变材料，其阈值转变单元具有阈值电压低、开关比大等优点；而当Ge-Se-Sb中的Sb含量较高(Sb含量大于百分之三十原子比)时，Ge-Se-Sb为一种相变存储材料，其结晶温度高且相变存储单元的数据保持力较好。此外，基于Ge-Se-Sb复合材料的1S1R相变存储器单元的制造工艺简单且成本低廉，为三维高密度存储器的实现提供了一种可行的相变单元和选通单元的材料介质。
附图说明
图1～图6显示为本发明的1S1R相变存储器单元的制备方法各步骤所呈现的结构示意图，其中，图6显示为本发明的1S1R相变存储器单元的结构示意图。
图7显示为Ge47Se47Sb6阈值转变材料和Ge32Se32Sb36相变存储材料应用于1S1R相变存储器中，所形成的器件单元经过一次SET-RESET循环后的窗口特征曲线(即R-V曲线)，脉冲宽度为100ns。
图8显示为Ge47Se47Sb6阈值转变薄膜材料方块电阻与退火温度的关系曲线。
图9显示为Ge32Se32Sb36相变存储薄膜材料方块电阻与退火温度的关系曲线。
元件标号说明
101 下电极层
102 阈值转变材料层
103 中间电极层
104 相变存储材料层
105 上电极层
106 引出电极
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。
请参阅图1～图9。需要说明的是，本实施例中所提供的图示仅以示意方式说明本发明的基本构想，遂图示中仅显示与本发明中有关的组件而非按照实际实施时的组件数目、形状及尺寸绘制，其实际实施时各组件的型态、数量及比例可为一种随意的改变，且其组件布局型态也可能更为复杂。
实施例1
本实施例提供一种用于1S1R相变存储器单元的Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x。
优选地，所述GexSeySb100-x-y中，满足x:y＝1:1，且作为选通器材料介质时，Sb元素的原子百分比满足0<100-x-y<20，当作为存储材料介质时，Sb元素的原子百分比满足30<100-x-y<60。进一步地，所述GexSeySb100-x-y中，当作为选通器材料介质时，Sb的原子百分比满足5<100-x-y<15，当作为存储材料介质时，Sb的原子百分比满足35<100-x-y<55。
具体的，所述Ge-Se-Sb复合材料可采用溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法(CVD)、等离子体增强化学气相沉积法(PECVD)、低压化学气相沉积法(LPCVD)、金属化合物气相沉积法(MOCVD)、分子束外延法(MBE)、原子气相沉积法(AVD)或原子层沉积法(ALD)制备而成。
作为示例，采用磁控溅射法，以GeSe合金靶、Sb单质靶共溅射制备Ge47Se47Sb6OTS材料薄膜层。工艺参数为：本底气压为1×10-5Pa，溅射时Ar气气压为0.2Pa，溅射功率为GeSe合金靶20W，Sb单质靶5W，衬底温度为25℃，通过控制溅射时间，使得OTS材料薄膜厚度为20nm。
作为示例，采用磁控溅射法，以GeSe合金靶、Sb单质靶共溅射制备Ge32Se32Sb36OMS材料薄膜层。工艺参数为：本底气压为1×10-5Pa，溅射时Ar气气压为0.2Pa，溅射功率为GeSe合金靶20W，Sb单质靶25W，衬底温度为25℃，通过控制溅射时间，使得OMS材料薄膜厚度为40nm。
在其它实施例中，也可通过调整溅射时Sb单质靶溅射功率来调整Ge-Se-Sb复合材料中Sb的原子比。例如，在制备过程中，控制GeSe合金靶的功率始终为20W，通过调节Sb单质靶溅射功率来控制薄膜中Sb的含量，所用功率分别为5W、8W及10W，对应的OTS材料分别为：Ge47Se47Sb6、Ge46Se46Sb8和Ge44Se44Sb12；所用功率分别为25W、28W及30W，对应的OMS材料分别为：Ge32Se32Sb36、Ge31Se31Sb38和Ge29Se29Sb42；薄膜厚度通过控制溅射时间来控制。
Ge-Se-Sb为一种复合材料，它既具有阈值转变(OTS)特性，当Sb含量较低时能作为选通器材料介质；又具有相变存储(OMS)特性，当Sb含量较高时能作为存储材料介质。本发明的基于Ge-Se-Sb复合材料的1S1R相变存储器单元的制造工艺简单且成本低廉，为三维高密度存储器的实现提供了一种可行的相变单元和选通单元的材料介质。
实施例2
