CN116553555B - 一种大公斤碳化硅粉料合成方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种大公斤碳化硅粉料合成方法，涉及碳化硅粉料制备技术领域，该方法将炉腔升温至第一排杂温度T1，利用PVC颗粒层的一次分解气体将大量杂气得以清除，实现一次排杂，然后再将炉腔升温至第二排杂温度T2，利用持续分解产生的二次分解气体持续带走杂气，实现二次排杂，持续将杂质去除，最后将炉腔升温至第三排杂温度，利用三次分解气体实现三次排杂。相较于现有技术，本发明一方面采用分散装料的方式，减小原料积压，减少碳化挥发现象，实现大公斤粉料的制备，提升产出率。另一方面使得反应坩埚能够实现不同温区的多次换气排杂，大幅提升排杂效果，可以有效提高粉料纯度。
Description
技术领域
本发明涉及碳化硅粉料制备技术领域，具体而言，涉及一种大公斤碳化硅粉料合成方法。
背景技术
常规的碳化硅粉料制备方案，通常是直接在大坩埚中加入碳、硅原料，并进行加热后实现合成反应，从而合成碳化硅粉料。这种制备方式，一方面无法实现大公斤数粉料的制备，当碳、硅原料过多时，会在合成过程中形成碳化结晶，影响后续合成。另一方面，其碳、硅原料均在较大坩埚中，损耗较多，积压效果明显，产出率较低。并且，常规的碳化硅粉料制备方案，其排杂效果较差，纯度较低。此外，常规的排杂方案，通常为单一高温区排杂，排杂效果差。
发明内容
本发明的目的包括，例如，提供了一种大公斤碳化硅粉料合成方法和碳化硅粉料，其能够减少碳化量，有效提升产出率，并且能够对原料进行有效的换气排杂，可以有效提高粉料纯度，并且采用分散装料的方式，减少了原料的积压，减缓碳化结晶现象，实现大公斤粉料的制备。同时排杂效果好。
本发明的实施例可以这样实现：
第一方面，本发明实施例提供一种大公斤碳化硅粉料合成方法，包括：
将碳、硅原料按预设比例装入多个反应坩埚，每个所述反应坩埚的顶端开设有排杂孔；
将多个所述反应坩埚堆叠设置在容置坩埚中，并将所述容置坩埚放入炉腔；
在容置坩埚的底部铺设一层PVC颗粒层；
对所述炉腔进行置换抽真空动作；
将所述炉腔升温至第一排杂温度T1，保持第一预设时间t1，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空，以分解所述PVC颗粒层产生一次分解产物和一次分解气体，并利用所述一次分解气体实现一次排杂；
将所述炉腔升温至第二排杂温度T2，保持第二预设时间t2，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空，以分解所述一次分解产物产生二次分解产物和二次分解气体，并利用二次分解气体实现二次排杂；
将所述炉腔升温至第三排杂温度T3，保持第三预设时间t3，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空，以分解所述二次分解产物产生三次分解产物和三次分解气体，并利用三次分解气体实现三次排杂；
将所述炉腔升温至初步反应温度T4，并保持第四预设时间t4，以使碳、硅原料进行初步合成反应；
将所述炉腔升温至转型反应温度T5，并保持第五预设时间t5，以使碳、硅原料进行转型合成反应；
冷却所述炉腔。
在可选的实施方式中，将碳、硅原料按预设比例装入多个反应坩埚的步骤之前，所述合成方法还包括：
在多个所述反应坩埚的底部铺设一层PVC颗粒层。
在可选的实施方式中，将所述炉腔升温至第一排杂温度T1，保持第一预设时间t1，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空的步骤，包括：
将所述炉腔升温至100-500℃，并保持1-5h，以使所述PVC颗粒层分解并产生一次分解产物和一次分解气体；
向所述炉腔中注入氩气至500-700torr，保持10-30min；
将所述炉腔抽真空至至少e-4pa，并利用所述一次分解气体粘带杂气排出。
