CN115472778A - 一种快充型负极极片及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种快充型负极极片及其制备方法和应用,所述快充型负极极片包括负极集流体和依次层叠设置于所述负极集流体表面的第一活性物质层和第二活性物质层所述第一活性物质层包括第一粒径负极活性材料、第二粒径负极活性材料和碳纳米管,所述第二活性物质层包括第三粒径负极活性材料和碳纳米纤维,本发明所述快充型负极极片的上下活性物质层中采用具有不同特性的导电剂,以提供合理分布和快速的电子/离子传输通道;通过改变活性上下层的活性物质形貌和粒径分布,优化极片沿厚度方向的孔隙结构,增强上层固相和液相电解液间的有效接触面积,减小充电后期上层Li+的消耗,促进其扩散至下层。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,涉及一种快充型负极极片及其制备方法和应用。
背景技术
由锂离子电池驱动的电动汽车是解决空气污染和能源危机问题有前景的零排放交通工具之一。近年来,随着全球电动市场的快速发展,对锂离子电池的性能提出了更高的要求和标准,尤其对兼具高能量密度、快速充电等特性锂离子电池的需求日益增加。
然而现有动力锂离子电池的能量密度不足,限制了电动汽车的续航里程。电极结构方面,通过制备高载量厚电极,以提高活性物质占比,成为提高能量密度颇具前景的解决方案,但增加电极厚度会造成电荷的迁移距离及电阻显著增加,电子和锂离子传输动力学受限,电流和锂离子浓度沿厚度方向分布不均匀,从而造成极化增大,降低活性材料利用率,同时伴随着充电过程中石墨负极表面析锂等问题,最终会导致倍率性能恶化并阻碍能量密度提升。
CN113871568A公开了一种锂离子电池负极极片及其制备方法和应用,所述负极极片包括集流体、与所述集流体接触的第一活性物质层和与所述第一活性物质层接触的第二活性物质层,其中所述第一活性物质层中的活性物质为石墨;所述第二活性物质层中的活性物质为石墨和硬碳的二元混合材料。
CN108328614A公开了一种用于快充型锂离子电池石墨负极材料及其制备方法,制备方法包括:将碳素类材料进行粉碎处理、筛分分级处理得到一次颗粒;一次颗粒的D50为12-20μm;将一次颗粒与沥青掺混得到粉料;将粉料进行捏合处理得到捏合料;将捏合料粉碎后在惰性气氛中碳化处理得到碳化物料;将碳化物料粉碎、筛分后进行石墨化处理,之后进行除磁处理,过筛。
上述方案所述负极材料或负极极片在制成电池后存在有材料利用率低且石墨负极表面析锂的问题,极大程度限制了其在锂离子电池中的应用。
发明内容
本发明的目的在于提供一种快充型负极极片及其制备方法和应用,本发明所述快充型负极极片的上下活性物质层中采用具有不同特性的导电剂,以提供合理分布和快速的电子/离子传输通道;并通过改变活性上下层的活性物质形貌和粒径分布,优化极片沿厚度方向的孔隙结构,同时增强上层固相和液相电解液间的有效接触面积,减小充电后期上层Li+的消耗,促进其扩散至下层。
为达到此发明目的,本发明采用以下技术方案:
第一方面,本发明提供了一种快充型负极极片,所述快充型负极极片包括负极集流体和依次层叠设置于所述负极集流体表面的第一活性物质层和第二活性物质层所述第一活性物质层包括第一粒径负极活性材料、第二粒径负极活性材料和碳纳米管,所述第二活性物质层包括第三粒径负极活性材料和碳纳米纤维。
本发明通过简单的活性上下层复合,制备双层结构快充型负极极片,采用大小粒径掺混的活性物质,制备高压实密度的活性下层(第一活性物质层),能够形成更多导电通路,进一步提高靠近集流体端的电子电导率;采用小粒径活性物质制备活性上层(第二活性物质层),增加固相和液相电解液间的有效接触面积,在充电后期易于被完全锂化,可降低电极上层的电化学反应速率,在上层消耗更少的Li+而促进更多的Li+扩散至下层。这有利于减小石墨负极中的浓差极化,提高提高活性材料利用率,提升电池能量密度,改善快充性能。
活性下层采用电子导电性优异的碳纳米管导电剂,能够在电极活性材料间形成连续的导电网络,减小活性层与集流体间的接触阻抗,加强电子传导;活性上层采用有助于电解液渗流的碳纳米纤维导电剂,提高上层的离子传输能力和局部有效扩散系数,促进Li+从上层的扩散。具有合理分布和增强的电子/离子传输能力的电极,能够提高电池电性能。
