CN115367858A - 一种促进单过硫酸盐热活化体系降解扑热息痛协同控制氯代有机副产物生成的水处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种促进单过硫酸盐热活化体系降解扑热息痛协同控制氯代有机副产物生成的水处理方法。该方法通过在单过硫酸盐热活化体系中投加硼砂，加速羟基自由基、单线态氧等多种活性氧物种的生成，进而促进水中扑热息痛的氧化降解；同时，基于硼砂的缺电子特性，抑制次氯酸的生成，削减氯代有机副产物的形成，有效解决了单过硫酸盐热活化体系处理含氯水体产生大量氯代有机副产物的技术痛点。该方法具有活性物种生成速度快，处理效果好，氯代有机副产物生成量少，pH适用范围广，抗水质背景干扰强，操作简单易行，成本低廉等优势，在处理含扑热息痛的医疗废水、工业废水、地下水等领域具有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于水处理领域，具体涉及一种促进单过硫酸盐热活化体系降解扑热息痛协同控制氯代有机副产物生成的水处理方法。
背景技术
扑热息痛具有缓解头痛及各种轻至中度疼痛的良好功效，是人类使用最为广泛的解热镇痛类药物之一，在水环境中被频繁检测到。扑热息痛在生物体内具有较长的代谢周期，会在生物体内累积和富集，最终经由食物链危害人类健康和生态系统安全。以物化法和生物法为核心的传统水处理工艺对扑热息痛的去除效果有限，往往需要使用基于单过硫酸盐活化的高级氧化方法来强化对扑热息痛的去除。单过硫酸盐可通过紫外照射、超声、微波、过渡金属离子、过渡金属氧化物、加热等方式活化产生羟基自由基和硫酸根自由基。其中，单过硫酸盐热活化体系具有操作简单、pH适用范围广、污染物去除率高、氧化剂有效利用率高等优势。然而，研究表明，单过硫酸盐热活化体系存在有机污染物去除速率慢、氯代有机副产物生成量高等缺陷。因此，开发一种促进单过硫酸盐热活化体系降解扑热息痛并同步控制氯代有机副产物生成的水处理方法是非常有必要的。
现有报道的专利和文献中，专利CN113121007A公开了一种碳酸钠强化热活化单过硫酸盐降解水体中扑热息痛的方法，即将碳酸钠投加至含有扑热息痛的加热水体中，促进单线态氧、羟基自由基以及硫酸根自由基等生成，实现了水中扑热息痛的快速去除。该专利技术具有操作简便、绿色环保、污染物去除速率快、处理成本低的特点；但碳酸钠的加入并不能抑制该体系处理含氯水体时次氯酸的生成，从而无法解决氯代有机副产物生成量高的问题。文献“Hydrogen peroxide suppresses the formation of brominated oxidationby-products in heat-activated peroxydisulfate oxidation process”(Wang et al.,Chemical Engineering Journal,2021,417:129138)，提出了利用双氧水来控制过硫酸盐热活化体系中卤代有机副产物生成的方法，即在过硫酸盐热活化处理含卤水体过程中投加双氧水，利用双氧水的还原特性，将次卤酸等活性卤还原为卤离子，进而抑制卤代有机副产物的生成；但双氧水的加入会猝灭体系中生成的羟基自由基和硫酸根自由基，抑制体系中有机污染物的去除，进而降低氧化剂的有效利用率。
以上专利和文献说明，在水处理技术领域，特别缺乏能够促进单过硫酸盐热活化体系降解扑热息痛并同步控制氯代有机副产物生成的水处理技术。
发明内容
本发明提供了一种促进单过硫酸盐热活化体系降解扑热息痛协同控制氯代有机副产物生成的水处理方法。
本发明的技术方案如下：
将硼砂粉末和单过硫酸盐粉末同时投加至预热过的扑热息痛水溶液中，其中，扑热息痛浓度为0.1-5mg/L；硼砂粉末投量为250-25000mg/L；单过硫酸盐粉末投量为50-5000mg/L；反应温度为45-85℃；反应时间为5-120分钟；扑热息痛水溶液pH范围为3-11。
硼砂催化单过硫酸盐热活化产生羟基自由基、单线态氧等活性氧物种，加速扑热息痛的去除；同时，基于硼砂的缺电子还原特性，抑制次氯酸生成，削减氯代有机副产物形成。
本发明提供了一种促进单过硫酸盐热活化体系降解扑热息痛协同控制氯代有机副产物生成的水处理方法，其中，所使用的单过硫酸盐为单过硫酸钠和单过硫酸钾中的至少一种。
进一步地，所处理水体为含扑热息痛的医疗废水、工业废水和地下水中的至少一种。
硼砂水解形成的硼酸根具有良好的pH缓冲能力，可将pH维持在弱碱性，促进单过硫酸盐通过碱活化产生单线态氧，加速扑热息痛的降解；另一方面硼酸根与单硫酸盐反应生成过氧硼酸根，进而热解产生羟基自由基，同时与单过硫酸盐反应生成单线态氧，达到促进扑热息痛去除的目的。
进一步地，氯代有机副产物包括：三氯甲烷、一氯乙酸、二氯乙酸和三氯乙酸。
