CN113161516B - 一种锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明属于新能源技术领域，尤其涉及一种锂离子电池，包括：正极片，包括正极涂覆区和正极空箔区，所述正极涂覆区具有大孔和微介孔，所述正极涂覆区其大孔的比表面积为4.0～6.0m2/g，所述正极涂覆区其微介孔的比表面积为0.5～1.0m2/g；负极片，包括负极涂覆区和负极空箔区，所述负极涂覆区具有大孔和微介孔，所述负极涂覆区其大孔的比表面积为0.6～1.5m2/g，所述负极涂覆区其微介孔的比表面积为0.5～1.35m2/g。相比于现有技术，本发明的锂离子电池具有优异的动力学性能以及充放电使用寿命长，能够满足纯电动汽车的需求。
Description
技术领域
本发明属于新能源技术领域，尤其涉及一种锂离子电池。
背景技术
能源短缺、石油危机和环境污染愈演愈烈，给人们的生活带来巨大影响，直接关系到国家经济和社会的可持续发展。世界各国都在积极开发新能源技术。纯电动汽车(BEV)作为一种降低石油消耗、低污染、低噪声的新能源汽车，被认为是解决能源危机和环境恶化的重要途径。
锂离子电池因其具有能量密度高、功率密度高、循环寿命长、无记忆效应、安全可靠以及环境友好等优点，被认为是能量储存和转化最理想的工具，在能量存储和电动汽车领域具有广阔的应用前景，成为新能源行业的主要研究热点之一。但是，目前用于纯电动汽车领域锂离子电池的动力学性能和充放电使用寿命等都有待进一步提高。
发明内容
本发明的目的在于：针对现有技术的不足，而提供一种锂离子电池，具有优异的动力学性能以及充放电使用寿命长，能够满足纯电动汽车的需求。
为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种锂离子电池，包括：
正极片，包括正极涂覆区和正极空箔区，所述正极涂覆区具有大孔和微介孔，所述正极涂覆区其大孔的比表面积为4.0～6.0m2/g，所述正极涂覆区其微介孔的比表面积为0.5～1.0m2/g；
负极片，包括负极涂覆区和负极空箔区，所述负极涂覆区具有大孔和微介孔，所述负极涂覆区其大孔的比表面积为0.6～1.5m2/g，所述负极涂覆区其微介孔的比表面积为0.5～1.35m2/g。
作为本发明所述的锂离子电池的一种改进，所述正极涂覆区包括正极集流体以及涂覆于所述正极集流体表面的正极材料层，所述正极材料层的压实密度为P正，2.0g/cm3＜P正＜2.8g/cm3。
作为本发明所述的锂离子电池的一种改进，所述负极涂覆区包括负极集流体以及涂覆于所述负极集流体表面的负极材料层，所述负极材料层的压实密度为P负，1.3g/cm3＜P负＜1.8g/cm3。
作为本发明所述的锂离子电池的一种改进，所述正极材料层包括正极活性物质、正极导电剂和正极粘接剂，所述正极活性物质包括磷酸铁锂材料、锰酸锂材料、钴酸锂材料和经过碳包覆的磷酸铁锂材料中的至少一种。
作为本发明所述的锂离子电池的一种改进，所述正极活性物质为磷酸铁锂材料，所述磷酸铁锂材料的粒径分布D50满足0.5μm<D50<3.0μm，所述磷酸铁锂材料的一次颗粒粒径均值d满足30nm<d<2μm。
作为本发明所述的锂离子电池的一种改进，所述正极导电剂包括活性炭、炭黑、碳纳米管、石墨、软碳、硬碳和无定型碳中的至少一种；所述正极粘接剂包括丁苯橡胶、聚丙烯酰胺、聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯腈和聚酰亚胺中的至少一种。
作为本发明所述的锂离子电池的一种改进，所述负极材料层包括负极活性物质、负极导电剂和负极粘接剂，所述负极活性物质包括人造石墨、天然石墨、硅单质Si、硅氧化物、锡单质和钛酸锂中的至少一种。
作为本发明所述的锂离子电池的一种改进，所述负极活性物质为人造石墨材料，所述人造石墨材料的粒径分布D50满足8μm<D50<25μm，所述人造石墨材料的一次颗粒粒径均值d满足6μm<d<15μm。
作为本发明所述的锂离子电池的一种改进，所述负极导电剂包括活性炭、炭黑、碳纳米管、石墨、软碳、硬碳和无定型碳中的至少一种；所述负极粘接剂包括丁苯橡胶、聚丙烯酰胺、聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯腈和聚酰亚胺中的至少一种。