优选地,所述负极活性材料包括球形人造石墨。
优选地,所述第一粒径负极活性材料的粒径为10~17μm,例如:10μm、11μm、12μm、15μm或17μm等。
优选地,所述第二粒径负极活性材料的粒径为3~10μm,例如:3μm、4μm、5μm、8μm或10μm等。
优选地,所述第三粒径负极活性材料的粒径为5~10μm,例如:5μm、6μm、7μm、8μm、9μm或10μm等。
优选地,所述第一活性物质层的厚度为50~100μm,例如:50μm、60μm、70μm、80μm、90μm或100μm等。
优选地,所述第二活性物质层的厚度为30~80μm,例如:30μm、40μm、50μm、60μm或80μm等。
优选地,以所述第一活性物质层的质量为100%计,所述碳纳米管的质量分数为1~10%,例如:1%、2%、5%、8%或10%等,优选为2~3%。
优选地,以所述第二活性物质层的质量为100%计,所述碳纳米纤维的质量分数为1~10%,例如:1%、2%、5%、8%或10%等,优选为2~4%。
优选地,所述第一活性物质层和第二活性物质层均包括粘结剂。
优选地,所述粘结剂包括聚偏氟乙烯和/或丁苯橡胶。
优选地,以所述第一活性物质层的质量为100%计,所述第一粒径负极活性材料和第二粒径负极活性材料的总质量分数为80~98%,例如:80%、85%、90%、96%或98%等。
优选地,所述粘结剂的质量分数为1~10%,例如:1%、2%、5%、8%或10%等。
优选地,以所述第二活性物质层的质量为100%计,所述第三粒径负极活性材料的质量分数为80~98%,例如:80%、85%、90%、96%或98%等。
优选地,所述粘结剂的质量分数为1~10%,例如:1%、2%、5%、8%或10%等。
第二方面,本发明提供了一种如第一方面所述快充型负极极片的制备方法,所述制备方法包括以下步骤:
(1)将第一粒径负极活性材料、第二粒径负极活性材料、碳纳米管和粘结剂与溶剂混合得到第一浆料,将第三粒径负极活性材料、碳纳米纤维和粘结剂与溶剂混合得到第二浆料;
(2)将所述第一浆料涂覆在负极集流体表面,将第二浆料涂覆在第一浆料表面,烘干得到所述快充型负极极片。
优选地,步骤(1)所述第一浆料和第二浆料的固含量为30~70%,例如:30%、40%、50%、60%或70%等。
优选地,步骤(2)所述烘干的温度为110~130℃,例如:110℃、115℃、120℃、125℃或130℃等。
优选地,所述烘干的时间为0.5~2h,例如:0.5h、0.8h、1h、1.5h或2h等。
第三方面,本发明提供了一种锂离子电池,所述锂离子电池包含如第一方面所述的快充型负极极片。
相对于现有技术,本发明具有以下有益效果:
(1)本发明快充型负极极片在上下活性物质层中采用具有不同特性的导电剂,以提供合理分布和快速的电子/离子传输通道;并通过改变活性上下层的活性物质形貌和粒径分布,优化极片沿厚度方向的孔隙结构,同时增强上层固相和液相电解液间的有效接触面积,减小充电后期上层Li+的消耗,促进其扩散至下层。通过上下层的简单复合,降低极化,从而提升能量密度并改善快充性能。
(2)本发明所述快充型负极极片制成电池的1C能量密度可达308Wh/kg以上,4C下容量保持率可达97%以上。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了,所述实施例仅仅是帮助理解本发明,不应视为对本发明的具体限制。
实施例1
本实施例提供了一种快充型负极极片,所述快充型负极极片的制备方法如下:
将12μm的球形人造石墨、4μm的球形人造石墨、碳纳米管和聚偏氟乙烯按照质量比为50:46:2:2与N-甲基吡咯烷酮混合得到固含量为40%的第一浆料,将6μm的球形人造石墨、碳纳米纤维和聚偏氟乙烯按照质量比为94:2:2:2与N-甲基吡咯烷酮混合得到固含量为40%的第二浆料;
(2)将所述第一浆料涂覆在负极集流体表面,将第二浆料涂覆在第一浆料表面,120℃下烘干1h得到所述快充型负极极片;
所述正极极片的第一活性物质层厚度为80μm,第二活性物质层的厚度为50μm。
