CN115427348B - 氧自由基产生装置及氧自由基产生方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种能够高效地将氧自由基注入空气的氧自由基产生装置。具备：第一气体供给部(62)，其被供给包含氧的第一气体；第二气体供给部(71)，其被供给包含氧的第二气体；放电处理部(72)，其对供给到第二气体供给部的第二气体实施放电处理而产生氧自由基；混合部(63)，其生成将由放电处理部实施放电处理后的所述第二气体与供给到所述第一气体供给部的第一气体混合而成的混合气体；以及混合气体排出部(65)，其将由混合部生成的混合气体排出。
Description
技术领域
本申请涉及氧自由基产生装置及氧自由基产生方法。
背景技术
通常的臭氧产生装置使用放电来产生臭氧。在该臭氧产生装置中，通过放电空间中的电子碰撞将氧气(O2)解离而生成氧自由基(O)(O2+e→O+O+e，e表示电子)，所生成的氧自由基与存在于周边的氧气结合而生成臭氧(O3)(O+O2+M→O3+M，M表示第三体)。在该臭氧产生装置中，已知有以下的两个根本性课题。
一个是臭氧的产生效率变低。在放电空间中，在臭氧的生成反应的同时还发生臭氧的分解反应(O3+e→O+O2+e)，因此臭氧的产生效率变低。另一个是需要比较高价的电介质阻挡放电系统。臭氧的生成反应为放热反应，因此需要用于吸收反应能量的第三体(M)。因此，要求气压为一个大气压(101kPa)以上的动作，为了维持稳定的放电，需要比较高价的电介质阻挡放电系统。
作为解决这些课题的以往的臭氧产生装置，公开了一种如下的臭氧产生装置，该臭氧产生装置同轴状地配置供空气流动的第一气体配管和供氧气流动的第二气体配管，将相当于内管的第一气体配管用作接地电极，将相当于外管的第二气体配管用作高电压电极，通过电介质阻挡放电在氧气中产生氧等离子体。该臭氧产生装置利用气体-气体喷射器的文丘里效应在第二气体配管内形成低气压的放电空间，在该放电空间中产生氧等离子体而生成氧自由基。并且，该臭氧产生装置将生成的氧自由基直接注入空气而产生臭氧。在该臭氧产生装置中，由于放电空间为低气压状态，因此氧自由基与第三体发生碰撞的概率低。其结果是，在放电空间中不生成臭氧，保持氧自由基的状态(例如参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平9-86904号公报
发明内容
发明所要解决的课题
在以往的臭氧产生装置中，由于使用供空气流动的第一气体配管作为电极，因此放电空间由常温的空气冷却。然而，氧自由基在低温下寿命较短。另外，放电空间与氧自由基向空气注入的位置分离，因此存在放电空间中生成的氧自由基无法有效地注入空气这样的问题。
本申请是为了解决上述那样的课题而完成的，其目的在于提供一种能够将氧自由基高效地注入空气的氧自由基产生装置。
用于解决课题的手段
本申请的氧自由基产生装置具备：第一气体供给部，所述第一气体供给部被供给包含氧的第一气体；第二气体供给部，所述第二气体供给部被供给包含氧的第二气体；放电处理部，所述放电处理部对供给到第二气体供给部的第二气体实施放电处理而产生氧自由基；气体混合区域，所述气体混合区域生成将由放电处理部实施放电处理后的第二气体与供给到第一气体供给部的第一气体混合而成的混合气体；以及混合气体排出部，所述混合气体排出部将由气体混合区域生成的混合气体排出，气体混合区域具备用于从与由第一气体供给部供给的第一气体的流动交叉的方向供给第二气体的气体供给口，将由放电处理部产生的氧自由基通过气体供给口供给到气体混合区域，所述氧自由基不通过非等离子体放电空间地注入到所述第一气体。
发明效果
本申请的氧自由基产生装置具备：第一气体供给部，所述第一气体供给部被供给包含氧的第一气体；第二气体供给部，所述第二气体供给部被供给包含氧的第二气体；放电处理部，所述放电处理部对供给到第二气体供给部的第二气体实施放电处理而产生氧自由基；气体混合区域，所述气体混合区域生成将由放电处理部实施放电处理后的第二气体与供给到第一气体供给部的第一气体混合而成的混合气体；以及混合气体排出部，所述混合气体排出部将由气体混合区域生成的混合气体排出，气体混合区域具备用于从与由第一气体供给部供给的第一气体的流动交叉的方向供给第二气体的气体供给口，将由放电处理部产生的氧自由基通过气体供给口供给到气体混合区域，所述氧自由基不通过非等离子体放电空间地注入到所述第一气体，因此能够将氧自由基高效地注入第一气体。
附图说明
图1是实施方式1的氧自由基产生装置的结构图。
图2是实施方式1的氧自由基供给装置的特性图。
图3是实施方式1的氧自由基供给装置的特性图。
图4是实施方式1的氧自由基供给装置的特性图。
图5是实施方式1的氧自由基产生装置的特性图。
图6是实施方式1的氧自由基产生装置的特性图。
图7是示出实施方式1的氧自由基产生装置的特性表的图。
图8是实施方式1的氧自由基产生装置的特性图。
图9是示出实施方式1的氧自由基产生装置的成本表的图。
图10是实施方式1的氧自由基产生装置的特性图。
图11是实施方式1的氧自由基产生装置的特性图。
图12是实施方式2的氧自由基产生装置的结构图。
图13是实施方式3的氧自由基产生装置的结构图。
具体实施方式
以下，参照附图对用于实施本申请的实施方式的氧自由基产生装置进行详细说明。此外，在各图中，相同的附图标记表示相同或相当的部分。
实施方式1.
