CN113078262B - 一种具有类超晶格材料功能层的忆阻器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种具有类超晶格材料功能层的忆阻器及其制备方法，属于集成微电子器件技术领域，其包括上电极、功能层和下电极，所述功能层由硫系材料和氧化物材料层叠而成，硫系材料和氧化物材料均为类超晶格材料。其功能层具有多个重复单元，每个单元为一层硫系材料和一层氧化物材料层叠而成，整个功能层中，硫系材料和氧化物材料交替层叠。本发明还提供了以上忆阻器的制备方法。本发明通过对该忆阻器中功能层进行改进，采用基于硫系/氧化物的类超晶格结构，利用硫系材料的晶体特性，金属导电丝沿着晶界生长，降低金属导电丝的随机性，提高忆阻器的电阻一致性。本发明制备方法步骤简单，方便易行。
Description
技术领域
本发明属于集成微电子器件技术领域，更具体地，涉及一种具有类超晶格材料功能层的忆阻器及其制备方法。
背景技术
忆阻器因为其优异的特性，如低功耗、高存储密度和结构简单等成为下一代商业化新型非易失存储器的有力竞争者之一。此外，忆阻器可用于神经突触模拟电路和新型逻辑电路等新型器件中，比传统电路具有更高的效率、更低的功耗，具有广泛的研究应用前景。
目前，基于忆阻器的功能层材料主要以氧化物为主，由于氧化物具有稳定的结构、禁带宽度大、绝缘性好，可以作为良好的电介质材料。氧化物忆阻器阻变机理主要是导电丝通道的连接和断开，其主要分为两种：价态变化机制(VCM:氧空位导电丝)和电化学金属机制(ECM:金属导电丝)。其中，EMC机制是利用了活性金属电极，导电通道由金属导电丝构成，其开关速度快、Set(Reset)电压较小、与CMOS工艺相兼容，吸引了广泛的关注。然而，在ECM机制的忆阻器中，由于金属的扩散系数很高，比如Ag的扩散系数达到10-13cm-2s-1，这使得金属很容易迁移，此外，金属导电丝生长具有很大的随机性，因此阻态、操作电压分布不均匀，器件的一致性比较低。
解决以上难题对推进忆阻器的发展具有重大的意义。
发明内容
针对现有技术的缺陷，本发明的目的在于，提供一种具有类超晶格材料功能层的忆阻器及其制备方法，该结构由于嵌入硫系材料，使得金属导电丝会在硫系材料层中沿着晶界方向生长，从而可以降低导电丝的随机生长，对器件的一致性具有较大提升。
为实现上述目的，本发明提供了一种具有类超晶格材料功能层的忆阻器，其包括上电极、功能层和下电极，所述功能层是由硫系材料和氧化物材料层叠而成的类超晶格材料。
进一步的，其功能层具有多个重复单元，每个单元为一层硫系类材料和一层氧化物材料层叠而成，整个功能层中，硫系材料和氧化物材料交替层叠。
进一步的，硫系类超晶格材料层的厚度为1nm～3nm，氧化物类超晶格材料层的厚度为1nm～5nm。
进一步的，整个功能层具有3～20个重复单元。
进一步的，硫系类超晶格材料为本征材料或者掺杂材料，其为Sb单质或者为Ge、Sb、Te、In、Bi元素组合成的化合物，其掺杂元素选自C、Cu、N、O、Si、Sc、Ti中的一种或者多种。
进一步的，硫系类超晶格材料为GeTe、Sb2Te3、Bi2Te3、Ge2Sb2Te5或Ge1Sb2Te4。
进一步的，氧化物类超晶格材料为氧化硅或过渡金属氧化物，其为二元金属氧化物材料或者三元金属氧化物材料。
进一步的，氧化物类超晶格材料为Al2O3、HfO2、ZrO2、GeO2、SiO2、HfAlOx或HfZrOx，其中，x的取值范围为1～2。
进一步的，一个电极材料选用活性金属，活性金属选自Ag、Ag的合金化合物、Cu或Cu的合金化合物，另一个电极材料选用惰性电极材料，惰性电极材料选用Pt、Pd、TiW和Au。
按照本发明的第二个方面，还提供一种制备如上所述的一种具有类超晶格材料功能层的忆阻器的方法，其包括如下步骤：
(1)在衬底上制备下电极，
