CN116569668A - 有机薄膜晶体管 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及有机薄膜晶体管(OTFT),其包含设置在源极端子(3)和漏极端子(4)之间的有机半导体层(2)。OTFT还包含设置在有机半导体层一侧的前栅极(5)电极和设置在有机半导体层对侧的后栅极电极(6)。所述前栅极电极和后栅极电极被设置用于在施加电压时控制有机半导体层中的电流,所述后栅极电极电连接至以下之一:前栅极电极和源极端子。与单栅极和后栅极隔离的OTFT相比,本发明的OTFT(在后栅极和源极或前栅极之间具有连接)显示出改善的导通电压稳定性、较低的功耗和改善的偏压应力稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及有机薄膜晶体管(OTFT)以及一种制造OTFT,特别是适用于光学显示器背板的OTFT的方法。
背景技术
近年来,针对有机半导体(OSC)材料的发展作出了重要努力,目的在于生产更通用、成本更低的电子器件。OSC材料广泛应用于各种器件或装置,包括例如有机薄膜晶体管(OTFT)、有机发光二级管(OLED)、光电探测器、有机光伏(OPV)电池、传感器、存储元件和逻辑电路。与无机材料相比,使用有机半导体具有许多优势,包括其固有的机械柔轫性、低成本以及有机半导体可以使用简单的溶液处理技术(例如旋涂和真空气相沉积)而容易地以薄膜形式形成的事实,该技术可以在比传统半导体TFT更低的温度下进行。这些特性大大降低了制造工艺的成本,并开辟了广泛的衬底材料,从而可以降低器件的重量和成本,并实现更多的应用。
一个特别重要的应用是在平板显示装置中使用OTFT,例如液晶显示器件、有机电致发光显示器件和无机电致发光显示器件,其中OTFT用作用于控制每个像素操作的开关器件,并用作驱动像素的驱动器件。特别地,平板显示装置使用以行和列排列的像素矩形阵列,其中每个像素具有至少一个晶体管充当操作像素的开关。
在所有此类电气器件中,特别是对于显示器件而言,都需要具有可预测、一致和稳定的电气特性的OTFT。晶体管的一个特别重要的参数是电流开始在OTFT沟道中流动的导通电压-电压电平。理想情况下,在显示器背板中用作开关的OTFT应作为理想开关操作,并且仅需要很小的电压摆幅即可将器件从关断状态切换到导通状态。现有器件的导通电压通常显示出随漏极电压而变化,这对器件性能不利,特别是当大的变化将需要栅极上更高的电压摆幅时,因此会导致显示器背板的功耗更大。另一个问题是,由于显示器件中使用的OTFT长时间保持开启状态,因此它们必须具有非常高的偏压应力稳定性,以避免对显示器产生不想要的图像持续性影响。
因此,需要具有改善的特性并且在电子器件中使用时提供增强性能的OTFT。特别需要具有改善的导通电压(Vto)稳定性和偏压应力稳定性的OTFT,特别是为了改善包含OTFT的显示器件的性能。同时,理想情况下,OTFT应具有高电荷迁移率,以便可以快速地进行切换,并且可以在小沟道宽度下实现OTFT小型化。较小尺寸的OTFT允许更大比例的显示像素用于在图像中创建对比度,并且还可以使相同尺寸的屏幕能够进行更高分辨率的显示。
本发明寻求在解决上述一些问题方面取得进展。
发明内容
一方面,本发明提供有机薄膜晶体管(OTFT),其包含:设置在源极端子和漏极端子之间的有机半导体层,其中所述有机半导体层包含小分子有机半导体和有机粘合剂;设置在有机半导体层一侧的前栅极电极和设置在有机半导体层对侧的后栅极电极,前栅极电极和后栅极电极被设置用于在施加电压时控制有机半导体层中的电流;其中所述后栅极电极与以下之一电连接:前栅极电极和源极端子。
本发明的OTFT——包含包括小分子有机半导体和有机粘合剂的有机半导体层——在后栅极和源极或前栅极之间具有连接,与单栅极和后栅极隔离的OTFT相比,表现出改善的导通电压稳定性、更低的功耗和改善的偏压应力稳定性。此外,通过选择后栅极是连接到前栅极还是连接到源极,可以改变OTFT的性能,特别是提供接近恒定的导通电压(在后栅极到源极连接的器件的情况下)和提供其中负导通电压保持较长时间的记忆效应(在后栅极到前栅极连接的器件的情况下)。
这些性质是由于有机半导体层的化学性质而引起的,特别是半导体层中有机粘合剂的存在。有机小分子半导体和粘合剂的结合导致形成的OTFT中具有特定的微观结构,这会影响OTFT的操作特性。特别地,OSC层的组成可导致小分子半导体和有机粘合剂的相分离,使得在OTFT中产生垂直相分离结构,从而赋予所述的特定特性。因此,本发明的OTFT可以被配置用于需要这些特性的特定应用,如下文所述。
优选地,有机粘合剂包含介电常数k为3.4≤k≤8.0的半导体粘合剂。
优选地,有机半导体层包含相分离结构,其中使有机小分子半导体与半导体粘合剂相分离。以此方式,相分离同时在前栅极和后栅极构造二者中形成高迁移率的OTFT沟道。优选地,相分离结构包含分别与前栅极和后栅极相关的两个OTFT沟道。
优选地,OTFT包括衬底,其中后栅极电极位于衬底和有机半导体层之间,并且前栅电极位于有机半导体层相对于衬底的对侧。
优选地,所述有机半导体层包含多晶小分子有机半导体和有机粘合剂。优选地,所述有机粘合剂包含有机低聚物或聚合物半导体粘合剂,更优选包含三芳胺部分的聚合物。
优选地,OTFT包含在有机半导体层和前电极之间形成的栅极绝缘层。优选地,OTFT包含在栅极绝缘层和前栅极电极之间形成的防溅射层。OTFT优选还包含衬底,其中所述后栅极电极在衬底上形成;和包含交联有机层的基极层,其中所述基极层在后栅极电极上形成。OTFT的层可包含下文所述的材料。