图1是实施方式1的氧自由基产生装置的结构图。本实施方式的氧自由基产生装置1由气体-气体喷射器6和氧自由基供给装置7构成。气体-气体喷射器6为圆筒形状，由供给口61、喷嘴62、气体混合区域63、扩散器64以及排出口65构成。从外部向供给口61供给第一气体21。第一气体为含氧气体，在本实施方式中使用空气。作为第一气体的空气通过高压泵2供给到供给口61。在图1中，白色箭头表示第一气体21的流动方向。喷嘴62是朝向下游侧而以约45度的缩小角度使管路截面积逐渐缩小的结构。扩散器64是朝向下游侧而以约10度的扩大角度使管路截面积逐渐扩大的结构。在气体-气体喷射器6中，由高压泵2加压后的第一气体21从供给口61供给，由喷嘴62增加流速。流速成为最大的第一气体21通过气体混合区域63，在扩散器64中进行压力恢复，从排出口65排出。
气体混合区域63通过从喷嘴62喷射的高速的第一气体21的文丘里效应而成为几kPa～50kPa的负压状态。该气体混合区域63具备用于从与第一气体21的流动交叉的方向、例如正交的方向供给气体的气体供给口66。在成为负压状态的气体混合区域63中，从气体供给口66吸入第二气体，使第一气体21与第二气体混合。在气体供给口66连接有氧自由基供给装置7。
氧自由基供给装置7具备上游气体配管71、放电管72及下游气体配管73。在放电管72的外周设置有电感耦合用的线圈74。另外，在放电管72的外侧设置有隔热外管75，在放电管72与隔热外管75之间填充有隔热材料76。在线圈74连接有交流电源77。氧自由基供给装置7将向上游气体配管71供给的氧经由放电管72及下游气体配管73向气体-气体喷射器6的气体供给口66供给包含氧自由基的第二气体。
在氧自由基供给装置7的上游气体配管71连接有氧气供给装置8。氧气供给装置8具备氧气罐81、湿度调节器82、阀83、流量调节器84及止回阀85。在氧气罐81中储藏有露点为40℃以下的高纯度的干燥后的氧气。氧气供给装置8向氧自由基供给装置7供给高纯度的氧气。
氧自由基供给装置7通过从交流电源77向线圈74施加交流电压，从而在放电管72的内部产生高电压及高频的变动磁场，在放电管72内部产生等离子体放电空间。也就是说，由线圈74和交流电源77构成放电电力施加部。当向该等离子体放电空间供给氧气时，在该等离子体放电空间中，通过电子碰撞生成氧自由基(O)(O2+e→O+O+e，e表示电子)。氧自由基产生装置1将由氧自由基供给装置7生成的包含氧自由基的第二气体注入到在气体-气体喷射器6的气体混合区域63中流动的第一气体21。这样，氧自由基产生装置1通过向作为第一气体的空气注入氧自由基而产生臭氧(O+O2→O3)。
在放电管72的内部生成的氧自由基在500K以下的低温下寿命较短。在本实施方式的氧自由基产生装置1中，在放电管72的外侧设置隔热外管75，进而在放电管72与隔热外管75之间填充隔热材料76。因此，放电管72内部的等离子体放电空间的温度被保持为500K至2000K。因此，在放电管72内部生成的氧自由基能够长时间保持氧自由基的状态，能够在放电管72的内部生成高密度的氧自由基。其结果是，能够飞跃性地提高氧自由基产生装置1的臭氧产生能力。
在等离子体放电空间生成的氧自由基在离开等离子体放电空间时会以几微秒的量级急速失活(O+O→O2)。因此，需要在氧自由基失活之前将包含氧自由基的第二气体注入到第一气体。因此，需要将氧自由基从离开等离子体放电空间后到到达气体混合区域63为止的移动时间设为1msec以下。在本实施方式的氧自由基产生装置1中，将氧自由基供给装置7与气体混合区域63相邻地配置，使下游气体配管73的长度为10cm以下。
气体-气体喷射器6暴露于氧自由基(O)臭氧(O3)、过氧化氢(H2O2)、OH自由基等活性气体中。因此，气体-气体喷射器6的材料优选为耐腐蚀性高的材料。作为气体-气体喷射器6的材料，可以使用例如PTFE(聚四氟乙烯)、PFA(全氟烷氧基烷烃)等氟树脂、不锈钢(SUS316、SUS304等)等金属材料、或者表面由氟树脂包覆的材料等。氧自由基供给装置7的放电管72的材料优选为耐受高温的电介质。放电管72例如能够使用石英、具有耐热性的硼硅酸玻璃等玻璃类、或者氧化铝、氧化锆等陶瓷类。另外，在图1所示的氧自由基供给装置7中，将上游气体配管71、放电管72及下游气体配管73设为不同的结构，但也可以由1根管状的电介质构成。由1根管状的电介质构成上述构件对于缩窄非等离子体放电空间是有效的。
在氧自由基产生装置1中，为了在等离子体放电空间中高效且高浓度地生成氧自由基并高效地供给到气体混合区域63，重要的是提高等离子体放电空间的气体温度以及缩短氧自由基从等离子体放电空间到气体混合区域63的移动时间。