硼砂水解形成的硼酸根会将单过硫酸盐氧化氯离子生成的次氯酸进一步转化为弱氧化性的次氯硼酸根，抑制了次氯酸与待处理水体中溶解性天然有机物反应生成氯代有机副产物，从而达到削减氯代有机副产物生成的目的。
本发明的效果在于：本发明提出了一种促进单过硫酸盐热活化体系降解扑热息痛协同控制氯代有机副产物生成的水处理方法，所投加的硼砂水解形成硼酸根可将pH维持在弱碱性，还可与单硫酸盐反应生成过氧硼酸根，促进单过硫酸盐活化产生羟基自由基、单线态氧等活性氧物种，加速扑热息痛的去除；同时，硼砂水解形成的硼酸根会将单过硫酸盐氧化氯离子生成的次氯酸转化为弱氧化性的次氯硼酸根，抑制了次氯酸与待处理水体中溶解性天然有机物反应生成氯代有机副产物，削减了氯代有机副产物的生成，有效解决了单过硫酸盐热活化体系中氯代有机副产物生成量高的技术问题。本发明方法活性物种生成速度快，处理效果好，氯代有机副产物生成量少，pH适用范围广，抗水质背景干扰强，操作简单易行，成本低廉，在处理含扑热息痛的医疗废水、工业废水、地下水等领域具有广阔的应用前景。
附图说明
下面结合附图和实施例对本发明作进一步说明。
图1为投加硼砂强化单过硫酸盐热活化体系降解扑热息痛的效果图。其中，横坐标表示反应时间；纵坐标表示扑热息痛剩余浓度与初始浓度的比值。对照组1的反应条件为：用氢氧化钠将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加461.07mg/L单过硫酸钾，反应15分钟。对照组2的反应条件为：用氢氧化钠将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加3813.80mg/L硼砂，反应15分钟。对照组3的反应条件为：用氢氧化钠将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为9.0，然后在上述溶液中投加3813.80mg/L硼砂与461.07mg/L单过硫酸钾，常温下反应15分钟。
图2为不同硼砂投加量对扑热息痛降解的影响，分别对应实施例1、实施例2、实施例3、实施例4降解水中扑热息痛的效果。其中，横坐标表示反应时间；纵坐标表示扑热息痛剩余浓度与初始浓度的比值。
图3为不同单过硫酸盐投加量对扑热息痛降解的影响，分别对应实施例1、实施例5、实施例6、实施例7降解水中扑热息痛的效果。其中，横坐标表示反应时间；纵坐标表示扑热息痛剩余浓度与初始浓度的比值。
图4为不同初始pH对扑热息痛降解的影响，分别对应实施例1、实施例8、实施例9、实施例10、实施例11降解水中扑热息痛的效果。其中，横坐标表示反应时间；纵坐标表示扑热息痛剩余浓度与初始浓度的比值。
图5为硼砂对单过硫酸盐热活化体系中次氯酸和氯代有机副产物生成的抑制效果图，分别对应对照组4和实施例12中次氯酸和氯代有机副产物的生成情况。其中，左纵坐标表示反应120分钟后生成的次氯酸浓度，右纵坐标表示反应120分钟后生成的氯代有机副产物(即三氯甲烷、一氯乙酸、二氯乙酸、三氯乙酸)浓度。对照组4的反应条件为：用氢氧化钠将含有292.20mg/L的氯化钠与5.00mg/L的腐殖酸废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加2305.35mg/L单过硫酸钾，反应120分钟。
具体实施方式
本发明将硼砂粉末和单过硫酸盐粉末同时投加至预热过的扑热息痛水溶液中，硼砂催化单过硫酸盐热活化产生羟基自由基、单线态氧等活性氧物种，加速扑热息痛的去除；同时，基于硼砂的缺电子还原特性，抑制次氯酸生成，削减氯代有机副产物形成。
实施例1：用氢氧化钠将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加3813.80mg/L硼砂与461.07mg/L单过硫酸钾，反应15分钟后，扑热息痛的降解率达到100％，测得反应表观速率常数为0.298min-1。
实施例2：用氢氧化钠将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加190.69mg/L硼砂与461.07mg/L单过硫酸钾，反应15分钟后，扑热息痛的降解率达到76％，测得反应表观速率常数为0.094min-1。
实施例3：用氢氧化钠将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加381.38mg/L硼砂与461.07mg/L单过硫酸钾，反应15分钟后，扑热息痛的降解率达到90％，测得反应表观速率常数为0.158min-1。