如图6所示，本实施例提供一种1S1R相变存储器单元的结构示意图，所述1S1R相变存储器单元包括下电极层101、中间电极层103、上电极层105及位于所述下电极层101和所述中间电极层103之间的阈值转变材料层102和所述中间电极层103和上电极层105之间的相变存储材料层104；所述阈值转变材料层102和所述相变存储材料层104采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，其中，所述阈值转变材料层102中，Sb元素的原子百分比满足0<100-x-y<20，所述相变存储材料层104中，Sb元素的原子百分比满足30<100-x-y<60。
优选地，所述GexSeySb100-x-y中，所述阈值转变材料层102中，Sb元素的原子百分比满足5<100-x-y<15，所述相变存储材料层104中，Sb元素的原子百分比满足35<100-x-y<55。
进一步的，所述上电极层105上还形成有引出电极106，用以将所述上电极层105、所述中间电极层103和所述下电极层101通过所述引出电极106与器件的驱动电路及外围电路集成。
如图1～图6所示，本实施例还提供一种1S1R相变存储器单元的制备方法，包括以下步骤：形成下电极层101；在所述下电极层101上形成阈值转变材料层102；所述阈值转变材料层102采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，Sb元素的原子百分比满足0<100-x-y<20；在所述阈值转变材料层102上形成中间电极层103；在所述中间电极层103上形成相变存储材料层104；所述相变存储材料层104采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，Sb元素的原子百分比满足30<100-x-y<60；在所述相变存储材料层104上形成上电极层105；在所述上电极层105上形成引出电极106，把所述上电极层105、所述中间电极层103和所述下电极层101通过所述引出电极106与器件的驱动电路及外围电路集成。
优选地，所述阈值转变材料层102中，Sb元素的原子百分比满足5<100-x-y<15，所述相变存储材料层104中，Sb元素的原子百分比满足35<100-x-y<55。
优选地，所述下电极层101、中间电极层103、上电极层105及所述引出电极106的材料包括：单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
优选地，制备所述下电极层101、所述阈值转变材料层102、所述中间电极层103、所述相变存储材料层104、所述上电极层105及所述引出电极106的方法包括：溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法及原子层沉积法中的任意一种。
如图1～图6所示，本实施例的包含Ge-Se-Sb复合材料的1S1R相变存储器单元的制备过程具体如下：
步骤1：请参阅图1，采用溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中任意一种制备下电极层101，本实施例优选采用CVD法制备所述下电极层101。所述下电极层101的材料为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。本实施例中，所述下电极层101的材料优选为W。所得W电极的直径为80nm，高度为200nm。
步骤2：请参阅图2，在所述下电极层101上制备阈值转换材料层，所述阈值转变材料层102采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，Sb元素的原子百分比满足0<100-x-y<20。
所述阈值转换材料层的制备方法可采用溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中的任意一种。本实施例中优选为，在W下电极层101上采用磁控溅射法，以GeSe合金靶、Sb单质靶共溅射制备厚度为20nm的Ge47Se47Sb6OTS材料薄膜层2。工艺参数为：本底气压为1×10-5Pa，溅射时Ar气气压为0.2Pa，溅射功率为GeSe合金靶20W，Sb单质靶5W，衬底温度为25℃，溅射时间5-10min。
步骤3：请参阅图3，在阈值转换材料层上，采用溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中任一种制备中间电极层103。中间电极层103的材料为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