(2)采用原子沉积法、磁控溅射法、分子束外延法、脉冲激光沉积法、热蒸发法或电化学法交替层叠生长硫系材料和氧化物材料的类超晶格，直到获得所需的重复单元数量，
(3)制备上电极。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，具有以下有益效果：
本发明的忆阻器与现有的忆阻器相比较具有明显优势，利用硫系材料的晶体特性，晶态硫系材料中会有较大晶粒，该器件中由于氧化物和硫系材料交替叠加，导电丝会在硫系材料层中沿着晶界生长，因此导电丝的生长具有方向性，从而降低导电丝生长的随机性，能提高忆阻器的电阻一致性，有利于器件的稳定性，能进一步提升忆阻器的性能，有利于推动忆阻器的商业化和市场化。本发明所述的基于硫系/氧化物的类超晶格忆阻器所使用的工艺与现有的CMOS工艺兼容，而且步骤简单，方便易行。
附图说明
图1是本发明实施例中热生长层附着在Si衬底上的示意图；
图2是本发明实施例中在图1所示的结构上制备了下电极示意图；
图3是本发明实施例中在图2所示的结构上制备了硫系/氧化物的类超晶格功能层的示意图，其中，4A1为该类超晶格的第1层硫系材料，4B1为该类超晶格的第1层氧化物材料，
图4是本发明实施例中在图3所示的结构上制备多个重复的功能层的结构示意图，其中，4An为该类超晶格的第n层硫系材料，4Bn为该类超晶格的第n层氧化物材料，
图5是本发明实施例中硫系/氧化物的类超晶格功能层具有六层的结构示意图，其中，4A1为该类超晶格的第1层硫系材料，4B1为该类超晶格的第1层氧化物材料，4A2为该类超晶格的第2层硫系材料，4B2为该类超晶格的第2层氧化物材料，4A3为该类超晶格的第3层硫系材料，4B3为该类超晶格的第3层氧化物材料，4A4为该类超晶格的第4层硫系材料，4B4为该类超晶格的第4层氧化物材料，4A5为该类超晶格的第5层硫系材料，4B5为该类超晶格的第5层氧化物材料，4A6为该类超晶格的第6层硫系材料，4B6为该类超晶格的第6层氧化物材料，
图6是本发明实施例中在图4所述结构上制备了上电极的忆阻器的结构示意图。
在以上附图中，相同的附图标记表示相同的元件或者结构，具体为：
1为Si衬底；2为热生长SiO2层；3是下电极；4A1是为硫系/氧化物的类超晶格的功能层的第1层硫系材料，4B1为硫系/氧化物的类超晶格的功能层的第1层氧化物材料，4An为该类超晶格的第n层硫系材料，4Bn为该类超晶格的第n层氧化物材料；5为上电极。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
忆阻器中导电丝会沿着晶界的方向生长，这相当于定向诱导导电丝生长，这为提高忆阻器的一致性提供了指导。特别地，硫系材料在晶态时具有长距离的原子能级和较高的自由电子密度，电阻比较小，晶体效应明显，可以作为一种诱导导电丝生长的材料。考虑到硫系材料主要诱导的是界面处的导电丝生长，不足以控制整个功能层中的导电丝生长，因而可采用硫系/氧化物的类超晶格结构，即硫系/氧化物材料的交替叠加模式，则可以实现整个功能层的导电丝定向诱导生长，从而更好地提高器件的一致性。基于以上原理，做出了本发明申请。本发明的忆阻器是一种基于硫系材料和氧化物交替叠加的类超晶格忆阻器，改善了忆阻器中金属导电丝随机生长的特性。
本发明提供了一种具有类超晶格材料功能层的忆阻器，其包括上电极、功能层和下电极，所述功能层由硫系材料和氧化物材料层叠而成的类超晶格。其功能层具有多个重复单元，每个单元为一层硫系材料和一层氧化物材料层叠而成，整个功能层中，硫系材料和氧化物材料交替层叠。硫系材料层的厚度为1nm～3nm，氧化物材料层的厚度为1nm～5nm。以上各层厚度的设置，是为了使得硫系材料的晶体效应作用更加突出，因此硫系材料和氧化物材料厚度不能过大。整个功能层具有3～20个重复单元。太多或者太少功能层的设置可能导致如下问题：功能层设置太多不利于器件的集成，设置太少晶界效应利用不明显，从而导致器件的性能不能显著提高。