CN115672265B - 一种铜负载fau型分子筛及其制备方法与应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种铜负载FAU型分子筛及其制备方法与应用，所述制备方法包括以下步骤：(1)将铝源、硅源、金属碱和溶剂混合搅拌，得到前驱体混合物；(2)将步骤(1)得到的前驱体混合物依次进行陈化处理、晶化处理后，得到所述FAU型分子筛；(3)将金属铜盐水溶液对步骤(2)所述FAU型分子筛进行阳离子置换后，得到铜负载FAU型分子筛。所述FAU分子筛的制备方法反应条件温和，且改性方法简单，便于工业化操作；铜负载FAU分子筛作为PH3捕集器，相较于传统的多级精馏，其能耗低、效率高，绿色性显著。
Description
技术领域
本发明属于分子筛合成技术领域，具体涉及一种铜负载FAU型分子筛及其制备方法与应用。
背景技术
电子级多晶硅是指硅含量在99.9999％以上，超高纯多晶硅指的是硅含量为99.9999999％～99.999999999％，其是生产半导体芯片和大规模集成电路的基本原料，被称为电子信息产业的“粮食”。近年来，随着智能手机、5G技术及集成电路的快速发展，对电子级多晶硅原料的需求量急剧上涨，2019年全球电子级多晶硅的产量已经达到了3.2万吨，且仍呈较快增长趋势。相较于太阳能级的多晶硅，电子级多晶硅对于生产工艺、设备、管道、仪表洁净室等能级、操作都有着极高的要求，因而生产成本和技术难度更大。改良西门子是电子级多晶硅的最主要的生产工艺，但该工艺生产过程中不可避免的会存在一些杂质，其中最难去除的就是PH3杂质。另外，电子级多晶硅的生产过程原料往往过量，需要循环使用，而PH3杂质作为惰性组分会不断循环积累，最终会影响产品的质量。因此，捕集电子级多晶硅生产循环气中的PH3杂质是提高多晶硅质量的关键。
目前，对于循环气中杂质的捕集最成熟的方法是多级精馏，但PH3化合物杂质的性质与循环气的物化性质相近，其相对挥发度接近于1，因此，必须采用高回流比来保证产品的质量，但这不仅会消耗大量能量，也会严重影响产能和效率。近年来，吸附法因其工艺成熟、操作简单、运行成本高以及净化效率高等优点，已成为解决难分离问题的可行性的技术之一。分子筛是吸附工艺中常用的吸附剂，分子筛材料具有规整而均匀的孔道结构和一定的孔道体系，从而具有较大的比表面积和吸附量。此外，分子筛材料只允许直径比孔径小的分子进入，因而能够从混合组分中吸附特定组分，实现混合组分的回收利用。因此，分子筛材料在电子级多晶硅净化领域具有良好的应用前景。
但分子筛的孔道表面位点较少，与PH3能发生强络合的位点少，导致其对PH3的吸附量低，因此，需进一步对分子筛进行改性，提高对PH3的吸附性能，实现对电子级多晶硅的纯度提升，是本领域研究人员亟需解决的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种铜负载FAU型分子筛及其制备方法与应用，所述铜负载FAU型分子筛作为吸附剂，可以高效捕集PH3气体，进而实现对电子级多晶硅的净化。
为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：
第一方面，本发明提供了一种铜负载FAU型分子筛的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：
(1)将铝源、硅源、金属碱和溶剂混合搅拌，得到前驱体混合物；
(2)将步骤(1)得到的前驱体混合物依次进行陈化处理、晶化处理后，得到所述FAU型分子筛；
(3)将金属铜盐水溶液对步骤(2)所述FAU型分子筛进行阳离子置换后，得到铜负载FAU型分子筛。
本发明中，所述FAU型分子筛为八面沸石型分子筛，主要由AlO4四面体和SiO4四面体交替连接构成，具有三维12元环孔道体系，可以用于气体的吸附分离和净化。FAU型分子筛的孔径约为恰好介于PH3和氯硅烷的动力学分子尺寸之间，PH3可以扩散到FAU型分子筛的孔道内，而氯硅烷则被排阻到孔道外，因此，FAU型分子筛具有捕集PH3的潜力。但因FAU型分子筛的孔道表面位点较少，无可与PH3发生强络合的位点，其对PH3的吸附量低，且吸附速率缓慢。通过对FAU型分子筛进行改性，通过阳离子置换将铜离子负载到FAU型分子筛的表面，铜离子能与PH3形成络合物，能显著提高材料的吸附性能。
作为本发明优选的技术方案，步骤(1)所述铝源包括氧化铝、拟薄水铝石、铝酸钠、异丙醇铝或硫酸铝中的任意一种或至少两种的组合，所述组合典型但非限制性实例有：氧化铝和拟薄水铝石的组合、铝酸钠和异丙醇铝的组合或硫酸铝和氧化铝的组合等。