在本发明的另一方面,提供了一种包含本发明第一方面的OTFT的电子器件。所述电子器件可包含下述组合:根据前述任一项权利要求所述的其中前栅极电极与后栅极电极连接的OTFT;和根据前述任一项权利要求所述的其中前栅极电极与源极端子连接的OTFT。以此方式,可以在同一器件中利用后栅极到前栅极(BG-FG)和后栅极到源极(BG-S)连接的OTFT的共同和独特的各自优势。这是特别有利的,因为两种不同类型的OTFT(BG-FG和BG-S)可以采用相同的工艺制造,其中栅极连接仅在工艺结束时进行。以此方式,与需要两种不同制造工艺来生产电子器件中具有所需特性的不同类型的OTFT相比,制造过程的复杂度和成本要低得多。
在本发明的另一方面,提供了包含多个本发明第一方面的OTFT的有源矩阵显示器背板。改善的电压导通稳定性、更低的功耗和改善的偏压稳定性,并且在用于这种显示器件时特别有利。所述有源矩阵显示器背板可包含下述组合:根据前述任一项权利要求所述的其中前栅极电极与后栅极电极连接的OTFT;和根据前述任一项权利要求所述的其中前栅极电极与源极端子连接的OTFT。
特别地,有源矩阵显示器可以包含以行和列的规则阵列方式排列的多个像素OTFT。多-TFT像素在电流驱动显示器(例如OLED、微型LED或有源矩阵迷你LED背光)中很常见。像素OTFT可以设置成2T-1C(2个晶体管1个电容)或类似布置(包括驱动OTFT和开关OTFT)中。在其它实例中,像素OTFT可以排列成更复杂的OTFT排列,这在本领域也很常见,其各自包括至少一个开关OTFT和一个驱动OTFT。开关OTFT在导通时将为电容器充电,并连接到驱动OTFT的栅极,然后驱动电流。
一个或多个像素OTFT被设置成控制流向像素电极的电流,其中一个或多个像素OTFT包含根据前述任一项权利要求所述的其中后栅极电极与源极端子连接的OTFT。本发明BG-S连接的OTFT具有极其稳定的导通电压(voltage turn),因此特别适用于作为显示器背板中像素的驱动OTFT。此外,由于驱动TFT像素OTFT大多在导通状态下工作,因此提高对偏压应力效应的抗性特别有利。
有源矩阵显示器可以另外包括驱动器电路,该驱动器电路被设置成向像素OTFT的行或列提供电压,其中驱动器包括根据前述任一项权利要求所述的其中前栅极电极与后栅极电极连接的OTFT。BG-FG OTFT的负导通电压特别适用于驱动器电路,其中在向栅极驱动器电路内的晶体管的栅极施加电势为0V时需要低的关断电流。
在本发明的另一方面,提供了一种逻辑电路,其包含根据本发明第一方面的其中后栅极与前栅极电连接的OTFT。逻辑电路可以包含移位寄存器,该移位寄存器例如可以形成显示器背板的行驱动器电路的一部分。可以利用负导通电压来降低此类电路中的功耗。
在本发明的另一方面,提供了一种操作根据本发明第一方面的OTFT的方法,其中后栅极与前栅极电连接,该方法包括:执行调节例程(conditioning routine),其中对OTFT施加偏压以将OTFT置于其中导通电压为负的临时状态下;并在OTFT处于临时状态时操作电子器件。向OTFT施加初始偏压信号使OTFT进入负Vto状态,从而允许器件随后在记忆效应持续存在的情况下运行。
该方法可以包括在经过预定时间后再次执行调节例程,其中OTFT不是有源的。以此方式,在记忆效应过后,器件可以通过再次执行调节例程来重建。预定时间可以是5分钟至2小时,优选在20分钟至1小时。
在本发明的另一方面,提供了一种制造OTFT的方法,所述方法包含以下步骤:在衬底上形成后栅极电极;形成源极端子和漏极端子;在后栅极上方以及源极和漏极端子之间形成有机半导体层;在有机半导体层上形成前栅极电极;和
形成互连以将后栅极电极连接到以下之一:前栅极电极和源极端子。
在衬底上形成后栅极电极可以包括在衬底上溅射金属膜并蚀刻金属膜以形成后栅极电极。该方法可包括在后栅极电极表面形成有机交联基极层,并在基极层上形成漏极端子和源极端子。
形成互连可以包括形成钝化层以覆盖前栅极电极和前栅极电极与衬底之间的所有层;蚀刻多个通过钝化层的过孔并沉积金属层以提供以下之间的连接:前栅极电极和后栅极电极;或后栅极电极和源极端子。特别地,为了形成BG-FG OTFT,该方法可以包括蚀刻通过钝化层的第一过孔到前栅极电极;蚀刻通过钝化层的第二过孔到后栅极电极;沉积金属层以连接前栅极电极和后栅极电极。为了形成BG-S OTFT,该方法可以包括:蚀刻通过钝化层的第一过孔到后栅极电极;蚀刻通过钝化层的第二过孔到源极端子;沉积金属层以连接后栅极端子和源极电极。过孔可以根据具体设计单独或同时形成。优选地,同时形成通孔,因为它的加工成本较低。
附图说明
本发明的实施方案现仅通过参考附图以示例的方式进行描述,其中:
图1A示意性示出了本发明前栅极到后栅极(BG-FG)连接的双栅极OTFT;
图1B示意性示出了本发明源极到后栅极(BG-S)连接的双栅极OTFT;
图1C示意性示出了根据比较实施例的隔离的后栅极(IBG)双栅极OTFT;
图2A至2C分别显示了图1A至1C的器件的I-V传输曲线;和
图3示意性示出了本发明显示器背板的有源矩阵。
具体实施方式
器件结构概述