为了提高等离子体放电空间的气体温度，在本实施方式的氧自由基供给装置7中，在放电管72的外周设置有隔热外管75。该隔热外管75具有抑制线圈74的电磁波的泄漏且不使等离子体放电空间的热向外部释放的功能。出于抑制电磁波的泄漏的目的，可以使用金属管作为隔热外管75。或者，作为隔热外管75，可以使用在绝缘管的内表面及外表面的至少一方实施了导电性覆膜的管。而且，出于提高隔热效果且确保电绝缘性的目的，在本实施方式的氧自由基供给装置7中，在放电管72与隔热外管75之间填充有隔热材料76。作为隔热材料76，使用硅系的橡胶，使得隔热性及电绝缘性优异且在热膨胀时不会对放电管72施加压力。
为了缩短氧自由基从等离子体放电空间到气体混合区域63的移动时间，在本实施方式的氧自由基供给装置7中，将放电管72设置在气体混合区域63的附近，并且在下游气体配管73的内部设置节流部78。
在图1所示的氧自由基供给装置7中，实验的结果判明，等离子体放电空间内的带电粒子在气流的影响下向气体下游方向流动，等离子体放电伸长至比放电管72靠气体下游侧的位置。特别是判明，通过使下游气体配管73的长度为5cm以下，从而等离子体放电伸长至气体混合区域63，氧自由基能够不通过非等离子体放电空间地注入到第一气体。在本实施方式的氧自由基产生装置1中，也可以除去下游气体配管73而将放电管72与气体-气体喷射器6的气体供给口66直接连接。另外，在本实施方式的氧自由基供给装置7中，如图1所示，在下游气体配管73的内部设置有节流部78。该节流部78使下游气体配管73的管路截面积朝向气流的下游侧而逐渐变小。通过设置节流部78，从而下游气体配管73内的气体的流速增大，能够缩短氧自由基从离开等离子体放电空间后到到达气体混合区域63为止的移动时间。当考虑氧自由基的寿命时，氧自由基的非等离子体放电空间的停留时间、即从等离子体放电空间到气体混合区域63为止的移动时间优选设定为1ms以下。
在氧自由基供给装置7中，在启动时有时难以进行等离子体的点火。在本实施方式的氧自由基供给装置7中，如图1所示，也可以在放电管72的气体的流入侧设置金属环79。在对线圈74开始施加交流电压而对等离子体进行点火时，电场集中于该金属环79，因此容易开始放电。
此外，在本实施方式的氧自由基供给装置7中，使用卷绕于放电管72的外周的线圈74产生电感耦合等离子体。除了使用线圈产生电感耦合等离子体的方法以外，也可以使用通过从放电管的外部施加电磁力而在放电管的内部产生等离子体放电的其他方法、例如DC辉光放电等离子体、电容耦合等离子体、微波放电等离子体等方法。
接着，对本实施方式的氧自由基供给装置7的性能进行说明。图2是示出本实施方式的氧自由基供给装置7中的相对于氧气的解离率的气压取决性的特性图。在此，氧气的解离率由氧自由基浓度相对于氧气浓度的摩尔比率(以下也记作O/O2)定义。另外，放电电力密度是将放电电力(单位：W)除以放电管72的内部的放电部体积(单位：cm3)而得到的。在图2中，横轴是放电管72的内部的气压，纵轴是放电电力密度。对于图2所示的特性的测定的条件，放电管72的内部的气体温度为600K，比能量密度(SED：Specific Energy Density)为1J/cm3。在此，SED是放电电力密度(单位：W/cm3)与包含氧自由基的气体的等离子体放电空间的停留时间(单位：秒)的乘积。
在图2中，黑圆表示维持O/O2＝2所需的气压与放电电力密度的关系，黑四边形表示维持O/O2所需的气压与放电电力密度的关系，黑三角形表示维持O/O2＝0.5所需的气压与放电电力密度的关系。根据图2可知，如果放电电力密度相同，则随着气压增大，氧气的解离率(O/O2)降低，但通过增大放电电力密度，即使在高的气压下，解离率(O/O2)也上升。本发明人首次明确了该特性。
在此，将气压设为P(单位：Pa)，将放电电力密度设为W。在图2中，根据回归分析的结果可知，O/O2＝2、O/O2＝1及O/O2＝0.5的回归曲线分别为W＝6.8×P3.1405、W＝3.0×P3.0268及W＝1.1×P3.073。因此，在气压P的条件下，通过将放电电力密度W设定为W＞1.1×P3.073，能够得到O/O2＞0.5。而且，通过将放电电力密度W设定为W＞3.0×P3.0268，能够得到更高的氧气的解离率(O/O2＞1)。
图3是示出本实施方式的氧自由基供给装置7中的相对于氧气的解离率的气体温度取决性的特性图。在图3中，横轴是放电管72的内部的气体温度，纵轴是放电电力密度。对于图3所示的特性的测定的条件，放电管72的内部的气压为10kPa，SED为1J/cm3。在图3中，黑圆表示维持O/O2＝1所需的气体温度与放电电力密度的关系。