本发明中，所述铝源均视为含有Al2O3的形式，并用Al2O3的摩尔量来计算投料量，例如：氢氧化铝即Al(OH)3，两分子的氢氧化铝包含一分子的氧化铝，以此来计算铝源的投料量。
优选地，步骤(1)所述硅源包括白炭黑、偏铝酸钠、硅酸钠或二氧化硅凝胶中的任意一种或至少两种的组合，所述组合典型但非限制性实例有：白炭黑和偏铝酸钠的组合、偏铝酸钠和硅酸钠的组合或硅酸钠和二氧化硅凝胶的组合等。
本发明中，所述硅源均视为含有SiO2，并用SiO2的摩尔量来计算投料量，例如：偏铝酸钠即Na2SiO3·5H2O，可以视为一分子Na2SiO3·5H2O含有一分子SiO2，以此来计算硅源的投料量。
优选地，步骤(1)所述金属碱包括KOH、NaOH、LiOH或Ca(OH)2中的任意一种或至少两种的组合，所述组合典型但非限制性实例有：KOH和NaOH的组合、NaOH和LiOH的组合或LiOH和Ca(OH)2的组合等。
本发明中，所述金属碱均视为含有Na2O、K2O、Li2O或Ca2O，以此来计算碱金属的投料量。
优选地，步骤(1)所述溶剂包括去离子水。
优选地，步骤(1)所述铝源和硅源的摩尔比为1:(1～5)，例如：1:1、1:2、1:3、1:4、1:5或1:5等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用，优选为1:(2～4)。
优选地，步骤(1)所述铝源和金属碱的摩尔比为1:(2～10)，例如：1:2、1:3、1:4、1:5、1:6、1:7、1:8、1:9或1:10等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
本发明中，步骤(1)所述铝源、硅源和金属碱的摩尔比具体为所述铝源的中Al2O3、硅源中的SiO2和碱金属中的M2O的摩尔比。
优选地，步骤(1)所述铝源和溶剂的摩尔比为1:(100～200)，例如：1:100、1:120、1:140、1:160、1:180或1:200等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用，优选为1:(100～150)。
作为本发明优选的技术方案，步骤(1)所述搅拌的时间为15～60min，例如可以是15min、20min、25min、30min、35min、40min、45min、50min、55min或60min等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
作为本发明优选的技术方案，步骤(2)所述陈化处理的温度为50～100℃，例如可以是50℃、60℃、70℃、80℃、90℃或100℃等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
优选地，步骤(2)所述陈化处理的时间为1～10h，例如可以是1h、2h、3h、4h、5h、6h、7h、8h、9h或10h等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
优选地，步骤(2)所述晶化处理的温度为80～110℃，例如可以是80℃、85℃、90℃、95℃、100℃、105℃或110℃等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
优选地，步骤(2)所述晶化处理的时间为12～48h，例如可以是12h、16h、20h、24h、28h、30h、32h、36h、40h、44h或48h等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
本发明中，步骤(2)所述晶化处理的装置包括聚四氟乙烯内衬的高压反应釜。
作为本发明优选的技术方案，步骤(2)所述晶化处理后进行后处理。
优选地，所述后处理包括固液分离、洗涤以及干燥。
优选地，所述干燥的温度为80～130℃，例如可以是80℃、85℃、90℃、95℃、100℃、105℃、110℃、115℃、120℃、125℃或130℃等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
本发明中，所述洗涤的洗涤剂包括氢氧化钠溶液。
作为本发明优选的技术方案，步骤(3)所述金属铜盐包括氯化铜、硫酸铜或醋酸铜中的任意一种或两种组合，所述组合典型但非限制性实例有：氯化铜和硫酸铜的组合、硫酸铜和醋酸铜的组合或氯化铜、硫酸铜和醋酸铜的组合等。