图1A和1B分别示意性示出了本发明有机薄膜晶体管(OTFT)1。各OTFT均包含设置在源极端子3和漏极端子4之间的有机半导体(OSC)层2。各OTFT均包括设置在OSC 2一侧的前栅极电极5和设置在OSC 2对侧的后栅极电极6,其中向前栅极电极5和/或后栅极电极6施加合适的电压可用于控制源极3和漏极4之间的半导体层2中的电流。本发明OTFT 1的特征在于,它们在后栅极电极6和前栅极电极5(如图1A的OTFT 1的情况下)或源极端子3(如图1B所示)之间具有电连接。与后栅极隔离的OTFT相比,后栅极6与源极3或前栅极5之间的这种连接提供了改善的导通电压稳定性、更低的功耗和改善的偏压应力稳定性,如图1C的比较实施例中所示。本发明所提供的改善如下文所示。
本发明OTFT 1a、1b优选包含多个选择用于改善器件性能的附加层。OTFT 1a、1b在衬底7上形成,所述衬底7通常是玻璃或聚合物,其中后栅极电极6被定义为位于OSC沟道2下方,最靠近衬底7的电极。这些实施例中的后栅极电极6直接沉积在衬底7上。介电基极层10位于后栅极6上方,以隔离后栅极电极6并便于将OSC层沉积到基极层10上。基极层10的化学性质优选与OSC 2相匹配,以使OSC层2的形态均匀。源极3和漏极4电极位于基极层10上,由对应于沟道长度的距离L隔开。如图1A和1B所示,OSC层2位于源极3和漏极4电极上,使其填充间距距离L以形成沟道。
在图1A和1B的实施例中,提供了两个有机介电层8、9,将OSC层2与前栅极电极5分开。首先,将有机栅极绝缘体(OGI)层8直接提供在OSC层2上。OGI层材料的选择及其相关的介电常数决定了沟道中的载流子密度并影响器件迟滞。防溅射层(SRL)9形式的第二有机介电层位于OGI层8上,其在栅电极5形成期间被设置用于为OGI 8和OSC 2层提供对溅射损坏的抗性。还优选选择SRL层9,以便能够沉积各种栅极电极材料。
图1A和1B的示例性器件还包括钝化层(PL)11,以密封OTFT的层并为器件提供化学耐受性和物理完整性。在钝化层内提供多个过孔12a、12b、12c,其从钝化层的顶部表面向下延伸到要与之建立连接的特定端子。端子之间的连接通过金属互连层13、13a、13b实现,这些金属互连层为特定器件架构提供了电极之间所需的连接。
特别地,图1A的后栅极至前栅极(BG-FG)OTFT 1a包括:第一过孔12a,其从钝化层11的上表面延伸到前栅极电极,以及第二过孔12b,其从钝化层11的顶部延伸到后栅极电极6,其中电极通过金属互连层13相连以提供所需的连接。
图1B的后栅极至源极(BG-S)连接的OTFT 1b包括:第一过孔12a,其从钝化层11的上表面延伸到前栅极电极,第二过孔12b,其从钝化层11的顶部延伸到底部栅极电极6,以及第三过孔12c,其从钝化层11的顶部延伸到源极端子3。BG-S OTFT 1b包括用于提供后栅极端子和源极端子3之间所需连接的金属互连层13b,以及用于前栅极触点的金属接触层13a。
源极3和漏极4之间的沟道2的长度L优选小于10μm,更优选小于5μm。在该范围的沟道长度下,特别地增强了在改善导通电压稳定性、降低功耗和改善偏压应力稳定性方面的优点。沟道长度越长,电流输出增加,有益效果越不明显。有机栅极绝缘体(OGI)8应优选为低介电常数的,以确保在沟道2中良好的电荷迁移率。
为了提供比较实施例,图1C示出了OTFT 1c,其不构成本发明的一部分,其中后栅极电极6被隔离。
下文提供了可以在根据本发明OTFT 1a、1b的每一层中实施的材料的具体详情以及制造OTFT的方法的详情。首先,本发明的OTFT的优点是在它们应用在电子器件中,特别是在显示器件的背板内的情境下进行了解释。
发明人已经确定,通过使用包括后栅极和顶栅极的四端子OTFT,并将后栅极连接到另一个端子,特别是源极或前栅极,OTFT在器件操作方面显示出显著的改善。特别是本发明的OTFT显示出改善的导通电压(Vto)稳定性、更低的功耗(由于较低的栅极电压摆幅)和改善的偏压应力稳定性。
图2A至2C分别显示了图1A至1C中器件的传输曲线。为了测量图2A至2C中所示的一系列传输曲线,在Vd=-0.1下连续向OTFT施加漏极电压,然后在测量漏极电流的同时,以0.5V步长将栅极电压从+30V扫描至-30V。对于-2V和-15V的漏极电压,重复此操作。这产生了3条独立的传输曲线,每条漏极电压各一条。在整个测量过程中,源极偏压在0V。
通过比较图2A和2B中BG-FG OTFT 1a和BG-S OTFT 1b与图2C所示比较实施例的后栅极隔离的(IBG)OTFT 1c的传输曲线可以看出,本发明的OTFT 1a、1b的电压导通(Vto)随漏极电压变化的稳定性显著改善。
除了本发明的OTFT 1a、1b在器件性能方面所共有的共同优点和改善之外。图1A和1B的BG-FG OTFT 1a和BG-S OTFT 1b也显示出不同的各自优点,其可以在不同的应用中利用。
特别地,图1B的BG-S OTFT显示的导通电压Vto几乎与漏极电压无关,如图2B所示,其中每个Vd处的Vto都处于几乎相同的栅极电压,即略微正的0V。与其中后栅极6是隔离的相应的双栅极器件相比,这是一个显著的改善,如图2C中后栅极隔离的器件的传输曲线所示。因此,本发明的BG-S OTFT 1b特别适用于需要十分容易预测电流输出的电路,例如用于控制显示器背板像素的开关OTFT,如下文所述。
本发明BF-FG OTFT 1a显示出不同的记忆效应形式的操作特性,在记录了其中记录了正Vto的初始传输曲线之后,对于随后的传输曲线,BF-FG OTFT 1a保持了负且几乎恒定的导通电压Vto。发明人已经确定,在施加初始栅极电压之后,本发明的BF-FG OTFT 1a的负导通电压Vto保持了至少40分钟。这种效应在其中在Vg=0V时需要低的关断电流的应用中是特别有利的,例如在逻辑电路中。应该注意的是,在通过施加合适的电压而导致变为负Vt后,BG-FG也显示出了电压导通稳定性,尽管程度略低,因此与BG-S OTFT 1b共有这一特性。
