CN115280491A - 散热片及散热片的制造方法 - Google Patents

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Abstract

提供散热片，其含有有机硅树脂及导热性填充材料，在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，针对从双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内。由此能提供即使负载高的压力也显示优异的导热性及绝缘性的散热片及其制造方法。此外，针对从双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，多个粒子的剖面形状的合计面积S相对于剖面图的总面积而言的面积比率(Sr)可在20％以上80％以下的范围内，粒子数比率小于1，可优选在0.4以上、小于1的范围内。此外，在厚度方向上，将负载0.4MPa的压力时的热阻值设为R0.4、将负载1.0MPa的压力时的热阻值设为R1.0时，热阻比R0.4/R1.0可为1以上。

Description

散热片及散热片的制造方法
技术领域
本发明涉及在电子部件、与用于冷却电子部件的散热器或电路基板的散热部分之间使用的散热片及散热片的制造方法。
背景技术
当前，功率器件、晶体管、晶闸管、CPU等发热性电子部件搭载于各种设备，其适用领域涉及多方面。
这些发热性电子部件由于内部电阻而在流过电流时发热，也存在运行速度降低而陷入运行不良的情况，若有超过设想的发热则还有破坏而起火的风险。
以往，作为对电子部件的使用时的发热进行高效地散热的对策，使用了导热率高的铁、铝、铜(80～400W/mK)等金属制的散热器。散热器的散热特性通过热阻(thermalresistance)来评价，该值越小则散热特性越高。为了减小热阻的值，以使表面积变大、并且空气的流动性变高的方式，设计出多个翼片、销的配置。
然而，即使使用这样的散热特性高的散热器，若与电子部件直接接触而进行安装，则在接触界面存在导热率低的空气层(0.02W/mK)，其结果是无法得到充分的散热效率。因此，使散热器与电子部件介由散热片而密合(图1)。作为这样的散热片，使用了使导热性填料分散于有机硅树脂而得的散热片。
作为这样的导热性填料，可以使用氧化铝、氧化镁、氮化硼、氮化铝、氮化硅、碳化硅、金属铝、石墨等(专利文献1)。
其中，六方晶氮化硼(h-BN)的一次粒子具有鳞片状的晶体结构，化学性方面非常稳定且兼具高的导热性、电气绝缘性及耐热性，可用作导热性填料(专利文献2)。此外，就h-BN而言，由于其晶体结构，面内方向(也称为a轴方向)的导热率为400W/mK、厚度方向(也称为c轴方向)的导热率为2W/mK，导热率的各向异性显著大，因此专利文献2中，为了消除导热率的各向异性，提出了使用使h-BN的鳞片状一次粒子以不沿同一方向取向的方式聚集而成的一次粒子聚集体。
另一方面，专利文献3中，提出了使用未聚集的h-BN的鳞片状一次粒子而面方向的导热性优异的导热性片。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-229849号公报
专利文献2：日本特开2018-104253号公报
专利文献3：日本特开2012-039060号公报
非专利文献
非专利文献1:三村研史,“高热传导复合材料”,Network Polymer,Vol.35,No.2(2014),p.76-82(三村研史、「高熱伝導複合材料」、ネットワークポリマー、Vol.35、No.2(2014)、p.76-82)
发明内容
发明所要解决的课题
功率器件、晶体管、晶闸管、CPU等电子部件多用于车载用途，特别地，由于功率器件可以具有整流、频率转化、稳压器、变频器的功能，能够进行电力控制、供给，因此近年来以车载用途为中心，对于SiC功率器件的关注正在增加。
对于散热片要求有高导热性以及高绝缘性。若绝缘击穿电压低，则散热片中变得易产生绝缘不良，不仅会引起对电子部件的损害，还会引起搭载的机械、车辆的事故。
通常，将散热器安装于电子部件时的紧固压为0.2～0.4MPa左右，在车载用途的情况下，为了应对移动时的振动，将紧固压提高至1.0MPa左右是期望的。
本申请的发明人确认到，在使用了未聚集的h-BN的一次粒子的散热片中，使紧固压从0.2～0.4MPa上升至1.0MPa左右时，热阻增大。认为这是由于在片内部产生了导热路径的塌陷(例如，导热性填充材料的破损)。
因此，本发明的课题在于，提供设想在车载用途中使用的情况下即使负载高压力，也显示出优异的导热性及绝缘性的散热片及其制造方法。
用于解决课题的手段
本发明提供散热片，其为含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片，在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～30质量％，前述导热性填充材料的含量为70～90质量％。
此时，本发明的第1发明中，在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特(Feret)定方向接线径、以W表示面方向的费雷特(Feret)定方向接线径时，针对从双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，若纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内，则根据JIS C2110而测得的绝缘击穿电压达到5kV以上，根据ASTM D5470而测得的热阻在1.0MPa紧固压的条件下达到1.5℃/W以下。
此外，此时在本发明的第2发明中，在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特(Feret)定方向接线径、以W表示面方向的费雷特(Feret)定方向接线径时，针对从双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，若纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内，则根据JISC2110而测得的绝缘击穿电压达到5kV以上，根据ASTM D5470而测得的热阻在1.0MPa紧固压的条件下达到1.5℃/W以下。
此外，此时在本发明的第3发明中，在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特(Feret)定方向接线径、以W表示面方向的费雷特(Feret)定方向接线径时，针对从双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，若个数nw与个数nd的粒子数比率nw/nd为0.4以上且小于1的范围内(其中，nw为与面方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数，个数nd为与厚度方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数)，则根据JIS C2110而测得的绝缘击穿电压达到5kV以上，根据ASTM D5470而测得的热阻在1.0MPa紧固压的条件下达到1.5℃/W以下。
此外，此时在本发明的第4发明中，在电子部件与散热部分之间实际使用散热片时，从热阻的观点考虑，较薄是优选的，从绝缘性的观点考虑，较厚是优选的。出于热阻与绝缘性的平衡最优异这样的理由，本发明中，对成型为0.3mm厚的片时的热阻值进行测定。
在通常实际使用时，在紧固压高达0.8MPa以上的情况下，片厚变薄，电子部件与散热部分的密合性变高，因此热阻变低。然而，粒子内部的填料发生大的变形、或不具有片强度而产生破裂、裂纹，因此热阻变高，需要说明的是，并且绝缘性也有可能显著降低，从而无法对以往的散热片负载高的紧固压。
另一方面，在紧固压低至0.4MPa以下的情况下，片厚不会太薄，密合性也低，因此热阻变高。粒子内部的填料的变形小，产生破裂、裂纹的可能性极小，但作为车载部件而研究适用性时，若在紧固压低的状态下使用，则部件偏移或脱落，因此成为移动中的故障的原因。
从这样的观点考虑，无论是低紧固压还是高紧固压，均显示出低热阻的制品是理想的。特别地，由于即使在高的紧固压下也不产生破裂、裂纹而显示出低热阻的制品的要求高于以往这样的理由，需要着眼于沿厚度方向负载有0.4MPa的压力时的热阻值R0.4、与负载有1.0MPa的压力时的热阻值R1.0的热阻比R0.4/R1.0。
若该热阻比R0.4/R1.0超过1，则意味着从0.4MPa至1.0MPa为止紧固压越是提高，则热阻越是下降，即导热性越是提高。另一方面，若热阻比小于1，则意味着若提高紧固压，则热阻上升，即，导热性变差，表明在片内部导热路径塌陷。
此时，根据ASTM D5470，以0.4MPa的紧固压测得的热阻R0.4与以1.0MPa的紧固压测得的热阻R1.0之比(热阻比R0.4/R1.0)若超过1的范围，则根据JIS C2110测得的绝缘击穿电压达到5kV以上。
本发明的第1～3发明的散热片的制造方法包括：组合物制备工序，其中，将在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中为10～30质量％的有机硅树脂及70～90质量％的导热性填充材料混合而制备组合物；
片成型工序，其中，在前述组合物制备工序后，将组合物成型为片状；
预备加热工序，其中，在前述片形成工序后，在对片进行加压的同时于比固化起始温度低的预备加热温度进行预备加热；和
固化工序，其中，在前述预备加热工序后，在对前述预备加热后的片进行加压的同时于前述固化起始温度以上的温度进行加热。
本发明的第4发明的散热片的制造方法包括：
组合物制备工序，其中，将在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中为10～40质量％的有机硅树脂及60～90质量％的导热性填充材料混合而制备组合物；
片成型工序，其中，在前述组合物制备工序后，将组合物成型为片状；
预备加热工序，其中，在前述片形成工序后，在对片进行加压的同时于比固化起始温度低的预备加热温度进行预备加热；和
固化工序，在前述预备加热工序后，在将前述预备加热后的片进行加压的同时于前述固化起始温度以上的温度进行加热。
发明的效果
本发明的散热片具有高的绝缘击穿电压，并且，将紧固压提高至1.0MPa左右也具有良好的热阻，因此在车载用途中也能发挥优异的特性。
附图说明
[图1]为说明散热片的使用方式的概略图。
[图2]为说明六方晶氮化硼(h-BN)的鳞片状一次粒子(a)及一次粒子聚集为块状而成的聚集体粒子(b)的导热性的各向异性的概略图。
[图3]为说明本发明中的粒子的观察方法的概略图。
具体实施方式
1.第1发明
[第1发明的散热片]
本发明的第1发明的散热片含有有机硅树脂及导热性填充材料，在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～30质量％，前述导热性填充材料的含量为70～90质量％，
在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(I)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，由式(II)表示的纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内，
(D+W)/2 式(I)，
D/W 式(II)。
(散热片的构成要素)
＜散热片用组合物＞
作为本发明的第1发明的散热片中使用的有机硅树脂，为有机聚硅氧烷，若1分子中具有至少2个与硅原子直接键合的链烯基，则可以为直链状也可以为支链状。该有机聚硅氧烷可以是1种，也可以是2种以上的不同粘度的有机聚硅氧烷的混合物。作为上述链烯基，可例示出乙烯基、烯丙基、1-丁烯基、1-己烯基等，通常从合成的容易性及成本方面考虑，乙烯基是优选的。作为与硅原子键合的其他有机基团，可举出甲基、乙基、丙基、丁基、己基、十二烷基等烷基；苯基等芳基；2-苯基乙基基、2-苯基丙基等芳烷基；以及氯甲基、3,3,3-三氟丙基等取代烃基等。其中，甲基是优选的。与硅原子键合的链烯基可以存在于有机聚硅氧烷的分子链的末端、中途中的任意。
有机硅树脂为2液型的情况下，作为前文所述的有机聚硅氧烷的交联剂，可举出有机氢聚硅氧烷。作为有机氢聚硅氧烷，可举出1分子中具有至少2个、优选3个以上与硅原子键合的氢原子的有机氢聚硅氧烷，可以是直链状、支链状、及环状中的任意。
作为本发明的第1发明的散热片中使用的导热性填充材料，导热率超过10W/m·K的物质是理想的，例如氧化铝、二氧化硅、二氧化钛等金属氧化物；氮化铝、氮化硼、氮化硅等氮化物；碳化硅；氢氧化铝等，能够单独使用或组合数种而使用。
优选氧化铝、二氧化硅、氮化硼，特别优选能量上稳定的六方晶氮化硼(hexagonalboronnitride；h-BN)。
六方晶氮化硼(h-BN)的一次粒子为鳞片状，导热率有大的各向异性(图2a)。通过控制构成聚集体的一次粒子的取向，能够改变聚集体整体的各向异性。仅使鳞片状的一次粒子聚集时，即使将填充率提高至70质量％，也不会减小各向异性(非专利文献1)，例如，通过专利文献2所述的方法，若制备使六方晶氮化硼一次粒子不在同一方向上取向地聚集而成的一次粒子聚集体，则作为聚集体整体，能够提高导热率的各向同性(图2b)。
