CN115360427A - 一种高性能电解液及含有该电解液的锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种高性能电解液,其包含锂盐、溶剂和电解液添加剂,溶剂由氟代碳酸酯类化合物和线状碳酸酯类化合物以质量比(3‑7);(3‑5)组成,电解液添加剂包括氟代磷腈类化合物。本发明还公开了一种含有该电解液的锂离子电池,该电池负极材料中使用N,N‑双(叔丁基)乙烯二胺或N,N‑二乙基乙二胺为改性剂,该改性剂一方面可改善负极材料的粘结能力,提升循环性能;另一方面其残留量具有除酸能力,可除去电解液中氟代碳酸酯类溶剂高温存储产酸、产气的问题。本发明通过设计负极浆料配方、电解液配方,同时采用双面陶瓷隔膜,设计高镍高克容量硅负极全新化学体系,制备得到一种具有高能量密度、优异循环性能和安全性能的电池。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,具体涉及一种高性能电解液及含有该电解液的锂离子电池。
背景技术
采用高镍三元材料匹配高硅含量的石墨复合负极材料是提升锂电池能量密度的重要手段之一。但是随着镍含量提升,电芯安全热稳定性加速劣化;随着硅负极使用含量提升,电池循环寿命加速劣化,整个电池体系不能够很好的满足产品使用性能需求。
发明内容
为了解决高镍正极与高容量硅负极导致的电池安全、循环稳定性等问题,本发明通过对电解液和负极材料组分进行优化和改性,以提高电池的耐热温度、循环性能和安全性能。
为实现上述目的,本发明采用的技术方案为:
本发明的第一个目的是提供一种高性能电解液,包含溶剂、电解液添加剂和锂盐,其中:
所述溶剂由氟代碳酸酯类化合物和线状碳酸酯类化合物以质量比(3-7);(3-5)组成;所述氟代碳酸酯类化合物包括氟代碳酸乙烯酯(FEC)、双氟碳酸乙烯酯(DFEC)、4-三氟代甲基碳酸乙烯酯(TEPC)中的至少一种,氟代碳酸酯类化合物可以在高电位下参与硅负极成膜,SEI膜富含LIF,增强SEI强度,提升硅负极循环;所述线状碳酸酯类化合物包括碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸二甲酯(DMC)中的至少一种。
所述电解液添加剂包括氟代磷腈类化合物,所述氟代磷腈类化合物包括乙氧基五氟环三磷腈(PEPN)、苯氧基五氟环三磷腈(FPPN)中的至少一种,所述电解液中氟代磷腈类化合物的含量为5-10wt%;此类添加剂既可以在4.2V左右的环境中在正极氧化成膜,防止正极与电解液进一步氧化,也可以作为阻燃添加剂使用,受热分解捕获可燃性自由基,降低燃烧程度。进一步优选的,所述电解液添加剂还包括N,N'-二异丙基碳二亚胺(DIC)或N,N-二异丙基乙胺(DIPEA),DIC或DIPEA可以抑制氟代碳酸酯的高温分解,提升电池的循环性能,并可以缓解由于溶剂中氟代碳酸酯类化合物因高温分解产酸造成的产气等问题。
所述锂盐包括六氟磷酸锂(LiPF6)、双氟磺酰亚胺锂盐(LiFSI)中的至少一种;优选的,锂盐由LiPF6和LiFSI以质量比3-8:2-7组成;所述电解液中锂盐的含量为5-10wt%。这样的锂盐配比可以减少高温情况下六氟磷酸锂分解产生PF5,并且双氟磺酰亚胺锂热稳定性优于六氟磷酸锂,提升体系的热稳定性。