在许多电子器件中可以利用本发明的OTFT 1a、1b的改善的特性以提供改善的性能。
显示器件
可以利用本发明OTFT的改善特性的一种此类应用是在平板显示器件内。
图3示出了用于显示器件背板的晶体管阵列100,其中所述晶体管阵列包含以行和列的规则阵列形式排列的本发明OTFT 1b的阵列。如在常规有源矩阵显示器中,每个OTFT1b充当开关,用于控制向相应的像素电容器101施加电流,其中每个像素102可以在像素电路中包括1T-1C、2T-1C或其它晶体管和电容器的组合。特别地,背板包括一系列行(或栅极)线103,其连接到公共行中每个OTFT 1b的栅极,其中每行线连接到行驱动器104,所述驱动器104用于向特定行中每个晶体管1b的栅极施加电压。特定列中每个OTFT 1b的源极或漏极端子连接到列(或数据)线105。行驱动器106连接到各栅极线105,列驱动器106连接到各数据线105。通过向行驱动器104提供电压脉冲,以导通行中的各OTFT 1b,同时向各OTFT的源极或漏极端子提供所需的数据电压以使像素电容器充电,可将每个像素102单独寻址。通过按顺序扫描每一行并将数据电压施加到每个数据线105,可以将数据信号写入矩阵的像素电容器中。
当在显示器背板100的有源矩阵中使用时,本发明OTFT 1a、1b的改善的器件特性是特别有利的。特别地,由于显示器背板像素的开关OTFT大多在导通状态下操作,因此它们必须能够抵抗偏压应力效应。因此,图1A和图1B中的偏压应力稳定性均显著改善的BG-FGOTFT 1a和BG-S OTFT 1b在该器件中使用时可改善器件性能,其中它们降低了图像持久性或“重影”效应。
此外,BG-S OTFT 1a的几乎独立的导通电压Vto特别地意味着它们特别适合于作为有源矩阵显示器100的像素OTFT 1b的应用,其中需要十分容易预测的电流输出才能将预期的电荷量输送到像素电容器101。另一方面,BF-FG OTFT 1a的负导通电压在栅极驱动器电路中是特别有利的,在这种情况下当OTFT关闭时保持非常低的关断电流非常重要。因此,BG-FG OTFT 1a和BG-S OTFT 1b的组合可以在同一器件背板100中使用,以使器件整体性能协同改善。
BG-FG的负Vto在用于逻辑电路时,例如可能构成行驱动器电路一部分的移位寄存器,其功耗可能低于具有正Vto的器件。一个电路可能包含一个或多个具有BG-FG连接的OTFT,以及一个或多个具有BG-S连接的OTFT。电路的不同部分具有不同的Vto可能是有利的,例如用于产生所谓的双Vth逻辑,与单极性单Vth逻辑相比,所述双Vth逻辑可以具有更大的噪声容限。
OTFT制造方法的概述
本发明的OTFT 1a、1b的制造方法涉及首先在衬底7上沉积后栅极电极6,在后栅极6上沉积介电基极层10,在基极层10的顶部使源极3和漏极4电极图案化。然后沉积OSC层2以覆盖源极3和漏极4电极,并填充源极3和漏极4电极之间的间距空间,以提供器件的有源沟道。然后将一个或多个有机介电层8、9沉积在OSC层2上,并且对前栅极层进行图案化以形成前栅极电极5。然后沉积钝化层11以包围先前沉积的层,并且在钝化层中图案化多个过孔以提供通到所需电极的通道,过孔的排列取决于需要的是后栅极到前栅极(BG-FG)连接的OTFT 1a(如图1A所示)还是后栅极到源极(BG-S)连接的OTFT 1b(图1B)。
为了制造BG-FG OTFT 1a,第一过孔12a被蚀刻到前栅极5的水平,第二过孔12b被蚀刻到后栅极6的水平。然后沉积、图案化和蚀刻金属层,用于在前栅极5和后栅极6之间的栅极互连13。
为了制造BG-S OTFT 1b,将第一过孔12a向下蚀刻到前栅极5的水平,第二过孔12b向下蚀刻到后栅极6的水平,第三过孔12c向下蚀刻到源电极3的水平。然后沉积、图案化和蚀刻金属层以形成前栅极触点13a和源极到后栅极互连13b。
OTFT层材料
本发明的双栅极OTFT的特性可以通过适当选择OTFT堆中各层的材料和形态来进一步优化。下面列出了本发明OTFT的各层的优选材料和制造方法。
有机半导体层
本发明OTFT的有机半导体层包含小分子有机半导体和有机粘合剂。术语“小分子”具有本领域的常规含义,即,小分子量的有机化合物,例如具有最高达900道尔顿的分子量。
本发明OTFT的有机半导体(OSC)层优选包含至少一种半导体油墨,所述半导体油墨包括小分子有机半导体和有机粘合剂。优选OSC层包含多晶小分子有机半导体,以及有机粘合剂。优选多晶小分子有机半导体包含多并苯化合物。优选有机粘合剂为有机半导体粘合剂,优选包含三芳胺部分。
优选有机粘合剂包括介电常数k为3.4≤k≤8.0的半导体粘合剂。
优选地,半导体油墨包含离散的多并苯分子和/或有机(低聚物/聚合物)粘合剂的配制物(formulation)。更优选地,形成OSC层的半导体油墨包含多并苯和含有至少一个三芳胺部分的聚合物粘合剂。所述三芳胺部分优选含有选自CN和C1-4烷氧基的一个或多个官能团。
在进一步优选的实施方式中,形成OSC层的半导体油墨包含离散的多并苯分子和聚合物粘合剂,所述聚合物粘合剂包含至少一个三芳胺部分和多并苯部分。