在聚集体粒子的情况下，聚集力没有特别限定，只要能通过后述的制造方法将纵横比D/W调节至所期望的范围即可。聚集体粒子的压碎强度优选1MPa以上，更优选3MPa以上，进一步优选5MPa以上。上限没有特别限定，从制造性等方面考虑，例如优选40MPa以下，更优选30MPa以下，例如为20MPa以下、或15MPa以下。聚集体粒子的压碎强度的优选范围例如为1～40MPa、1～30MPa、1～20MPa或1～15MPa。
压碎强度使用市售的能测定微小粒子的压碎强度的压缩试验器，根据JIS R1639-5进行测定。此时，将六方晶氮化硼一次粒子聚集体的粒径设为d(单位未mm)、将破坏试验力设为P(单位为N)时，压碎强度Cs(单位为MPa)由Cs＝2.48P/πd2的式子算出。需要说明的是，本发明的第1发明中，将10个聚集体粒子的压碎强度的平均值设为压碎强度。
导热性填充材料的平均粒径优选为5～90μm。导热性填充材料的平均粒径为5μm以上时，能够提高导热性填充材料的含量。另一方面，导热性填充材料的平均粒径为90μm以下时，能够使散热片变薄。从这样的观点考虑，导热性填充材料的平均粒径更优选为10～70μm，进一步优选为15～50μm，特别优选为15～45μm。需要说明的是，导热性填充材料的平均粒径例如能够使用BeckmanCoulter Inc.制激光衍射散射法粒度分布测定装置(LS-13 320)来进行测定。对于导热性填充材料的平均粒径，能够采用在测定处理之前不使用均化器而测定的值。因此，在导热性填充材料为聚集体粒子的情况下，导热性填充材料的平均粒径为聚集体粒子的平均粒径。需要说明的是，得到的平均粒径例如是基于体积统计值的平均粒径。
此外，“平均粒径”是指，在六方晶氮化硼等一次粒子为具有鳞片状的结晶形状的物质的情况下，有序或无序地取向而聚集的聚集体粒子的平均粒径。
有机硅树脂及导热性填充材料的合计量100质量％中、前述有机硅树脂的含量为10～30质量％，前述导热性填充材料的含量为70～90质量％。导热性填充材料的含量为70质量％以上的情况下，散热片的导热率提高，易于得到充分的散热性能。此外，导热性填充材料的含量为90质量％以下的情况下，能够抑制在散热片的成型时容易产生孔隙的情况，能够提高散热片的绝缘性、机械强度。此外，在聚集体粒子与聚集体粒子以外粒子组合的情况下，聚集体粒子的含量在导热性填充材料中可以为30质量％以上，可以为40质量％以上，可以为50质量％以上，可以为60质量％以上，可以为70质量％以上。此外，也可以是80质量％以上，90质量％以上这样大致为聚集体粒子，可以是100质量％为聚集体粒子。此外，本发明在应用较大粒径的聚集体粒子的情况下是有效的，聚集体粒子的平均粒径可以为10μm以上，15μm以上，20μm以上，25μm以上，30μm以上。在此，作为聚集体粒子以外的粒子，优选不聚集的氧化铝、二氧化硅等金属氧化物粒子。需要说明的是，作为聚集体粒子，优选六方晶氮化硼(h-BN)的聚集体粒子，导热性填充材料的总量中，将h-BN的聚集体粒子的比例设为80质量％以上，优选85质量％以上，更优选90质量％以上。
需要说明的是，散热片用组合物中，也可以包含有机硅树脂及导热性填充材料以外的其他成分。其他成分例如为添加剂、杂质等。相对于有机硅树脂及导热性填充材料的合计量100质量％，其他成分的含量例如为5质量％以下，优选为3质量％以下，更优选为1质量％以下。
作为添加剂，可举出例如增强剂、增量剂、耐热性提高剂、阻燃剂、粘接助剂、导电剂、表面处理剂、颜料等。
＜增强层＞
本发明的第1发明的散热片可以具备增强层。增强层担负进一步提高散热片的机械强度的作用，此外，在散热片被沿厚度方向压缩时，还发挥抑制散热片沿平面方向的拉伸、确保绝缘性的效果。对于增强层，可举出例如玻璃布(glass cloth)、聚酯、聚酰胺、聚酰亚胺、聚碳酸酯、丙烯酸树脂等的树脂膜、棉、麻、芳族聚酰胺纤维、纤维素纤维、尼龙纤维、聚烯烃纤维等的布纤维网布、芳族聚酰胺纤维、纤维素纤维、尼龙纤维、聚烯烃纤维等的无纺布、不锈钢、铜、铝等的金属纤维网布、铜、镍、铝等金属箔等。它们可以单独使用1种，或者组合2种以上而使用。这些之中，从导热性及绝缘性的观点考虑，玻璃布是优选的。
在使用玻璃布作为增强层的情况下，可以使用通常市售那样的具有开口部的玻璃布。玻璃布的厚度优选为10μm～150μm。在玻璃布的厚度为10μm以上的情况下，能够抑制玻璃布在操作时毁坏。另一方面，在玻璃布的厚度为150μm以下的情况下，能够抑制由玻璃布导致的散热片的导热率的降低。从这样的观点考虑，玻璃布的厚度更优选为20～90μm，进一步优选为30～60μm。市售的玻璃布中有纤维直径为4～9μm的玻璃布，可以将它们用于散热片。此外，玻璃布的拉伸强度例如为100～1000N/25mm。此外，从取得导热性及强度的平衡这样的观点考虑，玻璃布的开口部的一边的长度优选为0.1～1.0mm。可以用于散热片的玻璃布中有例如Unitika Ltd.制，商品名“H25F104”。
(散热片的形态)
本发明的第1发明的散热片的厚度只要超过10μm即可，其形态没有特别限定。此外，厚度的上限也没有特别限定，500μm以下是优选的。此外，可以是单片品，也可以是成卷品。更优选为0.10mm以上0.40mm以下。
[第1发明的散热片的制造方法]
包含有机硅树脂及导热性填充材料的本发明的第1发明的散热片可以通过包括下述工序的制造方法来制造，即，组合物制备工序，前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中、将10～30质量％的有机硅树脂、以及70～90质量％的导热性填充材料混合而制备组合物；片成型工序，在前述组合物制备工序之后，将组合物成型为片状；预备加热工序，在前述片形成工序之后，一边对片进行加压，一边以比固化起始温度低的预备加热温度进行预备加热；和，固化工序，在前述预备加热工序之后，一边对前述预备加热后的片进行加压，一边于前述固化起始温度以上的温度进行加热。
就如此得到的本发明的第1发明的散热片而言，在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(I)表示的双轴平均径[(D+W)/2]大的粒子起至第24大的粒子，纵横比[D/W]的平均值在0.4以上1.4以下的范围内。
需要说明的是，为了充分提高绝缘性，通过阿基米德法测定密度，以通过与算出的理论密度进行比较而得的相对密度进行比较的方法来导出的相对密度为88％以上、90％以上、100％以下是优选的。这里，就理论密度的算出而言，例如，散热片包含氮化硼作为导热性填充材料、包含有机硅树脂作为树脂、还包含玻璃布的情况下，将氮化硼的密度设为2.2g/cm3，将有机硅树脂的密度设为0.98g/cm 3，将玻璃布的密度设为2.54g/cm 3来进行算出。此外，在测定散热片的质量之后，使用溶剂来从散热片中除去有机硅树脂，以分别测定氮化硼及玻璃布的质量。从散热片的质量中减去氮化硼及玻璃布的质量而得的值成为有机硅树脂的质量。使用这些密度的值、及测定到的质量的值来算出散热片的理论密度。
(组合物制备工序)
组合物制备工序中，将有机硅树脂及导热性填充材料混合而制备散热片用组合物。
(片成型工序)
在片成型工序中，将散热片用组合物成型为片状从而制备散热片用组合物片。例如，可以在具有脱模性的膜上涂布散热片用组合物，由此将散热片用组合物成型为片状。涂布方法没有特别限定，可以采用能够均匀地涂布的刮刀法、逗号涂布法、丝网印刷法、辊涂法等已知的涂布方法。而从能够以高精度控制所涂布的散热片用组合物的厚度这样的观点考虑，刮刀法及逗号涂布法是优选的。需要说明的是，在散热片具备增强层的情况下，在具有脱模性的膜上载置增强层之后涂布散热片用组合物是优选的。
(预备加热工序)
在预备加热工序中，一边对散热片用组合物片进行加压，一边于比固化起始温度低的预备加热温度对散热片用组合物片进行预备加热。在预备加热温度，散热片用组合物片未固化，因此，通过该工序，成为散热片的绝缘击穿的原因的气泡、孔隙被充分地除去，能够抑制由于散热部件的毛刺、或由于在发热性电子部件及散热片之间或者散热部件及散热片之间混入的异物而产生的散热片的绝缘不良。需要说明的是，固化起始温度是散热片用组合物片开始固化的温度。是指示差扫描热量测定(DSC)中发热峰上升的温度。因此，在比固化起始温度低的温度下，散热片用组合物片不会开始固化。
此外，在导热性填充材料为聚集体粒子的情况下，通过该工序，使聚集体粒子解开，成为一次粒子以弱粒子间相互作用力聚集成块状而成为一次粒子聚集体。电流在散热片中以从填充了一次粒子聚集体中的孔隙的树脂通过的方式流通，其结果是，经由复杂的路径而流通。由此，在散热片中不易发生绝缘不良，能够抑制由于散热部件的毛刺、或者由于在发热性电子部件及散热片之间或者散热部件及散热片之间混入的异物而产生的散热片的绝缘不良。
在预备加热工序中对散热片用组合物片进行加压时的压力优选为50～200kgf/cm2。通过将对散热片用组合物片进行加压时的压力设为50kgf/cm2以上，能够将树脂中的气泡进一步充分地除去而使散热片的密度增加，从而使散热片的绝缘性提高。此外，通过将对散热片用组合物片进行加压时的压力设为200kgf/cm2以下，能够使散热片的生产率提高，并且能够降低制造成本。
此外，在导热性填充材料为聚集体粒子的情况下，能够适度地保持聚集体粒子的形状，并且使聚集体粒子解开，因此能够不降低导热性而抑制绝缘不良。从这样的观点考虑，对散热片用组合物片进行加压时的压力更优选为70～150kgf/cm2。
预备加热温度优选为50～80℃。通过使预备加热温度为50℃以上，能够抑制散热片用组合物片中的聚集成块状的聚集体粒子的聚集过度崩溃而粒子发生取向，由此抑制散热片的导热率降低。此外，通过使加热温度为80℃以下，能够在不使树脂固化的情况下将树脂中的气泡充分地除去，而使散热片的密度增加，从而提高散热片的绝缘性。从这样的观点考虑，预备加热温度更优选为55～75℃。
于预备加热温度对散热片用组合物片进行预备加热的加热时间优选为5～10分钟。通过使加热时间为5分钟以上，能够将树脂中的气泡更充分地除去，而使散热片的密度增加，从而提高散热片的绝缘性。此外，通过使加热时间为10分钟以下，能够提高散热片的生产率，并且能够降低制造成本。从这样的观点考虑，加热时间更优选为6～9分钟。
通过将预备加热工序中的加压压力、预备加热温度及加热时间调节至上述范围，聚集体粒子进行适度解开、变形或取向，因此针对从由式(I)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，将由式(II)表示的纵横比的平均值调节至0.4以上1.4以下的范围变得容易。其中，在使用如聚集体粒子那样变形的粒子的情况下，根据聚集粒子的强度、树脂的种类等适当确定具体设定为何种程度的条件。例如，在强度弱的聚集体粒子的情况下，需要将加压压力设定为弱。确定使用的聚集体粒子并将散热片一次成型，确认上述纵横比的平均值，在过度压溃的情况下，稍微减弱设定加压压力，由此能够调节上述纵横比。对于加热温度、加热时间，也考虑与聚集体粒子的崩解容易度的关系、树脂的填充容易度(除去气泡的容易度)等，而同样地进行条件设定。需要说明的是，由于仅通过观察散热片的截面就能够设定适合的条件，因此与测定散热片的绝缘击穿电压及热阻来设定条件时相比，能够高效地将预备加热工序的条件设定为适于得到具有高的绝缘击穿电压、并且将紧固压提高至1.0MPa左右仍具有良好的热阻的散热片的条件。
(固化工序)
在固化工序中，一边对经预备加热的散热片用组合物片进行加压，一边于固化起始温度以上的温度对散热片用组合物片进行加热。由此，散热片用组合物片固化而成为散热片。
在固化工序中对散热片用组合物片进行加压时的压力优选为100～200kgf/cm2。通过将对散热片用组合物片进行加压时的压力设为100kgf/cm2以上，能够进一步除去树脂中的气泡而使散热片的密度增加，从而能够进一步提高散热片的绝缘性。此外，在散热片具有增强层的情况下，能够使树脂与增强层之间的接合性提高。此外，通过将对散热片用组合物片进行加压时的压力设为200kgf/cm2以下，能够使散热片的生产率提高，并且能够降低制造成本。从这样的观点考虑，对散热片用组合物片进行加压时的压力更优选为130～180kgf/cm2。此外，如上所述，本发明中，为了缓缓地进行加热加压从而降低散热片中的孔隙量，固化工序中的加压力大于预备加热中的加压力。
在固化工序中，对经预备加热的散热片用组合物片进行加热的温度只要为固化起始温度以上的温度就没有特别限定，优选为130～200℃。通过将散热片用组合物片的加热温度设为130℃以上，能够使散热片用组合物片进一步充分地固化。此外，通过将散热片用组合的片的加热温度设为200℃以下，能够使散热片的生产率提高，并且能够降低制造成本。从这样的观点考虑，散热片用组合物片的加热温度更优选为140～180℃。
在固化工序中对散热片用组合物片进行加热的加热时间优选为10～60分钟。通过将加热时间设为10分钟以上，能够使散热片用组合物片进一步充分地固化。此外，通过将加热时间设为60分钟以下，能够使散热片的生产率提高，并且能够降低制造成本。
(低分子硅氧烷除去工序)