根据图3可知，随着气体温度变高，氧的解离率增大，因此用于维持相同的氧的解离率的放电电力密度变低。在此，将气体温度设为T(单位：K)，将放电电力密度设为W。在图3中，根据回归分析的结果可知，气压为10kPa时的O/O2＝1的回归曲线为W＝2×1014×T-3.867。根据以上的结果，通过提高等离子体放电空间的气体温度，能够提高氧的解离率。
氧等离子体放电的研究大部分是与半导体制造工艺对应的几100mPa～几100Pa的低气压区域中的研究或与臭氧生成及表面处理对应的100kPa以上的高气压区域中的研究。在本次研究中首次明确了1kPa至50kPa的中气压区域中的放电电力密度的影响。图2及图3所示的事实、即在相同的放电电力密度的条件下随着气压增大而氧的解离率降低的情况、随着放电电力密度的增大而氧的解离率上升的情况以及随着气体温度变高而氧的解离率上升的情况是发明人首次发现且至今没有被报告的例子的事实。
而且发现，在气体温度为600K时，实现O/O2＝1所需的放电电力密度W(W/cm3)相对于气压P(Pa)，W＝3.0×P3.0268的关系成立。另外发现，在气压为10kPa时，实现O/O2＝1所需的放电电力密度W(W/cm3)相对于气体温度T(K)，W＝2×1014×T-3.867的关系成立。这些放电电力密度的临界值是作为以高浓度产生O自由基的氧自由基供给装置的设计基准而极其重要的值，可以说是成为新的指标的极大的发现。
此外，图2及图3的结果是在本实施方式的氧自由基产生装置1中使用气体-气体喷射器对放电管进行减压的情况下的结果。在代替气体-气体喷射器而使用真空泵、机械增压泵等泵类、涡轮风扇等送风机将放电管72的内部的气压减压为1kPa至20kPa的情况下，也能够得到同样的结果。
图4是示出本实施方式的氧自由基供给装置7中的臭氧的生成特性的特性图。图4所示的特性是将由氧自由基供给装置7生成的氧自由基向大气中释放时的臭氧的生成特性。该条件相当于不存在第一气体的情况。对于图4所示的特性的测定的条件，放电管72的内部的气压为6.67kPa，气体温度为600K，放电电力密度为1kW/cm3。在图4中，横轴表示氧气的解离率(O/O2)，纵轴表示从O向O3的转换效率、生成的O3浓度及O3的生成效率。在此，从O向O3的转换效率由臭氧气体被转换为氧气的摩尔比率(以下也记作O3/O)定义。另外，O3的生成效率由O自由基的生成效率与从O自由基向O3的转换效率的乘积来定义。在图4中，从O向O3的转换效率是纵轴的数值。O3浓度是纵轴的数值乘以10％而得到的值。O3的生成效率是纵轴的数值乘以1018particles/J而得到的值。在图4中，实线表示从O向O3的转换效率(O3/O)，虚线表示O3的生成效率，单点划线表示O3浓度。
根据图4可知，随着氧的解离率(O/O2)增大，生成O3所需的O2分子数减少，因此从O向O3的转换效率(O3/O)及O3的生成效率急速降低。在此，以下示出O/O2＝1时的特性值。
氧的解离率：O/O2＝1
氧自由基的生成效率：1.17×1018particles/J
向臭氧的转换效率：O3/O＝0.139
臭氧的生成效率：1.62×1017particles/J
(＝1.17×1018particles/J×0.139)
＝46.8gO3/kWh
臭氧浓度：9.71mol％＝208g/Nm3
在此，单位gO3是将臭氧的生成量换算成质量而得到的。
图5是在本实施方式的氧自由基产生装置中估算相对于臭氧浓度的成本的特性图。在图5中，横轴表示臭氧浓度，纵轴表示生成1kg臭氧时所需的成本(日元)。图5所示的成本是将电费设为15日元/kWh，将氧气费设为25日元/m3，并基于图4所示的臭氧的生成特性而进行估算的。需要说明的是，由于不进行第一气体的供给，因此在成本的估算中不包括用于使高压泵2工作的电费。另外，在图5中，黑圆表示电费，黑四边形表示气体费，黑三角形表示运行成本。根据图5可知，运行成本最小的是臭氧浓度约为7％(＝150g/Nm3)的情况。
接着，对在O/O2＝1的情况下第一气体的混合量的效果进行说明。图6是示出在O/O2＝1的情况下相对于第一气体的混合量的臭氧的生成特性的特性图。在图6中，横轴是氧气的稀释倍率，纵轴表示从O向O3的转换效率(O3/O)、生成的O3浓度及O3的生成效率。在此，当将从氧自由基供给装置7供给的第二气体的流量设为Q，将从高压泵2供给的作为第一气体的空气的流量设为Q1时，氧气的稀释倍率D由D＝(Q+Q1)/Q定义。在图6中，从O向O3的转换效率是纵轴的数值。O3浓度是纵轴的数值乘以100g/Nm3而得到的值。O3的生成效率是纵轴的数值乘以500gO3/kWh而得到的值。在图6中，黑圆表示从O向O3的转换效率(O3/O)，黑四边形表示O3浓度，黑三角形表示O3的生成效率。
