CN115579507A - 一种二次电池及其制备方法、电池组、用电装置 - Google Patents

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Abstract

本发明属于电池生产制造的技术领域，具体涉及一种二次电池，包括电解液、正极极片、隔离膜以及负极极片，隔离膜设置在正极极片和负极极片之间，正极极片包括正极集流体以及设置在正极集流体至少一个表面上的导电涂层，具有导电涂层的正极集流体的至少一个表面设置有正极膜片，正极膜片含有比表面积为C m2/g的正极材料，电解液中的成膜添加剂的质量分数W％，0.1≤C/W≤40。本发明保证锂离子电池具有较高的充电能力，同时保证锂离子电池在长期快速充电使用时还具有很好的循环寿命和安全性。此外，本发明还公开了一种二次电池的制备方法、一种电池组及一种用电装置。

Description

一种二次电池及其制备方法、电池组、用电装置
技术领域
本发明属于电池生产制造的技术领域，具体涉及一种二次电池及其制备方法、电池组、用电装置。
背景技术
锂离子电池具有质轻、高容、长寿命、自放电率低、无记忆效应、无污染等优点，随着现代社会的发展、人们环保意识的增强及新能源行业的日益发展，越来越多的设备选择以锂离子电池作为电源，如手机、笔记本电脑、电动工具和电动汽车等等。
然而，由于现有的电池循环衰减过快，同时，电池在充电时会在负极形成锂枝晶，而随着枝晶的不断长大，可能会造成锂枝晶刺穿隔膜，造成电池短路，而带来相应的安全隐患。为此，亟需提出一种新型的技术方案以解决上述问题。
发明内容
本发明的目的之一在于：针对现有技术的不足，提供一种二次电池，其具有较高的充电能力，同时保证电池在长期快速充电使用时还具有很好的循环寿命和安全性。
为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种二次电池，包括电解液、正极极片、隔离膜以及负极极片，所述隔离膜设置在所述正极极片和所述负极极片之间；所述正极极片包括正极集流体以及设置在所述正极集流体至少一个表面上的导电涂层，所述正极集流体的至少一个表面设置有正极膜片，所述正极膜片含有比表面积为C m2/g的正极材料；所述电解液中含有质量分数为W％的成膜添加剂，0.1≤C/W≤40。
优选的，所述C和所述W满足关系式：4.8≤C/W≤30。
优选的，所述C为5～20，更优选的，所述C为10～18，所述C为12～15。
优选的，所述W为0.6～2.5，所述成膜添加剂的质量分数W可以为0.6％～0.9％、0.9％～1.2％、1.2％～1.5％、1.5％～1.8％、1.8％～2.2％、2.2％～2.5％。
优选的，所述正极材料包含LiaNixCoyM1-x-yO2、LiaNixM1+xO4、LiFeO4、LiFexM1-xPO4中的至少一种，其中，M选自Al、Mn中的至少一种，0.95≤a≤1.2，0<x<1，0<y<1，0<x+y<1。
优选的，所述成膜添加剂含有碳酸乙烯酯。
本发明的目的之二在于：提供一种二次电池的制备方法，用于如上所述的二次电池的制备，包括如下步骤：
通过调整烧结工艺参数得到比表面积为C m2/g的正极材料，将所述正极材料制成正极膜片，在正极集流体的至少一个表面上涂覆导电涂层，在所述正极集流体的至少一个表面上涂覆所述正极膜片，制备正极极片；
制备电解液，所述电解液中的成膜添加剂的质量分数W％，0.1≤C/W≤40；
制备隔离膜和负极极片，将所述正极极片、所述隔离膜和所述负极极片制成裸电芯；
所述裸电芯经过封装后向其内部注入所述电解液。
本发明的目的之三在于：提供一种电池组，包括两个以上的电性连接的如上所述的二次电池。
本发明的目的之四在于：提供一种用电装置，包括如上所述的二次电池。
本发明的有益效果在于，1)本发明的正极膜片含有比表面积为C m2/g的正极材料，电解液中含有质量分数为W％的成膜添加剂，0.1≤C/W≤40，在上述的关系式中，正极材料的比表面积较低，使得本申请的正极材料的碳包覆效果要比现有技术的好，同时，正极材料碳包覆好可以很好地减少其与电解液的接触，从而避免了正极材料与电解液反应消耗电解液，避免了电解液与正极材料接触造成正极材料的金属元素溶出，使得电池在充放电的过程中不会产生正极材料的金属元素沉积在负极而影响负极SEI膜的稳定的情况，并有效地保障整个电池的安全快充和循环性能；2)本发明将正极材料的结构与电解液匹配良好，防止了出现电池循环衰减过快及负极形成锂枝晶的情况，显著地提高了电池的高安全性能、快充性能和长循环性能。
