CN116392944A - 一种脱除烟气中Hg0的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及环境污染防治净化技术领域，尤其涉及一种脱除烟气中Hg0的方法。所述方法包括将氧化剂与催化剂在超重力机中混合，得到吸收液，所述吸收液在生成的同时与含汞烟气进行逆流接触，反应除汞；所述氧化剂为过硫酸盐溶液中的一种或几种，所述催化剂为亚铁盐溶液的一种或几种。本发明提供的一种脱除烟气中高浓度Hg0的方法，通过采用超重力协同高级氧化法脱汞，传质效果显著增强，有利于强化活性自由基对Hg0的氧化反应，进而提高了含汞烟气中Hg0的脱除效率和效果。
Description
技术领域
本发明涉及环境污染防治净化技术领域，尤其涉及一种脱除烟气中Hg0的方法。
背景技术
汞是一种能破坏神经系统的重金属污染物。零价汞熔点低、平衡蒸气压高、不易溶于水，具有挥发性和迁移性，极易挥发进入大气，并经大气环流远距离迁移，造成较大面积的大气污染。而水中氧化态得二价汞则具有高毒性和生物积累性，它在被动植物摄入体后，经汞的甲基化作用，则可通过食物链富集，最终进入人体，对人的神经组织产生不可逆转的毒害作用，严重的威胁人类健康。
碳中和大环境背景下，汞排放要求日益提高，各种类型的工业气体（包括燃煤烟气、有色金属冶炼烟气和焚烧烟气）的汞去除是一个持续的挑战。汞浓度、气体成分、反应温度和处置成本等方面的技术选择给Hg0控制带来了更多困难。我们亟需开发一种绿色、经济、高效的烟气汞处理技术。
燃煤电厂烟气中的汞主要以汞元素(Hg0)、氧化态汞(Hg2+)和颗粒态汞(Hgp)三种形式存在。气态Hg0由于其高饱和蒸汽压和不溶性而难以处理，成为烟气脱汞的难点和重点。将烟气中的Hg0高效转化为Hgp或氧化成Hg2+是实现高效脱除汞技术的关键。活性炭吸附法是目前最为成熟的脱汞技术，但具有活性炭消耗量大，再生能耗高等不足，目前还难以获得大规模应用。选择性催化还原(SCR)催化氧化法能够将Hg0催化氧化为Hg2+，然后结合湿法洗涤进行脱除，但是生成危险固废问题难以解决。湿法脱硫(WFGD)联合脱汞法能够脱除80-95％左右的二价汞(Hg2+)，但对零价汞(Hg0)的脱除效率很低。针对有色金属冶炼行业、城市垃圾焚烧行业高浓度含汞烟气，需要开发高效低成本的脱汞技术。
发明内容
目前，硫酸盐被认为具有良好的总有机碳降解和地下污染物原位氧化功能，因此现有技术在除汞过程中往往采用硫酸盐或其与双氧水结合等通过产生氧化性自由基进行脱汞，虽然氧化能力有所增强，但依旧存在进一步改善空间。
本发明发现，以过硫酸盐溶液作为氧化剂时，以亚铁盐溶液对其进行活化处理，能够反应生成羟基自由基和硫酸根自由基等活性物质，氧化零价汞能力显著增强且反应更加迅速。然而，上述脱汞过程中，Hg0必须首先由气态经传质和扩散过程转入液相，然后才能发生化学反应固定到吸收液中，而根据双膜理论可知，Hg0难溶的特性使得其液相吸收的阻力大大增加，Hg0与液相氧化剂有效组分的传质反应-扩散过程缓慢，这使得其较难在实际应用过程中实现。此外，上述自由基无选择性且寿命非常短，若不能及时与Hg0反应，就会立即被消耗，利用率极低。
本发明后续研究进一步发现，将上述高级氧化法脱汞技术与超重力技术协同，氧化剂与催化剂的混合溶液被高速旋转的填料剧烈破碎切割，在上述时间内液-液组分以及气-液组分充分接触，传质效果显著增强，能够有效提高自由基的氧化活性，实现含汞烟气中Hg0的高效去除。
基于此，本发明提供一种脱除烟气中高浓度Hg0的方法，用以解决现有技术中Hg0脱除效率低、效果差等缺陷，实现一种快速、高效、环保、经济的协同脱除烟气中Hg0的方法。
本发明的具体技术方案如下：
本发明提供一种脱除烟气中Hg0的方法，包括：将氧化剂与催化剂在超重力机中混合，得到吸收液，所述吸收液在生成的同时与含汞烟气进行逆流接触，反应除汞；
所述氧化剂为过硫酸盐溶液中的一种或几种，所述催化剂为亚铁盐溶液的一种或几种。
本发明发现，控制含汞烟气与上述吸收液中实时反应生成的羟基以及硫酸根自由基等在超重力反应器中进行逆流接触反应，能够强化对零价汞的氧化能力，实现含汞烟气中Hg0的高效去除。
本发明中，氧化剂与催化剂在进入超重力反应器后进行混合即发生反应，通过原位催化产生活性自由基。
作为优选，将所述催化剂和氧化剂混合后，在10-3~10-1s与含汞烟气进行逆流接触，脱汞效果更好。