优选地，步骤(3)所述金属铜盐水溶液的浓度为0.5～2mol/L，例如可以是0.5mol/L、0.7mol/L、0.9mol/L、1mol/L、1.2mol/L、1.4mol/L、1.6mol/L、1.8mol/L或2mol/L等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
优选地，步骤(2)所述FAU型分子筛与步骤(3)所述金属铜盐水溶液的固液比为1：(25-100)g/mL，例如可以是1：25g/mL、1：30g/mL、1：40g/mL、1：50g/mL、1：60g/mL、1：70g/mL、1：80g/mL、1：90g/mL或1：100g/mL等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
作为本发明优选的技术方案，步骤(3)所述阳离子置换包括依次进行的浸渍和加热搅拌。
优选地，所述加热的温度为60～100℃，例如可以是60℃、65℃、70℃、75℃、80℃、85℃、90℃、95℃或100℃等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
优选地，所述搅拌的时间为2～4h，例如可以是2h、2.2h、2.4h、2.6h、2.8h、3h、3.2h、3.4h、3.6h、3.8h或4h等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
优选地，步骤(3)所述阳离子置换后进行后处理。
优选地，所述后处理包括洗涤以及干燥。
优选地，所述干燥的温度为110～160℃，例如可以是110℃、115℃、120℃、125℃、130℃、135℃、140℃、145℃、150℃、155℃或160℃等，但不限于所列举的数值，数值范围内其它未列举的数值同样适用。
本发明中，所述洗涤的洗涤剂包括去离子水。
作为本发明优选的技术方案，所述制备方法包括以下步骤：
(1)按照摩尔比为1:(1～5):(2～10):(100～200)将铝源、硅源、金属碱和溶剂混合搅拌15～60min，得到前驱体混合物；
(2)将步骤(1)得到的前驱体混合物依次在50～100℃陈化处理1～10h、在80～110℃晶化处理12～48h后，经固液分离、洗涤以及在80～130℃干燥得到所述FAU型分子筛；
(3)将0.5～2mol/L的金属铜盐水溶液对步骤(2)所述FAU型分子筛进行阳离子置换后，经洗涤以及在110～160℃干燥得到铜负载FAU型分子筛；
所述FAU型分子筛与所述金属铜盐水溶液的固液比为1：(25-100)g/mL。
第二方面，本发明提供了一种铜负载FAU型分子筛，所述铜负载FAU型分子筛采用第一方面所述制备方法制得。
第三方面，本发明提供了一种如第二方面所述铜负载FAU型分子筛的应用，所述铜负载FAU型分子筛作为捕集PH3的吸附剂。
本发明所述的数值范围不仅包括上述例举的点值，还包括没有例举出的上述数值范围之间的任意的点值，限于篇幅及出于简明的考虑，本发明不再穷尽列举所述范围包括的具体点值。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明采用铜负载FAU分子筛作为PH3捕集器，相较于传统的多级精馏，其能耗低、效率高，绿色性显著；
(2)本发明所述FAU分子筛的制备方法反应条件温和，且改性方法简单，便于工业化操作。
附图说明
图1为实施例1中制备的铜负载FAU型分子筛的XRD图；
图2为性能测试中的实验装置图；
其中，1-PH3储存罐，2-氮气储存罐，3-氮气质量流量计，4-PH3质量流量计，5-混合装置，6-吸附柱，7-控温装置，8-检测系统，9-尾气处理系统。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
实施例1
本实施例提供了一种铜负载FAU型分子筛的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：
(1)将11.185g铝酸钠(62.2wt％Al2O3(0.068mol))溶于15g去离子水，室温下搅拌15min，将1.765g KOH与15.545g NaOH溶于35g去离子水中；将上述两种溶液混合均匀后，向其加入23g硅酸钠和35.9g去离子水中，室温下搅拌30min，得到前驱体混合物；
(2)将步骤(1)得到的前驱体混合物倒入聚四氟乙烯内衬水热反应釜中，在80℃陈化处理5h、在100℃晶化处理12后，抽滤后，用0.01mol/L的NaOH溶液洗涤3次，在115℃干燥得到所述FAU型分子筛；