本发明的第1发明的散热片的制造方法优选还包括下述低分子硅氧烷除去工序：于130～200℃的加热温度，对于在固化起始温度以上的温度加热后的散热片用组合物片进行2～30小时加热。由此，能够将树脂中的低分子硅氧烷除去。需要说明的是，树脂中的低分子硅氧烷的浓度高时，存在下述情况：硅氧烷气体会产生，由于因电气接点的滑动、火花等产生的能量而在电气接点上生成由硅氧化物形成的绝缘被膜，引起接点故障。散热片中的低分子硅氧烷量为50ppm以下是优选的。
通过将加热温度设为130℃以上，能够充分地除去树脂中的低分子硅氧烷。通过将加热温度设为200℃以下，能够确保散热片的柔软性。此外，能够使散热片的生产率提高，并且能够降低制造成本。从这样的观点考虑，加热温度更优选为140～190℃。
通过将加热时间设为2小时以上，能够充分地除去树脂中的低分子硅氧烷。通过将加热时间设为30小时以下，能够使散热片的生产率提高，并且能够降低制造成本。从这样的观点考虑，加热时间更优选为3～10小时。
[第1发明的散热片的内部结构]
在将本发明的第1散热片从一个表面至另一表面沿厚度方向切断而得的剖面图中，用扫描型电子显微镜(SEM)对前述导热性填充材料的剖面形状进行拍摄，并对得到的SEM像进行图像分析，观察分散于有机硅树脂的特定的导热性填充材料的粒子。
散热片从与发热性电子部件接触的片的一个表面向着散热器等所接触的另一表面传递热，因此在图像分析中，以包含片的从一个表面至另一表面的全部热传递路径的方式设定观察区域。此外，在观察区域内，分散于有机硅树脂的导热性填充材料之中，每0.3mm的散热片厚度包含24个平均粒径为15μm以上的粒子。在该包含24个粒子的观察区域中，算出纵横比的平均值。该算出结果在0.4以上1.4以下的范围内即可。这里，纵横比的平均值设为任意的5处视野的平均值。
具体而言，例如也可以如下规定观察区域。将在通过SEM拍摄散热片而得到的1个图像包含散热片的一个表面及另一表面这两者时的倍率之中，以最大的倍率进行拍摄而得到的图像中的散热片的截面的拍摄范围设为观测区域。由于以最大的倍率进行拍摄，因此在包含散热片的一个表面及另一表面这两者的图像之中，能够最大地拍摄导热性填充材料。需要说明的是，观察区域中所含的导热性填充材料的数量根据图像的纵横比而变化，因此，设定为与用扫描型电子显微镜(SEM)(株式会社Hitachi High-TechnologiesCorporation制，商品名：SU6600型)拍摄到的图像的纵横比相同的图像的纵横比。
此外，上述图像中，当图像中所含的导热性填充材料的数量不足24个时，例如，将在用SEM对散热片进行拍摄而得到的1个图像包含24个导热性填充材料时的倍率之中以最大的倍率拍摄而得的图像中的散热片的截面的拍摄范围设为观测区域。
需要说明的是，之所以采用从双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，是因为在散热片中所含的导热性填充材料之中，对绝缘击穿电压及紧固时的热阻产生大的影响的是具有大尺寸的导热性填充材料，认为若从大的粒子起评价24个导热性填充材料，则能够以充分的精度评价散热片中的绝缘击穿电压及紧固时的热阻。此外，也可以评价比24个更多的导热性填充材料，但与评价24个导热性填充材料的情况相比，评价的精度不大幅提高。
使用图3来更详细地说明本发明的第1发明中的粒子的观察方法。
导热性填充材料的粒子之中，以完全包含于观察区域的粒子作为观察对象。即，若粒子的一部分在观察区域外，则该粒子除外(图3a)。
粒子呈复杂且不规则的形状，无法从其剖面形状简单且定量地表现粒径。因此，定义了费雷特(Feret)直径、马丁(Martin)直径、海伍德(Heywood)直径等等各种等效直径。本发明的第1发明中，使用费雷特(Feret)直径来规定粒子的大小。费雷特定方向接线径与在规定的定方向上以2条平行线与粒子的一部分相接的方式将粒子夹入时的2条平行线的间隔相当。
针对作为观察对象的粒子，测定厚度方向的费雷特定方向接线径并用D来表示，测定面方向的费雷特定方向接线径并用W来表示(图3b)。
对于作为观测对象的全部粒子，测量厚度方向的费雷特定方向接线径(D)及面方向的费雷特定方向接线径(W)，并以由式(I)表示的双轴平均径和由式(II)表示的纵横比来算出。
(D+W)/2 式(I)
D/W 式(II)
对于作为观测对象的全部粒子，以双轴平均径进行排序，针对从大的粒子至第24大的粒子，算出纵横比的平均值。
本发明的第1发明的散热片的特征在于，粒子的纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内。通过使纵横比的平均值在该范围内，具有高的绝缘击穿电压，并且即使将紧固压提高至1.0MPa左右也显示出良好的热阻，因此在车载用途中使用也发挥出优异的特性。
具体而言，以包含24个分散于有机硅树脂的导热性填充材料的粒子的方式设定观察区域。若如此进行观察区域的设定，24个粒子的纵横比的平均值为0.4以上1.4以下，则氮化硼在面方向上进行某种程度的取向，因此能够延长基于绝缘性高的氮化硼的绝缘击穿路径，显现出高的绝缘击穿电压，并且氮化硼在厚度方向上也充分取向，因此还能够维持导热性高的状态。
2.第2发明
[第2发明的散热片]
以下，说明本发明的第2发明的散热片。需要说明的是，针对本发明的第2发明的散热片，主要说明与本发明的第1发明的散热片的不同点，省略针对与本发明的第1发明的散热片的相同点的说明。
本发明的第2发明的散热片含有有机硅树脂及导热性填充材料，其中，在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～30质量％，前述导热性填充材料的含量为70～90质量％，
在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(III)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，多个粒子的剖面形状的合计面积S相对于前述剖面图的总面积而言的面积比率(Sr)在20％以上80％以下的范围内，
(D+W)/2 式(III)。
(第2发明的散热片的构成要素)
本发明的第2发明的散热片的构成要素与本发明的第1发明的散热片的构成要素相同，因此省略本发明的第2发明的散热片的构成要素的说明。
(第2发明的散热片的形态)
本发明的第2发明的散热片的形态与本发明的第1发明的散热片的形态相同，因此省略本发明的第2发明的散热片的形态的说明。
[第2发明的散热片的制造方法]
就通过本发明的第2发明的散热片的制造方法得到的本发明的第2发明的散热片而言，在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对由式(III)表示的双轴平均径[(D+W)/2]的至第24大的粒子，多个粒子的剖面形状的合计面积S相对于前述剖面图的总面积而言的面积比率(Sr)在20％以上80％以下的范围内。如下变更预备加热工序。除此以外，本发明的第2散热片的制造方法与本发明的第1发明的散热片的制造方法相同，因此省略本发明的第2发明的散热片的制造方法的说明。
(预备加热工序)
预备加热工序中的加压压力、预备加热温度及加热时间的优选范围等相同，但与第1发明不同，根据所使用的粒子的强度、树脂的种类等，以上述面积比率(Sr)成为20％以上80％以下的范围的方式，来确定具体的条件。例如，在强度弱的聚集体粒子的情况下，需要将加压压力设定为弱。确定所使用的聚集体粒子，将散热片一次成型，确认上述面积比率(Sr)，在过度压溃而面积比率(Sr)过小的情况下，通过将加压压力设定地稍弱，能够调节上述面积比率(Sr)。关于加热温度、加热时间，如上所述，考虑与聚集体粒子的崩解容易度的关系、树脂的填充容易度(气泡的减少容易度)等，进行条件设定。需要说明的是，由于仅观察散热片的截面就能够设定适合的条件，与测定散热片的绝缘击穿电压及热阻来设定条件时相比，能够高效地将预备加热工序的条件设定为适合于得到具有高的绝缘击穿电压，并且即使将紧固压提高至1.0MPa左右也具有良好的热阻的散热片的条件。
[第2发明的散热片的内部结构]
以下，对本发明的第2发明的散热片的内部结构进行说明。需要说明的是，针对本发明的第2发明的散热片的内部结构，主要说明与本发明的第1发明的散热片的内部结构的不同点，而省略针对与本发明的第1发明的散热片的内部结构的相同点的说明。
在上述包含24个粒子的观察区域，算出面积比率。本发明的第2发明中，该算出结果成为20％以上80％以下的范围。这里，面积比率设为任意的5处视野的平均值。
对于作为观测对象的全部粒子，测量厚度方向的费雷特定方向接线径(D)及面方向的费雷特定方向接线径(W)，算出式(III)表示的双轴平均径、和多个粒子的剖面形状的合计面积S相对于观测区域的总面积而言的面积比率。
(D+W)/2 式(III)
本发明的第2发明的散热片的特征在于，多个粒子的剖面形状的合计面积S相对于观测区域的剖面图的总面积而言的面积比率(Sr)在20％以上80％以下的范围内。通过使面积比率在该范围内，具有高的绝缘击穿电压，并且即使将紧固压提高至1.0MPa左右也显示出良好的热阻，因此在车载用途中使用也发挥出优异的特性。
具体而言，以包含24个分散于有机硅树脂的导热性填充材料的粒子的方式设定观察区域。通过这样进行观察区域的设定，使24个粒子占整体的面积比率为20％以上80％以下，由此大粒子的比率变大，能够降低粒子间的接触热阻，因此可得到导热性变高这样的效果，并且，由于在粒子的填充率低的状态下能够显现出高导热性，由此树脂组成部中不易产生缺陷，因此可得到能够还兼具高绝缘性这样的效果。
3.第3发明
[第3发明的散热片]
以下，对本发明的第3发明的散热片进行说明。需要说明的是，针对本发明的第3发明的散热片，主要说明与本发明的第1发明的散热片的不同点，省略针对与本发明的第1发明的散热片的相同点的说明。
本发明的第3发明的散热片含有有机硅树脂及导热性填充材料，其中，在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～30质量％，前述导热性填充材料的含量为70～90质量％，
在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(IV)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，个数nw与个数nd的粒子数比率nw/nd在0.4以上、小于1的范围内，
(D+W)/2 式(IV)
其中，个数nw为与面方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数，
个数nd为与厚度方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数。
(第3发明的散热片的构成要素)
本发明的第3发明的散热片的构成要素与本发明的第1发明的散热片的构成要素相同，因此省略本发明的第3发明的散热片的构成要素的说明。
(第3发明的散热片的形态)
本发明的第3发明的散热片的形态与本发明的第1发明的散热片的形态相同，因此省略本发明的第3发明的散热片的形态的说明。
[第3发明的散热片的制造方法]
就通过本发明的第3发明的散热片的制造方法得到的本发明的第3发明的散热片而言，在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(IV)表示的双轴平均径[(D+W)/2]大的粒子起至第24大的粒子，粒子数比率[nw/nd]的平均值在0.4以上、小于1的范围内。如下变更预备加热工序。除此以外，本发明的第3散热片的制造方法与本发明的第1发明的散热片的制造方法相同，因此省略本发明的第3发明的散热片的制造方法的说明。
(预备加热工序)
预备加热工序中的加压压力、预备加热温度及加热时间的优选范围等虽是同样的，但与第1发明不同，根据所使用的粒子的强度、树脂的种类等，以使上述粒子数比率[nw/nd]的平均值在0.4以上、小于1的范围内的方式确定具体的条件。例如，在强度弱的聚集体粒子的情况下，需要将加压压力设定为弱。确定所使用的聚集体粒子，将散热片一次成型，确认上述粒子数比率[nw/nd]，在过度压溃而粒子数比率[nw/nd]过小的情况下，通过将加压压力设定地稍弱，能够调节上述粒子数比率[nw/nd]。针对加热温度、加热时间也如上所述，考虑与聚集体粒子的崩解容易度的关系、树脂的填充容易度(气泡的减少容易度)等，进行条件设定。需要说明的是，由于仅观察散热片的截面就能够设定适合的条件，与测定散热片的绝缘击穿电压及热阻来设定条件时相比，能够高效地将预备加热工序的条件设定为适合于得到具有高的绝缘击穿电压，并且即使将紧固压提高至1.0MPa左右也具有良好的热阻的散热片的条件。
[第3发明的散热片的内部结构]
以下，对本发明的第3发明的散热片的内部结构进行说明。需要说明的是，针对本发明的第3发明的散热片的内部结构，主要说明与本发明的第1发明的散热片的内部结构的不同点，而省略针对与本发明的第1发明的散热片的内部结构的相同点的说明。
在上述包含24个粒子的观察区域中，算出粒子数比率[nw/nd]。该算出结果只要在0.4以上、小于1的范围内即可。这里，粒子数比率设为任意的5处视野的平均值。
对于作为观测对象的全部粒子，测量厚度方向的费雷特定方向接线径(D)及面方向的费雷特定方向接线径(W)，
算出由式(IV)表示的双轴平均径、个数nw和个数nd，
(D+W)/2 式(IV)
其中，个数nw为与面方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数，个数nd为与厚度方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数。