附图说明
下面将参考附图来描述本发明示例性实施方式的特征、优点和技术效果。
图1为本发明中其中一个实施例的正极极片的结构示意图。
1、正极集流体；2、导电涂层；3、正极膜片。
具体实施方式
如在说明书及权利要求当中使用了某些词汇来指称特定组件。本领域技术人员应可理解，硬件制造商可能会用不同名词来称呼同一个组件。本说明书及权利要求并不以名称的差异来作为区分组件的方式，而是以组件在功能上的差异来作为区分的准则。如在通篇说明书及权利要求当中所提及的“包含”为一开放式用语，故应解释成“包含但不限定于”。“大致”是指在可接受的误差范围内，本领域技术人员能够在一定误差范围内解决技术问题，基本达到技术效果。
现阶段的电池的循环寿命直接决定了用户对新能源汽车的体验，其中，发明人发现，磷酸铁锂电池的性能与正极活性材料和电解液密切相关，选择合适的正极材料和匹配的电解液对保障锂离子电池的高安全性能、快充性能和长循环性能至关重要。并且，发明人还发现了现有技术没有对铁锂材料本身材料结构与电解液的匹配作深入分析，使得现有的电池往往达不到理想状态，容易造成电池性能的严重恶化，当使用铁锂与电解液匹配不好的电池时，电池循环衰减过快，使得用户对新能源车期待下降。因此，安全快充和长循环已成为当前锂离子电池的研究热点和发展的重要方向。
以下结合附图1对本发明作进一步详细说明，但不作为对本发明的限定。
一种二次电池，包括电解液、正极极片、隔离膜以及负极极片，隔离膜设置在正极极片和负极极片之间，如图1所示，正极极片包括正极集流体1以及设置在正极集流体1至少一个表面上的导电涂层2，正极集流体1的至少一个表面设置有正极膜片3，正极膜片3含有比表面积为C m2/g的正极材料，电解液中含有质量分数为W％的成膜添加剂，0.1≤C/W≤40，在上述的关系式中，正极材料的比表面积较低，使得正极材料的碳包覆效果较好，可以很好地减少正极材料与电解液的接触，从而避免了正极材料与电解液反应消耗电解液的情况，避免了电解液与正极材料接触造成正极材料的金属元素溶出，有效地保障整个电池的安全快充和循环性能。
优选的，5≤C≤20，正极材料的比表面积C和成膜添加剂的质量分数W满足关系式：4.8≤C/W≤30。
更优选的，10≤C≤18，12≤C≤15，0.6≤W≤2.5。
在本发明的正极极片中，正极集流体1可以是包括但不限于金属箔等，其中，导电涂层2是将分散好的纳米导电石墨和碳包覆粒均匀地涂覆于金属箔上，导电涂层2能提供极佳的静态导电性能，收集活性物质的微电流，从而可以大幅度降低正极材料和集流体之间的接触电阻，并能提高两者之间的附着能力，正极材料可以采用包覆、掺杂等方法进行改性处理，进而使电池的整体性能产生显著的提升。
在本发明的正极膜片3中，正极材料包含LiaNixCoyM1-x-yO2、LiaNixM1+xO4、LiFeO4、LiFexM1-xPO4中的至少一种，其中，M选自Al、Mn中的至少一种，0.95≤a≤1.2，0<x<1，0<y<1，0<x+y<1。
其中，LiaNixCoyM1-x-yO2可以为LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2、LiNi1/3Co1/ 3Mn1/3O2、LiNi1/3Co1/3Al1/3O2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2、LiNi0.4Co0.2Mn0.4O2中的至少一种，LiaNixM1+xO4可以为LiNi0.5Mn1.5O4、LiNi0.48Mn1.48Al0.04O4中的至少一种，LiFexM1-xPO4可以为LiFe0.4Mn0.6PO4。上述正极材料和电解液的配合可以极大地提高电池的安全快充和长循环性能。
具体地，正极极片的结构包括但不限于以下几种：正极膜片3/导电涂层2/正极集流体1/导电涂层2/正极膜片3、正极膜片3/导电涂层2/正极集流体1/导电涂层2、正极膜片3/导电涂层2/正极集流体1/正极膜片3、正极膜片3/导电涂层2/正极集流体1。