作为优选，所述氧化剂与催化剂在超重力机中以50~70°的运动轨迹角度汇合。
作为优选，超重力机的吸收液入口处包含2个液体分布器；氧化剂与催化剂从液体分布器出来后，形成上述范围内的运动轨迹角度，能够有效增强自由基的产生，且保证氧化剂与催化剂相遇后形成的混合吸收液的周向流速为0，只以一定径向速度进入旋转填料。
本发明中，氧化剂与催化剂无需进行复杂的预处理，操作简单，也无需增建复杂的设备，投资较少，运行成本低。
作为优选，含汞烟气的流速为1~50 L/min，氧化剂和催化剂的流速相同的为0.005~0.4 L/min。
作为优选，所述过硫酸盐溶液选自过硫酸钠溶液和/或过硫酸钾溶液；和/或，所述亚铁盐溶液选自硫酸亚铁溶液、氯化亚铁溶液和硝酸亚铁溶液中的一种或几种。
作为优选，所述吸收液中，亚铁盐的浓度为0.001~0.02 mol/L，和/或，过硫酸盐的浓度为0.01~0.4 mol/L。
作为优选，过硫酸盐溶液的pH值1.5~6，亚铁盐溶液溶液的pH值1~3.5。
作为优选，所述氧化剂与催化剂的摩尔用量比为50：1~1：1；优选为10：1~1.25：1。
作为优选，所述含汞烟气中汞的初始浓度为300~5000 µg/Nm3。
作为优选，所述超重力机的转速为600~1600 rpm，更优选转速为800~1200 rpm。
作为优选，所述含汞烟气与吸收液的气液体积比为25~200。
作为优选，气液逆流接触时，所述含汞烟气的温度为10~120℃，吸收液的温度为0~90℃；更优选的，所述含汞烟气的温度为50~90℃，吸收液的温度为40~80℃。
本发明中，经所述吸收液净化后的气体从脱汞超重力机气相出口排出，进入排放系统；烟气中Hg0被氧化后被液相捕集，通过投加硫化物转化为不溶性硫化物沉淀，含汞沉淀可做为汞回收的原料。
作为优选，将反应后的吸收液与硫化物混合；所述硫化物为硫化钠和/或硫化钾。
作为本发明的一个优选实施例，所述脱除烟气中Hg0的方法包括：
S1：将过硫酸盐溶液和亚铁盐溶液分别通过超重力机的两个2个液体分布器进入，并在超重力机中以50~70°的运动轨迹角度汇合，得到吸收液；
S2：所述吸收液生成的同时与含汞烟气在超重力机旋转填料中逆流接触，反应除汞；其中，填料的转速位600~1600 rpm；
S3：经所述吸收液净化后的气体从脱汞超重力机气相出口排出，进入排放系统；净化含汞烟气后的吸收液经过液封装置后进入沉淀池，通过向沉淀池的尾液中投加硫化物，对尾液中的Hg2+进行捕捉回收，经沉淀、过滤和分离，实现汞资源的回收；所述硫化物为硫化钠和/或硫化钾。
基于上述技术方案，本发明的有益效果在于：
本发明提供的一种脱除烟气中高浓度Hg0的方法，通过采用超重力协同高级氧化法脱汞，传质效果显著增强，有利于强化活性自由基对Hg0的氧化反应，进而提高了含汞烟气中Hg0的脱除效率和效果。此外，本发明中所述氧化剂和催化剂较传统的脱汞氧化剂氧化能力更强，且来源广泛、成本较低，产物环境友好，不会产生二次污染，市场前景广阔。本发明工艺简单，对汞的吸收效率高，且对烟气汞浓度变化具有一定的适应性，脱汞率在95%以上。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
若非特别说明，实施例与对比例中所用的各种原料均为市售常规原料，所用的技术手段为本领域技术人员所熟知的常规手段。
本领域技术人员能够根据实际情况选择常规超重力机,对效果影响不大。以下实施例与对比例中采用的超重机尺寸为：内径210 mm，高度75 mm。
采用RA-915测汞仪对净化气进行汞浓度的实时测量。
实施例1
本实施例提供一种去除含汞烟气中Hg0的方法，具体包括以下步骤：
1) 过硫酸钠溶液和硫酸亚铁溶液分别经由换热装置加热至40℃后从两个液体分布器中通过雾化喷嘴喷入超重力反应器中；二者在超重力反应器中以60°的运动轨迹汇合得到吸收液，所述吸收液生成的同时与含汞烟气在除汞超重力机旋转填料中逆流接触（吸收液生成至与含汞烟气接触的时间为10-3~10-1s以内），反应脱汞；烟气与吸收液的体积比为50：1；
其中，含汞烟气的温度为80℃，其中的汞初始浓度为500 µg/Nm3，含汞烟气以240L/h的流速进入脱汞超重力机；所述吸收液中，过硫酸钠浓度为0.01 mol/L，硫酸亚铁的浓度为0.008 mol/L。
2) 反应后的净化气体从脱汞超重力机气相出口排出，进入排放系统，对净化气进行汞浓度的实时测量，2 min内检测仪器运行即可达到稳定，20 min内净化气中汞浓度为12µg/m3，脱汞率达到97.6%。