作为本发明所述的锂离子电池的一种改进，所述正极集流体为涂碳铝箔，所述负极集流体为铜箔。
相比于现有技术，本发明的有益效果在于：本发明将极片其涂覆区的微介孔和大孔的比表面积分别调节在合适的范围内，其中，由于微介孔孔径往往低于电解液的临界半径，因此使得电解液在其中有更好的保液效果，从而使得电池在长期运行过程中具有更长的使用寿命；而大孔给锂离子在涂层内部的传输提供了主要路径，使得电池在大倍率充放电工况下的表现更优。因此，本发明的锂离子电池具有优异的动力学性能且充放电使用寿命长，能够满足电动汽车长寿命、稳定性的需求。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式并不限于此。
本发明提供一种锂离子电池，包括：
正极片，包括正极涂覆区和正极空箔区，正极涂覆区具有大孔和微介孔，正极涂覆区其大孔的比表面积为4.0～6.0m2/g，正极涂覆区其微介孔的比表面积为0.5～1.0m2/g；
负极片，包括负极涂覆区和负极空箔区，负极涂覆区具有大孔和微介孔，负极涂覆区其大孔的比表面积为0.6～1.5m2/g，负极涂覆区其微介孔的比表面积为0.5～1.35m2/g。
锂离子电池在工作过程中涉及电子传导、离子传导、电化学反应、化学反应以及相变等一系列传质和反应过程，其极片的结构与电性能息息相关。孔道结构决定锂离子的移动路径，对于电池的倍率性能有显著影响。因此，对极片孔道结构的优化成为提高电池倍率性能的重要手段。极片中的孔道结构按照其孔径尺寸可以分为微孔(<2nm)、介孔(2nm～50nm)以及大孔(>50nm)。其中微介孔来源于正负极活性材料以及导电剂、粘结剂等材料本身的微观结构，与其类型的选择以及使用比例相关；而大孔往往来源于活性材料的堆积产生的缝隙。这二者在电池运行过程中能够起到不同的作用。微介孔孔径往往低于电解液的临界半径，使得电解液在其中有更好的保液效果，从而使得电池在长期运行过程中具有更长的使用寿命。大孔给锂离子在涂层内部的传输提供了主要路径，使得电池在大倍率充放电工况下的表现更优。但是孔道结构绝非越发达越好，因为过多的微介孔结构可能成为电池副反应的中心，使得电池在高温下的性能恶化加剧；而过于发达的大孔往往意味着低压实以及低能量密度。基于以上原理，发明人发现通过在正负极片构筑微介孔-大孔多级结构，而且不同尺度孔道限定在本发明对应的优选比表面积范围，能使得锂离子电池具有优异的动力学性能且充放电使用寿命长，能够满足电动汽车长寿命、稳定性的需求。
本发明的锂离子电池中，正极涂覆区包括正极集流体以及涂覆于正极集流体表面的正极材料层，正极材料层的压实密度为P正，2.0g/cm3＜P正＜2.8g/cm3。具体的，正极材料层的压实密度P正可以为2.05g/cm3、2.10g/cm3、2.15g/cm3、2.20g/cm3、2.25g/cm3、2.30g/cm3、2.35g/cm3、2.40g/cm3、2.45g/cm3、2.50g/cm3、255g/cm3等。正极材料层的压实密度在该范围内且使用优选的磷酸铁锂材料可获得动力学性能优异的正极片。
本发明的锂离子电池中，负极涂覆区包括负极集流体以及涂覆于负极集流体表面的负极材料层，负极材料层的压实密度为P负，1.3g/cm3＜P负＜1.8g/cm3。具体的，负极材料层的压实密度P负可以为1.35g/cm3、1.40g/cm3、1.45g/cm3、1.50g/cm3、1.55g/cm3、1.60g/cm3、1.65g/cm3等。负极材料层的压实密度在该范围内且使用优选的人造石墨材料可获得动力学性能优异的负极片。
本发明的锂离子电池中，正极材料层包括正极活性物质、正极导电剂和正极粘接剂，正极活性物质包括磷酸铁锂材料、锰酸锂材料、钴酸锂材料和经过碳包覆的磷酸铁锂材料中的至少一种。优选的，正极活性物质为磷酸铁锂材料，磷酸铁锂材料的粒径分布D50满足0.5μm<D50<3.0μm，磷酸铁锂材料的一次颗粒粒径均值d满足30nm<d<2μm。与铅酸电池等比，磷酸铁锂电池具有高能量密度、长循环寿命、高工作电压、较低的自放电率、环境友好等突出优势；和三元锂离子电池比，磷酸铁锂电池有长循环寿命，高安全性等优点。另外，材料的粒径分布和一次颗粒粒径大小会影响大孔比表面积和微介孔比表面积。一般地，在性能上，粒径过小材料在使用过程中工艺难以调控，压实困难；而粒径过大则材料在辊压过程中容易发生龟裂，影响材料的稳定性；一次颗粒过小材料的稳定性(尤其是高温稳定性)会变差，而一次颗粒过大材料的动力学性能会变差；在比表面积上，同样的压实密度下粒径越小则大孔比表面积越大，而粒径越大则大孔比表面积越小。