实施例2
本实施例提供了一种快充型负极极片,所述快充型负极极片的制备方法如下:
将15μm的球形人造石墨、6μm的球形人造石墨、碳纳米管和聚偏氟乙烯按照质量比为50:46:2:2与N-甲基吡咯烷酮混合得到固含量为40%的第一浆料,将8μm的球形人造石墨、碳纳米纤维和聚偏氟乙烯按照质量比为94:2:2:2与N-甲基吡咯烷酮混合得到固含量为40%的第二浆料;
(2)将所述第一浆料涂覆在负极集流体表面,将第二浆料涂覆在第一浆料表面,120℃下烘干1h得到所述快充型负极极片;
所述正极极片的第一活性物质层厚度为75μm,第二活性物质层的厚度为45μm。
实施例3
本实施例与实施例1区别仅在于,所述第一活性物质层中,碳纳米管的质量占比为1.5%,其他条件与参数与实施例1完全相同。
实施例4
本实施例与实施例1区别仅在于,所述第一活性物质层中,碳纳米管的质量占比为4%,其他条件与参数与实施例1完全相同。
实施例5
本实施例与实施例1区别仅在于,所述第二活性物质层中,碳纳米纤维的质量占比为1.5%,其他条件与参数与实施例1完全相同。
实施例6
本实施例与实施例1区别仅在于,所述第二活性物质层中,碳纳米纤维的质量占比为5%,其他条件与参数与实施例1完全相同。
对比例1
本对比例与实施例1区别仅在于,第二活性物质层采用与第一活性物质层相同的大小粒径混合负极主材,其他条件与参数与实施例1完全相同。
对比例2
本对比例与实施例1区别仅在于,第一活性物质层和第二活性物质层均采用碳纳米管作为导电剂,其他条件与参数与实施例1完全相同。
对比例3
本对比例与实施例1区别仅在于,第一活性物质层和第二活性物质层均采用碳纳米纤维作为导电剂,其他条件与参数与实施例1完全相同。
性能测试:
正极活性材料(NCM811)、导电剂(SP)、粘结剂(PVDF)按照质量比97:2:1与有机溶剂NMP混合分散得到正极浆料。然后将浆料在正极集流体表面进行双面涂覆,通过冷压、模切,得到正极极片,将实施例1-6和对比例1-3得到的快充型负极极片和正极极片照辊压、冲切、叠片、干燥、注液、封口、化成、分容、静置工序,制作成软包电池,用于后续性能测试。
(1)能量密度测试:对制作好的软包电池进行称重后,以1C恒流恒压充电至4.2V,再以1C恒流放电至2.75V。记录放电能量,计算得到1C能量密度。
(2)倍率测试:将电池以1C恒流恒压充电至4.2V,然后分别以1C、2C、4C放电至2.75V。记录放电容量,计算得到容量保持率,测试结果如表1所示:
表1
1C能量密度(Wh/kg) | 4C下容量保持率(%) | |
实施例1 | 312 | 97 |
实施例2 | 308 | 98 |
实施例3 | 298 | 95 |
实施例4 | 305 | 93 |
实施例5 | 301 | 95 |
实施例6 | 296 | 94 |
对比例1 | 290 | 85 |
对比例2 | 283 | 87 |
对比例3 | 287 | 90 |
由表1可以看出,由实施例1-2可得,本发明所述快充型负极极片制成电池的1C能量密度可达308Wh/kg以上,4C下容量保持率可达97%以上。
由实施例1和实施例3-4对比可得,本发明所述快充型负极极片的第一活性物质层中,碳纳米管的质量占比会影响其性能,将第一活性物质层中碳纳米管的质量分数控制在2~3%,制得快充型负极极片的性能较好,若碳纳米管的添加量过低,能够加强极片电子传导,但作用有限,电池倍率性能有所改善;随着添加量增加,倍率性能进一步提升;若添加量过高,则会影响极片中各组分的分布,活性物质有效利用率降低,且会造成极片孔隙堵塞,导致高倍率下的容量保持率减小,倍率性能降低。
由实施例1和实施例5-6对比可得,本发明所述快充型负极极片的第二活性物质层中,碳纳米纤维的质量占比会影响其性能,将第二活性物质层中碳纳米纤维的质量分数控制在2~4%,制得快充型负极极片的性能较好,若碳纳米纤维的添加量过低,有助于电解液渗流,对锂离子的传输和扩散有一定促进作用,电池倍率性能较差,随着添加量增加,倍率性能进一步提升;若添加量过高,则会影响极片中各组分的分布,降低活性物质利用率,且过多的碳纳米纤维会发生堵孔,孔隙率下降,导致高倍率下的容量保持率减小,倍率性能降低,并阻碍能量密度提升。