3) 从脱汞超重力机中出来的液体经过液封装置后进入沉淀池，通过向沉淀池的尾液中投加硫化钠，对尾液中的Hg2+进行捕捉回收，经沉淀、过滤和分离，实现汞资源的回收。
实施例2
本实施例提供一种去除含汞烟气中Hg0的方法，具体包括以下步骤：
1) 过硫酸钠溶液和硫酸亚铁溶液分别经由换热装置加热至80℃后从两个液体分布器中通过雾化喷嘴喷入超重力反应器中；二者在超重力反应器中以60°的运动轨迹汇合得到吸收液，所述吸收液生成的同时与含汞烟气在除汞超重力机旋转填料中逆流接触（吸收液生成至与含汞烟气接触的时间为10-3~10-1s以内），反应脱汞；烟气与吸收液的体积比为100：1；
其中，含汞烟气的温度为80℃，其中的汞初始浓度为1000 µg/Nm3，含汞烟气以240L/h的流速进入脱汞超重力机；所述吸收液中，过硫酸钠浓度为0.01 mol/L，硫酸亚铁的浓度为0.008 mol/L。
2) 反应后的净化气体从脱汞超重力机气相出口排出，进入排放系统，对净化气进行汞浓度的实时测量，2 min内检测仪器运行即可达到稳定，20min内净化气中汞浓度低于20 µg/m3，脱汞率达到98%以上。
3) 从脱汞超重力机中出来的液体经过液封装置后进入沉淀池，通过向沉淀池的尾液中投加硫化钠，对尾液中的Hg2+进行捕捉回收，经沉淀、过滤和分离，实现汞资源的回收。
实施例3
本实施例提供一种去除含汞烟气中Hg0的方法，其与实施例1的步骤相同，区别仅在于：过硫酸钠溶液和硫酸亚铁溶液在超重力反应器中以100°的运动轨迹角度汇合得到吸收液。
净化气中汞浓度为50 µg/m3，脱汞率达到90%。
对比例1
本实施例提供一种去除含汞烟气中Hg0的方法，其与实施例1的步骤相同，区别仅在于：将过硫酸钠溶液和硫酸亚铁溶液在进入超重力反应器前进行混合，而后将吸收液分为等体积的两部分分别从两个液体分布器中通过雾化喷嘴喷入超重力反应器中；其中过硫酸钠溶液和硫酸亚铁溶液混合得到吸收液至与含汞烟气接触并发生反应的时间约为1~15min。
净化气中汞浓度为125 µg/m3，脱汞率达到75%。
对比例2
本实施例提供一种去除含汞烟气中Hg0的方法，其与实施例1的步骤相同，区别仅在于：使用的氧化剂为碱性过氧化氢，催化剂为硫酸亚铁。
净化气中汞浓度为350µg/m3，脱汞率达到30%。
最后应说明的是：以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。
Claims (10)
1.一种脱除烟气中Hg0的方法，其特征在于，将氧化剂与催化剂在超重力机中混合，得到吸收液，所述吸收液在生成的同时与含汞烟气进行逆流接触，反应除汞；
所述氧化剂为过硫酸盐溶液中的一种或几种，所述催化剂为亚铁盐溶液的一种或几种。
2.根据权利要求1所述的脱除烟气中Hg0的方法，其特征在于，所述氧化剂与催化剂在超重力机中以50~70°的运动轨迹角度汇合。
3.根据权利要求1或2所述的脱除烟气中Hg0的方法，其特征在于，含汞烟气的流速为1~50 L/min，氧化剂和催化剂的流速相同的为0.005~0.4 L/min。
4.根据权利要求1或2所述的脱除烟气中Hg0的方法，其特征在于，所述过硫酸盐溶液选自过硫酸钠溶液和/或过硫酸钾溶液；和/或，所述亚铁盐溶液选自硫酸亚铁溶液、氯化亚铁溶液和硝酸亚铁溶液中的一种或几种。
5.根据权利要求4所述的脱除烟气中Hg0的方法，其特征在于，所述吸收液中，亚铁盐的浓度为0.001~0.02 mol/L，和/或，过硫酸盐的浓度为0.01~0.4 mol/L。
6.根据权利要求1或2所述的脱除烟气中Hg0的方法，其特征在于，所述氧化剂与催化剂的摩尔用量比为50：1~1：1。
7.根据权利要求1或2所述的脱除烟气中Hg0的方法，其特征在于，所述含汞烟气中汞的初始浓度为300~5000 µg/Nm3。
8.根据权利要求1或2所述的脱除烟气中Hg0的方法，其特征在于，所述超重力机的转速为400~1800 rpm。
9.根据权利要求1或2所述的脱除烟气中Hg0的方法，其特征在于，所述吸收液与含汞烟气的比值为5~40L/m3。
10.根据权利要求1或2所述的脱除烟气中Hg0的方法，其特征在于，气液逆流接触时，所述含汞烟气的温度为10~120℃，吸收液的温度为0~90℃。
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