本发明OTFT中的有机半导体层的一个具体的优选实例包含TMTES并五苯(三乙基(2-{1,4,8,11-四甲基-13-[2-(三乙基硅基)乙炔基]并五苯-6-基}乙炔基)硅烷)和粘合剂聚合物。OSC层可包含0.4重量%的TMTES并五苯和0.8重量%的粘合剂聚合物。本实例的粘合剂聚合物优选包含以下三种单体部分M1、M2和M3中的一个或多个:
优选粘合剂包含三种单体部分M1、M2和M3的无规共聚物,优选按重量百分比计,59% M1:29% M2:10% M3。该粘合剂可以根据专利WO2013/124682制备。
尽管在优选实施方案中,半导体有机粘合剂与离散的小分子有机半导体一起使用,但绝缘有机粘合剂可以同样地用于代替半导体粘合剂。WO2005/055248中描述了合适的绝缘粘合剂。例如绝缘粘合剂可包含选自聚(α-甲基苯乙烯)、聚乙烯肉桂酸酯、聚(4-乙烯基联苯)、聚(4-甲基苯乙烯)和TopasTM8007的材料,更优选聚(α-甲基苯乙烯)、聚乙烯肉桂酸酯和聚(4-乙烯基联苯)。
优选地,油墨包含小分子多并苯和/或聚三芳胺粘合剂配制物。优选的半导体油墨包括记载于WO2010/0020329、WO2012/003918、WO2012/164282、WO2013/000531、WO2013/124682、WO2013/124683、WO2013/124684、WO2013/124685、WO2013/124686、WO2013/124687、WO2013/124688、WO2013/159863、WO2014/083328、WO2015/028768、WO2015/058827、WO2014/005667、WO2012/160383、WO2012/160382、WO2016/015804、WO2017/0141317、WO2018/078080中的那些。
可用于本发明OTFT的OSC层的其他有机半导体材料包括下列化合物的离散分子、低聚物和衍生物:共轭烃聚合物,如多并苯、并苯-噻吩、苯并噻吩并苯并噻吩、聚亚苯基、聚(亚苯基亚乙烯基)、聚芴、聚茚并芴,包括那些共轭烃聚合物的低聚物;缩合芳族烃,例如并四苯、并五苯、芘、苝、六苯并苯、二酮吡咯并吡咯、取代的苯并噻吩并苯并噻吩(如C8-BTBT)、二萘并噻吩并噻吩(DNTT)、引达省并二噻吩类(indacenodithiophene),或它们的取代衍生物;低聚对位取代的亚苯基,例如对四联苯(p-4P)、对五联苯(p-5P)、对六联苯(p-6P)或其可溶性的取代衍生物;共轭杂环聚合物,例如聚(3-取代的噻吩)、聚(3,4-双取代的噻吩)、聚苯并噻吩、聚异硫茚、聚(N-取代的吡咯)、聚(3-取代的吡咯)、聚(3,4-双取代的吡咯)、聚呋喃、聚吡啶、聚-1,3,4-噁二唑、聚异硫茚、聚(N-取代的苯胺)、聚(2-取代的苯胺)、聚(3-取代的苯胺)、聚(2,3-双取代的苯胺)、聚薁、聚芘;吡唑啉化合物;聚硒吩(polyselenophene);聚苯并呋喃;聚吲哚;聚哒嗪;联苯胺化合物;茋化合物;三嗪;取代的金属卟吩或无金属的卟吩、酞菁、氟酞菁、萘酞菁(naphthalocyanine)、萘二酰亚胺或氟萘酞菁;C60和C70富勒烯;N,N’-二烷基、取代的二烷基、二芳基或取代的二芳基-1,4,5,8-萘四羧酸二酰亚胺和氟衍生物;N,N'-二烷基、取代的二烷基、二芳基或取代的二芳基3,4,9,10-苝四羧酸二酰亚胺;聚萘二酰亚胺-alt-双噻吩;红菲咯啉;联苯醌(diphenoquinone);1,3,4-噁二唑;11,11,12,12-四氰基萘-2,6-喹啉二甲烷;[α],[α]′-双(二噻吩并[3,2-b2′,3′-d]噻吩);二噻吩并[2,3-d;2',3'-d']苯并[1,2-b;4,5-b']二噻吩(DTBDT);聚二噻吩并苯并二噻吩-共聚-二酮吡咯并吡咯并噻吩(PDPDBD);异靛-并噻吩-(IIDDT-C3)、噻吩并[3,2-b]噻吩-5-氟苯并[c][1,2,5]噻二唑共聚物、二(噻吩-2-基)噻吩并[3,2-b]噻吩(DTTT);2,8-二烷基、取代的二烷基、二芳基或取代的二芳基蒽并二噻吩(anthradithiophene);2,2'-二苯并[1,2-b:4,5-b']二噻吩、苯并噻吩并苯并噻吩(BTBT)聚合物、苯并二噻唑聚合物及其混合物。
优选的化合物是上述列表中的化合物及其可溶的衍生物。
有机栅极绝缘体(OGI)层
本发明的OTFT优选包含在OSC层上形成的OGI层。优选选择OGI层以改善OSC沟道中的电荷传输。提供本文定义的OGI可改善器件性能,例如更高频率的开关、更高的电流驱动能力并降低器件迟滞。
本发明OTFT的OGI层优选包含WO 2020/002914中所述的材料。
根据本发明优选的OTFT的OGI层优选包含介电常数(k)<3.0@1000Hz的介电材料。所述OGI层材料优选选自全氟聚合物、苯并环丁烯聚合物(BCB)、聚对二甲苯、聚偏二氟乙烯(PVDF)聚合物、环烯烃共聚物(例如降冰片烯、TOPASTM)、全氟环烯烃共聚物(例如降冰片烯、TOPASTM)、全氟环烯烃聚合物、金刚烷基聚合物、全氟环丁基聚合物(perfluorocyclobutylidene polymer,PFCB)、硅氧烷聚合物(如聚甲基硅氧烷)及其混合物,优选全氟聚合物。
OGI层材料优选包含选自以下的重复单元:
其中*表示重复单元与聚合物的剩余部分的连接点且m和n为整数。
所述OGI层优选设置为具有15-22mN/m,优选<15mN/m的表面自由能。
