CN115385703B - 一种高导热石墨烯板制备方法和石墨烯复合膜 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种高导热石墨烯板制备方法和石墨烯复合膜。所述制备方法包括：将聚丙烯腈预氧丝制成聚丙烯腈网片；将预定量的氧化石墨加入去离子水中分散，制备氧化石墨烯浆料；在所述聚丙烯腈网片上涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜；将所述复合膜在不同指定环境条件下完成碳化处理、石墨化处理，得到初始的石墨烯复合膜；对所述初始的石墨烯复合膜进行压延处理。本发明通过将所述聚丙烯腈网片作为石墨烯复合膜中的支架，涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜，能构建氧化石墨烯浆料的导热层，能获得牢固的复合结构，能增强化学键合力，还能有效避免微裂纹的产生。
Description
技术领域
本发明涉及石墨烯技术领域，具体涉及一种石墨烯复合膜的制备方法和石墨烯复合膜。
背景技术
随着电子技术的迅速发展，电子元器件的集成程度和功率密度不断提高，电子器件的耗散功率密度和发热量越来越大。因此，散热问题变得越来越严重，对热管理技术的要求也更加严格。
然而，由于微胶囊相变材料、热导碳纤维、石墨烯膜等新型材料在散热设计中的广泛应用，以及电子学的微型化发展会导致严重的散热问题，进而会极大地威胁到笔记本、平板电脑，数码摄像机等电子产品的导热性能。电池等许多高性能的可靠性及寿命。
石墨烯导热膜导热材料，因其特有的高密度和高导热系数成为现代电子类产品解决散热导热技术的首先材料。但是，由于受到生产工艺的影响，石墨烯导热膜主要以片状形式生产，热处理成本高。这给后期的模切加工带来了不便，特别是材料的实际利用率无法提高。片状的石墨烯导热膜在模切前需要将石墨稀膜一片接一片的贴于底模上形成卷状结构。卷状的石墨膜通过模切机切割成成品。
传统的石墨稀卷材的烧结方式，通常是先将涂布烘干后的氧化石墨烯原料进行分卷，形成卷状的氧化石墨烯卷材。然后将卷材放入烧结炉中进行烧结。该氧化石墨稀卷材的官能团与氧化物较多，在升温烧结过程中，随着温度的升高，氧化石墨烯卷材受热产生收缩现象，由外向内进行收缩。从而使得卷材内部层之间形成一定的膨胀力。由于膨胀后石墨烯膜密度小，强度低，造成断裂的情况，导致烧结后的石墨稀卷材良品率极低与膨爆掉粉的问题，生产的石墨稀卷材的良品率难以得到良好的保证，也进一步增加了产生成本。这大大限制了其在散热领域的应用。
因此，有必要提供一种改进了的石墨烯复合膜的制备方法，以提高石墨烯膜在垂直方向上的热导率，进而提高整体导热性。
发明内容
本发明的目的旨在解决现有制备方法所制备的石墨烯墨稀卷材微裂纹较多、膨爆掉粉甚至良品率低，机械强度低以及垂直方向上的导热性低、，制备成本高、散热领域的应用受限性大等等的问题。
本发明的第一方面提出一种石墨烯复合膜的制备方法，包括以下步骤：将聚丙烯腈预氧丝制成聚丙烯腈网片；将预定量的氧化石墨加入去离子水中分散，制备氧化石墨烯浆料；在所述聚丙烯腈网片上涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜；将所述复合膜在不同指定环境条件下完成碳化处理、石墨化处理，得到初始的石墨烯复合膜；对所述初始的石墨烯复合膜进行压延处理，得到最终的石墨烯复合膜。
根据本发明的可选实施方式，所述在所述聚丙烯腈网片上涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜包括：以所述聚丙烯腈网片为支架，在所述聚丙烯腈网片的上表面和下表面均涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜；或者，在所述聚丙烯腈网片上以转移涂布方式涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料。
根据本发明的可选实施方式，所述指定厚度为2mm～10mm。