(3)将1g步骤(2)所述FAU型分子筛浸渍于50mL 1mol/L的CuCl2溶液中，加热至80℃搅拌2h进行阳离子置换，用去离子水洗涤3次，在150℃干燥得到铜负载FAU型分子筛。
实施例2
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(1)所述“11.185g铝酸钠(62.2wt％Al2O3(0.068mol))”替换为“8.853g拟薄水铝石(78.6wt％Al2O3(0.068mol))”，其他条件均与实施例1相同。
实施例3
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(1)所述“11.185g铝酸钠(62.2wt％Al2O3)”替换为“6.685g铝酸钠(62.2wt％Al2O3)”，以及“23g硅酸钠”替换为“27.5g硅酸钠”，其他条件均与实施例1相同。
实施例4
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(1)所述“11.185g铝酸钠(62.2wt％Al2O3)”替换为“20.185g铝酸钠(62.2wt％Al2O3)”，以及“23g硅酸钠”替换为“14g硅酸钠”，其他条件均与实施例1相同。
实施例5
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(3)所述“1mol/L CuCl2溶液”替换为“1.5mol/L CuCl2溶液”，其他条件均与实施例1相同。
实施例6
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(3)所述“1mol/L CuCl2溶液”替换为“2.5mol/L CuCl2溶液”，其他条件均与实施例1相同。
实施例7
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(3)所述“1mol/L CuCl2溶液”替换为“0.3mol/L CuCl2溶液”，其他条件均与实施例1相同。
实施例8
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(3)所述“CuCl2溶液”替换为“CuSO4溶液”，其他条件均与实施例1相同。
实施例9
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(3)所述“CuCl2溶液”替换为“Cu(NO3)2溶液”，其他条件均与实施例1相同。
实施例10
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(3)所述“50mL CuCl2溶液”替换为“20mLCuCl2溶液”，其他条件均与实施例1相同。
实施例11
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(3)所述“50mL CuCl2溶液”替换为“120mLCuCl2溶液”，其他条件均与实施例1相同。
实施例12
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(3)所述“加热至80℃”替换为“加热至40℃”，其他条件均与实施例1相同。
实施例13
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(3)所述“加热至80℃”替换为“加热至120℃”，其他条件均与实施例1相同。
对比例1
本对比例与实施例1区别仅在于，步骤(3)所述“CuCl2溶液”替换为“ZnCl2溶液”，其他条件均与实施例1相同。
对比例2
本对比例与实施例1区别仅在于，未进行步骤(3)，得到所述FAU型分子筛，其他条件均与实施例1相同。
图1为实施例1中制备的铜负载FAU型分子筛的XRD图，可以看出铜成功被负载到FAU型分子筛上。
将实施例1-13和对比例1-2制备的分子筛进行PH3吸收测试，其实验装置图如图2所示，通过PH3质量流量计4和氮气质量流量计3分别控制两种气体的流量，在混合装置5混合得到不同浓度的PH3气体，吸附柱6为长200mm，内径4mm的316L材质的不锈钢管，并通过控温装置7控制吸附温度，吸附柱6后分别独立地设置有两个出口，其中一个出口连接检测系统8，所述检测系统8主要为一种电化学气体传感器，包括PH3收集器和PH3检测器，最低检测限为0.01ppm，另一出口连接尾气处理系统9，主要对PH3进行吸收，防止污染大气。
具体性能测试操作步骤为：
(1)称量1g制备好的铜负载FAU型分子筛装填到吸附柱6内，并通过控温装置7控制吸附柱6温度到实验温度；