此外，在本发明的电解液中，电解液中含有质量分数为W％的碳酸乙烯酯，其中，发明人发现，当0.6≤W≤2.5时，负极石墨表面的成膜性能以及电池的安全快充和长循环性能可以达到最佳的效果。
具体地，本发明的二次电池的制备方法，包括如下步骤：通过调整烧结工艺参数得到比表面积为C m2/g的正极材料，将正极材料制成正极膜片3，在正极集流体1的至少一个表面上涂覆导电涂层2，在正极集流体1的至少一个表面上涂覆正极膜片3，制备正极极片，制备电解液，电解液中的成膜添加剂的质量分数W％，0.1≤C/W≤40，制备隔离膜和负极极片，将正极极片、隔离膜和负极极片制成裸电芯，裸电芯经过封装后向其内部注入电解液。
此外，本发明还提供了一种电池组，包括两个以上的上述的二次电池，各个二次电池之间电性连接，并且，各个二次电池之间可以通过汇流件进行连接。
并且，本发明还提供了一种用电装置，包括上述的二次电池，其中，该用电装置可以是车辆、手机、便携式装置、笔记本电脑、轮船、航天器、电动玩具和电动工具等等。车辆可以是燃油汽车、燃气汽车或新能源汽车，新能源汽车可以是纯电动汽车、混合动力汽车或增程式汽车等；航天器包括飞机、火箭、航天飞机和宇宙飞船等等；电动玩具包括固定式或移动式的电动玩具，例如，游戏机、电动汽车玩具、电动轮船玩具和电动飞机玩具等等；电动工具包括金属切削电动工具、研磨电动工具、装配电动工具和铁道用电动工具，例如，电钻、电动砂轮机、电动扳手、电动螺丝刀、电锤、冲击电钻、混凝土振动器和电刨等等。本申请对上述用电装置不做特殊限制。
为使本发明的技术方案和优点更加清楚，下面结合具体实施方式对本发明及其有益效果作进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
一种二次电池，包括电解液、正极极片、隔离膜以及负极极片，隔离膜设置在正极极片和负极极片之间，如图1所示，正极极片包括正极集流体1以及设置在正极集流体1至少一个表面上的导电涂层2，正极集流体1的至少一个表面设置有正极膜片3，正极膜片3含有比表面积为C m2/g的正极材料，其中，该导电涂层2含有碳粒，该正极材料包含磷酸铁锂，电解液中含有质量分数为W％的成膜添加剂，0.1≤C/W≤40。
实施例1的二次电池的制备方法包括：
1.正极材料制备：通过调整烧结工艺参数得到比表面积为5m2/g的磷酸铁锂正极材料。
2.正极极片制备：将正极材料、导电炭黑、粘结剂PVDF按比例96.5:1.5:2混合后加入溶剂NMP，搅拌均匀后获得阴极浆料，将浆料涂布在涂有导电碳层的集流体上并在80℃～120℃下进行鼓风干燥，最后经冷压、模切分切后得到正极极片；负极极片制备：将负极材料、导电炭黑、粘结剂SBR/PAA/PAN按比例96.5:1.5:2混合后加入去离子水，搅拌均匀后获得阳极浆料，将浆料涂布在负极集流体上并在80℃～120℃下进行鼓风干燥，最后经冷压、模切分切后得到负极极片。
3.电解液制备：将碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯按体积比1:1:1混合后加入LiPF6配成1M溶液，然后按照碳酸乙烯酯的质量分数为50％制作电解液。
4.隔离膜制备：使用PE隔膜。
5.电池制备：将正极极片、隔离膜、负极极片卷绕在一起形成卷芯，其中隔离膜保证能够完全包裹正极或者负极从而防止二者直接接触。将卷芯使用金属壳体或者铝塑膜包裹后向其中注入电解液。最后经过化成、分容等过程并且完全封口后得到电池产品。
6.电池测试：在25℃下对制得的锂离子电池进行1C/1C充放电100％DOD循环测试并记录容量衰减至80％初始容量时的循环次数。
此外，通过调整正极材料的比表面积和电解液中的碳酸乙烯酯的质量分数，得到下表1的实施例2～实施例17、对比组1、对比组2。
性能测试
对实施例1～实施例17、对比组1、对比组2所制得的电池进行相关性能测试。其中，动力学性能测试：在25℃下，将实施例和对比例制备得到的锂离子电池以4C满充、以1C满放重复10次后，再将锂离子电池以4C满充，然后拆解出负极极片并观察负极极片表面的析锂情况。并且，具体析锂程度认定如下，负极表面析锂区域面积小于5％认为是轻微析锂，负极表面析锂区域面积为5％～40％认为是中度析锂，负极表面析锂区域面积大于40％认为是严重析锂。
此外，正极材料的比表面积测试方法可以参照国家标准GB/T19587-2017《气体吸附BET法测定固态物质比表面积》。