本发明的锂离子电池中，正极导电剂包括活性炭、炭黑、碳纳米管、石墨、软碳、硬碳和无定型碳中的至少一种；正极粘接剂包括丁苯橡胶、聚丙烯酰胺、聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯腈和聚酰亚胺中的至少一种。
本发明的锂离子电池中，负极材料层包括负极活性物质、负极导电剂和负极粘接剂，负极活性物质包括人造石墨、天然石墨、硅单质Si、硅氧化物、锡单质和钛酸锂中的至少一种。优选的，负极活性物质为人造石墨材料，人造石墨材料的粒径分布D50满足8μm<D50<25μm，人造石墨材料的一次颗粒粒径均值d满足6μm<d<15μm。材料的粒径分布和一次颗粒粒径大小会影响大孔比表面积和微介孔比表面积。一般地，在性能上，粒径过小材料在使用过程中工艺难以调控，压实困难；而粒径过大则材料在辊压过程中容易发生龟裂，影响材料的稳定性；一次颗粒过小材料的稳定性(尤其是高温稳定性)会变差，而一次颗粒过大材料的动力学性能会变差；在比表面积上，同样的压实密度下粒径越小则大孔比表面积越大，而粒径越大则大孔比表面积越小。
本发明的锂离子电池中，负极导电剂包括活性炭、炭黑、碳纳米管、石墨、软碳、硬碳和无定型碳中的至少一种；负极粘接剂包括丁苯橡胶、聚丙烯酰胺、聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯腈和聚酰亚胺中的至少一种。
本发明的锂离子电池中，正极集流体为涂碳铝箔，负极集流体为铜箔。
下面结合实施例，举例说明本发明的实施方案。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不意在限制本发明要求保护的范围。
实施例1～4及对比例1～6
按照以下制备方法分别制得实施例1～4及对比例1～6的锂离子电池：
将磷酸铁锂粉末、导电碳、碳纳米管以及PVDF以规定比例混合，然后在高速搅拌机中加入NMP并均匀混合成固含量为62％的浆料；将该浆料使用转移涂布机涂布于厚度为13+2微米的涂碳铝箔单面，并干燥，保持单位面积涂层干燥后重量为18.19mg/cm2；然后在铝箔的另一面采用同样的工序涂布并干燥获得正极片。
将人造石墨粉末、导电碳、碳纳米管、CMC以及SBR以指定比例混合，然后在高速搅拌机中加入去离子水并均匀混合成固含量为48％的浆料；将该浆料使用转移涂布机涂布于厚度为8微米的铜箔单面，并干燥，保持单位面积涂层干燥后重量为8.57mg/cm2；然后在铜箔的另一面采用同样的工序涂布并干燥获得正极片。
将上述正、负极片的裸露金属箔材(空箔区)部分加工并焊接成极耳，然后与隔离膜卷绕形成卷芯；使用铝塑膜包裹卷芯制成半成品电芯后注入电解液，经化成、分容步骤获得成品锂离子电池。
其中，实施例1～4以及对比例1～6中正、负极片中活性物质的粒径分布D50以及一次颗粒粒径均值d详见表1，正、负极片其它各项参数详见表2。
表1活性物质的粒径明细
表2工艺参数明细
性能测试
1)能量密度测试：按照上述方法制备容量为2.5Ah的测试用软包锂离子电池，以1C倍率恒流充电至3.65V，再以3.65V恒压充电至电流到0.05C，然后以0.33C放电至2.0V，再用排水法测量电池体积L，最后计算体积能量密度。
2)循环测试：按照上述方法制备容量为2.5Ah的测试用软包锂离子电池，在45℃下，以2.5A电流在2.0V～3.65V电压范围内进行充放电循环，统计当电池容量保持率降低至80％时经历的循环周数。
测试结果见表3。
表3测试结果
由表1～2中实施例和对比例各参数以及表3的测试结果可以看出：