优选的无定形全氟聚合物可购自Du Pont(AF)、Asahi Glass(作为)和Solvay(作为/>AD)。/>AF和/>AD为2,2-双(三氟甲基)-4,5-二氟-1,3-间二氧杂环戊烯(I)和2,2-双(三氟甲基)-4-氟-5-三氟甲氧基-1,3-间二氧杂环戊烯(II)各自与四氟乙烯的共聚物。/>809M为最优选的用于本发明的OGI材料。
防溅射层(SRL)
在本发明的一些优选实例中,OTFT还包含OGI层上的防溅射层(SRL)。SRL提供OGI和OSC在制造过程中对溅射损坏的抗性,从而使OTFT具有改善的特性和器件之间的更一致的性能。SRL进一步能够沉积各种栅极材料。
SRL优选包含WO 2020/002914中所述的交联有机层。交联有机层优选可通过将包含至少一种非氟化多官能丙烯酸酯、非丙烯酸酯有机溶剂、可交联氟化表面活性剂和有机硅表面活性剂的溶液进行聚合获得,其中有机硅表面活性剂优选为可交联有机硅表面活性剂,并且可以是非氟化表面活性剂。有机硅表面活性剂可以是丙烯酸酯和/或甲基丙烯酸酯官能化的有机硅表面活性剂。
SRL的交联密度优选为3H至6H铅笔硬度。
SRL优选包括介电常数(k)>3.3@1000Hz的交联有机层,更优选交联有机层在1000Hz时的k>4.0。优选其上的交联有机层厚度为50-4000nm,优选厚度为100-500nm,更优选厚度为100-350nm。交联有机层的表面自由能优选为16-35mN/m,优选18-35mN/m,优选20-35mN/m,优选22-27mN/m。交联有机层的介电常数优选为≥4,优选4至10@1000Hz。
本发明的OTFT可包含含有多于一个交联有机层的SRL。
衬底和基极层
本发明的OTFT优选包含优选透明的衬底。衬底可优选包含玻璃或聚合物。后栅极电极优选直接沉积到衬底上。OTFT优选包含在后栅极电极上形成的基极层,以绝缘后栅极电极并提供用于形成OSC层的合适表面。使用本文定义的基极层允许形成形态高度一致的OSC层,即使在大面积上也是如此。
基极层优选为有机交联层,其中优选选择化学成分以使其不含残留的离子污染物,该离子污染物可能在偏压应力条件下掺杂OTFT。所述基极层可以是丙烯酸酯聚合物。合适的基极层材料可选自WO 2020/002914中记载的那些。所述基极层的厚度可为10nm至10μm,优选100nm至1μm。基极层优选耐有机溶剂。
粘合层(例如环氧底漆)可以在后栅极电极上形成,基极层则沉积在粘合剂层上。
实施例
制备本发明的OTFT
1.衬底的制备
使用康宁Eagle XG玻璃衬底进行制造。将玻璃通过以下方式进行清洗:在1%Deconex溶液中在50℃下超声处理1小时,然后用去离子水冲洗并用气枪干燥,然后在70℃下烘烤60分钟。
2.形成后栅极电极
使用MRC溅射系统将3层金属薄膜(由12nm钼、46nm铝和70nm钼组成)溅射到玻璃上。使用光刻和湿化学蚀刻(磷酸-乙酸-硝酸的水溶液)将金属层图案化以形成晶体管的后栅极接触。
3.沉积基极层
使用整片曝光(flood exposure)和显影去除抗蚀剂后,通过浸泡2分钟来沉积薄的(~nm)粘合层(SmartKem产品环氧底漆),然后在1000rpm下旋涂20秒,并在100℃下加热板烘烤1分钟。
在基极层(BL)上旋涂丙烯酸酯聚合物(SmartKem产品XSL-01-01-00),在N2流下使用宽带波长汞灯(g/h/i线)在4200mJ/cm2下进行UV固化,然后在180℃下烘烤60分钟。交联后测量薄膜500nm。
4.形成源极和漏极端子
在BL上溅射50nm的Au层并用光刻和湿法蚀刻(KI/I水溶液)进行图案化,以形成晶体管的源极-漏极电极。
使用整片曝光和显影除去光致抗蚀剂后,在PE100等离子体体系中使用O2/Ar混合气等离子体(250W,65s)清洁样品,然后将SAM(SmartKem产品XSM-04-01-01)的IPA溶液沉积到电极上1分钟,然后以1000rpm旋涂20秒,形成自组装单层膜(SAM)。
随后是2次循环,用IPA淹没样品,然后旋涂以冲洗掉任何多余的SAM材料。将基材在100℃下烘烤1分钟,然后冷却至室温1分钟。
5.沉积有机半导体层
此后,一层有机半导体配制物包含0.4重量%的TMTES并五苯(三乙基(2-{1,4,8,11-四甲基-13-[2-(三乙基硅基)乙炔基]并五苯-6-基}乙炔基)硅烷)和0.8重量%的粘合剂聚合物。
所用的粘合剂聚合物(聚[{N,N-二苯基(2,4-二甲苯基)胺}-共聚-{2-[对(二苯基氨基)苯基]-2-甲基丙腈}-共聚-{三(异丙基)(2-{13-[2-(三(异丙基硅基)乙炔基]并五苯-6-基})乙炔基]硅烷}])为包含三种单体部分M1、M2和M3的重量百分比为59% M1:29%M2:10% M3的无规共聚物,根据专利O2013/124682制备。
这些材料在四氢萘中配制,并在同向旋转的Suss旋涂机上以500rpm的速度旋涂10秒,然后以1250rpm的速度旋涂60秒。样品立即在100℃下烘烤1分钟。
6.形成有机栅极绝缘层
将厚度为150nm的第一有机栅极介电层(Cytop 809M,在FC43溶剂中稀释至3重量%)以1500rpm旋涂20秒,然后在50℃下烘烤1分钟,然后在100℃烘烤1分钟。
7.沉积防溅射层
然后沉积第二有机栅极介电层(SmartKem丙烯酸酯产品XSL-01-02-01)并在500rpm下旋涂10秒,然后在1250rpm下旋涂180秒,并在N2流下使用宽带波长汞灯(g/h/i线)在4200mJ/cm2下进行UV固化,然后在120℃下烘烤5分钟。
在400nm处测量形成防溅射层的第二介电层的层厚度。