本发明的第二个目的是提供一种锂离子电池,包括正极片、负极片、隔膜以及如上述所述的电解液;所述负极片包括负极集流体和涂覆在负极集流体表面的负极材料,所述负极材料中添加0.05-2wt%的改性剂,所述改性剂为N,N-双(叔丁基)乙烯二胺或N,N-二乙基乙二胺,该改性剂具有一定的保湿作用,能够防止粘结剂随水分快速蒸发上浮,可以降低表面张力,以此保证极板烘烤的均匀性,从而防止开裂,并可避免造成硅负极粘结力差,进而导致极板充放电过程中体积膨胀加大等问题。并且在烘烤后改性剂具有>300ppm的残留物,其残留物可以与电解液中氟代碳酸酯等物质因高温存储产生的HF反应,进而抑制HF与正极残碱Li2CO3反应,减少CO2、CO等气体的产生。
进一步方案,所述负极材料包括碳硅复合材料、负极导电剂、水基粘结剂和复合粘结剂;所述负极导电剂包括导电碳黑(Super-P)和碳纳米管(SW-CNT);所述复合粘结剂包括丁苯橡胶(SBR)和聚丙烯酸(PAA),SBR具有很强的延展特性,PAA具有很强的抗拉强度,两者结合有利于抑制硅负极膨胀;所述水基粘结剂为羧甲基纤维素纳(CMC)。进一步的,所述碳硅复合材料:Super-P:SW-CNT:CMC:复合粘结剂的质量比为94-97:0.5-2:0.05-0.1:1.0-2.0:1.0-2.0。
进一步方案,所述正极片包括正极集流体和涂覆在正极集流体表面的正极材料;所述正极集流体为涂炭铝箔,可以避免双氟磺酰亚胺锂腐蚀光箔;所述正极材料包括镍钴锰酸锂、正极导电剂和正极粘结剂,所述镍钴锰酸锂中Ni含量大于88wt%;
进一步方案,所述锂离子电池隔膜为双面陶瓷隔膜,该双面陶瓷隔膜是采用耐高温PI胶(聚酰亚胺胶)将陶瓷涂敷在基膜上形成陶瓷层,因PI胶在高温情况下不会热熔收缩,进而保证隔膜具有热收缩率低的特性。该隔膜收缩率低于0.5%,能够防止耐高温测试中的短路发生,增加电池的安全性。
与现有技术相比,本发明的有益效果为:
本发明提供的电解液中通过使用氟代碳酸酯类化合物为溶剂的主要成分,以提升负极的循环性能;通过使用氟代磷腈类化合物为电解液添加剂,提高电解液的热稳定性能和安全性能;并进一步通过配合使用N,N'-二异丙基碳二亚胺、N,N-二异丙基乙胺等物质,达到抑制氟代碳酸酯类化合物的高温分解,缓解由于氟代碳酸酯因高温分解产酸造成的产气等问题,提高电池的安全性能。
本发明提供的锂离子电池中负极材料中使用N,N-双(叔丁基)乙烯二胺或N,N-二乙基乙二胺为改性剂,该改性剂一方面可以改善负极材料的粘结能力,提升循环性能;另一方面其残留量具有除酸能力,可以除去电解液溶剂中氟代碳酸酯类化合物因高温存储产生的酸性物质或酸性气体。本发明通过设计负极浆料配方、电解液配方,同时采用双面陶瓷隔膜,设计高镍高克容量硅负极全新化学体系,制造一种高能量密度电池,该电池具有优异的循环性能,电池的产气量降低80%,电池安全性得到提升,耐热温度提升至160℃,综合性能优异,具有极好的市场应用前景。
附图说明
图1为对比例2与实施例8制备的电池的循环性能测试结果。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作更进一步的说明,以使本领域的技术人员可以更好地理解本发明并能予以实施,但所举实施例不作为对本发明的限定。
此外,以下实施例中的制备过程中如无特别说明的,均为本领域现有技术中的常规手段,因此,不再详细赘述;以下实施方式中的份数均指重量份数。本发明采用的原料均为市售产品,市购可得。
一种高性能电解液,包含溶剂、电解液添加剂和锂盐,其中:
所述溶剂由氟代碳酸酯类化合物和线状碳酸酯类化合物以质量比(3-7);(3-5)组成;所述氟代碳酸酯类化合物包括氟代碳酸乙烯酯(FEC)、双氟碳酸乙烯酯(DFEC)、4-三氟代甲基碳酸乙烯酯(TEPC)中的至少一种;所述线状碳酸酯类化合物包括碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸二甲酯(DMC)中的至少一种。