根据本发明的可选实施方式，所述将聚丙烯腈预氧丝制成聚丙烯腈网片包括：使用所述聚丙烯腈预氧丝，采用纺织方法编制成网孔为1mm～1.5mm连续网状，以制成所述聚丙烯腈网片；和/或所述聚丙烯腈预氧丝的规格为3K、6K、12K、24K、48K中的一种或多种组合。
根据本发明的可选实施方式，所述将所述复合膜在不同指定环境条件下完成碳化处理、石墨化处理，得到初始的石墨烯复合膜包括：将所述复合膜在氮气环境中以3℃/min的速率升温至第一温度范围700℃～1200℃，并保温，完成碳化处理。
根据本发明的可选实施方式，在完成所述碳化处理之后，以20℃/min的速率在氩气环境中将温度升温至第二温度范围2300℃～3200℃，并保温，完成石墨化处理，得到初始的石墨烯复合膜。
根据本发明的可选实施方式，碳化处理的所述第一温度范围选择850℃～1000℃；石墨化处理的所述第二温度范围选择2850℃～3150℃。
根据本发明的可选实施方式，所述对所述初始的石墨烯复合膜进行压延处理，得到最终的石墨烯复合膜包括：对所述初始的石墨烯复合膜在100mpa～200mpa的压强下进行平压，压实至密度达到1.5g/cm3～2.1g/cm3，得到最终的石墨烯复合膜。
根据本发明的可选实施方式，所述氧化石墨的片径为16μm～30μm。
根据本发明的可选实施方式，所述碳化处理的保温时间为1.5h；和/或所述石墨化处理的保温时间为3h。
有益效果
与现有技术相比，本发明通过将所述聚丙烯腈网片作为石墨烯复合膜中的支架，涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜，由此形成的复合结构，能够构建氧化石墨烯浆料的导热层，并能够获得牢固的复合结构进而提高结构机械强度，能够增强化学键合力，还使得两者的热膨胀系数相匹配进而有效避免微裂纹的产生；通过压延处理后的石墨烯复合膜，使得面内方向导热系数可达到1500W/(mK)～1600W/(mK)，由此能够显著提高石墨烯复合膜的面内方向导热系数。此外，还使得垂直方向导热系数可达到30W/(mK)以上，由此能够显著提高石墨烯复合膜的垂直方向导热系数。
进一步地，通过将所述聚丙烯腈网片夹设于两层氧化石墨烯浆料之间，构建石墨烯上下片层间的导热桥梁，能够获得牢固的复合结构进而提高结构机械强度，并能够实现复合膜的垂直方向热导率显著提升。
附图说明
为了使本发明所解决的技术问题、采用的技术手段及取得的技术效果更加清楚，下面将参照附图详细描述本发明的具体实施例。但需声明的是，下面描述的附图仅仅是本发明本发明示例性实施例的附图，对于本领域的技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，可以根据这些附图获得其他实施例的附图。
图1是本发明的石墨烯复合膜的制备方法的一示例的流程图。
图2是本发明的石墨烯复合膜的制备方法的另一示例的流程图。
图3是本发明的石墨烯复合膜的一示例的结构框图。
图4是本发明的石墨烯复合膜的另一示例的结构框图。
具体实施方式
现在将参考附图更全面地描述本发明的示例性实施例。然而，示例性实施例能够以多种形式实施，且不应被理解为本发明仅限于在此阐述的实施例。相反，提供这些示例性实施例能够使得本发明更加全面和完整，更加便于将发明构思全面地传达给本领域的技术人员。在图中相同的附图标记表示相同或类似的元件、组件或部分，因而将省略对它们的重复描述。
应理解，虽然本文中可能使用第一、第二、第三等表示编号的定语来描述各种器件、元件、组件或部分，但这不应受这些定语限制。这些定语乃是用以区分一者与另一者。例如，第一器件亦可称为第二器件而不偏离本发明实质的技术方案。
术语“和/或”或者“及/或”包括相关联的列出项目中的任一个及一或多者的所有组合。
鉴于上述问题，本发明提出一种石墨烯复合膜的制备方法。该方法通过将所述聚丙烯腈网片作为石墨烯复合膜中的支架，涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜，由此形成的复合结构，能够构建氧化石墨烯浆料的导热层，并能够获得牢固的复合结构进而提高结构机械强度，能够增强化学键合力，还使得两者的热膨胀系数相匹配进而有效避免微裂纹的产生；通过压延处理后的石墨烯复合膜，使得面内方向导热系数可达到1500W/(mK)～1600W/(mK)，由此能够显著提高石墨烯复合膜的面内方向导热系数。此外，还使得垂直方向导热系数可达到30W/(mK)以上，由此能够显著提高石墨烯复合膜的垂直方向导热系数。