实施例4：用氢氧化钠将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加7627.60mg/L硼砂与461.07mg/L单过硫酸钾，反应10分钟后，扑热息痛的降解率达到100％，测得反应表观速率常数为0.399min-1。
实施例5：用氢氧化钠将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加3813.80mg/L硼砂与153.69mg/L单过硫酸钾，反应15分钟后，扑热息痛的降解率达到73％，测得反应表观速率常数为0.087min-1。
实施例6：用氢氧化钠将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加3813.80mg/L硼砂与307.38mg/L单过硫酸钾，反应15分钟后，扑热息痛的降解率达到95％，测得反应表观速率常数为0.201min-1。
实施例7：用氢氧化钠将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加3813.80mg/L硼砂与614.76mg/L单过硫酸钾，反应10分钟后，扑热息痛的降解率达到100％，测得反应表观速率常数为0.423min-1。
实施例8：用氢氧化钠和高氯酸将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为3.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加3813.80mg/L硼砂与461.07mg/L单过硫酸钾，反应10-15分钟后，扑热息痛的降解率达到100％，测得反应表观速率常数分别为0.265min-1。
实施例9：用氢氧化钠和高氯酸将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为5.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加3813.80mg/L硼砂与461.07mg/L单过硫酸钾，反应10-15分钟后，扑热息痛的降解率达到100％，测得反应表观速率常数分别为0.275min-1。
实施例10：用氢氧化钠和高氯酸将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为7.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加3813.80mg/L硼砂与461.07mg/L单过硫酸钾，反应10-15分钟后，扑热息痛的降解率达到100％，测得反应表观速率常数分别为0.285min-1。
实施例11：用氢氧化钠和高氯酸将含有1.51mg/L的扑热息痛废水的pH调节为11.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加3813.80mg/L硼砂与461.07mg/L单过硫酸钾，反应10-15分钟后，扑热息痛的降解率达到100％，测得反应表观速率常数分别为0.318min-1。
实施例12：用氢氧化钠将含有292.20mg/L的氯化钠与5.00mg/L的腐殖酸废水的pH调节为9.0，预加热至75℃，然后在上述溶液中投加19069.00mg/L硼砂与2305.35mg/L单过硫酸钾，反应120分钟。
Claims (5)
1.一种促进单过硫酸盐热活化体系降解扑热息痛协同控制氯代有机副产物生成的水处理方法，其特征在于，将硼砂粉末和单过硫酸盐粉末同时投加至预热过的扑热息痛水溶液中，所述扑热息痛水溶液浓度为0.1-5mg/L；所述硼砂粉末投量为250-25000mg/L；所述单过硫酸盐粉末投量为50-5000mg/L；反应温度为45-85℃；反应时间为5-120分钟；所述扑热息痛水溶液pH范围为3-11。
2.根据权利要求1所述的水处理方法，其特征在于，硼砂催化单过硫酸盐热活化产生羟基自由基、单线态氧等活性氧物种，加速扑热息痛的去除；同时，基于硼砂的缺电子还原特性，抑制次氯酸生成，削减氯代有机副产物形成。
3.根据权利要求1所述的水处理方法，其特征在于，所述单过硫酸盐为单过硫酸钠和单过硫酸钾中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的水处理方法，其特征在于，所述扑热息痛水溶液为含扑热息痛的医疗废水、工业废水和地下水中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的水处理方法，其特征在于，所述氯代有机副产物包括：三氯甲烷、一氯乙酸、二氯乙酸和三氯乙酸。
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