所述电解液添加剂包括氟代磷腈类化合物,所述氟代磷腈类化合物包括乙氧基五氟环三磷腈(PEPN)、苯氧基五氟环三磷腈(FPPN)中的至少一种,所述电解液中氟代磷腈类化合物的含量为5-10wt%。进一步优选的,所述电解液添加剂还包括N,N'-二异丙基碳二亚胺(DIC)或N,N-二异丙基乙胺(DIPEA)。
所述锂盐包括六氟磷酸锂(LiPF6)、双氟磺酰亚胺锂盐(LiFSI)中的至少一种;优选的,锂盐由LiPF6和LiFSI以质量比3-8:2-7组成;所述电解液中锂盐的含量为5-14wt%,具体可为8wt%、10wt%、14wt%等。
一种锂离子电池,包括正极片、负极片、隔膜以及如上述所述的电解液;所述负极片包括负极集流体和涂覆在负极集流体表面的负极材料,所述负极材料中添加0.05-2wt%的改性剂,所述改性剂为N,N-双(叔丁基)乙烯二胺或N,N-二乙基乙二胺。
优选的,所述负极材料包括碳硅复合材料、负极导电剂、水基粘结剂和复合粘结剂;所述负极导电剂包括导电碳黑(Super-P)和碳纳米管(SW-CNT);所述复合粘结剂包括丁苯橡胶(SBR)和聚丙烯酸(PAA);所述水基粘结剂为羧甲基纤维素纳(CMC)。进一步的,所述碳硅复合材料:Super-P:SW-CNT:CMC:复合粘结剂的质量比为94-97:0.5-2:0.05-0.1:1.0-2.0:1.0-2.0。
优选的,所述正极片包括正极集流体和涂覆在正极集流体表面的正极材料;所述正极集流体为涂炭铝箔;所述正极材料包括镍钴锰酸锂(LiNCM)、正极导电剂和正极粘结剂,所述镍钴锰酸锂中Ni含量大于88%摩尔比;
优选的,所述隔膜为双面陶瓷隔膜。
实施例
参考表1中的原料用量进行实验,锂离子电池的制备方法包括以下步骤:
正极片制备:正极材料包括LiNCM97.0%,Super-P 1.8%,PVDF 1.2%;制备方法为:将NMP(N,N-二甲基吡咯烷酮)与PVDF混合且搅拌均匀得到胶液,然后按照配方比例,设定固含量73%,将LiNCM与Super-P加入胶液中并搅拌均匀,得到粘度为4000mpa.s的混合均匀的浆料。然后将浆料均匀涂布在12μm厚的正极集流体(涂炭铝箔)的两面,经过冷压、分切,裁片,制得正极极片。其中:LiNCM的分子式为LiNi88Co4Mn4)O2;
负极片制备:负极材料由碳硅复合(Si:GR=15:85)材料:Super-P:SW-CNT:CMC83:复合粘结剂(SBR:PAA=1.5:0.6)按照重量比例为96:0.85:0.05:1.0:2.1组成。制备方法为:将去离子与CMC83混合且搅拌均匀得到胶液,然后按照配方比例,设定固含量51%,将硅碳复合材料、Super-P、SWCNT加入胶液中并搅拌均匀,然后加入复合粘结剂搅拌约30min,并在此基础上以负极材料总质量为基准加入0.3wt%改性剂(N,N-双(叔丁基)乙烯二胺或N,N-二乙基乙二胺)并搅拌约30min,得到粘度为3000mpa.s的混合均匀的浆料。然后将浆料涂布在4.5um厚的负极集流体(铜箔)的两面,经过冷压、切片制得负极极片;并且测试剥离力较没有添加剂的负极浆料涂敷的极片,增长20%。碳硅复合材料为硅碳复合品(Si:GR=15:85),负极克容量500mAh/g;
将正极板、负极片与双面陶瓷隔膜(双面陶瓷隔膜中陶瓷层的厚度为3um)进行卷绕,其中隔膜包覆负极2mm,负极包覆正极2mm;然后将卷绕完成的电芯经过热压后在正负极留白区焊接极耳,随后将焊接完电芯进行铝塑膜封装;