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本发明作进一步的详细说明。
以下将参照图1和图2描述本发明的石墨烯复合膜的制备方法的实施例。
实施例1
图1是本发明的石墨烯复合膜的制备方法的一示例的流程图。
如图1所示，本发明提出一种石墨烯复合膜的制备方法，包括以下步骤。
步骤S101，将聚丙烯腈预氧丝制成聚丙烯腈网片。
在该步骤S101中，使用聚丙烯腈(PAN)预氧丝，采用纺织方法编制成网孔为1mm～1.5mm连续网状，以制成所述聚丙烯腈网片。
具体地，将所述聚丙烯腈网片作为石墨烯复合膜中的支架，与石墨烯进行复合。在加工过程中，本发明的聚丙烯腈网片能直接以卷状生产，且能够一次性生产的长度长，由此能够大大降低加工成本。
步骤S102，将预定量的氧化石墨加入去离子水中分散，制备氧化石墨烯浆料。
步骤S103，在所述聚丙烯腈网片上涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜。
可选地，以所述聚丙烯腈网片作为支架，在该支架上涂布指定厚度为2mm-10mm的氧化石墨烯浆料，进行复合处理，以得到复合膜。由此形成的复合结构，能够增强化学键合力进而增加了复合结构的结构强度，并且使得两者的热膨胀系数相匹配进而有效避免因两种材料之间的间隙、扭曲而产生微裂纹的问题。
步骤S104，将所述复合膜在不同指定环境条件下完成碳化处理、石墨化处理，得到初始的石墨烯复合膜。
在该步骤中，将步骤S103所得到的复合膜在氮气环境下进行升温处理、碳化处理，然后在氩气环境下进行升温处理、碳化处理，使得聚丙烯腈网片与石墨烯通过原位炭化烧成复合成致密的整体结构，不仅能够增强化学键合力，能够进一步避免因两种材料之间的间隙、扭曲而产生微裂纹的问题。
步骤S105，对所述初始的石墨烯复合膜进行压延处理，得到最终的石墨烯复合膜。
具体地，通过连续滚压地方式对所述初始的石墨烯复合膜进行压延处理，以得到最终的石墨烯复合膜。
通过上述步骤得到的石墨烯复合膜，能够获得面内方向导热系数可达到1510W/(mK)，由此能够显著提高石墨烯复合膜的面内方向导热系数。此外，还使得垂直方向导热系数可达到30W/(mK)以上，由此能够显著提高石墨烯复合膜的垂直方向导热系数。
实施例2
图2是本发明的石墨烯复合膜的制备方法的另一示例的流程图
首先，在步骤S101中，将聚丙烯腈预氧丝制成聚丙烯腈网片。
与实施例1的区别在于，所述聚丙烯腈预氧丝的规格为3K、6K、12K、24K、48K中的一种规格。
具体地，使用3K或者6K的聚丙烯腈预氧丝制成聚丙烯腈网片。
在另一实施方式方式中，例如使用3K和12K两种规格的聚丙烯腈预氧丝，采用纺织、编织或机织的方式制成聚丙烯腈网片。
需要说明的是，上述仅作为可选示例进行说明，不能理解成对本发明的限制。在其他实施方式中，还可以3K、6K、12K、24K、48K中的多种规格组合，例如使用两种或两种以上规格组合。
此外，在加工过程中，所述聚丙烯腈网片能直接以卷状生产，并且相较于现有技术的单片小尺寸生产，本发明能够一次性生产的长度长(例如一次性生产1m*500m等)。由此能够大大降低加工成本。
接下来，在步骤S102中，将预定量的氧化石墨加入去离子水中分散，制备氧化石墨烯浆料。
优选地，将预定量的氧化石墨加入去离子水中分散，配成固含量3％-8％的氧化石墨烯浆料。
具体地，所述氧化石墨的片径为16μm～50μm，例如在本示例使用16μm片径的氧化石墨所制备的氧化石墨烯浆料能够获得与上述聚丙烯腈网片更好的复合结构或键合结构，能够获得更强的结构机械强度。
例如，将预定量的氧化石墨加入去离子水中分散，配成固含量为3％-8％的浆料，搅拌，均质分散，得到分散均匀的氧化石墨烯浆料，物料粘度控制在30000-80000mpas。
需要说明的是，上述仅作为可选示例进行说明，不能理解成对本发明的限制。在其他实施方式中，还可以配成固含量为3％-8％的浆料，或者配成固含量为5％-8％的浆料，配成固含量为3％-6％的浆料等等。