(2)开启氮气气体阀将整个系统吹扫12h，以排除管道内的其他杂质气体；
(3)开启PH3气体阀，通过PH3质量流量计4控制到达穿透柱前的浓度为50ppm，PH3气体阀开启瞬间开始计时；
(4)每隔30min用检测系统8对出口气体浓度进行检测，若出口开始检测到PH3时，缩短检测的时间间隔，减少实验误差，当出口PH3浓度与进气PH3相差在5％时，停止实验并结束计时。
通过控制相同的实验条件，计算不同样品的穿透时间，即可对样品性能进行评价，测试结果如表1所示。
表1
由表1可以得出以下几点：
(1)本发明制备的铜负载的FAU分子筛对PH3的穿透时间可以达到100min以上，说明制备的铜负载FAU型分子筛对PH3具有非常强的吸附作用；
(2)由实施例1和实施例2对比可知，原料中铝源的种类对最后合成的铜负载FAU型分子筛对PH3的吸附性能相差不大，说明材料合成对铝源的要求不大，可采用多种铝源作为原料，具有较强的工业生产可行性；
(3)由实施例1和实施例3-4对比可知，当步骤(1)铝源和硅源的摩尔比不在1:(1～5)范围内，当原料中铝源过多时，会造成材料骨架稳定性的降低，造成骨架发生坍塌，导致铜负载FAU型分子筛对PH3的吸附性能下降；而当原料中硅源的量增加时虽然材料的稳定性增加，但会造成铜的可结合位点数量的降低，进一步造成铜的负载量降低，导致铜负载FAU型分子筛对PH3的吸附性能下降；
(4)由实施例1和实施例5对比可知，通过提高步骤(3)金属铜盐溶液的浓度可以略微提高所的铜负载FAU型分子筛的吸附性能，由实施例1和实施例6对比可知，当步骤(3)金属铜盐溶液的浓度高于2mol/L时，合成的铜负载FAU型分子筛表面会发生水解，由实施例1和实施例7对比可知，当步骤(3)金属铜盐溶液的浓度低于0.5mol/L时，分子筛负载Cu的量较少，铜负载FAU型分子筛对PH3的吸附性能下降；考虑到成本和吸附性能，金属铜盐的浓度为0.5～2mol/L；
(5)由实施例1和实施例8-9对比可知，改变金属铜盐溶液的阴离子种类制备的铜负载FAU型分子筛对PH3的吸附性能虽然略有下降，但影响不大，这证明了材料合成的鲁棒性，具有十分优异的工业应用潜力；
(6)由实施例1和实施例10-11对比可知，当FAU型分子筛与金属铜盐溶液的固液比低于1:25g/mL时，反应液中铜的量过少，造成分子筛的铜负载量下降，导致其对PH3的吸附性能下降；当FAU型分子筛与金属铜盐溶液的固液比高于1:100g/mL时，分子筛的铜负载量已经达到饱和，增加反应液中铜的量不会使FAU型分子筛铜的负载量增加，导致其与实施例1的吸附性能相差不大；
(7)由实施例1和实施例12-13对比可知，当步骤(3)阳离子置换的加热温度低于60℃，溶液中交换速率降低，在相同的时间下FAU型分子筛负载铜的量下降，导致其对PH3的吸附性能下降；当步骤(3)阳离子置换的加热温度高于100℃，会造成铜离子的水解，使FAU型分子筛负载铜的量降低，导致其对PH3的吸附性能下降；
(8)由实施例1和对比例1对比可知，当更换金属盐的阳离子种类时，将金属铜盐更换为金属锌盐，所制备的改性FAU型分子筛对PH3的吸附性能急剧下降，证明了铜负载FAU型分子筛优异的分离性能；
(9)由实施例1和对比例2对比可知，制备的FAU型分子筛对PH3的吸附性能较差，通过铜负载改性后，大大提升了对PH3的吸附性能。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的详细结构特征，但本发明并不局限于上述详细结构特征，即不意味着本发明必须依赖上述详细结构特征才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明所选用部件的等效替换以及辅助部件的增加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于上述实施方式中的具体细节，在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本发明的保护范围。
另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合，为了避免不必要的重复，本发明对各种可能的组合方式不再另行说明。
此外，本发明的各种不同的实施方式之间也可以进行任意组合，只要其不违背本发明的思想，其同样应当视为本发明所公开的内容。
Claims (17)
1.一种铜负载FAU型分子筛的应用，其特征在于，所述铜负载FAU型分子筛作为捕集PH3的吸附剂；
所述铜负载FAU型分子筛的制备方法包括以下步骤：