本实施例中优选为，在Ge47Se47Sb6阈值转换材料层上采用磁控溅射法制备中间电极层103，所述中间电极层103的材料优选为TiN，工艺参数为：本底气压为1×10-5Pa，溅射时气压为0.2Pa，Ar/N2的气体流量比例为1：1，溅射功率为100W，衬底温度为25℃，溅射时间20-25min。所得TiN电极厚度约为10nm。
步骤4：请参阅图4，在所述中间电极层103上制备相变存储材料层104，所述相变存储材料层104采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，Sb元素的原子百分比满足30<100-x-y<60。
所述相变存储材料层104的制备方法可采用溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中的任意一种。本实施例中优选为，在中间电极层103上采用磁控溅射法，以GeSe合金靶、Sb单质靶共溅射制备厚度为40nm的Ge32Se32Sb36OMS材料薄膜层4。工艺参数为：本底气压为1×10-5Pa，溅射时Ar气气压为0.2Pa，溅射功率为GeSe合金靶20W，Sb单质靶25W，衬底温度为25℃，溅射时间20-30min。
步骤5：请参阅图5，在相变存储材料层104上，采用溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中任一种制备上电极层105。上电极层105的材料为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
本实施例中优选为，在Ge32Se32Sb36相变存储材料层104上采用磁控溅射法制备上电极层105，所述上电极层105的材料优选为TiN，工艺参数为：本底气压为1×10-5Pa，溅射时气压为0.2Pa，Ar/N2的气体流量比例为1：1，溅射功率为100W，衬底温度为25℃，溅射时间20-25min。所得TiN电极厚度约为10nm。
步骤6：请参阅图6，在所述上电极层105上制备引出电极106，采用的方法为溅射法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法或原子层沉积法中任意一种。然后把上、中间、下电极通过所述引出电极106与器件单元的驱动电路及外围电路集成，所采用的加工方法为常规的半导体工艺；作为引出电极106的材料为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
本实施例中优选为，采用磁控溅射法制备引出电极106，材料为Al，引出电极106薄膜厚度为200nm，采用常规半导体工艺刻蚀出引出电极106，与器件单元的驱动电路和外围电路集成，从而制备出完整的1S1R相变存储器单元。
实施例3
本实施例对上述实施例2中的1S1R相变存储器单元进行电学性能的测试：
测试器件单元电阻与所施加的脉冲电压的关系。测试结果请参见图7。对于所测的1S1R(1S：Ge47Se47Sb6，1R：Ge32Se32Sb36)相变存储器单元，在宽度为100ns的脉冲作用下，当脉冲高度达到1.7V时，方块电阻由≈105Ω/□的高阻态突降至≈102Ω/□的低阻态；当脉冲高度达到3.3V时，方块电阻又快速升高至≈105Ω/□的高阻态，其中，Ω/□表示方块电阻。高低阻值差约三个数量级，用在存储器件中能够容易地区分所存储的二进制数值。
实施例4
本实施例提供一种用于1S1R相变存储器单元的Ge-Se-Sb复合材料以及一种1S1R相变存储器单元的制备方法，其基本方案分别与实施例1、实施例2基本相同，不同之处在于，Ge-Se-Sb复合材料层(包括阈值转变材料层102及相变存储材料层104)的制备方法改为AVD或ALD法，亦可达到相同的技术效果。
实施例5
本实施例提供一种用于1S1R相变存储器单元的Ge-Se-Sb复合材料以及一种1S1R相变存储器单元的制备方法，其基本方案分别与实施例1、实施例2基本相同，不同之处在于，把实施例1中制备阈值转换材料层时的Sb单质靶溅射功率设定为8W。当Sb单质靶溅射功率设定为8W，相应的阈值转换材料层组分为Ge46Se46Sb8，相应器件的电学性能亦能达到相近的效果。
实施例6