8.形成前栅极层
然后溅射栅极层(50nm Au)并用光刻和湿蚀(KI/I的水溶液)进行图案化,以形成晶体管的栅极电极。
使用整片曝光和显影去除抗蚀剂。然后将样品进行反应离子蚀刻(Oxford Plasmalab 800+RIE,200mT,100sccm O2),以除去除栅极电极覆盖区域以外的有机层到BL。
使用单波长终点检测系统来确定何时在RIE中蚀刻掉了OSC和OGI层,以便可以在适当的时间停止蚀刻。
9.钝化层
在RIE后,沉积钝化层(PL)(SmartKem丙烯酸酯基材料PL-02-02-01)、旋涂并在100℃下加热板烘烤1分钟。然后在N2流下使用宽带波长汞灯(g/h/i线)在4200mJ/cm2下进行UV固化,然后在120℃下烘烤5分钟。
PL的总厚度为2微米。
10.连接后栅极电极
使用光刻和RIE在PL中对过孔进行图案化,然后进行抗蚀剂整片曝光和显影。RIE将过孔蚀刻到后栅极金属的水平,以便可以与该层进行互连。
然后溅射金属层(50nm Au)并用光刻和湿蚀刻(KI/I的水溶液)进行图案化,以形成晶体管的栅极互连布线。最后,使用整片曝光和显影去除抗蚀剂,以便进行测试。
10a.后栅极到前栅极连接(BG-FG)的OTFT设计
对于后栅极到前栅极连接(BG-FG)的OTFT设计,将第一过孔蚀刻到前栅极电极,将第二过孔蚀刻到后栅极电极,其中如上所述沉积的连接金属层用于连接前栅极和后栅极。
10b.后栅极到源极连接(BG-S)的OTFT设计
对于后栅极到源极连接(BG-S)的OTFT设计,将第一过孔蚀刻到前栅极电极和沉积用于前栅极连接的金属连接。将第二过孔蚀刻到后栅极电极并将第三过孔蚀刻到源极端子,其中在第二和第三过孔之间沉积有连接金属层以连接源极和后栅极。
10c.隔离的后栅极(IBG)的比较实施例
作为比较实施例,制备了一种双栅极器件,其中后栅极电极被隔离,仅提供前栅极连接。
器件测试
使用连接到运行ACS软件的Keithley 4200半导体参数分析仪的WentworthPegasus S200半自动探针台对器件进行测试。使用Agilent E4980ALCR表在1kHz的频率下测量测试衬底上的电容器。电容器值用于根据晶体管器件的IV特性计算迁移率。为了测量一系列转移曲线,在Vd=-0.1下连续向晶体管施加漏极电压,然后以0.5V步长将栅极电压从+30V扫描至-30V,同时测量漏极电流。对于-2V和-15V的漏极电压,重复此操作。这产生了3条独立的转移曲线,每条漏极电压各一条。在整个测量过程中,源极在0V偏压下。
线性状态方程
其中为ID–VG图的斜率。其中迁移率与栅极电压相关,引用的值是Vd<Vg累积记录的最大值,W是晶体管的沟道宽度,L是晶体管的沟道长度,Ci是栅极电介质的电容,Vd是施加到晶体管的漏极电压。
导通电压Vto被确定为在将电流按W和L缩放至1/1微米后流过1pA电流的栅极电压。因此,对于100/4的W/L,电流将除以100/5=25的系数,以将其归一化为1/1的W/L。
结果
1.IBG OTFT(比较实施例)
该设计的传输曲线如图2C所示,其显示了在Vd=-0.1V下的初始扫描的Vto为+1.0V,对于Vd=-2V,Vto为0.0V,而对于Vd=-15V,Vto为+2.1V。这些值中的每一个都是W/L为177/4的4个晶体管的平均值。器件的电荷迁移率在线性状态下为2.5cm2/Vs。从数据中可以看出,这类器件具有正的导通电压,因此需要正的栅极电压来关断器件。导通电压随着漏极电压的变化而变化,因此设计具有这类晶体管的电路更加困难,这是因为Vto取决于Vd值。
2.BG-S OTFT
这种晶体管设计的传输曲线(图2B)显示,在Vd=-0.1V下的初始扫描的Vto为+1.1V,对于Vd=-2V,Vto为1.3V,对于Vd=-15V,Vto为+1.4V。这些值中的每一个都是W/L为177/4的6个晶体管的平均值。器件的电荷迁移率在线性状态下为2.2cm2/Vs。
这类器件具有几乎与漏极电压无关的Vto。因此,它可用于需要十分容易预测电流输出的电路。
3.BG-FG OTFT
这种晶体管设计的传输曲线(图2A)显示,在Vd=-0.1V下的初始扫描的Vto为+0.63V,对于Vd=-2V,Vto为-2.8V,对于Vd=-15V,Vto为-2.6V。这些值中的每一个都是W/L为177/4的13个晶体管的平均值。器件的电荷迁移率在线性状态下为2.8cm2/Vs。
研究了BG-FG连接的器件的性能,以确定在测量第一条传输曲线后负Vto将持续多长时间。在该测试中,我们测量了在Vd=-2V下的转移曲线,然后立即测量了在Vd=-2V下的另一条转移曲线(扫描2)。在此之后,然后在后来的时间测量更多的转移曲线,以确定松弛期后的Vto。
下表显示了在同一衬底上测量的两个器件的结果。
这些结果表明,负导通电压在初始扫描后保持了至少40分钟。这意味着,依靠负Vto进行良好操作的电子系统只需对超过40分钟的器件操作间隔(例如,在启动时或不使用系统的40分钟空闲期后)运行器件调节例程。
Claims (28)
1.有机薄膜晶体管OTFT,其包含:
设置在源极端子和漏极端子之间的有机半导体层,其中所述有机半导体层包含小分子有机半导体和有机粘合剂;
设置在有机半导体层一侧的前栅极电极和设置在有机半导体层对侧的后栅极电极,前栅极电极和后栅极电极被设置用于在施加电压时控制有机半导体层中的电流;
其中所述后栅极电极与以下之一电连接:前栅极电极和源极端子。
2.根据权利要求1所述的OTFT,其中所述小分子有机半导体包含多并苯化合物。