硫系类超晶格材料为本征材料或者掺杂材料，其为Sb单质或者为Ge、Sb、Te、In、Bi元素组合成的化合物，其掺杂元素选自C、Cu、N、O、Si、Sc、Ti中的一种或者多种。具体的硫系材料优选为GeTe、Sb2Te3、Bi2Te3、Ge2Sb2Te5或Ge1Sb2Te4。氧化物材料为氧化硅或过渡金属氧化物，其为二元金属氧化物材料或者三元金属氧化物材料。具体为，氧化物材料优选为Al2O3、HfO2、ZrO2、GeO2、SiO2、HfAlOx或HfZrOx，其中，x的取值范围为1～2。
在本发明的一个实施例中，一个电极材料选用活性金属，活性金属选自Ag、Ag的合金化合物、Cu或Cu的合金化合物，另一个电极材料选用惰性电极材料，惰性电极材料选用Pt、Pd、TiW和Au。
本发明还提供了一种制备如上所述的具有类超晶格材料功能层的忆阻器的方法，其包括如下步骤：
(1)在衬底上制备下电极，
(2)采用原子沉积法、磁控溅射法、分子束外延法、脉冲激光沉积法、热蒸发法或电化学法交替层叠生长硫系材料和氧化物材料的类超晶格，直到获得所需的重复单元数量，
(3)制备上电极。
为了更好地阐述本发明忆阻器的结构，下面结合具体的实施例进一步详细的说明。
本实验例中制备的忆阻器单元结构选用通孔结构。所选用的硫系材料A选用Ge2Sb2Te5，氧化物B选用HfO2。在本实验中，选用的类超晶格AB层厚度分别为2nm和2nm。具体实施方法如下：
(1)图1是本发明实施例中热生长层附着在Si衬底上的示意图，如图1所示，选取厚度为500μm的硅片作为衬底1，其晶相为(100)，表面有1μm厚的SiO2薄膜层，即为热生长SiO2层2。然后将该硅片切成1×1cm大小，放入盛有适量丙酮的烧杯中，超声清洗15分钟，功率为40W。接着再转移到盛有适量无水乙醇的烧杯中，再次超声清洗15分钟，功率为40W，最后利用去离子水冲洗硅片表面的有机物，利用氮气枪吹干。
(2)图2是本发明实施例中在图1所示的结构上生长下电极示意图，如图2所示，取步骤(1)中洗净的硅片，在其表面通过磁控溅射生长100nm的下电极层3，下电极材料为TiW，溅射靶为TiW靶，氩气压为0.5Pa。
(3)取步骤(2)中的样品，在其表面利用紫外光光刻制备功能层图形，其中，光刻工艺步骤分别为：匀胶、前烘、前曝、后烘、后爆、显影。
(4)图3是本发明实施例中在图2所示的结构上制备了硫系/氧化物的类超晶格功能层的示意图，其中，4A1为该类超晶格的第1层硫系材料，4B1为该类超晶格的第1层氧化物材料，如图3所示，其具体生长步骤为：先利用磁控溅射生长2nm的Ge2Sb2Te5，即4A1层，靶材为Ge2Sb2Te5，然后再利用磁控溅射生长2nm的HfO2，即4B1层，靶材为HfO2，氩气压为0.5Pa，生长完后如图3所示。
(5)图4是本发明实施例中在图3所示的结构上制备多个重复的功能层的结构示意图，其中，4An为该类超晶格的第n层硫系材料，4Bn为该类超晶格的第n层氧化物材料，如图4所示，按照步骤(4)在样品表面重复循环生长Ge2Sb2Te5层和HfO2层，如此可以循环多次，得到多个重复的功能层单元。
在本发明的一个实施例中，本实验中循环重复6次，得到一个24nm厚的Ge2Sb2Te5/HfO2的类超晶格功能层，如图5所示，图5是本发明实施例中硫系/氧化物的类超晶格功能层具有六层的结构示意图，其中，4A1为该类超晶格的第1层硫系材料，4B1为该类超晶格的第1层氧化物材料，4A2为该类超晶格的第2层硫系材料，4B2为该类超晶格的第2层氧化物材料，4A3为该类超晶格的第3层硫系材料，4B3为该类超晶格的第3层氧化物材料，4A4为该类超晶格的第4层硫系材料，4B4为该类超晶格的第4层氧化物材料，4A5为该类超晶格的第5层硫系材料，4B5为该类超晶格的第5层氧化物材料，4A6为该类超晶格的第6层硫系材料，4B6为该类超晶格的第6层氧化物材料，其氧化物材料均为HfO2，其硫系材料为Ge2Sb2Te5。