接下来，在步骤S103中，在所述聚丙烯腈网片上涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜。
在本实施例中，以所述聚丙烯腈网片为支架，在所述聚丙烯腈网片的上表面和下表面均涂布例如10mm厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜。
通过将所述聚丙烯腈网片夹设于两层氧化石墨烯浆料之间，构建石墨烯上下片层间的导热桥梁，能够获得牢固的复合结构进而提高结构机械强度，并能够实现复合膜的垂直方向热导率显著提升，还能够有效避免因两种材料之间的间隙、扭曲而产生微裂纹的问题。
在另一实施方式中，在所述聚丙烯腈网片上(即在所述聚丙烯腈网片的上表面或下表面)以转移涂布方式涂布8cm的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜，能够构建氧化石墨烯浆料的导热层，并能够获得牢固的复合结构进而提高结构机械强度，并能够实现复合膜的垂直方向热导率显著提升。
需要说明的是，在其他实施方式中，所述指定厚度还可为2mm～10mm中的任一数值。上述仅作为优选实施方式进行说明，不能理解成对本发明的限制。
接下来，在步骤S104中，将所述复合膜先在氮气环境下完成碳化处理，再在石氩气环境下完成石墨化处理，得到初始的石墨烯复合膜。
具体地，将步骤S104所得到的复合膜在真空气环境中以3℃/min的速率升温至第一温度范围600℃～1200℃，在本示例中，升温至850℃，并保温，完成碳化处理。通过在氩气环境中的升温处理石墨化处理，能够进一步增强复合结构的结构机械强度，还能够进一步因两种材料之间的间隙、扭曲而产生微裂纹的问题。
进一步地，在完成所述碳化处理之后，以20℃/min的速率在氩气环境中将温度升温至第二温度范围2300℃～3200℃，在本示例中，升温至2850℃，并保温，完成石墨化处理，得到初始的石墨烯复合膜。
优选地，所述碳化处理的所述第一温度范围为600℃～1200℃。所述石墨化处理的所述第二温度范围为2850℃～3150℃。
可选地，根据本发明的可选实施方式，所述碳化处理的保温时间为1.5h。所述石墨化处理的保温时间为3h。
需要说明的是，上述仅作为优选实施方式进行说明，不能理解成对本发明的限制。
接下来，在步骤S105中，对所述初始的石墨烯复合膜进行压延处理，得到最终的石墨烯复合膜。
具体地，对所述初始的石墨烯复合膜在例如200mpa的压强下进行压延，压实至密度达到1.5g/cm3以上，得到最终的石墨烯复合膜。
需要说明的是，在本示例中，压强为200mpa，但是不限于此，在其他示例中，还可以为100mpa、150mpa，或者100mpa～200mpa之间的其他数值等。
可选地，还可平压压实到1.5g/cm3～2.1g/cm3。
更具体地，例如通过连续滚压的方式进行压延处理，并压实至密度达到1.8g/cm3，得到最终的石墨烯复合膜。通过压延处理后的石墨烯复合膜，使得面内方向导热系数可达到1550W/(mK)，由此能够显著提高石墨烯复合膜的面内方向导热系数。此外，还使得垂直方向导热系数可达到30W/(mK)以上，由此能够显著提高石墨烯复合膜的垂直方向导热系数。
通过上述步骤得到的石墨烯复合膜，能够获得面内方向导热系数可达到1550W/(mK)，由此能够显著提高石墨烯复合膜的面内方向导热系数。此外，还使得垂直方向导热系数可达到32W/(mK)以上，由此能够显著提高石墨烯复合膜的垂直方向导热系数。
需要说明的是，上述仅作为示例进行说明，不能理解成对本发明的限制。
实施例3
与实施例2的区别在于，在步骤S102中的氧化石墨的片径为30μm。
具体地，将步骤S104所得到的复合膜在氮气环境中以3℃/min的速率升温至1000℃，并保温，完成碳化处理。
进一步地，在完成所述碳化处理之后，以20℃/min的速率在氩气环境中将温度升温至3150℃，并保温，完成石墨化处理，得到初始的石墨烯复合膜。
在步骤S105中，对所述初始的石墨烯复合膜在例如100mpa的压强下进行压延处理，压实至密度达到1.8g/cm3，得到最终的石墨烯复合膜。