Figure BDA0003901363230000091
Figure BDA0003901363230000101
表1
首先，由对比例1、2和实施例1、17得出C/W在0.1和40之间(包括端点)时，电池不会出现严重的析锂情况，并且，由实施例1～实施例17可见，当正极材料的比表面积C在12和15之间(包括端点)、碳酸乙烯酯的质量分数W在0.6和2.5之间(包括端点)、同时4.8≤C/W≤30、即C/W在4.8和30之间(包括端点)时，电池的电化学性能最佳、其安全快充和长循环性能达到了最佳的效果。
并且，当正极材料还包含LiaNixCoyM1-x-yO2、LiaNixM1+xO4LiFexM1-xPO4中的至少一种时，还可以使电池的充放电性能和循环性能更好，其中，M选自Al、Mn中的至少一种，0.95≤a≤1.2，0<x<1，0<y<1，0<x+y<1。
发明人发现，对于正极材料碳含量一定的前提下，正极材料的比表面积与正极材料表面碳包覆好坏有反比关系，正极材料碳包覆越好，正极材料比表面积越低；正极材料碳包覆越差，残留的碳越多，使得正极材料比表面积越高。由于正极材料碳包覆好可以很好地减少其与电解液的接触，所以避免了正极材料与电解液反应消耗电解液。因此，本发明至少具有如下的有益效果：1.有利于在材料选择的上更加明确，减少不必要实验造成浪费；2.电池循环性能和快充安全性能有显著的提高，当碳酸乙烯酯的质量分数在适宜的范围下，碳酸乙烯酯在锂离子电池中会在负极表面发生聚合反应，形成一层致密的SEI膜，从而阻止电解液在负极表面发生进一步的还原分解。
根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还能够对上述实施方式进行变更和修改。因此，本发明并不局限于上述的具体实施方式，凡是本领域技术人员在本发明的基础上所作出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本发明的保护范围。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (10)

1.一种二次电池，包括电解液、正极极片、隔离膜以及负极极片，所述隔离膜设置在所述正极极片和所述负极极片之间；
其特征在于：
所述正极极片包括正极集流体以及设置在所述正极集流体至少一个表面上的导电涂层，所述正极集流体的至少一个表面设置有正极膜片，所述正极膜片含有比表面积为Cm2/g的正极材料；
所述电解液中含有质量分数为W％的成膜添加剂，0.1≤C/W≤40。
2.如权利要求1所述的一种二次电池，其特征在于：所述C和所述W满足关系式：4.8≤C/W≤30。
3.如权利要求1或2所述的一种二次电池，其特征在于：所述C为5～20。
4.如权利要求3所述的一种二次电池，其特征在于：所述C为12～15。
5.如权利要求1或2所述的一种二次电池，其特征在于：所述W为0.6～2.5。
6.如权利要求1或2所述的一种二次电池，其特征在于：所述正极材料包含LiaNixCoyM1-x-yO2、LiaNixM1+xO4、LiFeO4、LiFexM1-xPO4中的至少一种，其中，M选自Al、Mn中的至少一种，0.95≤a≤1.2，0<x<1，0<y<1，0<x+y<1。
7.如权利要求5所述的一种二次电池，其特征在于：所述成膜添加剂含有碳酸乙烯酯。
8.一种二次电池的制备方法，用于准备如权利要求1～7任一项所述的二次电池，其特征在于，包括如下步骤：
通过调整烧结工艺参数得到比表面积为Cm2/g的正极材料，将所述正极材料制成正极膜片，在正极集流体的至少一个表面上涂覆导电涂层，在所述正极集流体的至少一个表面上涂覆所述正极膜片，制备正极极片；
制备电解液，所述电解液中的成膜添加剂的质量分数W％，0.1≤C/W≤40；
制备隔离膜和负极极片，将所述正极极片、所述隔离膜和所述负极极片制成裸电芯；
所述裸电芯经过封装后向其内部注入所述电解液。
9.一种电池组，其特征在于：包括两个以上的电性连接的如权利要求1～7任一项所述的二次电池。
10.一种用电装置，其特征在于：包括如权利要求1～7任一项所述的二次电池。
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