3.根据前述任一项权利要求所述的OTFT,其中所述有机粘合剂包含有机低聚物或聚合物半导体粘合剂。
4.根据权利要求3所述的OTFT,其中所述有机半导体粘合剂包含含三芳基胺部分的聚合物。
5.根据前述任一项权利要求所述的OTFT,其中所述有机半导体层包含半导体油墨,所述半导体油墨包含多并苯化合物和有机粘合剂,其中所述有机粘合剂为包含至少一个三芳基胺部分的聚合物粘合剂。
6.根据权利要求4或5所述的OTFT,其中所述三芳基胺部分包含一个或多个选自CN和C1-4烷氧基的官能团。
7.根据前述任一项权利要求所述的OTFT,其中所述有机粘合剂包含介电常数k为3.4≤k≤8.0的半导体粘合剂。
8.根据权利要求1所述的OTFT,其中所述有机粘合剂包含绝缘粘合剂,其中所述绝缘粘合剂包含选自以下的材料:聚(α-甲基苯乙烯)、聚乙烯肉桂酸酯、聚(4-乙烯基联苯)、聚(4-甲基苯乙烯)和TopasTM8007,更优选聚(α-甲基苯乙烯)、聚乙烯肉桂酸酯和聚(4-乙烯基联苯)。
9.根据前述任一项权利要求所述的OTFT,其包含衬底,其中所述后栅极电极位于衬底和有机半导体层之间,所述前栅极电极位于有机半导体层相对于衬底的对侧。
10.根据前述任一项权利要求所述的OTFT,其包含在有机半导体层和前栅极电极之间形成的栅极绝缘层。
11.根据权利要求10所述的OTFT,其中所述栅极绝缘层包含选自以下的材料:全氟聚合物、苯并环丁烯聚合物(BOB)、聚对二甲苯、聚偏二氟乙烯(PVDF)聚合物、环烯烃共聚物(例如降冰片烯、TOPASTM)、全氟环烯烃共聚物、金刚烷基聚合物、全氟环丁基聚合物(PFCB)、硅氧烷聚合物(如聚甲基硅氧烷)及其混合物,优选全氟聚合物。
12.根据权利要求10或权利要求11所述的OTFT,其包含在栅极绝缘层和前栅极电极之间形成的防溅射层,其中所述防溅射层包含介电常数(k)>3.3@1000Hz的交联有机层。
13.根据前述任一项权利要求所述的OTFT,其包含:
衬底,其中所述后栅极电极在衬底上形成;
包含交联有机层的基极层,其中所述基极层在后栅极电极上形成。
14.根据前述任一项权利要求所述的OTFT,其中所述后栅极电极仅连接至前栅极电极或源极端子。
15.电子器件,其包含根据前述任一项权利要求所述的OTFT。
16.有源矩阵显示器背板,其包含多个根据前述任一项权利要求所述的OTFT。
17.根据权利要求16所述的有源矩阵显示器背板,其中多个OTFT每一个的后栅极电极仅电连接至以下之一:同一OTFT的前栅极电极和同一OTFT的源极端子,而不与多个OTFT中任何其他的前栅极电极或后栅极电极连接。
18.根据权利要求16或权利要求17所述的有源矩阵显示器背板,其包含以下组合:
根据前述任一项权利要求所述的其中所述前栅极电极与所述后栅极电极连接的OTFT;和
根据前述任一项权利要求所述的其中所述前栅极电极与所述源极端子连接的OTFT。
19.根据权利要求18所述的有源矩阵显示器背板,其包含:
以行和列的规则阵列方式排列的多个像素OTFT,每个像素OTFT被设置用于控制流向像素电极的电流,其中每个像素OTFT包含根据前述权利要求中任一项所述的其中所述后栅极电极与所述源极端子相连的OTFT。
20.根据19所述的有源矩阵显示器背板,其包含:
驱动器电路,其被设置用于向像素OTFT的行或列提供电压,其中所述驱动器包含根据前述权利要求中任一项所述的其中所述前栅极电极与所述后栅极电极相连的OTFT。
21.一种操作电子器件的方法,所述电子器件包含根据权利要求1至14中任一项所述的其中所述后栅极与所述前栅极电连接的OTFT,所述方法包含:
执行调节例程,其中对OTFT施加偏压以将OTFT置于导通电压为负的临时状态下;和
在OTFT处于临时状态时操作电子器件。
22.一种制造OTFT的方法,所述方法包含以下步骤:
在衬底上形成后栅极电极;
形成源极端子和漏极端子;
在后栅极上方以及源极和漏极端子之间形成有机半导体层,所述有机半导体层包含有机粘合剂;
在有机半导体层上方形成前栅极电极;和
形成互连以将后栅极电极连接到以下之一:前栅极电极和源极端子。
23.根据权利要求22所述的方法,其中形成有机半导体层包含沉积有机半导体油墨,所述有机半导体油墨包含多晶小分子有机半导体、有机粘合剂和溶剂,其中所述多晶小分子有机半导体优选包含多并苯化合物或部分。
24.根据权利要求22或23中任一项所述的方法,其中在衬底上形成后栅极电极包含在衬底上溅射金属膜并蚀刻所述金属膜以形成后栅极电极。
25.根据权利要求22至24中任一项所述的方法,其还包含:
在后栅极电极的表面上形成有机交联基极层并且在基极层上形成漏极端子和源极端子。
26.根据权利要求22至25中任一项所述的方法,其还包含在有机半导体层上形成有机栅极绝缘层并且在栅极绝缘层上形成前栅极电极,其中所述栅极绝缘层优选包含全氟聚合物。
27.根据权利要求26所述的方法,其包含在有机栅极绝缘层上形成防溅射层,其中然后在有机栅极绝缘层上形成前栅极电极,其中所述防溅射层优选包含介电常数(k)>3.3@1000Hz的交联有机层。
28.根据权利要求22至27中任一项所述的方法,其还包含:
形成钝化层以覆盖前栅极电极和前栅极电极与衬底之间的所有层;
蚀刻多个通过钝化层的过孔并沉积金属层以在以下两者之间提供连接:
前栅极电极和后栅极电极;或
后栅极电极和源极端子。
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