根据图6可知，当第一气体的混合量增加、即稀释倍率增大时，臭氧浓度降低，但从O向O3的转换效率(O3/O)及O3的生成效率大幅增大。该特性是通过增加生成O3所需的O2而得到的效果。
图7是示出在本实施方式的氧自由基产生装置中稀释倍率1、10及100的情况下的特性作为表的图。根据图7可知，在第二气体被第一气体稀释为100倍的情况下，相对于被稀释为1倍的情况，臭氧浓度约为1/25。可知稀释倍率为100倍时臭氧浓度不成为1/100而成为1/25，因此从O自由基向O3的转换效率及O3的生成效率分别提高约5.5倍。另外可知，即使在被稀释为10倍的情况下，从O自由基向O3的转换效率及O3的生成效率也分别提高约2.4倍。因此，在用包含氧的第一气体稀释包含氧自由基的第二气体的情况下，通过稀释为10倍以上、即相对于第二气体的流量将第一气体的流量设定为9倍以上，从而能够提高从O自由基向O3的转换效率及O3的生成效率。进一步优选的是，通过用包含氧的第一气体将包含氧自由基的第二气体稀释为100倍左右，从而能够进一步提高从O自由基向O3的转换效率及O3的生成效率。
图8是在本实施方式的氧自由基产生装置1中估算相对于臭氧浓度的成本的特性图。在图8中，横轴表示臭氧浓度，纵轴表示生成1kg臭氧时所需的成本(日元)。图8所示的成本将电费设为15日元/kWh，将氧气费设为25日元/m3。另外，在图8中，黑圆表示电费，黑四边形表示气体费，黑三角形表示运行成本。在此，臭氧浓度为9.71％时无稀释，臭氧浓度为5％时稀释倍率相当于2，臭氧浓度为0.38％时稀释倍率相当于100。根据图8可知，由于稀释倍率的增大，运行成本降低。
图9是示出在本实施方式的氧自由基产生装置1中稀释倍率1、10及100的情况下的成本作为表的图。图9中的成本是将现有的水处理系统中使用的氧自由基产生装置的成本设为1的情况下的相对成本。在现有的水处理系统中使用的氧自由基产生装置中，不利用第一气体对第二气体进行稀释。根据图9可知，通过将稀释倍率设为100，从而能够相对于现有的氧自由基产生装置的运行成本实现约1/3的运行成本。
接着，对本实施方式的氧自由基产生装置中的第一气体所包含的水分的影响进行说明。
图10是示出在本实施方式的氧自由基产生装置1中使用包含2.3％的水分的空气作为第一气体来稀释第二气体时的臭氧的生成特性的特性图。空气中的2.3％的水分在20℃下相当于一个大气压的饱和蒸气压。在图10中，横轴表示氧气的稀释倍率，纵轴表示从O向O3的转换效率(O3/O)、生成的O3浓度及O3的生成效率。在图10中，从O向O3的转换效率是纵轴的数值。O3浓度是纵轴的数值乘以100g/Nm3而得到的值。O3的生成效率是纵轴的数值乘以100gO3/kWh而得到的值。在图10中，黑圆表示从O向O3的转换效率，黑四边形表示O3浓度，黑三角形表示O3的生成效率。如图10所示，可知随着稀释倍率增加，O3浓度降低。
图11是示出在本实施方式的氧自由基产生装置1中相对于第一气体的水分含量的臭氧的生成效率的特性图。图11所示的特性是稀释倍率为100倍时的特性。在图11中，横轴是作为第一气体的空气的水分含量，纵轴是臭氧的生成效率的相对值。如图11所示，可知随着水分含量增加，臭氧的生成效率降低。如果水分含量为0.5％以下，则相对于水分含量为零时的臭氧的生成效率，可得到50％以上的臭氧生成效率。而且，如果水分含量为0.1％以下，则相对于水分含量为零时的臭氧的生成效率，可得到80％以上的臭氧生成效率。在调查水分的影响后，可知在稀释用的空气中包含水分的情况下，O自由基与该水分反应而生成OH、H2O2等，因此会妨碍从O自由基向O3的转换。
因此，在本实施方式的氧自由基产生装置1中，如图1所示，在高压泵2的出口侧具备湿度调节器22。使用该湿度调节器22将作为第一气体的空气的水分含量设为0.5％以下、即露点0℃以下。以往，虽然存在包含氧自由基的第二气体的水分含量的影响的研究报告，但本次首次明确了与氧自由基混合的第一气体的水分含量的影响。
如以上说明的那样，本实施方式的氧自由基产生装置具备从与在气体混合区域中含氧气体的流动方向交叉的方向供给氧自由基的氧自由基供给装置，该氧自由基供给装置具备：放电部，所述放电部供气压为1kPa至50kPa的氧气流动；以及放电电力施加部，所述放电电力施加部向放电部供给放电电力而产生等离子体放电来生成氧自由基，因此能够提高氧自由基的生成效率。其结果是，能够提高臭氧的生成效率。
实施方式2.