将封装后电芯进行烘烤除水分,按照表1中的电解液组分将电解液按3-5g/Ah注入到电芯中,最后经热压化成工艺参数进行化成、高温搁置、二封以及分容制备出锂离子电池。
各实施例和对比例制得的电池进行性能测试,测试结果表明实施例制备得到的电池正极克容量发挥>210mAh/g,电池能量密度>320Wh/Kg。对电池的产气性能、循环性能和耐热性能进行测试,测试结果见表1和图1。其中,耐热性能的测试方法为:采用阶梯加热的方法将电池从室温以2℃/min升温速率升至120℃,保温30min,继续升温至130℃,保温30min,以此类推,直至电池出现热失控。实验结果表示:实施例制备的电池的耐热温度提升20℃,耐热温度达到160℃;1C循环>1200cyc,70℃高温产气体积增长降低将近80%。
表1各对比例和实施例中原料用量关系
显然,所描述的实施例是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
Claims (10)
1.一种高性能电解液,包含锂盐、溶剂和电解液添加剂,其特征在于:所述溶剂由氟代碳酸酯类化合物和线状碳酸酯类化合物以质量比(3-7);(3-5)组成,所述电解液添加剂包括氟代磷腈类化合物。
2.根据权利要求1所述的高性能电解液,其特征在于:所述电解液添加剂还包括N,N'-二异丙基碳二亚胺或N,N-二异丙基乙胺。
3.根据权利要求1所述的高性能电解液,其特征在于:所述锂盐包括六氟磷酸锂、双氟磺酰亚胺锂盐中的至少一种;所述电解液中锂盐的含量为5-10wt%。
4.根据权利要求3所述的高性能电解液,其特征在于:所述六氟磷酸锂、双氟磺酰亚胺锂盐的质量比为(3-8):(2-7)。
5.根据权利要求1至4任一项所述的高性能电解液,其特征在于:所述氟代碳酸酯类化合物包括氟代碳酸乙烯酯、双氟碳酸乙烯酯、4-三氟代甲基碳酸乙烯酯中的至少一种;所述线状碳酸酯类化合物包括碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、碳酸甲丙酯、碳酸二甲酯中的至少一种。
6.根据权利要求1至4任一项所述的高性能电解液,其特征在于:所述氟代磷腈类化合物包括乙氧基五氟环三磷腈、苯氧基五氟环三磷腈中的至少一种;所述电解液中氟代磷腈类化合物的含量为5-10wt%。
7.一种锂离子电池,其特征在于:包括正极片、负极片、隔膜和如权利要求1至6中任一项所述的电解液;所述负极片包括负极集流体和涂覆在负极集流体表面的负极材料,所述负极材料中添加0.05-2wt%的改性剂,所述改性剂为N,N-双(叔丁基)乙烯二胺或N,N-二乙基乙二胺。
8.根据权利要求7所述的锂离子电池,其特征在于:所述负极材料包括碳硅复合材料、负极导电剂、水基粘结剂和复合粘结剂;所述负极导电剂包括导电碳黑和碳纳米管;所述复合粘结剂包括丁苯橡胶和聚丙烯酸;所述水基粘结剂为羧甲基纤维素纳。
9.根据权利要求7所述的锂离子电池,其特征在于:所述正极片包括正极集流体和涂覆在正极集流体表面的正极材料;所述正极集流体为涂炭铝箔;所述正极材料包括镍钴锰酸锂、正极导电剂和正极粘结剂。
10.根据权利要求7所述的锂离子电池,其特征在于:所述锂离子电池隔膜为双面陶瓷隔膜。
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CN116093331A (zh) * | 2023-04-06 | 2023-05-09 | 宁德新能源科技有限公司 | 二次电池和电子装置 |
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