在可选的实施方式中，将所述炉腔升温至第二排杂温度T2，保持第二预设时间t2，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空的步骤，包括：
将所述炉腔升温至500-900℃，并保持10-15h，以使所述一次分解产物分解产生二次分解产物和二次分解气体；
向所述炉腔中注入氩气至100-500torr，保持10-30min；
将所述炉腔抽真空至至少e-4pa，并利用所述二次分解气体粘带杂气排出。
在可选的实施方式中，将所述炉腔升温至第三排杂温度T3，保持第三预设时间t3，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空的步骤，包括：
将所述炉腔升温至1200-1400℃，并保持5-10h，以使所述二次分解产物分解产生三次分解产物和三次分解气体；
向所述炉腔中注入氩气至20-100torr，保持10-30min；
将所述炉腔抽真空至至少e-4pa，并利用所述三次分解气体粘带杂气排出；
其中，所述三次分解产物为碳，所述三次分解气体为氢气和氯气。
在可选的实施方式中，将多个反应坩埚堆叠设置在容置坩埚中的步骤之前，所述合成方法还包括：
在多个所述反应坩埚的底部均匀平贴多层石墨片。
在可选的实施方式中，将所述炉腔升温至第一排杂温度T1，保持第一预设时间t1，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空的步骤之前，所述合成方法还包括：
调整温场，以使所述温场的上部温区轴向梯度100-200℃，下部温区轴向梯度30-80℃；
调节所述容置坩埚在温场中的相对位置，以使所述容置坩埚位于所述上部温区。
在可选的实施方式中，将所述炉腔升温至转型反应温度T5，并保持第五预设时间t5的步骤，包括：
调节所述容置坩埚在温场中的相对位置，以使所述容置坩埚位于所述下部温区；
将所述炉腔升温至2100-2200℃进行转型合成反应，转型合成时间持续15-30h。
在可选的实施方式中，将所述炉腔升温至初步反应温度T4，并保持第四预设时间t4的步骤，包括：
将所述炉腔升温至1800-1900℃进行初步合成反应，初步合成时间持续4-6h。
第二方面，本发明提供一种碳化硅粉料，其采用如前述实施方式任一项所述的大公斤碳化硅粉料合成方法制备而成。
本发明实施例的有益效果包括，例如：
本发明实施例提供的一种大公斤碳化硅粉料合成方法和碳化硅粉料，在实际制备时，首先将碳、硅原料按照预设比例装入多个反应坩埚，再将多个反应坩埚堆叠设置在容置坩埚中，并将容置坩埚放入炉腔，然后在容置坩埚的底部铺设一层PVC颗粒层，再对炉腔进行置换抽真空动作，去除炉腔内的空气。在升温阶段，将炉腔首先升温至第一排杂温度T1，向炉腔内注入稀有气体并抽真空，利用PVC颗粒层的一次分解气体将炉腔和物料内的大量杂气得以清除，实现一次排杂，然后再将炉腔升温至第二排杂温度T2，利用持续分解产生的二次分解气体持续带走杂气，实现二次排杂，持续将杂质去除，最后将炉腔升温至第三排杂温度，利用三次分解气体实现三次排杂，排杂完成后，可以依次将炉腔升温至将所述炉腔升温至初步反应温度T4，使得碳、硅原料进行初步合成反应；然后将炉腔升温至转型反应温度T5，以使碳、硅原料进行转型合成反应，生成碳化硅粉料，最后冷却炉腔，取出碳化硅粉料。相较于现有技术，本发明一方面通过堆叠放置的反应坩埚，来实现原料的分散放置，采用分散装料的方式，减少了原料的积压，减缓碳化结晶现象，实现大公斤粉料的制备，提升产出率。另一方面通过PVC颗粒在不同温度区间分解产生的气态物质实现不同温区的多次排杂，大幅提升排杂效果，可以有效提高粉料纯度。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本发明的某些实施例，因此不应被看作是对范围的限定，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他相关的附图。
图1为本发明提供的大公斤碳化硅粉料合成方法的步骤框图；
图2为本发明提供的大公斤碳化硅粉料合成方法的设备结构图；