图12是实施方式2的氧自由基产生装置的结构图。如图12所示，本实施方式的氧自由基产生装置1将两个与实施方式1同样的气体-气体喷射器6串联连接。在两个气体-气体喷射器6分别连接有氧自由基供给装置7。而且，在两个氧自由基供给装置7分别连接有氧气供给装置8。
在本实施方式的氧自由基产生装置1中，两个气体-气体喷射器6及两个氧自由基供给装置7的动作与实施方式1相同。本实施方式的氧自由基产生装置1通过将两个气体-气体喷射器6串联连接，从而能够提高臭氧浓度。此外，气体-气体喷射器6的串联连接也可以是3个以上。另外，在两个氧自由基供给装置7分别连接有氧气供给装置8，但也可以从一个氧气供给装置8向两个氧自由基供给装置7供给氧气。而且，也可以从共用的一个电源向两个氧自由基供给装置7各自的线圈供给电力。
实施方式3.
图13是实施方式3的氧自由基产生装置的结构图。本实施方式的氧自由基产生装置是在实施方式1中说明的氧自由基产生装置中改善放电的开始特性后的装置。如图13所示，在本实施方式中，氧自由基供给装置7的上游气体配管71具备用于从斜横向导入气体的气体导入配管71a。图13的下图示出具备气体导入配管71a的上游气体配管71的剖视图。在该气体导入配管71a连接有氧气供给装置8。另外，在放电管72的气体的上游侧的位置，在放电管72的外周配置有金属环96。该金属环96经由电容器97设定为接地电位。而且，与氧气供给装置8并列地具备惰性气体供给装置10。惰性气体供给装置10例如具备储藏有作为惰性气体的氩气的惰性气体罐101、湿度调节器102、阀103、流量调节器104及止回阀105。惰性气体供给装置10向气体导入配管71a供给惰性气体。需要说明的是，作为惰性气体，除了氩气以外，也可以是氦气。
在这样构成的氧自由基产生装置1中，从气体导入配管71a导入的氧气一边呈螺旋状回流一边在放电管72的内部流动，因此电感耦合等离子体容易点火。此时，如图13的下图所示，如果使气体导入配管71a的中心轴的方向相对于上游气体配管71的中心轴偏移，则能够更有效地产生螺旋流。而且，通过使气体导入配管71a的内径为上游气体配管71的内径的1/2以下，能够加快通过气体导入配管71a的氧气的流速。因此，能够降低放电管72的气压。其结果是，等离子体放电的开始变得容易。另外，在氧自由基供给装置7启动时被施加高电压的线圈74与金属环96之间产生放电。该放电成为主放电开始的种火，因此氧自由基供给装置7的启动变得容易。但是，如果能量过度进入种火放电，则供给到主放电的能量会不足。通过调整电容器97的容量，能够调整种火放电的能量。此外，也可以代替金属环96和电容器97，在放电管72的气体的上游侧的位置设置特斯拉线圈。即使是在该特斯拉线圈中产生种火的方法，放电开始也变得容易。
另外，由于氧气为附着性气体，因此难以放电。另一方面，与氧气相比，氩气及氦气等惰性气体容易放电。如图13所示，本实施方式的氧自由基产生装置1具备惰性气体供给装置10，在启动时能够使惰性气体流动而开始放电。一旦放电开始，就容易维持放电。在本实施方式中，能够进行控制，以便在使惰性气体流动而开始放电之后，逐渐减少惰性气体的流量，并且增加氧气的流量，最终仅通过氧气进行放电。通过利用这样的方法开始放电，能够改善放电的开始特性。
此外，在图13所示的氧自由基产生装置1中，也可以不使用惰性气体，而通过控制氧气的流量来改善放电的开始特性。减小从氧气供给装置8向氧自由基供给装置7供给的氧气的流量，在该状态下开始向线圈74供给电力。这样，放电管72内部的气压较低，因此放电开始变得容易。在放电开始后，使氧气的流量逐渐增加而使放电管72内部的气压上升，能够稳定地保持放电。
本申请记载了各种例示性的实施方式及实施例，但一个或多个实施方式所记载的各种特征、形态及功能并不限于特定的实施方式的应用，能够单独或以各种组合应用于实施方式。
因此，可在本申请说明书所公开的技术的范围内设想未例示的无数个变形例。例如，包括对至少一个构成要素进行变形、追加或省略的情况、以及提取至少一个构成要素并与其他实施方式的构成要素组合的情况。
附图标记说明