有时多条直线横穿一个粒子，但重复地进行计数。每单位长度的横穿粒子的个数表示导热性区域的存在概率。
接着，使用得到nw及nd，算出粒子数比率nw/nd。
对于作为观测对象的全部粒子，以双轴平均径排序，针对从大的粒子至第24大的粒子，算出粒子数比率。
本发明的第3发明的散热片的特征在于，粒子数比率在0.4以上、小于1的范围内。通过使粒子数比率在该范围内，具有高的绝缘击穿电压，并且，即使将紧固压提高至1.0MPa左右也具有良好的热阻，因此在车载用途中使用也发挥出优异的特性。
具体而言，以包含24个分散于有机硅树脂的导热性填充材料的粒子的方式设定观察区域。以这种方式设定观察区域、若24个粒子的粒子数比率在0.4以上、小于1的范围内，则以使粒子在面方向上扩大的方式变形至粒子不压溃的程度。由此，厚度方向的粒子的存在概率增加。该增加缩短了厚度方向的粒子间距离、增大了相对于厚度方向的表观上的粒子间接触面积，因此可改善散热特性。此外，认为通过绝缘性高的氮化硼粒子在面方向上较多存在，能够大幅降低绝缘层低的树脂层、空气层的缺陷的存在，因此还能够改善绝缘性。
4.第4发明
[第4发明的散热片]
以下，对本发明的第4发明的散热片进行说明。需要说明的是，针对本发明的第4发明的散热片，主要说明与本发明的第1发明的散热片的不同点，省略针对与本发明的第1发明的散热片的相同点的说明。
本发明的第4发明的散热片含有有机硅树脂及导热性填充材料，其中，前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～40质量％，前述导热性填充材料的含量为60～90质量％，前述导热性填充材料选自氧化铝、二氧化硅、二氧化钛等金属氧化物；氮化铝、氮化硼、氮化硅等氮化物；碳化硅；氢氧化铝。
(第4发明的散热片的构成要素)
在厚度方向上，当将负载0.4MPa的压力时的热阻值设为R0.4、将负载1.0MPa的压力时的热阻值设为R1.0时，热阻比R0.4/R1.0为1以上。
当将在厚度方向上负载1.0MPa的压力时的热阻值设为R1.0时，R1.0为1.30℃/W以上是优选的。
除此以外，本发明的第4发明的散热片的构成要素与本发明的第1发明的散热片的构成要素相同，因此省略本发明的第4发明的散热片的构成要素的说明。
(第4发明的散热片的形态)
本发明的第4发明的散热片的形态与本发明的第1发明的散热片的形态相同，因此省略本发明的第4发明的散热片的形态的说明。
[第4发明的散热片的制造方法]
组合物制备工序中，将有机硅树脂及导热性填充材料混合来制备散热片用组合物。作为本发明的第4发明的散热片中使用的导热性填充材料，导热率超过10W/m·K的物质是理想的，例如可举出氧化铝、二氧化硅、二氧化钛等金属氧化物；氮化铝、氮化硼、氮化硅等氮化物；碳化硅；氢氧化铝等，能够单独使用或组合数种而使用。特别地，包含六方晶氮化硼(hexagonal boron nitride；h-BN)的一次粒子聚集而成的聚集体粒子是优选的。
本发明的第4发明的散热片的制造方法中，通过设置预备加热工序而缓缓地进行加热加压，将聚集体粒子适度地解开，以使聚集体粒子变形或取向，由此以热阻比R0.4/R1.0成为1以上的方式进行调节。
如此，与第1发明不同，根据所使用的粒子的强度、树脂的种类等，以上述热阻比R0.4/R1.0成为1以上的方式来确定具体的条件。例如，在强度弱的聚集体粒子的情况下，需要将加压压力设定为弱。确定所使用的聚集体粒子，将散热片一次成型，确认上述热阻比R0.4/R1.0，在过度压溃而热阻比R0.4/R1.0过小的情况下，通过将加压压力设定地稍弱，能够调节上述热阻比R0.4/R1.0。针对加热温度、加热时间也如上所述，考虑与聚集体粒子的崩解容易度的关系、树脂的填充容易度(气泡的减少容易度)等，进行条件设定。
若对散热片负载压力而使聚集体粒子适度地解开，则热阻降低，因此热阻比R0.4/R1.0成为1以上，但若小于1，则意味着未解开。可知越是靠近低温的条件、越是靠近高压的条件，则聚集体粒子越容易解开。
因此，在预备加热工序中，当上述热阻比为1以上时，降低温度、或提高压力，以成为小于1的方式设定条件。
除此以外，本发明的第4散热片的制造方法与本发明的第1发明的散热片的制造方法相同，因此省略本发明的第4发明的散热片的制造方法的说明。
[第4发明的散热片的内部结构]
以下，对本发明的第4发明的散热片的内部结构进行说明。需要说明的是，针对本发明的第4发明的散热片的内部结构，主要说明与本发明的第1发明的散热片的内部结构的不同点，而省略针对与本发明的第1发明的散热片的内部结构的相同点的说明。
由于散热片从与发热性电子部件接触的片的一个表面向散热器等接触的另一表面传递热，因此在进行图像分析时，以包含从片的一个表面至另一表面的全部热传递路径的方式，设定观察区域，以确认导热性填充材料粒子的分布，特别是确认厚度方向的分布。
[第1～4发明的组合]
本发明的第1～4发明之中，能够组合2种以上的发明。
例如，本发明的散热片也可以组合第1发明及第2发明，其为含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片，其中，在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～30质量％，前述导热性填充材料的含量为70～90质量％，
在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(I)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，由式(II)表示的纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内，多个粒子的剖面形状的合计面积S相对于前述剖面图的总面积而言的面积比率(Sr)在20％以上80％以下的范围内。
(D+W)/2 式(I)
D/W 式(II)
此外，本发明的散热片可以组合第1发明及第3发明，其为含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片，其中，在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～30质量％，前述导热性填充材料的含量为70～90质量％，
在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(I)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，由式(II)表示的纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内，个数nw与个数nd的粒子数比率nw/nd在0.4以上、小于1的范围内，
(D+W)/2 式(I)
D/W 式(II)
其中，个数nw为与面方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数，
个数nd为与厚度方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数。
此外，本发明的散热片也可以组合第1发明及第4发明，其是由含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片用树脂组合物形成的散热片，其中，在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～40质量％，前述导热性填充材料的含量为60～90质量％，
在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(I)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，由式(II)表示的纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内，
(D+W)/2 式(I)
D/W 式(II)
在前述树脂组合物中，前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～40质量％，前述导热性填充材料的含量为60～90质量％，前述导热性填充材料是六方晶氮化硼的一次粒子聚集而成的聚集体粒子，
当在厚度方向上，将负载0.4MPa的压力时的热阻值设为R0.4，将负载1.0MPa的压力时的热阻值设为R1.0时，热阻比R0.4/R1.0为1以上，
绝缘电阻为5.0kV以上。
此外，本发明的散热片也可以组合第2发明及第3发明，其为含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片，其中，在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～30质量％，前述导热性填充材料的含量为70～90质量％，
在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(I)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，多个粒子的剖面形状的合计面积S相对于前述剖面图的总面积而言的面积比率(Sr)在20％以上80％以下的范围内，个数nw与个数nd的粒子数比率nw/nd在0.4以上、小于1的范围内，
(D+W)/2 式(I)
其中，个数nw为与面方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数，
个数nd为与厚度方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数。
此外，本发明的散热片也可以组合第2发明及第4发明，其为由含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片用树脂组合物形成的散热片，其中，在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～40质量％，前述导热性填充材料的含量为60～90质量％，
在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(I)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，多个粒子的剖面形状的合计面积S相对于前述剖面图的总面积而言的面积比率(Sr)在20％以上80％以下的范围内，
(D+W)/2 式(I)
在前述树脂组合物中，前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～40质量％，前述导热性填充材料的含量为60～90质量％，前述导热性填充材料为六方晶氮化硼的一次粒子聚集而成的聚集体粒子，
在厚度方向上，将负载0.4MPa的压力时的热阻值设为R0.4，将负载1.0MPa的压力时的热阻值设为R1.0时，热阻比R0.4/R1.0为1以上，
绝缘电阻为5.0kV以上。
此外，本发明的散热片也可以组合第3发明及第4发明，其为含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片，其中，在前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～40质量％，前述导热性填充材料的含量为60～90质量％，
在从前述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于前述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(I)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，个数nw与个数nd的粒子数比率nw/nd在0.4以上、小于1的范围内，
(D+W)/2 式(I)
其中，个数nw为与面方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数，
个数nd为与厚度方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm前述直线上的个数，
在前述树脂组合物中，前述有机硅树脂及前述导热性填充材料的合计量100质量％中，前述有机硅树脂的含量为10～40质量％，前述导热性填充材料的含量为60～90质量％，前述导热性填充材料为六方晶氮化硼的一次粒子聚集而成的聚集体粒子，
在厚度方向上，将负载0.4MPa的压力时的热阻值设为R0.4，将负载1.0MPa的压力时的热阻值设为R1.0时，热阻比R0.4/R1.0为1以上，
绝缘电阻为5.0kV以上。
此外，可以将第1～3发明组合，可以将第1、2及4发明组合，可以将第1、3及4发明组合，可以将第2、3及4发明组合，也可以将第1～4发明组合。
实施例
1.第1实施例
[实施例1]
(散热片用组合物的制备)