由实施例1和对比例1对比可得,本发明采用大小粒径掺混的活性物质,制备高压实密度的活性下层,能够形成更多导电通路,进一步提高靠近集流体端的电子电导率;采用小粒径活性物质制备活性上层,增加固相和液相电解液间的有效接触面积,在充电后期易于被完全锂化,可降低电极上层的电化学反应速率,在上层消耗更少的Li+而促进更多的Li+扩散至下层。这有利于减小石墨负极中的浓差极化,提高提高活性材料利用率,提升电池能量密度,改善快充性能。
由实施例1和对比例2-3对比可得,本发明所述快充型负极极片的活性下层采用电子导电性优异的碳纳米管导电剂,能够在电极活性材料间形成连续的导电网络,减小活性层与集流体间的接触阻抗,加强电子传导;活性上层采用有助于电解液渗流的碳纳米纤维导电剂,提高上层的离子传输能力和局部有效扩散系数,促进Li+从上层的扩散。具有合理分布和增强的电子/离子传输能力的电极,能够提高电池电性能。
申请人声明,以上所述仅为本发明的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,所属技术领域的技术人员应该明了,任何属于本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,可轻易想到的变化或替换,均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
Claims (10)
1.一种快充型负极极片,其特征在于,所述快充型负极极片包括负极集流体和依次层叠设置于所述负极集流体表面的第一活性物质层和第二活性物质层所述第一活性物质层包括第一粒径负极活性材料、第二粒径负极活性材料和碳纳米管,所述第二活性物质层包括第三粒径负极活性材料和碳纳米纤维。
2.如权利要求1所述的快充型负极极片,其特征在于,所述负极活性材料包括球形人造石墨;
优选地,所述第一粒径负极活性材料的粒径为10~17μm;
优选地,所述第二粒径负极活性材料的粒径为3~10μm;
优选地,所述第三粒径负极活性材料的粒径为5~10μm。
3.如权利要求1或2所述的快充型负极极片,其特征在于,所述第一活性物质层的厚度为50~100μm;
优选地,所述第二活性物质层的厚度为30~80μm。
4.如权利要求1-3任一项所述的快充型负极极片,其特征在于,以所述第一活性物质层的质量为100%计,所述碳纳米管的质量分数为1~10%,优选为2~3%;
优选地,以所述第二活性物质层的质量为100%计,所述碳纳米纤维的质量分数为1~10%,优选为2~4%。
5.如权利要求1-4任一项所述的快充型负极极片,其特征在于,所述第一活性物质层和第二活性物质层均包括粘结剂;
优选地,所述粘结剂包括聚偏氟乙烯和/或丁苯橡胶。
6.如权利要求1-5任一项所述的快充型负极极片,其特征在于,以所述第一活性物质层的质量为100%计,所述第一粒径负极活性材料和第二粒径负极活性材料的总质量分数为80~98%;
优选地,所述粘结剂的质量分数为1~10%;
优选地,以所述第二活性物质层的质量为100%计,所述第三粒径负极活性材料的质量分数为80~98%;
优选地,所述粘结剂的质量分数为1~10%。
7.一种如权利要求1-6任一项所述快充型负极极片的制备方法,其特征在于,所述制备方法包括以下步骤:
(1)将第一粒径负极活性材料、第二粒径负极活性材料、碳纳米管和粘结剂与溶剂混合得到第一浆料,将第三粒径负极活性材料、碳纳米纤维和粘结剂与溶剂混合得到第二浆料;
(2)将所述第一浆料涂覆在负极集流体表面,将第二浆料涂覆在第一浆料表面,烘干得到所述快充型负极极片。
8.如权利要求7所述的制备方法,其特征在于,步骤(1)所述第一浆料和第二浆料的固含量为30~70%。
9.如权利要求7或8所述的制备方法,其特征在于,步骤(2)所述烘干的温度为110~130℃;
优选地,所述烘干的时间为0.5~2h。
10.一种锂离子电池,其特征在于,所述锂离子电池包含如权利要求1-6任一项所述的快充型负极极片。
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