通过上述步骤得到的石墨烯复合膜，能够获得面内方向导热系数可达到1520W/(mK)，由此能够显著提高石墨烯复合膜的面内方向导热系数。此外，还使得垂直方向导热系数可达到31W/(mK)以上，由此能够显著提高石墨烯复合膜的垂直方向导热系数。
需要说明的是，由于实施例3中的其他内容与实施例2均相同，因此省略了对该重复部分的说明。
实施例4
与实施例2的区别在于，在步骤S102中的氧化石墨的片径为25μm。
具体地，将步骤S104所得到的复合膜在氮气环境中以3℃/min的速率升温至900℃，并保温，完成碳化处理。
进一步地，在完成所述碳化处理之后，以20℃/min的速率在氩气环境中将温度升温至3000℃，并保温，完成石墨化处理，得到初始的石墨烯复合膜。
在步骤S105中，对所述初始的石墨烯复合膜在例如150mpa的压强下进行压延处理，压实至密度达到1.9g/cm3，得到最终的石墨烯复合膜。
通过上述步骤得到的石墨烯复合膜，能够获得面内方向导热系数可达到1580W/(mK)，由此能够显著提高石墨烯复合膜的面内方向导热系数。此外，还使得垂直方向导热系数可达到32W/(mK)以上，由此能够显著提高石墨烯复合膜的垂直方向导热系数。
需要说明的是，由于实施例4中的其他内容与实施例2均相同，因此省略了对该重复部分的说明。
与现有技术相比，本发明通过将所述聚丙烯腈网片作为石墨烯复合膜中的支架，涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜，由此形成的复合结构，能够构建氧化石墨烯浆料的导热层，并能够获得牢固的复合结构进而提高结构机械强度，能够增强化学键合力，还使得两者的热膨胀系数相匹配进而有效避免微裂纹的产生；通过压延处理后的石墨烯复合膜，使得面内方向导热系数可达到1500W/(mK)～1600W/(mK)，由此能够显著提高石墨烯复合膜的面内方向导热系数。此外，还使得垂直方向导热系数可达到30W/(mK)以上，由此能够显著提高石墨烯复合膜的垂直方向导热系数。
进一步地，通过将所述聚丙烯腈网片夹设于两层氧化石墨烯浆料之间，构建石墨烯上下片层间的导热桥梁，能够获得牢固的复合结构进而提高结构机械强度，并能够实现复合膜的垂直方向热导率显著提升。
为了验证本发明所取得的机械结构强度、垂直方向热导率，进行效果验证实验，其中，评估参数把包括机械结构强度、垂直方向导热率、是否产生裂纹等。
具体地，试制备实施例1～实施例4的石墨烯复合膜(以卷状生产)，并准备现有加工工艺加工工艺制备的石墨烯复合膜(以片状生产)。
进一步地，将所制备的5种石墨烯复合膜进行效果对比，现有加工工艺制备的石墨烯复合膜的面内方向导热系数可达到1200W/(mK)，而实施例1制备的石墨烯复合膜的面内方向导热系数可达到1510W/(mK)，实施例2制备的石墨烯复合膜的面内方向导热系数可达到1550W/(mK)，实施例3制备的石墨烯复合膜的面内方向导热系数可达到1520W/(mK)，实施例4制备的石墨烯复合膜的面内方向导热系数可达到1580W/(mK)，并且实施例1～实施例4制备的石墨烯复合膜的垂直方向导热系数均达到30W/(mK)以上。
因此，与现有技术相比，本发明通过将所述聚丙烯腈网片作为石墨烯复合膜中的支架，涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜，由此形成的复合结构，能够构建氧化石墨烯浆料的导热层，并能够获得牢固的复合结构进而提高结构机械强度，能够增强化学键合力，还使得两者的热膨胀系数相匹配进而有效避免微裂纹的产生；通过压延处理后的石墨烯复合膜，使得面内方向导热系数可达到1500W/(mK)～1600W/(mK)，由此能够显著提高石墨烯复合膜的面内方向导热系数。此外，还使得垂直方向导热系数可达到30W/(mK)以上，由此能够显著提高石墨烯复合膜的垂直方向导热系数。
进一步地，通过将所述聚丙烯腈网片夹设于两层氧化石墨烯浆料之间，构建石墨烯上下片层间的导热桥梁，能够获得牢固的复合结构进而提高结构机械强度，并能够实现复合膜的垂直方向热导率显著提升。
实施例5
参照图3和图4说明本发明的实施例3的石墨烯复合膜。