在15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加70g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa，粒子尺寸20μm)，然后以固态成分浓度成为70重量％的方式添加作为粘度调节剂的甲苯，用安装有涡轮型搅拌叶片的搅拌机(HEIDON公司制，商品名：Three-One-Motor)混合15小时，制备散热片用组合物。将组合物的组成示于表1。
(散热片的制备)
在Teflon(注册商标)片上配置玻璃布(Unitika Ltd.制，商品名：H25F104)，然后通过逗号涂布机将上述散热片用组合物以厚度0.2mm涂覆在玻璃布上，于75℃进行5分钟干燥。接下来，以玻璃布成为上侧的方式将经干燥的散热片用组合物颠倒过来，通过逗号涂布机以厚度0.2mm涂覆在玻璃布上，于75℃进行5分钟干燥，制备在玻璃布的两面涂覆有散热片用组合物的、散热片用组合物的片。然后，使用平板加压机(株式会社柳濑制备所制)，在预备加热温度70℃、压力120kgf/cm2的条件下进行15分钟的加压(预备加热加压工序)。然后，一边进行压力为150kgf/cm2的加压，一边以10℃/分钟的升温速度使温度上升至150℃。然后，在加热温度(固化起始温度以上的温度)为150℃、压力为150kgf/cm2的条件下进行45分钟的加压，制备厚度为0.30mm的散热片。接下来，将其于常压、150℃的温度进行4小时的加热而除去低分子硅氧烷，制备散热片。需要说明的是，散热片中的有机硅树脂及导热性填充材料的合计100质量％中，导热性填充材料的含量为70质量％。
(散热片的内部结构)
将散热片相对于面垂直地切断，将切截面用扫描型电子显微镜(SEM)(HitachiHigh-Technologies Corporation制，商品名：SU6600型)拍摄反射电子像。将图像数据传送至Panasonic公司制个人电脑，使用软件image pro，对散热片的切截面中所含的导热性填充材料的剖面形状进行图像分析。
SEM像中，与有机硅树脂相比，六方晶氮化硼的聚集体粒子较暗得显示。
对于观测区域中所含的全部的六方晶氮化硼的聚集体粒子，测量厚度方向的费雷特定方向接线径(D)及面方向的费雷特定方向接线径(W)，测定式(I)表示的双轴平均径[(D+W)/2]。
针对双轴平均径的前24个粒子测定的纵横比的平均值为0.5。可知由于纵横比的平均值在规定的范围(0.4～1.4)内，因此在散热片的制备工序中，聚集体粒子几乎未被破坏。将纵横比(D/W)示于表1。
(散热片的特性)
(1)绝缘性
根据JIS C2110中记载的方法，基于以短时间破坏试验(室温23℃)测定散热片的绝缘击穿电压的值进行评价。将结果示于表1。
绝缘性的评价基准如下所述。
A：绝缘击穿电压为5kV以上
B：绝缘击穿电压为3kV以上，小于5kV
C：绝缘击穿电压小于3kV
(2)导热性
根据ASTM D5470中记载的方法，基于测定散热片的热阻而得的值进行评价。将结果示于表1。
导热性的评价基准如下所述。
A：导热率为5W/(m·K)以上
B：导热率为3W/(m·K)以上，小于5W/(m·K)
C：导热率小于3W/(m·K)
[实施例2]
在10g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及10g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加80g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa、粒子尺寸20μm)，除此以外，与实施例1同样地操作来制备散热片。
与实施例1同样地对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果纵横比的平均值为0.8。可知由于纵横比的平均值在规定的范围(0.4～1.4)内，因此在散热片的制备工序中聚集体粒子几乎未被破坏。
此外，将组合物的组成、与实施例1同样地测定而得的纵横比的平均值、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表1。
[实施例3]
在15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加70g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：12MPa、粒子尺寸50μm)，除此以外，与实施例1同样地操作来制备散热片。
与实施例1同样地对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果纵横比的平均值为1.0。可知由于纵横比的平均值在规定的范围(0.4～1.4)内，因此在散热片的制备工序中聚集体粒子几乎未被破坏。
此外，将组合物的组成、与实施例1同样地测定而得的纵横比的平均值、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表1。
[实施例4]
在12.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及12.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加75g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：12MPa、粒子尺寸50μm)，除此以外，与实施例1同样地操作来制备散热片。
与实施例1同样地对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果纵横比的平均值为1.1。可知由于纵横比的平均值在规定的范围(0.4～1.4)内，因此在散热片的制备工序中聚集体粒子几乎未被破坏。
此外，将组合物的组成、与实施例1同样地测定而得的纵横比的平均值、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表1。
[实施例5]
在7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加85g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：12MPa、粒子尺寸50μm)，除此以外，与实施例1同样地操作来制备散热片。
与实施例1同样地对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果纵横比的平均值为1.2。可知由于纵横比的平均值在规定的范围(0.4～1.4)内，因此在散热片的制备工序中聚集体粒子几乎未被破坏。
此外，将组合物的组成、与实施例1同样地测定而得的纵横比的平均值、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表1。
[实施例6]
在7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加75g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：12MPa、粒子尺寸50μm)及10g的二氧化硅(粒子尺寸0.5μm)，除此以外，与实施例1同样地操作来制备散热片。
与实施例1同样地对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果纵横比的平均值为0.7。可知由于纵横比的平均值在规定的范围(0.4～1.4)内，因此在散热片的制备工序中聚集体粒子几乎未被破坏。
此外，将组合物的组成、与实施例1同样地测定而得的纵横比的平均值、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表1。
[实施例7]
在12.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及12.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加65g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：12MPa、粒子尺寸50μm)及10g的氧化铝(粒子尺寸0.5μm)，除此以外，与实施例1同样地操作来制备散热片。
与实施例1同样地对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果纵横比的平均值为0.7。可知由于纵横比的平均值在规定的范围(0.4～1.4)内，因此在散热片的制备工序中聚集体粒子几乎未被破坏。
此外，将组合物的组成、与实施例1同样地测定而得的纵横比的平均值、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表1。
[比较例1]
在15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加70g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa、粒子尺寸20μm)，不进行预备加压加热工序，除此以外，与实施例1同样地操作来制备散热片。
与实施例1同样地对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果纵横比的平均值为0.2，可知由于偏离规定的范围(0.4～1.4)，因此在散热片的制备工序中聚集体粒子被破坏。
此外，将组合物的组成、与实施例1同样地测定而得的纵横比的平均值、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表1。
[比较例2]
在2.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及2.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加95g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa、粒子尺寸20μm)，除此以外，与实施例1同样地操作，尝试制备散热片，但不能成型，无法评价。
此外，将组合物的组成示于表1。
[比较例3]
在17.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及17.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加65g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa、粒子尺寸20μm)，除此以外，与实施例1同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、与实施例1同样地测定而得的纵横比的平均值、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表1。
[比较例4]
在2.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及2.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加95g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：12MPa、粒子尺寸50μm)，除此以外，与实施例1同样地操作，尝试制备散热片，但不能成型，无法评价。
[比较例5]
在17.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及17.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加65g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：12MPa、粒子尺寸50μm)，除此以外，与实施例1同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、与实施例1同样地测定而得的纵横比的平均值、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表1。
[表1]
表1
Figure BDA0003844853840000361
实施例1～7的散热片中，纵横比的平均值在规定的范围(0.4～1.4)内，因此绝缘性和导热性均优异。特别地，单独使用六方晶氮化硼的聚集体粒子时，绝缘性和导热性均非常优异。
另一方面，未进行预备加热加压工序的比较例1中，聚集体粒子被破坏，绝缘性降低。
2.第2实施例
[实施例8]
(散热片用组合物的制备)
在10g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及10g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加80g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：11MPa、粒子尺寸48μm)，然后以固态成分浓度成为70重量％的方式添加作为粘度调节剂的甲苯，用安装有涡轮型搅拌叶片的搅拌机(HEIDON社制，商品名：Three-One-Motor)混合15小时，制备散热片用组合物。将组合物的组成示于表2。