(6)将步骤(5)获得的样品进行剥离，具体操作为：先放置盛有适量丙酮的烧杯中静置30分钟，然后再放入盛有适量的无水乙醇中静置10分钟，最后用去离子水洗净表面的有机物，并用氮气吹干。
(7)在步骤(6)获得的样品上进行二次光刻，光刻步骤同步骤(3)，获得上电极图形，为50μm×50μm。
(8)图6是本发明实施例中在图4所述结构上制备了上电极的忆阻器的结构示意图，如图6所示，在步骤(7)获得的样品上继续生长上电极层5，即CuTex，采用磁控溅射，溅射靶为CuTex，氩气压为0.5Pa。
(9)将步骤(8)获得的样品进行剥离，具体操作为：先放置盛有适量丙酮的烧杯中静置30分钟，然后再放入盛有适量的无水乙醇中静置10分钟，最后用去离子水洗净表面的有机物，并用氮气吹干。
(10)对步骤(9)获得的样品进行真空退火，以促进硫系材料层(Ge2Sb2Te5)的结晶及晶粒长大，温度设置为300摄氏度，时间设置为10min。
在下电极3和上电极5之间施加电信号实现阻变开关操作。与传统的忆阻器相比，该忆阻器由于在氧化物电解质中嵌入硫系材料，构成类超晶格结构，可以限制金属导电丝的随机生长，使得金属导电丝沿着晶界生长，反映在器件上的高低阻态上获得更好的一致性。因此，基于硫系/氧化物的类超晶格忆阻器具有更好的性能。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种具有类超晶格材料功能层的忆阻器，其特征在于，其包括上电极、功能层和下电极，所述功能层是由硫系材料和氧化物材料层叠而成的类超晶格，氧化物和硫系材料交替叠加，金属导电丝能在硫系材料层中沿着晶界生长，金属导电丝的生长具有方向性，从而降低金属导电丝生长的随机性，以能提高忆阻器的电阻一致性，
其中，一个电极材料选用活性金属，活性金属选自Ag、Ag的合金化合物、Cu或Cu的合金化合物，另一个电极材料选用惰性电极材料，惰性电极材料选用Pt、Pd、TiW或Au。
2.如权利要求1所述的具有类超晶格材料功能层的忆阻器，其特征在于，其功能层具有多个重复单元，每个单元为一层硫系材料和一层氧化物材料层叠而成，整个功能层中，硫系材料和氧化物材料交替层叠。
3.如权利要求2所述的具有类超晶格材料功能层的忆阻器，其特征在于，硫系材料层的厚度为1nm～3nm，氧化物材料层的厚度为1nm～5nm。
4.如权利要求3所述的具有类超晶格材料功能层的忆阻器，其特征在于，整个功能层具有3～20个重复单元。
5.如权利要求4所述的具有类超晶格材料功能层的忆阻器，其特征在于，硫系材料为本征材料或者掺杂材料，其为Sb单质或者为Ge、Sb、Te、In、Bi元素组合成的化合物，其掺杂元素选自C、Cu、N、O、Si、Sc、Ti中的一种或者多种。
6.如权利要求4所述的具有类超晶格材料功能层的忆阻器，其特征在于，硫系材料为GeTe、Sb2Te3、Bi2Te3、Ge2Sb2Te5或Ge1Sb2Te4。
7.如权利要求5或6所述的具有类超晶格材料功能层的忆阻器，其特征在于，氧化物材料为氧化硅或过渡金属氧化物，其为二元金属氧化物材料或者三元金属氧化物材料。
8.如权利要求7所述的具有类超晶格材料功能层的忆阻器，其特征在于，氧化物材料为Al2O3、HfO2、ZrO2、GeO2、SiO2、HfAlOx或HfZrOx，其中，x的取值范围为1～2。
9.一种制备如权利要求1-8任一所述的一种具有类超晶格材料功能层的忆阻器的方法，其特征在于，其包括如下步骤：
(1)在衬底上制备下电极，
(2)采用原子沉积法、磁控溅射法、分子束外延法、脉冲激光沉积法、热蒸发法或电化学法交替层叠生长硫系材料和氧化物的类超晶格，直到获得所需的重复单元数量，
(3)制备上电极。
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