由实施例1～3和对比例1～2对比可以看出，随着压实密度变化，大孔和微介孔的比表面积也会发生变化，而且电池的体积能量密度和高温循环寿命也随之变化，具体的，当压实密度过大或过小时，会导致电池无法同时具备高能量密度和长使用寿命。另外，由实施例1、实施例4和对比例3～5对比可知，当电极材料层的活性物质的粒径和一次颗粒粒径过大或过小，其也会对极片的大孔和微介孔比表面以及电池的使用寿命造成影响。除此之外，由实施例1～4和对比例1～6对比可以看出，当所有参数都未落入本发明的限定范围时(对比例6)，其效果最差。
综上，当且仅当电极活性物质的粒径和一次颗粒粒径均值在本发明的限定范围内，且压实密度、大孔比表面和微介孔比表面也在本发明的限定范围内时，电池的体积能量密度大、高温充放电循环性能好，也就是说，本发明的电池具有优异的动力学性能和充放电使用寿命。
根据上述说明书的揭示和教导，本发明所属领域的技术人员还能够对上述实施方式进行变更和修改。因此，本发明并不局限于上述的具体实施方式，凡是本领域技术人员在本发明的基础上所作出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本发明的保护范围。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。
Claims (8)
1.一种锂离子电池，其特征在于，包括：
正极片，包括正极涂覆区和正极空箔区，所述正极涂覆区具有大孔和微介孔，所述正极涂覆区其大孔的比表面积为4.0～6.0m2/g，所述正极涂覆区其微介孔的比表面积为0.5～1.0m2/g；
负极片，包括负极涂覆区和负极空箔区，所述负极涂覆区具有大孔和微介孔，所述负极涂覆区其大孔的比表面积为0.6～1.5m2/g，所述负极涂覆区其微介孔的比表面积为0.5～1.35m2/g；
所述正极涂覆区包括正极集流体以及涂覆于所述正极集流体表面的正极材料层，所述正极材料层的压实密度为P正，2.0g/cm3＜P正＜2.8g/cm3；
所述负极涂覆区包括负极集流体以及涂覆于所述负极集流体表面的负极材料层，所述负极材料层的压实密度为P负，1.3g/cm3＜P负＜1.8g/cm3。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极材料层包括正极活性物质、正极导电剂和正极粘接剂，所述正极活性物质包括磷酸铁锂材料、锰酸锂材料、钴酸锂材料和经过碳包覆的磷酸铁锂材料中的至少一种。
3.根据权利要求2所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极活性物质为磷酸铁锂材料，所述磷酸铁锂材料的粒径分布D50满足0.5μm<D50<3.0μm，所述磷酸铁锂材料的一次颗粒粒径均值d满足30nm<d<2μm。
4.根据权利要求2所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极导电剂包括活性炭、炭黑、碳纳米管、石墨、软碳、硬碳和无定型碳中的至少一种；所述正极粘接剂包括丁苯橡胶、聚丙烯酰胺、聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯腈和聚酰亚胺中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述负极材料层包括负极活性物质、负极导电剂和负极粘接剂，所述负极活性物质包括人造石墨、天然石墨、硅单质Si、硅氧化物、锡单质和钛酸锂中的至少一种。
6.根据权利要求5所述的锂离子电池，其特征在于，所述负极活性物质为人造石墨材料，所述人造石墨材料的粒径分布D50满足8μm<D50<25μm，所述人造石墨材料的一次颗粒粒径均值d满足6μm<d<15μm。
7.根据权利要求5所述的锂离子电池，其特征在于，所述负极导电剂包括活性炭、炭黑、碳纳米管、石墨、软碳、硬碳和无定型碳中的至少一种；所述负极粘接剂包括丁苯橡胶、聚丙烯酰胺、聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯腈和聚酰亚胺中的至少一种。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极集流体为涂碳铝箔，所述负极集流体为铜箔。
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