如图3所示，本发明还提供一种石墨烯复合膜100，所述石墨烯复合膜100通过实施例1的制备方法所获得的。
需要说明的是，由于实施例3中的用于石墨烯复合膜的制备方法与实施例1或实施例2的方法相同，因此省略了相同部分的说明。
在第一实施方式中，所述石墨烯复合膜100包括自下而上的第一结构层11、位于第一结构层11上的第二结构层12。
更具体地，第一结构层11为聚丙烯腈网片，第二结构层12为氧化石墨烯浆料。
可选地，所述第二结构层12的结构厚度为2mm～10mm。
在第二实施方式中，与第一实施方式的区别在于，所述石墨烯复合膜还包括位于第一结构层11下的基础结构层10，所述基础结构层10为氧化石墨烯浆料。
在该实施方式中，将所述聚丙烯腈网片夹设于两层氧化石墨烯浆料之间，构建石墨烯上下片层间的导热桥梁，能够获得牢固的复合结构进而提高结构机械强度，并能够实现复合膜的垂直方向热导率显著提升。
需要说明的是，上述仅作为示例进行说明，不能理解成对本发明的限制。
以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，应理解的是，各种通用装置也可以实现本发明。以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种石墨烯复合膜的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将聚丙烯腈预氧丝采用纺织方法编制成网孔为1mm～1.5mm连续网状以制成聚丙烯腈网片作为支架能直接以卷状生产且一次生产长度长；所述聚丙烯腈预氧丝的规格包括：3K、6K、12K、24K、48K中的一种或多种组合；
将预定量的氧化石墨加入去离子水中分散，配成固含量为3%~8%的浆料，经搅拌、均质分散后得到分散均匀的物料粘度在30000mpas~80000mpas的氧化石墨烯浆料；所述氧化石墨的片径为16μm～30μm；
在所述聚丙烯腈网片上涂布指定厚度的所述氧化石墨烯浆料，以得到复合膜，包括：以所述聚丙烯腈网片为支架，在所述聚丙烯腈网片的上表面和下表面均涂布指定厚度为2mm～10mm的所述氧化石墨烯浆料以将所述聚丙烯腈网片夹设于两层氧化石墨烯浆料之间构建石墨烯上下片层间的导热桥梁而得到所述复合膜、或者在所述聚丙烯腈网片上以转移涂布方式涂布指定厚度为8mm的所述氧化石墨烯浆料以构建氧化石墨烯浆料的导热层而得到所述复合膜；
将所述复合膜在不同指定环境条件下完成碳化处理、石墨化处理，包括：将所述复合膜先在氮气环境下以3℃/min的速率升温至第一温度范围700℃～1200℃，并保温，完成碳化处理；再在氩气环境下以20℃/min的速率将温度升温至第二温度范围2300℃～3200℃，并保温，完成石墨化处理，使得聚丙烯腈网片与石墨烯通过原位炭化烧制复合成致密的整体结构以得到初始的石墨烯复合膜；
对所述初始的石墨烯复合膜进行连续滚压的压延处理，得到最终的面内方向导热系数达到1500W/(mK)~1600W/(mK)、垂直方向导热系数达到30W/(mK)以上的石墨烯复合膜。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，
碳化处理的所述第一温度范围选择850℃～1000℃；
石墨化处理的所述第二温度范围选择2850℃～3150℃。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，进行连续滚压的压延处理包括：
对所述初始的石墨烯复合膜通过连续滚压方式在100mpa～200mpa的压强下进行平压，压实至密度达到1.5 g/cm3～2.1g/cm3，得到最终的所述石墨烯复合膜。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述氧化石墨的片径为25μm。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，
所述碳化处理的保温时间为1.5h；和/或所述石墨化处理的保温时间为3h。
6.根据权利要求1至5任一项所述的制备方法得到的石墨烯复合膜。
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