1氧自由基产生装置、2高压泵、6气体-气体喷射器、7氧自由基供给装置、8氧气供给装置、10惰性气体供给装置、21第一气体、22、82、102湿度调节器、61供给口、62喷嘴、63气体混合区域、64扩散器、65排出口、66气体供给口、71上游气体配管、72放电管、73下游气体配管、74线圈、75隔热外管、76隔热材料、77交流电源、78节流部、79、96金属环、81氧气罐、83、103阀、84、104流量调节器、85、105止回阀、97电容器、101惰性气体罐。
Claims (17)
1.一种氧自由基产生装置，所述氧自由基产生装置产生氧自由基，其特征在于，具备：
第一气体供给部，所述第一气体供给部被供给包含氧的第一气体；
第二气体供给部，所述第二气体供给部被供给包含氧的第二气体；
放电处理部，所述放电处理部对供给到所述第二气体供给部的所述第二气体实施放电处理而产生所述氧自由基；
气体混合区域，所述气体混合区域生成将由所述放电处理部实施所述放电处理后的所述第二气体与供给到所述第一气体供给部的所述第一气体混合而成的混合气体；以及
混合气体排出部，所述混合气体排出部将由所述气体混合区域生成的所述混合气体排出，
所述气体混合区域具备用于从与由所述第一气体供给部供给的所述第一气体的流动交叉的方向供给所述第二气体的气体供给口，将由所述放电处理部产生的所述氧自由基通过所述气体供给口供给到所述气体混合区域，所述氧自由基不通过非等离子体放电空间地注入到所述第一气体。
2.根据权利要求1所述的氧自由基产生装置，其特征在于，
所述氧自由基产生装置还具备出口部位，该出口部位将由所述放电处理部实施所述放电处理后的所述第二气体向所述气体混合区域引导，
所述出口部位在与从所述第一气体供给部朝向所述混合气体排出部的气流方向交叉的交叉方向上与所述气体混合区域连接。
3.根据权利要求1或2所述的氧自由基产生装置，其特征在于，具备：
喷嘴部位，所述喷嘴部位沿着气流方向位于所述第一气体供给部与所述气体混合区域之间，并构成为从所述第一气体供给部侧朝向所述气体混合区域侧缩径，将供给到所述第一气体供给部的所述第一气体向所述气体混合区域引导；以及
扩散器部位，所述扩散器部位沿着所述气流方向位于所述气体混合区域与所述混合气体排出部之间，并构成为从所述气体混合区域侧朝向所述混合气体排出部侧扩径，将在所述气体混合区域中混合后的所述混合气体向所述混合气体排出部引导。
4.根据权利要求1或2所述的氧自由基产生装置，其特征在于，
所述放电处理部中的所述第二气体的气压为1kPa至50kPa。
5.根据权利要求1或2所述的氧自由基产生装置，其特征在于，
在将所述放电处理的电力除以所述放电处理部的放电体积而得到的值即放电电力密度设为W，将在所述放电处理部中流动的所述第二气体的气压设为P时，满足W＞1.1×P3.073。
6.根据权利要求1或2所述的氧自由基产生装置，其特征在于，
在将所述第一气体的流量设为Q1，将所述第二气体的流量设为Q时，满足(Q+Q1)/Q≥10。
7.根据权利要求1或2所述的氧自由基产生装置，其特征在于，
所述氧自由基产生装置还具备向所述放电处理部供给惰性气体的惰性气体供给部，在开始施加所述放电处理的电力时，从所述惰性气体供给部供给所述惰性气体，在发生放电后减少所述惰性气体的供给并增加所述第二气体的流量。
8.根据权利要求1或2所述的氧自由基产生装置，其特征在于，
将所述第一气体的水分含量设为0.5％以下。
9.一种氧自由基产生装置，所述氧自由基产生装置产生氧自由基，其特征在于，具备：
第一气体供给部，所述第一气体供给部被供给包含氧的第一气体；
第二气体供给部，所述第二气体供给部被供给包含氧的第二气体；
放电处理部，所述放电处理部对供给到所述第二气体供给部的所述第二气体实施放电处理而产生所述氧自由基；
气体混合区域，所述气体混合区域生成将由所述放电处理部实施所述放电处理后的所述第二气体与供给到所述第一气体供给部的所述第一气体混合而成的混合气体；
混合气体排出部，所述混合气体排出部将由所述气体混合区域生成的所述混合气体排出；以及
惰性气体供给部，所述惰性气体供给部向所述放电处理部供给惰性气体，
所述气体混合区域具备用于从与由所述第一气体供给部供给的所述第一气体的流动交叉的方向供给所述第二气体的气体供给口，
由所述放电处理部产生的所述氧自由基不通过非等离子体放电空间地注入到所述第一气体，
在开始施加所述放电处理的电力时，从所述惰性气体供给部供给所述惰性气体，在发生放电后减少所述惰性气体的供给并增加所述第二气体的流量。