图3为本发明提供的大公斤碳化硅粉料合成方法的试验验证图；
图4为图2中Ⅳ的局部放大示意图；
图5为本发明提供的碳化硅粉料在第一视角下的形貌图；
图6为本发明提供的碳化硅粉料在第二视角下的形貌图；
图7为本发明提供的碳化硅粉料在显微镜下的形貌图。
图标：100-容置坩埚；200-反应坩埚；300-碳、硅原料；400-PVC颗粒层；500-挥发性溶液层；510-胶层。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。通常在此处附图中描述和示出的本发明实施例的组件可以以各种不同的配置来布置和设计。
因此，以下对在附图中提供的本发明的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
应注意到：相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项，因此，一旦某一项在一个附图中被定义，则在随后的附图中不需要对其进行进一步定义和解释。
在本发明的描述中，需要说明的是，若出现术语“上”、“下”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，或者是该发明产品使用时惯常摆放的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
此外，若出现术语“第一”、“第二”等仅用于区分描述，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
正如背景技术中所公开的，现有技术中的碳化硅粉料合成方法，其通常具有以下缺点：
1、原料通常是直接混合加入在一大坩埚内，当碳、硅原料过多时，为使内部原料合成完全，需要施加高温，粉体外缘会产生碳化挥发，并且常规大公斤粉料合成会形成积压，粉体内部合成不完全，因此这种方式难以实现大公斤数的碳化硅粉料的合成。
2、碳、硅原料均在较大坩埚中，损耗较多，积压效果明显，产出率较低。
3、常规的碳化硅粉料制备方案，其排杂过程中通过高温排杂，排杂效果较差，导致合成的粉料纯度较低，且高温排杂成本高。
4、常规的排杂方案，通常需要直接通入氢气、氯气等工艺气体，而氢气、氯气为危险系数较高的气体，不利于存放，且通入炉体需要增加装置成本和保养成本。
为了解决上述问题，本发明提供了一种新型的大公斤碳化硅粉料合成方法和碳化硅粉料，需要说明的是，在不冲突的情况下，本发明的实施例中的特征可以相互结合。
具体实施例
参见图1和图2，本实施例提供了一种新型的大公斤碳化硅粉料合成方法，用于制备高纯度的碳化硅粉料，通过采用该方法，能够减少合成过程中的碳化量，有效提升产出率，并且能够对原料进行有效的换气排杂，可以有效提高粉料纯度，并且采用分散装料的方式，坩埚叠层不会形成积压，合成完全，且碳化挥发较少，大公斤和产出率都得到提高，减少了原料的积压，减缓碳化结晶现象，实现大公斤粉料的制备。并且无需额外通入氢气或氯气等工艺气体，保证了合成过程安全可靠，设备结构简单，成本低廉。
本实施例提供的大公斤碳化硅粉料合成方法，包括以下步骤：
S1：将碳、硅原料300按预设比例装入多个反应坩埚200。
具体地，此处可以将碳、硅原料300按照摩尔比1:1-1.1装入反应坩埚200。装入过程中，原料可以装满反应坩埚200的2/5-4/5，优选可以装满反应坩埚200的2/3，以保证合成反应效果，并在后续排杂进程中留足排杂气流空间。
需要说明的是，本实施例中的反应坩埚200均为次密封结构，次密封部位位于反应坩埚200的顶部，即反应坩埚200的坩埚盖密封盖合在本体上，并在坩埚盖上开设有排杂孔，方便后续进行排杂。
在本实施例中，在装入原料之前，还可以在多个反应坩埚200的底部铺设一层PVC颗粒层400，该PVC颗粒层400为高纯细粉料，厚度为10-50mm，优选为20mm，且高纯PVC杂质含量＜5ppm。