本实施例提供一种用于1S1R相变存储器单元的Ge-Se-Sb复合材料以及一种1S1R相变存储器单元的制备方法，其基本方案分别与实施例1、实施例2基本相同，不同之处在于，把实施例1中制备阈值转换材料层时的Sb单质靶溅射功率设定为10W。当Sb单质靶溅射功率设定为10W，相应的阈值转换材料层组分为Ge44Se44Sb12，相应器件的电学性能亦能达到相近的效果。
实施例7
本实施例提供一种用于1S1R相变存储器单元的Ge-Se-Sb复合材料以及一种1S1R相变存储器单元的制备方法，其基本方案分别与实施例1、实施例2基本相同，不同之处在于，把实施例1中制备相变存储材料层104时的Sb单质靶溅射功率设定为28W。当Sb单质靶溅射功率设定为28W，相应的相变存储材料层104组分为Ge31Se31Sb38，相应器件的电学性能亦能达到相近的效果。
实施例8
本实施例提供一种用于1S1R相变存储器单元的Ge-Se-Sb复合材料以及一种1S1R相变存储器单元的制备方法，其基本方案分别与实施例1、实施例2基本相同，不同之处在于，把实施例1中制备相变存储材料层104时的Sb单质靶溅射功率设定为30W。当Sb单质靶溅射功率设定为30W，相应的相变存储材料层104组分为Ge29Se29Sb42，相应器件的电学性能亦能达到相近的效果。
实施例9
本实施例对GexSeySb100-x-y复合材料薄膜的特性进行分析研究。样品采用Ge47Se47Sb6阈值转换材料薄膜和Ge32Se32Sb36相变存储材料薄膜。
请参见图8，显示为使用原位加热系统测得的Ge47Se47Sb6阈值转换薄膜材料的方块电阻与退火温度的关系曲线。如图升温曲线所示，随着温度的增加，阈值转换材料的电阻呈现出下降的趋势，且一直到400℃也保持着相同的趋势。与相变薄膜材料的特性不同，阈值转换材料并未出现在某一临界温度(或临界温度段)，电阻值突然明显下降的现象。这意味着阈值转换材料在一定的温度范围内不会发生由非晶态转变为多晶态的过程，材料会一直保持非晶的结构。由于在升温过程中阈值转换材料未发生多晶态的转变，因此当温度下降时，阈值转换材料的电阻呈现出上升的趋势，并最终回到最初的高电阻状态。阈值转换材料一般都具有较高的阻值，因而阈值转换选通器处于关态时的漏电流会很低，这有利于选通器在高密度存储器中的应用。
再请参阅图9，显示为使用原位加热系统测得的Ge32Se32Sb36相变存储薄膜材料的方块电阻与退火温度的关系曲线。对于Ge32Se32Sb36相变存储薄膜材料，随着温度的增加，方阻先是缓慢下降，到达某一临界温度段，方阻值突然明显下降，意味着相变材料由先前的非晶高阻态转变为多晶低阻态。这个过程在相变存储器中可以通过施加电脉冲等外部能量对相变薄膜加热来实现，同时可以通过施加不同的电脉冲来实现相变薄膜在非晶态和多晶态之间的可逆转变。对于Ge32Se32Sb36相变存储薄膜材料，其非晶态阻值高出晶态阻值约两个数量级甚至更多，适合用于相变存储介质。由图9可以看出，Ge32Se32Sb36相变存储薄膜材料的结晶温度约为250℃，相比于Ge2Sb2Te5(约150℃)有显著提高，这对于提高热稳定性和数据保持力非常有利。
综上所述，本发明的Ge-Se-Sb复合材料、1S1R相变存储器单元及其制备方法的优势表现在如下方面：
1、本发明提供的用于相变存储器的Ge-Se-Sb复合材料，它既具有阈值转变(OTS)特性，又具有相变存储(OMS)特性，在电信号的作用下材料具备在高、低电阻间的可逆转换能力。当Ge-Se-Sb中的Sb含量较低(Sb含量小于百分之二十原子比)时，Ge-Se-Sb为一种OTS材料，其OTS单元具有阈值电压低、开关比大等优点；而当Ge-Se-Sb中的Sb含量较高(Sb含量大于百分之三十原子比)时，Ge-Se-Sb为一种OMS相变材料，其结晶温度高且OMS单元的数据保持力较好。
2、开拓了Ge-Se-Sb复合材料在相变存储器中的应用，此外，基于Ge-Se-Sb复合材料的1S1R相变存储器单元的制造工艺简单且成本低廉，为三维高密度存储器的实现提供了一种可行的相变单元和选通单元的材料介质。
所以，本发明有效克服了现有技术中的种种缺点而具高度产业利用价值。
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。
Claims (12)
1.一种用于1S1R相变存储器单元的Ge-Se-Sb复合材料，其特征在于：所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x。