10.一种氧自由基产生方法，所述氧自由基产生方法产生氧自由基，其特征在于，具备：
第一气体供给步骤，在所述第一气体供给步骤中向第一气体供给部供给包含氧的第一气体；
第二气体供给步骤，在所述第二气体供给步骤中向第二气体供给部供给包含氧的第二气体；
放电处理步骤，在所述放电处理步骤中对供给到所述第二气体供给部的所述第二气体实施放电处理而产生所述氧自由基；
混合步骤，在所述混合步骤中在气体混合区域将通过所述放电处理步骤实施所述放电处理后的所述第二气体与供给到所述第一气体供给部的所述第一气体混合而生成混合气体；
气体供给步骤，在所述气体供给步骤中从气体供给口将通过所述放电处理步骤产生的所述氧自由基供给到所述气体混合区域，所述气体混合区域具备用于从与由所述第一气体供给部供给的所述第一气体的流动交叉的方向供给所述第二气体的所述气体供给口；以及
混合气体排出步骤，在所述混合气体排出步骤中将通过所述混合步骤生成的所述混合气体从混合气体排出部排出，
通过所述放电处理步骤产生的所述氧自由基不通过非等离子体放电空间地注入到所述第一气体。
11.根据权利要求10所述的氧自由基产生方法，其特征在于，
所述氧自由基产生方法还具备第二气体引导步骤，在所述第二气体引导步骤中将通过所述放电处理步骤实施所述放电处理后的所述第二气体在与从所述第一气体供给部朝向所述混合气体排出部的气流方向交叉的交叉方向上向所述气体混合区域引导。
12.根据权利要求10或11所述的氧自由基产生方法，其特征在于，具备：
喷嘴部位准备步骤，在所述喷嘴部位准备步骤中准备喷嘴部位，所述喷嘴部位沿着气流方向位于所述第一气体供给部与所述气体混合区域之间，并构成为从所述第一气体供给部侧朝向所述气体混合区域侧缩径，将供给到所述第一气体供给部的所述第一气体向所述气体混合区域引导；以及
扩散器部位准备步骤，在所述扩散器部位准备步骤中准备扩散器部位，所述扩散器部位沿着所述气流方向位于所述气体混合区域与所述混合气体排出部之间，并构成为从所述气体混合区域侧朝向所述混合气体排出部侧扩径，将在所述气体混合区域中混合后的所述混合气体向所述混合气体排出部引导。
13.根据权利要求10或11所述的氧自由基产生方法，其特征在于，
所述放电处理步骤中的所述第二气体的气压为1kPa至50kPa。
14.根据权利要求10或11所述的氧自由基产生方法，其特征在于，
在将所述放电处理步骤中的所述放电处理的电力除以放电体积而得到的值即放电电力密度设为W，将所述第二气体的气压设为P时，满足W＞1.1×P3.073。
15.根据权利要求10或11所述的氧自由基产生方法，其特征在于，
在将所述混合步骤中的所述第一气体的流量设为Q1，将所述第二气体的流量设为Q时，满足(Q+Q1)/Q≥10。
16.根据权利要求10或11所述的氧自由基产生方法，其特征在于，
在所述放电处理步骤之前还具备放电开始步骤，在所述放电开始步骤中对惰性气体进行放电处理而开始放电。
17.一种氧自由基产生方法，所述氧自由基产生方法产生氧自由基，其特征在于，具备：
第一气体供给步骤，在所述第一气体供给步骤中向第一气体供给部供给包含氧的第一气体；
第二气体供给步骤，在所述第二气体供给步骤中向第二气体供给部供给包含氧的第二气体；
放电处理步骤，在所述放电处理步骤中对供给到所述第二气体供给部的所述第二气体实施放电处理而产生所述氧自由基；
混合步骤，在所述混合步骤中在气体混合区域将通过所述放电处理步骤实施所述放电处理后的所述第二气体与供给到所述第一气体供给部的所述第一气体混合而生成混合气体；
气体供给步骤，在所述气体供给步骤中从气体供给口将通过所述放电处理步骤产生的所述氧自由基供给到所述气体混合区域，所述气体混合区域具备用于从与由所述第一气体供给部供给的所述第一气体的流动交叉的方向供给所述第二气体的所述气体供给口；以及
混合气体排出步骤，在所述混合气体排出步骤中将通过所述混合步骤生成的所述混合气体从混合气体排出部排出，
在所述放电处理步骤之前还具备放电开始步骤，在所述放电开始步骤中对惰性气体进行放电处理而开始放电，
通过所述放电处理步骤产生的所述氧自由基不通过非等离子体放电空间地注入到所述第一气体。
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