结合参见图2和图4，具体地，在反应坩埚200装入容置坩埚100之前，还可以在容置坩埚100的底壁涂覆挥发性溶液，该挥发性溶液可以包括醇类溶液或醚类溶液，其中该挥发性溶液的浓度可以较高，优选可以使得挥发性溶液处于较为浓稠的状态，即优选采用半流动状态的挥发性溶液进行涂覆，以形成挥发性溶液层500，从而涂覆在容置坩埚100的底壁上时固定效果更好。
需要说明的是，此处挥发性溶液，指的其具有热挥发性，即在加热状态下会挥发出相应的气体，在涂覆过程中以及未加热状态下的挥发量相对可以忽略。并且，本实施例中通过在容置坩埚100的底部涂覆挥发性溶液，能够迅速地通过挥发性气体带走容置坩埚100内的杂质气体，并加速反应坩埚200内的杂质气体排出，与常规的混合料中加入挥发材料的方式不同，本实施例中的挥发性溶液，不会占用反应坩埚200的内部容积，也不会与混合料直接接触反应，进一步保证了制备效率和制备纯度。
当然，此处也可以不用在容置坩埚100的底壁涂覆挥发性溶液，而仅仅通过温度和气压的变化来实现低温排杂。
进一步地，为了避免挥发性溶液在涂覆过程中发生沿壁面流动或位移的现象，可以在涂覆完成一层挥发性溶液后，再次在挥发性溶液的表面涂覆一层熔点较低的胶层510，例如可以是环氧树脂胶层，一方面可以对挥发性溶液进行保护、固定，另一方面可以防止挥发性溶液在还未达到低温排杂温度时大量挥发，并且该胶层510在后续加热实现低温排杂过程中也可以一并分解，降低其影响。
S2：将多个反应坩埚200堆叠设置在容置坩埚100中，并将容置坩埚100放入炉腔。
具体地，可以将多个反应坩埚200采用上下堆叠的方式放入容置坩埚100，具体放置时，可以先放入底层反应坩埚200，然后在该层反应坩埚200的上部再放入一层反应坩埚200，持续直至填满整个容置坩埚100。对于每层反应坩埚200的水平分布情况，在此不作具体限定。
需要说明的是，在将反应坩埚200放入容置坩埚100之间，还可以在多个反应坩埚200的底部均匀平贴多层石墨片。具体地，可以在每个反应坩埚200的外层底部均匀平贴5-8层石墨片，能够防止下方的挥发物质直接挥发吸附至反应坩埚200的底壁而造成相邻两层反应坩埚200出现粘连，方便后续取出反应坩埚200，取出反应坩埚200时能够避免对反应坩埚200的本体造成损坏。其中，每个反应坩埚200下方的挥发物质可以来自下一层的反应坩埚200内部，也可以来自容置坩埚100底壁。
S3：在容置坩埚的底部铺设一层PVC颗粒层400。
具体地，在反应坩埚200放入容置坩埚100后，可以在容置坩埚100的底部铺设一层PVC颗粒层400，该层PVC颗粒层400铺设在位于底部的反应坩埚200周围，且该PVC颗粒层400为高纯细粉料，厚度为10-50mm，优选为20mm，且高纯PVC杂质含量＜5ppm。
S4：对炉腔进行置换抽真空动作。
具体地，可以将将炉腔抽真空至至少e-4pa，然后向炉腔中注入氩气至500-700torr，保持10-30min，再将炉腔抽真空至至少e-4pa，然后反复操作2-3次，能够通过置换抽真空的方式对炉腔内的气体进行清空。
S5：将炉腔升温至第一排杂温度T1，保持第一预设时间t1，并向炉腔中注入稀有气体后抽真空。
具体地，第一排杂温度T1可以是100-500℃，优选可以是300℃。在实际执行步骤S5时，可以首先将炉腔升温至100-500℃，并保持1-5h。在此温度下，PVC颗粒层400会初步分解并产生一次分解产物和一次分解气体，其中一次分解产物主要是残留的部分PVC、氯乙烯以及四氯化碳、二氯乙烯等，一次分解气体主要是氯化氢等气体。然后再向炉腔中注入氩气至500-700torr，保持10-30min，在这个阶段可以保证一次分解气体与原料或炉腔中的H2O、N2、O2、CO2、CO等杂气充分接触并粘带。最后将炉腔抽真空至至少e-4pa，从而利用一次分解气体粘带杂气排出，完成一次排杂。
与此同时，容置坩埚100底部的挥发性溶液能够完全处于挥发状态，产生大量的挥发性气体，该挥发性气体通过排杂孔能够对反应坩埚200内的杂质进行吸附，同时挥发性气体还可以对容纳坩埚内的杂质进行吸附，并跟随抽真空动作一并抽出，进一步实现辅助排杂。