(散热片的制备)
在Teflon(注册商标)片上配置玻璃布(Unitika Ltd.制，商品名：H25F104)，然后将上述散热片用组合物用逗号涂布机以厚度0.2mm涂覆在玻璃布上，于75℃进行5分钟干燥。接下来，将以玻璃布成为上侧的方式进行过干燥的散热片用组合物翻转，用逗号涂布机以厚度0.2mm涂覆在玻璃布上，于75℃进行5分钟干燥，制备在玻璃布的两面涂覆有散热片用组合物的、散热片用组合物的片。然后，使用平板加压机(株式会社柳濑制备所制)，在预备加热温度70℃、压力120kgf/cm2的条件下进行15分钟的加压(预备加热加压工序)。然后，进行压力150kgf/cm2的加压，同时以10℃/分钟的升温速度使温度上升至150℃。然后，在加热温度(固化起始温度以上的温度)150℃、压力150kgf/cm2的条件下进行45分钟的加压，制备厚度0.30mm的散热片。接下来将其于常压、150℃的温度进行4小时的加热来除去低分子硅氧烷，以制备散热片。需要说明的是，在散热片中的有机硅树脂及导热性填充材料的合计100质量％中，导热性填充材料的含量为80质量％。
(散热片的内部结构)
将散热片相对于面垂直地切断，将切截面用扫描型电子显微镜(SEM)(HitachiHigh-Technologies Corporation制，商品名：SU6600型)拍摄反射电子像。将图像数据传送至Panasonic公司制个人电脑，使用软件Iimage pro，对散热片的切截面中所含的导热性填充材料的截面进行图像分析。
SEM像中，与有机硅树脂相比，六方晶氮化硼的聚集体粒子较暗得显示。
对于观测区域中所含的全部的六方晶氮化硼的聚集体粒子，测量厚度方向的费雷特定方向接线径(D)及面方向的费雷特定方向接线径(W)，从大到小算出24个的粒子的剖面形状的合计面积S相对于观测区域的总面积而言的面积比率(Sr)。将面积比率示于表2。
(散热片的特性)
(1)绝缘击穿电压
通过与第1实施例同样的方法测定，并进行评价。
(2)热阻
通过与第1实施例同样的方法测定，并进行评价。
[实施例9]
在10g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及10g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加80g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1.5MPa、粒子尺寸18μm)，除此以外，与实施例8同样地操作来制备散热片。
与实施例8同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果面积比率(Sr)为27％，在规定的范围(20～80％)内。
此外，将组合物的组成、与实施例8同样地测定的面积比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表2。
[实施例10]
在7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加80g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：11MPa、粒子尺寸48μm)及5g的氧化铝(粒子尺寸0.5μm)，除此以外，与实施例8同样地操作来制备散热片。
与实施例8同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果面积比率(Sr)为70％，在规定的范围(20～80％)内。
此外，将组合物的组成、与实施例8同样地测定的面积比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表2。
[实施例11]
在12.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及12.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加75g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：11MPa、粒子尺寸48μm)，除此以外，与实施例8同样地操作来制备散热片。
与实施例8同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果面积比率(Sr)为56％，在规定的范围(20～80％)内。
此外，将组合物的组成、与实施例8同样地测定的面积比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表2。
[实施例12]
在12.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及12.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加65g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：11MPa、粒子尺寸48μm)及10g的氧化铝(粒子尺寸0.5μm)，除此以外，与实施例8同样地操作来制备散热片。
与实施例8同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果面积比率(Sr)为56％，在规定的范围(20～80％)内。
此外，将组合物的组成、与实施例8同样地测定的面积比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表2。
[比较例6]
在10g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及10g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加80g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1.5MPa、粒子尺寸18μm)，不进行预备加压加热工序，除此以外，与实施例8同样地操作来制备散热片。
与实施例8同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果面积比率(Sr)为22％，在规定的范围(20～80％)之外。
与实施例8同样地操作，将散热片相对于面垂直地切断，用扫描型电子显微镜(SEM)拍摄切截面，对散热片的切截面中所含的导热性填充材料的剖面形状进行图像分析。
此外，将组合物的组成、与实施例8同样地测定的面积比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表2。
[比较例7]
在10g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及10g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加80g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：12MPa、粒子尺寸50μm)，不进行预备加压加热工序，除此以外，与实施例8同样地操作来制备散热片。
与实施例8同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果面积比率(Sr)为85％，超过规定的范围(20～80％)。
此外，将组合物的组成、与实施例8同样地测定的面积比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表2。
[比较例8]
在2.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及2.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加95g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：12MPa、粒子尺寸50μm)，除此以外，与实施例8同样地操作，尝试制备散热片，但不能成型，无法评价。
此外，将组合物的组成示于表2。
[比较例9]
在20g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及20g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加60g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa、粒子尺寸20μm)，除此以外，与实施例8同样地操作来制备散热片。
与实施例8同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果面积比率(Sr)为35％，在规定的范围(20～80％)内。
此外，将组合物的组成、与实施例8同样地测定的面积比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表2。
[表2]
表2
Figure BDA0003844853840000411
实施例8～12的散热片中，面积比率在规定的范围(20～80％)内，因此绝缘性和导热性均优异。特别地，单独使用六方晶氮化硼的聚集体粒子时，绝缘性和导热性均非常优异。
另一方面，未进行预备加热加压工序的比较例中，绝缘性降低。
3.第3实施例
[实施例13]
(散热片用组合物的制备)
在7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加85g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：9MPa、粒子尺寸45μm)，然后以固态成分浓度成为70重量％的方式添加作为粘度调节剂的甲苯，用安装有涡轮型搅拌叶片的搅拌机(HEIDON社制，商品名：Three-One-Motor)混合15小时，制备散热片用组合物。
(散热片的制备)
在Teflon(注册商标)片上配置玻璃布(Unitika Ltd.制，商品名：H25F104)，然后将上述散热片用组合物用逗号涂布机以厚度0.2mm涂覆在玻璃布上，于75℃进行5分钟干燥。接下来，将以玻璃布成为上侧的方式进行过干燥的散热片用组合物翻转，用逗号涂布机以厚度0.2mm涂覆在玻璃布上，于75℃进行5分钟干燥、制备在玻璃布的两面涂覆有散热片用组合物的、散热片用组合物的片。然后，使用平板加压机(株式会社柳濑制备所制)，在预备加热温度70℃、压力120kgf/cm2的条件下进行15分钟的加压(预备加热加压工序)。然后，进行压力150kgf/cm2的加压，同时以10℃/分钟的升温速度使温度上升至150℃。然后，在加热温度(固化起始温度以上的温度)150℃、压力150kgf/cm2的条件下进行45分钟的加压，制备厚度0.30mm的散热片。接下来将其于常压、150℃的温度进行4小时的加热来除去低分子硅氧烷，以制备散热片。需要说明的是，在散热片中的有机硅树脂及导热性填充材料的合计100质量％中，导热性填充材料的含量为85质量％。
(散热片的内部结构)
将散热片相对于面垂直地切断，将切截面用扫描型电子显微镜(SEM)(HitachiHigh-Technologies Corporation制，商品名：SU6600型)拍摄反射电子像。将图像数据传送至Panasonic公司制个人电脑，使用软件image pro，对散热片的切截面中所含的导热性填充材料的剖面形状进行图像分析。
SEM像中，与有机硅树脂相比，六方晶氮化硼的聚集体粒子较暗得显示。
对于观测区域中所含的全部的六方晶氮化硼的聚集体粒子，测量厚度方向的费雷特定方向接线径(D)及面方向的费雷特定方向接线径(W)，测定式(IV)表示的双轴平均径[(D+W)/2]。
针对双轴平均径的前24个粒子进行测定的粒子数比率的平均值为0.93，在规定的范围(0.4～1)内。将粒子数比率示于表3。
(散热片的特性)
(1)绝缘击穿电压
通过与第1实施例同样的方法测定，并进行评价。
(2)热阻
通过与第1实施例同样的方法测定，并进行评价。
[实施例14]
在15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加70g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：2MPa、粒子尺寸：25μm)，除此以外，与实施例13同样地操作来制备散热片。
与实施例13同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果粒子数比率为0.51，在规定的范围(0.4～1)内。
此外，将组合物的组成、与实施例13同样地测定而得的粒子数比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表3。
[实施例15]
在7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加75g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：11MPa、粒子尺寸：48μm)及10g的氧化铝(粒子尺寸：0.5μm)，除此以外，与实施例13同样地操作来制备散热片。