2.根据权利要求1所述的用于1S1R相变存储器单元的Ge-Se-Sb复合材料，其特征在于：所述GexSeySb100-x-y中，满足x:y＝1:1，且作为选通器材料介质时，Sb元素的原子百分比满足0<100-x-y<20，当作为存储材料介质时，Sb元素的原子百分比满足30<100-x-y<60。
3.根据权利要求2所述的用于1S1R相变存储器单元的Ge-Se-Sb复合材料，其特征在于：所述GexSeySb100-x-y中，当作为选通器材料介质时，Sb的原子百分比满足5<100-x-y<15，当作为存储材料介质时，Sb的原子百分比满足35<100-x-y<55。
4.一种1S1R相变存储器单元，其特征在于：所述1S1R相变存储器单元包括下电极层、中间电极层、上电极层及位于所述下电极层和所述中间电极层之间的阈值转变材料层和所述中间电极层和上电极层之间的相变存储材料层；所述阈值转变材料层和所述相变存储材料层采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，其中，所述阈值转变材料层中，Sb元素的原子百分比满足0<100-x-y<20，所述相变存储材料层中，Sb元素的原子百分比满足30<100-x-y<60。
5.根据权利要求4所述的1S1R相变存储器单元，其特征在于：所述GexSeySb100-x-y中，所述阈值转变材料层中，Sb元素的原子百分比满足5<100-x-y<15，所述相变存储材料层中，Sb元素的原子百分比满足35<100-x-y<55。
6.根据权利要求4所述的1S1R相变存储器单元，其特征在于：所述下电极层的材料包括：单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
7.根据权利要求4所述的1S1R相变存储器单元，其特征在于：所述中间电极层的材料包括：单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
8.根据权利要求4所述的1S1R相变存储器单元，其特征在于：所述上电极层的材料包括：单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
9.一种1S1R相变存储器单元的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
形成下电极层；
在所述下电极层上形成阈值转变材料层；所述阈值转变材料层采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，Sb元素的原子百分比满足0<100-x-y<20；
在所述阈值转变材料层上形成中间电极层；
在所述中间电极层上形成相变存储材料层；所述相变存储材料层采用Ge-Se-Sb复合材料，所述Ge-Se-Sb复合材料的化学通式为GexSeySb100-x-y，其中x、y均指元素的原子百分比，且满足20<x<60，20<y<100-x，Sb元素的原子百分比满足30<100-x-y<60；
在所述相变存储材料层上形成上电极层；
在所述上电极层上形成引出电极，把所述上电极层、所述中间电极层和所述下电极层通过所述引出电极与器件的驱动电路及外围电路集成。
10.根据权利要求9所述的1S1R相变存储器单元的制备方法，其特征在于：所述阈值转变材料层中，Sb元素的原子百分比满足5<100-x-y<15，所述相变存储材料层中，Sb元素的原子百分比满足35<100-x-y<55。
11.根据权利要求9所述的1S1R相变存储器单元的制备方法，其特征在于：所述下电极层、中间电极层、上电极层及所述引出电极的材料包括：单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种，或由单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意两种或多种组合成的合金材料，或为单金属材料W、Pt、Au、Ti、Al、Ag、Cu及Ni中的任意一种的氮化物或氧化物。
12.根据权利要求9所述的1S1R相变存储器单元的制备方法，其特征在于：制备所述下电极层、所述阈值转变材料层、所述中间电极层、所述相变存储材料层、所述上电极层及所述引出电极的方法包括：溅射法、离子注入法、蒸发法、化学气相沉积法、等离子体增强化学气相沉积法、低压化学气相沉积法、金属化合物气相沉积法、分子束外延法、原子气相沉积法及原子层沉积法中的任意一种。
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