值得注意的是，在执行步骤S5之前，还可以对温场进行调整，具体地，首先调整温场，以使温场的上部温区轴向梯度100-200℃，下部温区轴向梯度30-80℃；然后调节容置坩埚100在温场中的相对位置，以使容置坩埚100在1800℃以下时处于上部温区，并在后续升温至1800℃以上后移动至下部温区。通过将容置坩埚100首先置于上部温区，能够防止后续高温加热过程中原料发生大量的碳化，从而能够提升粉料合成出料率。
S6：将炉腔升温至第二排杂温度T2，保持第二预设时间t2，并向炉腔中注入稀有气体后抽真空。
具体地，第二排杂温度T2可以是500-900℃，优选为600℃。在实际执行步骤S6时，可以首先将炉腔升温至500-900℃，并保持10-15h。在此温度下，步骤S5中残留的PVC等一次分解产物会持续分解并产生二次分解产物和二次分解气体，其中二次分解产物主要是残留的部分PVC以及二氯乙烯、四氯化碳以及苯类物质等，二次分解气体主要是氯化氢、一氯甲烷、二氯甲烷等气体。然后再向炉腔中注入氩气至100-500torr，保持10-30min，在这个阶段可以保证二次分解气体与原料或炉腔中的H2O、N2、O2、CO2、CO等杂气以及原料中的Pb、P、Na等杂质充分接触并粘带。最后将炉腔抽真空至至少e-4pa，从而利用二次分解气体粘带杂气和杂质排出，完成二次排杂。
S7：将炉腔升温至第三排杂温度T3，保持第三预设时间t3，并向炉腔中注入稀有气体后抽真空。
具体地，第三排杂温度T3可以是1200-1400℃，优选为1300℃。在实际执行步骤S7时，可以首先将炉腔升温至1200-1400℃，并保持5-10h。在此温度下，步骤S6中残留的二次分解产物会彻底分解并产生三次分解产物和三次分解气体，其中三次分解产物为碳，三次分解气体则为氢气和氯气。然后再向炉腔中注入氩气至20-100torr，保持10-30min，在这个阶段可以保证三次分解气体与原料或炉腔中的H2O、N2、O2、CO2、CO等杂气以及原料中的Pb、P、Na等杂质充分接触并粘带。最后将炉腔抽真空至至少e-4pa，从而利用三次分解气体粘带杂气和杂质排出，完成二次排杂。
需要说明的是，此处氢气可以大量去除残留的氮气，而氯气具有强氧化性，加热条件下可以与多数金属杂质反应，如Au、Pt在热氯气中燃烧，而与Fe、Cu等变价金属反应则生成高价金属氯化物，氯化物在高温下挥发排出，从而实现对金属杂质的排杂纯化，进一步保证原料纯度。而三次分解产物C则可以沉积在容置坩埚100或反应坩埚200的底部，从而防止硅对坩埚底部的腐蚀，同时能够反应生成碳化硅，提高产料率。
值得注意的是，常规技术中在排杂时通常需要通入氢气作为工艺气体，氢气作为常态危险系数较高的气体，存放和输送都有一定风险，并且额外设置输入管道需要增加装置成本和保养成本。与常规技术不同的是，本实施例中PVC颗粒材料便于存放，常态下为非危险物，且本实施例中的排杂过程无需额外通入氢气和氯气，也就省去了相关工艺气体的存放、输送装置，节约了成本，且安全系数更高。
在实际原料合成加热过程中，炉腔内压力与炉腔内温度的关系如图3所示，根据试验可以表明，在小于1000℃的排杂效果最好，而现有技术中通常仅仅进行高温排杂（即温度通常在1200℃以上才进行排杂换气），而本申请中采用低温一次排杂（100-500℃）、低温二次排杂（500-900℃）主排杂换气+高温三次排杂换气（1200-1400℃），能够取得现有技术中无法达到的排杂效果。
S8：将炉腔升温至初步反应温度T4，并保持第四预设时间t4，以使碳、硅原料进行初步合成反应。
具体地，通过执行步骤S8，能够使碳、硅原料300进行初步合成反应。具体可以将炉腔升温至1800-1900℃进行初步合成反应，初步合成时间持续4-6h。具体地，步骤S8可以紧接着步骤S7执行，在排杂完成后，可以进行合成反应，其中首先使得炉腔达到较低的初步反应温度T4，以实现初步合成反应，合成时间持续4-6h。
S9：将炉腔升温至转型反应温度T5，并保持第五预设时间t5。