与实施例13同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果粒子数比率为0.80，在规定的范围(0.4～1)内。
此外，将组合物的组成、与实施例13同样地测定而得的粒子数比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表3。
[实施例16]
在12.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及12.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加75g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：2MPa、粒子尺寸：25μm)，除此以外，与实施例13同样地操作来制备散热片。
与实施例13同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果粒子数比率为0.78，在规定的范围(0.4～1)内。
此外，将组合物的组成、与实施例13同样地测定而得的粒子数比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表3。
[比较例10]
在25g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及25g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加50g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：2MPa、粒子尺寸：25μm)，除此以外，与实施例13同样地操作来制备散热片。
与实施例13同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果粒子数比率为0.31，低于规定的范围(0.4～1)。
此外，将组合物的组成、与实施例13同样地测定而得的粒子数比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表3。
[比较例11]
在2.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及2.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加95g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：9MPa、粒子尺寸45μm)，除此以外，与实施例13同样地操作，尝试制备散热片，但不能成型，无法评价。
此外，将组合物的组成示于表3。
[比较例12]
在20g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及20g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加60g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：2MPa、粒子尺寸：25μm)，除此以外，与实施例13同样地操作来制备散热片。
与实施例13同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果粒子数比率为0.74，在规定的范围(0.4～1)内。
此外，将组合物的组成、与实施例13同样地测定而得的粒子数比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表3。
[比较例13]
在15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加70g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：2MPa、粒子尺寸：25μm)，不进行预备加压加热工序，除此以外，与实施例13同样地操作来制备散热片。
与实施例13同样地针对双轴平均径的前24个粒子进行测定，结果粒子数比率为0.25，低于规定的范围(0.4～1)。
此外，将组合物的组成、与实施例13同样地测定而得的粒子数比率、以及基于所得到的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值的评价结果示于表3。
[表3]
表3
Figure BDA0003844853840000461
实施例13～16的散热片中，粒子数比率在规定的范围(0.4～1)内，因此绝缘性和导热性均优异。特别地，单独使用六方晶氮化硼的聚集体粒子时，绝缘性和导热性均非常优异。
另一方面，在未进行预备加热加压工序的比较例4中，绝缘性降低。
4.第4实施例
[实施例17]
(散热片用组合物的制备)
在18.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及18.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加63g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa、粒子尺寸：22μm)，然后以固态成分浓度成为70重量％的方式添加作为粘度调节剂的甲苯，用安装有涡轮型搅拌叶片的搅拌机(HEIDON社制，商品名：Three-One-Motor)混合15小时，制备散热片用组合物。
(散热片的制备)
在Teflon(注册商标)片上配置玻璃布(Unitika Ltd.制，商品名：H25F104)，然后、将上述的散热片用组合物用逗号涂布机以厚度0.2mm涂覆在玻璃布上，于75℃进行5分钟干燥。接下来，将以玻璃布成为上侧的方式进行过干燥的散热片用组合物翻转，用逗号涂布机以厚度0.2mm涂覆在玻璃布上，于75℃进行5分钟干燥、制备在玻璃布的两面涂覆有散热片用组合物的、散热片用组合物的片。然后，使用平板加压机(株式会社柳濑制备所制)，在预备加热温度70℃、压力120kgf/cm2的条件下进行15分钟的加压(预备加热加压工序)。然后，进行压力150kgf/cm2的加压，同时以10℃/分钟的升温速度使温度上升至150℃。然后，在加热温度(固化起始温度以上的温度)150℃、压力150kgf/cm2的条件下进行45分钟的加压，制备厚度0.30mm的散热片。接下来将其于常压、150℃的温度进行4小时的加热来除去低分子硅氧烷，制备散热片A。需要说明的是，在散热片中的有机硅树脂及导热性填充材料的合计100质量％中，导热性填充材料的含量为63质量％。
(散热片的内部结构)
将散热片相对于面垂直地切断，将切截面用扫描型电子显微镜(SEM)(HitachiHigh-Technologies Corporation制，商品名：SU6600型)拍摄反射电子像。
SEM像中，与有机硅树脂相比，六方晶氮化硼的聚集体粒子较暗得显示。
(散热片的特性)
(1)绝缘击穿电压
根据JIS C2110中记载的方法，以短时间破坏试验(室温23℃)来评价散热片的绝缘击穿电压。将结果示于表4。
(2)热阻
根据ASTM D5470中记载的方法，评价散热片的热阻。分别测定在厚度方向上负载0.2～1.0MPa的压力时的热阻值。将负载0.2MPa的压力时的热阻值设为R0.2，将负载0.4MPa的压力时的热阻值设为R0.4，将负载1.0MPa的压力时的热阻值设为R1.0时，算出热阻比R0.2/R1.0及R0.4/R1.0。将结果示于表4。
[实施例18]
在15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加70g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa、粒子尺寸：22μm)，除此以外，与实施例17同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、以及与实施例17同样地操作而测定出的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值示于表4。
[实施例19]
在6.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及6.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加77g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：3MPa、粒子尺寸：60μm)及10g的氧化铝(粒子尺寸：5μm)，除此以外，与实施例17同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、以及与实施例17同样地操作而测定出的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值示于表4。
[实施例20]
在18.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及18.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加63g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：2MPa、粒子尺寸：70μm)，除此以外，与实施例17同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、以及与实施例17同样地操作而测定出的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值示于表4。
[实施例21]
在18.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及18.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加63g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：10MPa、粒子尺寸：50μm)，除此以外，与实施例17同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、以及与实施例17同样地操作而测定出的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值示于表4。
[实施例22]
在15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加70g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa、粒子尺寸：22μm)，除此以外，与实施例17同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、以及与实施例17同样地操作而测定出的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值示于表4。
[实施例23]
在20g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及20g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加45g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa、粒子尺寸：22μm)及15g的氧化铝(粒子尺寸：5μm)，除此以外，与实施例17同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、以及与实施例17同样地操作而测定出的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值示于表4。
[实施例24]
在15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及15g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加40g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1MPa、粒子尺寸：22μm)及30g的二氧化硅(粒子尺寸：5μm)，除此以外，与实施例17同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、以及与实施例17同样地操作而测定出的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值示于表4。
[实施例25]
在7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及7.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加85g的氧化铝(粒子尺寸：18μm)，除此以外，与实施例17同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、以及与实施例17同样地操作而测定出的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值示于表4。