（1）将铝源、硅源、金属碱和溶剂混合搅拌，得到前驱体混合物；
所述铝源包括氧化铝、拟薄水铝石、铝酸钠、异丙醇铝或硫酸铝中的任意一种或至少两种的组合；所述硅源包括白炭黑、偏铝酸钠、硅酸钠或二氧化硅凝胶中的任意一种或至少两种的组合；所述金属碱包括KOH、NaOH、LiOH或Ca(OH)2中的任意一种或至少两种的组合；
所述铝源和硅源的摩尔比为1:(1~5)；所述铝源和金属碱的摩尔比为1:(2~10)；所述铝源和溶剂的摩尔比为1:(100~200)；
（2）将步骤（1）得到的前驱体混合物依次进行陈化处理、晶化处理后，得到所述FAU型分子筛；
（3）将金属铜盐水溶液对步骤（2）所述FAU型分子筛进行阳离子置换后，得到铜负载FAU型分子筛；
所述金属铜盐包括氯化铜、硫酸铜或醋酸铜中的任意一种或两种组合；所述金属铜盐水溶液的浓度为0.5~2mol/L；
步骤（2）所述FAU型分子筛与步骤（3）所述金属铜盐水溶液的固液比为1：（25-100）g/mL。
2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，步骤（1）所述溶剂包括去离子水。
3.根据权利要求1或2所述的应用，其特征在于，步骤（1）所述搅拌的时间为15~60min。
4.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，步骤（2）所述陈化处理的温度为50~100℃。
5.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，步骤（2）所述陈化处理的时间为1~10h。
6.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，步骤（2）所述晶化处理的温度为80~110℃。
7.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，步骤（2）所述晶化处理的时间为12~48h。
8.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，步骤（2）所述晶化处理后进行后处理。
9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，所述后处理包括固液分离、洗涤以及干燥。
10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，所述干燥的温度为80~130℃。
11.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，步骤（3）所述阳离子置换包括依次进行的浸渍和加热搅拌。
12.根据权利要求11所述的应用，其特征在于，加热的温度为60~100℃。
13.根据权利要求11所述的应用，其特征在于，搅拌的时间为2~4h。
14.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，步骤（3）所述阳离子置换后进行后处理。
15.根据权利要求14所述的应用，其特征在于，所述后处理包括洗涤以及干燥。
16.根据权利要求15所述的应用，其特征在于，所述干燥的温度为110~160℃。
17.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，所述铜负载FAU型分子筛的制备方法包括以下步骤：
（1）按照摩尔比为1:(1~5):(2~10):(100~200)将铝源、硅源、金属碱和溶剂混合搅拌15~60min，得到前驱体混合物；
所述铝源包括氧化铝、拟薄水铝石、铝酸钠、异丙醇铝或硫酸铝中的任意一种或至少两种的组合；所述硅源包括白炭黑、偏铝酸钠、硅酸钠或二氧化硅凝胶中的任意一种或至少两种的组合；所述金属碱包括KOH、NaOH、LiOH或Ca(OH)2中的任意一种或至少两种的组合；
（2）将步骤（1）得到的前驱体混合物依次在50~100℃陈化处理1~10h、在80~110℃晶化处理12~48h后，经固液分离、洗涤以及在80~130℃干燥得到所述FAU型分子筛；
（3）将0.5~2mol/L的金属铜盐水溶液对步骤（2）所述FAU型分子筛进行阳离子置换后，经洗涤以及在110~160℃干燥得到铜负载FAU型分子筛；
所述金属铜盐包括氯化铜、硫酸铜或醋酸铜中的任意一种或两种组合；
所述FAU型分子筛与所述金属铜盐水溶液的固液比为1：（25-100）g/mL。
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