具体地，通过执行步骤S9，能够使得碳、硅原料300进行转型合成反应。可以首先调节容置坩埚100在温场中的相对位置，以使容置坩埚100位于下部温区；然后将炉腔升温至2100-2200℃进行转型合成反应，转型合成时间持续15-30h。通过将容置坩埚100调节至下部温区，使得温度梯度更小，转型合成反应的温度更容易达到反应温度。
S10：冷却炉腔。
具体地，在1-2h内将炉腔的加热功率逐步归零；然后将炉腔自然冷却至拆炉温度，通过自然冷却，能够消除反应坩埚200之间的结构应力，从而利于拆除不同层的反应坩埚200。
结合参见图5至图7，本实施例还提供了一种碳化硅粉料，其采用了如前述的大公斤碳化硅粉料合成方法制备而成，并且其纯度较高，粉料质量较好。具体地，图5和图6示出了采用前述合成方法制备而成的高纯碳化硅的形貌照片，可以从图上看出，其纯度很高，N含量很低，使得合成的碳化硅能够达到良好的半绝缘性能。特别地，经过测定，本实施例提供的碳化硅粉料，其纯度≥99.99977%，十分优良。图7示出了采用前述合成方法制备而成的高纯碳化硅在显微镜下的成像，其晶型为4H。
综上所述，本实施例提供的一种大公斤碳化硅粉料合成方法和碳化硅粉料，在实际制备时，首先在反应坩埚200底部铺设一层PVC颗粒层400，将碳、硅原料300按照预设比例装入多个反应坩埚200，再将多个反应坩埚200堆叠设置在容置坩埚100中，并将容置坩埚100放入炉腔，然后在容置坩埚100的底部再铺设一层PVC颗粒层400，然后对炉腔进行置换抽真空动作，去除炉腔内的空气。在升温阶段，将炉腔首先升温至第一排杂温度T1，向炉腔内注入稀有气体并抽真空，利用PVC颗粒层400的一次分解气体将炉腔和物料内的大量杂气得以清除，实现低温一次排杂，然后再将炉腔升温至第二排杂温度T2，利用持续分解产生的二次分解气体持续带走杂气，实现低温二次排杂，持续将杂质去除，最后将炉腔升温至第三排杂温度，利用三次分解气体实现高温三次排杂，排杂完成后，可以依次将炉腔升温至将所述炉腔升温至初步反应温度T4，使得碳、硅原料进行初步合成反应；然后将炉腔升温至转型反应温度T5，以使碳、硅原料进行转型合成反应，生成碳化硅粉料，最后冷却炉腔，取出碳化硅粉料。相较于现有技术，本发明一方面通过堆叠放置的反应坩埚，来实现原料的分散放置，采用分散装料的方式，减少了原料的积压，减缓碳化结晶现象，实现大公斤粉料的制备，提升产出率。另一方面通过PVC颗粒层400在不同温度区间分解产生的气态物质实现低温一次排杂、低温二次排杂和高温三次排杂，大幅提升排杂效果，可以有效提高粉料纯度。
以上所述，仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应以所述权利要求的保护范围为准。
Claims (8)
1.一种大公斤碳化硅粉料合成方法，其特征在于，包括：
将碳、硅原料按预设比例装入多个反应坩埚，每个所述反应坩埚的顶端开设有排杂孔；
将多个所述反应坩埚堆叠设置在容置坩埚中，并将所述容置坩埚放入炉腔；
在容置坩埚的底部铺设一层PVC颗粒层；
对所述炉腔进行置换抽真空动作；
将所述炉腔升温至第一排杂温度T1，保持第一预设时间t1，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空，以分解所述PVC颗粒层产生一次分解产物和一次分解气体，并利用所述一次分解气体实现一次排杂；
将所述炉腔升温至第二排杂温度T2，保持第二预设时间t2，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空，以分解所述一次分解产物产生二次分解产物和二次分解气体，并利用二次分解气体实现二次排杂；
将所述炉腔升温至第三排杂温度T3，保持第三预设时间t3，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空，以分解所述二次分解产物产生三次分解产物和三次分解气体，并利用三次分解气体实现三次排杂；
将所述炉腔升温至初步反应温度T4，并保持第四预设时间t4，以使碳、硅原料进行初步合成反应；