[比较例14]
在13g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及13g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加74g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1.5MPa、粒子尺寸：32μm)，不进行预备加压加热工序，除此以外，与实施例17同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、以及与实施例17同样地操作而测定出的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值示于表4。
[比较例15]
在16.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20A)及16.5g的有机硅树脂(Wacker Asahikasei Silicone Co.,Ltd.制，型号：LR3303-20B)中添加67g的六方晶氮化硼的聚集体粒子(压碎强度：1.5MPa、粒子尺寸：32μm)，不进行预备加压加热工序，除此以外，与实施例17同样地操作来制备散热片。
此外，将组合物的组成、以及与实施例17同样地操作而测定出的散热片的绝缘击穿电压及热阻的值示于表4。
[表4]
表4
Figure BDA0003844853840000511
使用六方晶氮化硼的聚集体粒子的实施例17～25的散热片的绝缘击穿电压为5.0kV以上，并且，热阻比R0.2/R1.0及R0.4/R1.0均为1以上。即，本发明的散热片不仅绝缘性优异，而且在高压力(1.0MPa)负载时导热性路径不会被破坏。其中，仅使用六方晶氮化硼的聚集体粒子的实施例17～25的散热片在高压力(1.0MPa)负载时的热阻为1.5℃/W以下，热阻的绝对值也低，最适合用于汽车用途。
另一方面，未进行预备加热加压工序的比较例14及15的散热片的绝缘击穿电压小于5.0kV且绝缘性存在问题。热阻比R0.2/R1.0及R0.4/R1.0也小于1。
针对实施例17～25的散热片，压力负载由0.2MPa上升至0.4MPa、进一步上升至1.0MPa时，热阻下降。这被认为是由于压力负载而使散热片的厚度减少，由此厚度方向的导热性粒子的分布密度增大(即，粒子彼此的距离缩短)、导热性提高的缘故。
另一方面，针对比较例14及15的散热片，压力负载为从0.2MPa至0.4MPa的情况下，随着压力负载上升而热阻下降，但当进一步上升至1.0MPa时，热阻再次上升。这表明在压力负载超过0.4MPa而上升至1.0MPa时，由于散热片的压缩，内部的导热路径被破坏。
此外，确认了实施例17～实施例19的内部结构，结果能够确认与第1发明同样地，纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内。
确认了实施例20～实施例22的内部结构，结果确认了与第2发明同样地，面积比率(Sr)在20％以上80％以下的范围内。
确认了实施例23～实施例25的内部结构，结果确认了与第3发明同样地，粒子数比率nw/nd在0.4以上、小于1的范围内。
如上所述，确认到将热阻比R0.4/R1.0设为1以上，以使孔隙减少的方式使得绝缘击穿电压成为规定的范围内地进行调节是重要的。
产业上的可利用性
就本发明的散热片而言，在高的紧固压下安装散热器也显示出优异的导热性及绝缘性，因此不仅在通常用途，而且在车载用途中也能够保护发热性电子部件免受热损伤。
附图标记说明
1 电子部件
2 散热器
3 空气层
4 散热片
10 散热片
11 有机硅树脂
12 导热性填充材料
12a 观察对象的导热性填充材料(聚集体粒子的导热性填充材料)
12b 非观察对象的导热性填充材料(鳞片状一次粒子的导热性填充材料)

Claims (14)

1.散热片，其含有有机硅树脂及导热性填充材料，其中，在所述有机硅树脂及所述导热性填充材料的合计量100质量％中，所述有机硅树脂的含量为10～30质量％，所述导热性填充材料的含量为70～90质量％，
在从所述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于所述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(I)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，由式(II)表示的纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内，
(D+W)/2 式(I)，
D/W 式(II)。
2.散热片，其含有有机硅树脂及导热性填充材料，其中，在所述有机硅树脂及所述导热性填充材料的合计量100质量％中，所述有机硅树脂的含量为10～30质量％，所述导热性填充材料的含量为70～90质量％，
在从所述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于所述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(III)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，多个粒子的剖面形状的合计面积S相对于所述剖面图的总面积而言的面积比率(Sr)在20％以上80％以下的范围内，
(D+W)/2 式(III)。
3.散热片，其含有有机硅树脂及导热性填充材料，其中，在所述有机硅树脂及所述导热性填充材料的合计量100质量％中，所述有机硅树脂的含量为10～30质量％，所述导热性填充材料的含量为70～90质量％，
在从所述散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于所述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(IV)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，个数nw与个数nd的粒子数比率nw/nd在0.4以上且小于1的范围内，
(D+W)/2 式(IV)，
其中，个数nw为与面方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm所述直线上的个数，
个数nd为与厚度方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm所述直线上的个数。
4.如权利要求1～3中任一项所述的散热片，其中，所述导热性填充材料是选自氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、氮化铝、氮化硼、氮化硅、碳化硅、氢氧化铝中的单独或数种的组合。
5.如权利要求1～3中任一项所述的散热片，其中，所述导热性填充材料是鳞片状的六方晶氮化硼的一次粒子聚集而成的聚集体粒子。
6.制造方法，其为含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片的制造方法，所述制造方法包括：
组合物制备工序，其中，将在所述有机硅树脂及所述导热性填充材料的合计量100质量％中为10～30质量％的有机硅树脂及70～90质量％的导热性填充材料混合而制备组合物；
片成型工序，其中，在所述组合物制备工序后，将组合物成型为片状；
预备加热工序，其中，在所述片形成工序后，在对片进行加压的同时于比固化起始温度低的预备加热温度进行预备加热；和
固化工序，其中，在所述预备加热工序后，在对所述预备加热后的片进行加压的同时于所述固化起始温度以上的温度进行加热，
其中，在从得到的散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于所述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(I)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，由式(II)表示的纵横比的平均值在0.4以上1.4以下的范围内，
(D+W)/2 式(I)，
D/W 式(II)。
7.制造方法，其为含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片的制造方法，所述制造方法包括：
组合物制备工序，其中，将在所述有机硅树脂及所述导热性填充材料的合计量100质量％中为10～30质量％的有机硅树脂及70～90质量％的导热性填充材料混合而制备组合物；
片成型工序，其中，在所述组合物制备工序后，将组合物成型为片状；
预备加热工序，其中，在所述片形成工序后，在对片进行加压的同时于比固化起始温度低的预备加热温度进行预备加热；和
固化工序，其中，在所述预备加热工序后，在对所述预备加热后的片进行加压的同时于所述固化起始温度以上的温度进行加热，
其中，在从得到的散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于所述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(III)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，多个粒子的剖面形状的合计面积S相对于所述剖面图的总面积而言的面积比率(Sr)在20％以上80％以下的范围内，
(D+W)/2 式(III)。
8.制造方法，其为含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片的制造方法，所述制造方法包括：
组合物制备工序，其中，将在所述有机硅树脂及所述导热性填充材料的合计量100质量％中为10～30质量％的有机硅树脂及70～90质量％的导热性填充材料混合而制备组合物；
片成型工序，其中，在所述组合物制备工序后，将组合物成型为片状；
预备加热工序，其中，在所述片形成工序后，在对片进行加压的同时于比固化起始温度低的预备加热温度进行预备加热；和
固化工序，在所述预备加热工序后，在将所述预备加热后的片进行加压的同时于所述固化起始温度以上的温度进行加热，
其中，在从得到的散热片的一个表面至另一表面的厚度方向的剖面图中，关于所述导热性填充材料的剖面形状，当以D表示厚度方向的费雷特定方向接线径、以W表示面方向的费雷特定方向接线径时，针对从由式(IV)表示的双轴平均径大的粒子起至第24大的粒子，个数nw与个数nd的粒子数比率nw/nd在0.4以上且小于1的范围内，
(D+W)/2 式(IV)，
其中，个数nw为与面方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm所述直线上的个数，
个数nd为与厚度方向平行地以20μm间隔引出的直线所横穿的粒子在每10μm所述直线上的个数。
9.如权利要求6～8中任一项所述的制造方法，其中，所述导热性填充材料是鳞片状的六方晶氮化硼的一次粒子聚集而成的聚集体粒子。
10.如权利要求6～8中任一项所述的制造方法，其中，所述导热性填充材料是氮化硼的鳞片状的一次粒子聚集而成的聚集体粒子。
11.散热片，其为由含有有机硅树脂及导热性填充材料的散热片用树脂组合物形成的散热片，
所述树脂组合物中，在所述有机硅树脂及所述导热性填充材料的合计量100质量％中，所述有机硅树脂的含量为10～40质量％，所述导热性填充材料的含量为60～90质量％，所述导热性填充材料是六方晶氮化硼的一次粒子聚集而成的聚集体粒子，
当将在厚度方向上负载0.4MPa的压力时的热阻值设为R0.4、将在厚度方向上负载1.0MPa的压力时的热阻值设为R1.0时，所述散热片的热阻比R0.4/R1.0为1以上，
所述散热片的绝缘电阻为5.0kV以上。
12.如权利要求11所述的散热片，其中，所述导热性填充材料还包含氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、氮化铝、氮化硅、碳化硅、氢氧化铝、氧化镁中的任一种。
13.如权利要求11或12所述的散热片，其中，将在厚度方向上负载1.0MPa的压力时的热阻值设为R1.0时，R1.0为1.30℃以上。
14.散热片的制造方法，其为权利要求11～13中任一项所述的散热片的制造方法，所述制造方法包括：
组合物制备工序，其中，将在所述有机硅树脂及所述导热性填充材料的合计量100质量％中为10～40质量％的有机硅树脂及60～90质量％的导热性填充材料混合而制备组合物；
片成型工序，其中，在所述组合物制备工序后，将组合物成型为片状；
预备加热工序，其中，在所述片形成工序后，在对片进行加压的同时于比固化起始温度低的预备加热温度进行预备加热；和
固化工序，其中，在所述预备加热工序后，在对所述预备加热后的片进行加压的同时于所述固化起始温度以上的温度进行加热。
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