将所述炉腔升温至转型反应温度T5，并保持第五预设时间t5，以使碳、硅原料进行转型合成反应；
冷却所述炉腔；
其中，所述第一排杂温度T1为100-500℃，所述第一预设时间t1为1-5h，所述第二排杂温度T2为500-900℃，所述第二预设时间t2为10-15h，所述第三排杂温度T3为1200-1400℃，所述第三预设时间t3为5-10h，所述初步反应温度T4为1800-1900℃，所述第四预设时间t4为4-6h，所述转型反应温度T5为2100-2200℃，所述第五预设时间t5为15-30h。
2.根据权利要求1所述的大公斤碳化硅粉料合成方法，其特征在于，将碳、硅原料按预设比例装入多个反应坩埚的步骤之前，所述合成方法还包括：
在多个所述反应坩埚的底部铺设一层PVC颗粒层。
3.根据权利要求1或2所述的大公斤碳化硅粉料合成方法，其特征在于，将所述炉腔升温至第一排杂温度T1，保持第一预设时间t1，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空的步骤，包括：
将所述炉腔升温至100-500℃，并保持1-5h，以使所述PVC颗粒层分解并产生一次分解产物和一次分解气体；
向所述炉腔中注入氩气至500-700torr，保持10-30min；
将所述炉腔抽真空至至少e-4pa，并利用所述一次分解气体粘带杂气排出。
4.根据权利要求1或2所述的大公斤碳化硅粉料合成方法，其特征在于，将所述炉腔升温至第二排杂温度T2，保持第二预设时间t2，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空的步骤，包括：
将所述炉腔升温至500-900℃，并保持10-15h，以使所述一次分解产物分解产生二次分解产物和二次分解气体；
向所述炉腔中注入氩气至100-500torr，保持10-30min；
将所述炉腔抽真空至至少e-4pa，并利用所述二次分解气体粘带杂气排出。
5.根据权利要求1或2所述的大公斤碳化硅粉料合成方法，其特征在于，将所述炉腔升温至第三排杂温度T3，保持第三预设时间t3，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空的步骤，包括：
将所述炉腔升温至1200-1400℃，并保持5-10h，以使所述二次分解产物分解产生三次分解产物和三次分解气体；
向所述炉腔中注入氩气至20-100torr，保持10-30min；
将所述炉腔抽真空至至少e-4pa，并利用所述三次分解气体粘带杂气排出；
其中，所述三次分解产物为碳，所述三次分解气体为氢气和氯气。
6.根据权利要求1所述的大公斤碳化硅粉料合成方法，其特征在于，将多个反应坩埚堆叠设置在容置坩埚中的步骤之前，所述合成方法还包括：
在多个所述反应坩埚的底部均匀平贴多层石墨片。
7.根据权利要求1所述的大公斤碳化硅粉料合成方法，其特征在于，将所述炉腔升温至第一排杂温度T1，保持第一预设时间t1，并向所述炉腔中注入稀有气体后抽真空的步骤之前，所述合成方法还包括：
调整温场，以使所述温场的上部温区轴向梯度100-200℃，下部温区轴向梯度30-80℃；
调节所述容置坩埚在温场中的相对位置，以使所述容置坩埚位于所述上部温区。
8.根据权利要求7所述的大公斤碳化硅粉料合成方法，其特征在于，将所述炉腔升温至转型反应温度T5，并保持第五预设时间t5的步骤，包括：
调节所述容置坩埚在温场中的相对位置，以使所述容置坩埚位于所述下部温区；
将所述炉腔升温至2100-2200℃进行转型合成反应，转型合成时间持续15-30h。
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Legal Events
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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