CN115172483B - 一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池及其制备方法。该太阳电池包括从下而上依次设置的背面电极、砷化镓衬底和碳纳米管/氧化钼复合层；还包括正面电极和PVA+H++Fe2+/3+凝胶；所述正面电极设置在所述碳纳米管/氧化钼复合层上表面两侧；所述PVA+H++Fe2+/3+凝胶部分面积与正面电极接触，部分面积与碳纳米管/氧化钼复合层接触。本发明的制备方法流程简便，可实现大规模推广应用。同时器件结构设计新颖，在氧化钼作为p掺制备复合载流子传输层的基础上，使用PVA+H++Fe2+/3+凝胶进行酸/氧化还原掺杂，实现器件转换效率及稳定性的大幅提升。
Description
技术领域
本发明属于太阳电池技术领域，具体涉及一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池及其制备方法。
背景技术
能源需求的日益增长，清洁的可再生能源技术的开发迫在眉睫，作为无污染、可再生、来源广泛的绿色能源，太阳能光伏转化技术凭借着自主供能的优势在空间电源领域、无人航行器、无线通信设备、户外耗电装置等应用领域备受青睐。针对目前军民两用领域对高效率、高稳定性的自主供能装置的需求，以砷化镓为代表的III-Ⅴ族半导体电池以其宽光谱响应受到了重视并且得到了发展。传统pn结砷化镓基太阳电池器件的制备工艺复杂和成本较高，也严重限制了其在民间的大规模应用。异质结太阳电池概念的提出，也为砷化镓基异质结太阳电池的发展迎来了曙光。碳纳米管凭借着具有高载流子迁移率和能带匹配可调、及其薄膜的高光透过率等优异特性已被广泛应用于硅基异质结太阳电池中，展现良好的应用前景。而砷化镓相较于Si具有更大的带隙、直接带隙优势和更高载流子迁移率，基于S-Q模型砷化镓基异质结太阳电池有望突破现阶段碳材料基异质结太阳电池的光伏效率。此外，酸掺杂手段已被证明可有效提升碳材料(石墨烯、碳纳米管)基异质结太阳电池的光电转换效率，但仍遭受性能快速衰减的困扰。因此，如何提升酸掺杂器件性能稳定性还需得到进一步的深入研究。
发明内容
为了克服现有技术的缺点和不足，本发明的目的在于提出一种便捷、低成本的高稳定性的Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池及其制备方法。
本发明的目的通过以下技术方案实现。
一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池，包括从下而上依次设置的背面电极、砷化镓衬底和碳纳米管/氧化钼复合层；
还包括正面电极和PVA+H++Fe2+/3+凝胶；所述正面电极设置在所述碳纳米管/氧化钼复合层上表面两侧；所述PVA+H++Fe2+/3+凝胶部分面积与正面电极接触，部分面积与碳纳米管/氧化钼复合层接触；
所述PVA+H++Fe2+/3+凝胶由聚乙烯醇(PVA)、酸溶液与Fe2+/3+离子对的复合溶液制备得到。
所述碳纳米管/氧化钼复合层为碳纳米管与氧化钼的复合层。
优选的，所述聚乙烯醇与酸溶液的用量关系为0.5-2g/mL；所述Fe2+/3+离子对中的Fe2+、Fe3+在酸溶液中的浓度均为0.01-2M。
优选的，所述聚乙烯醇与酸溶液的用量关系为1g/mL；所述Fe2+、Fe3+在酸溶液中的浓度均为1M。
优选的，所述PVA+H++Fe2+/3+凝胶通过以下方法制备：
将酸溶液和Fe2+和Fe3+离子对混合搅拌均匀至完全溶解；再加入聚乙烯醇，加热搅拌至透明澄清；然后冷却至室温，得到PVA+H++Fe2+/3+凝胶。
优选的，所述酸溶液为0.01-2M的H2SO4溶液、HCl溶液、HNO3溶液或HF溶液，优选为1M；所述Fe2+为FeSO4、FeCl2或Fe(NO3)2，Fe3+为Fe2(SO4)3、FeCl3或Fe(NO3)3。
优选的，所述碳纳米管/氧化钼复合层通过以下方法制备：
将碳纳米管粉末均匀分散于十二烷基苯磺酸钠水溶液中，离心得到悬浮液，再向悬浮液中加入氧化钼纳米线粉末，然后将所得碳纳米管/氧化钼水溶液进行真空抽滤制膜，将所获得的复合薄膜和滤膜放置于清洗干净的砷化镓衬底上，所收集的复合薄膜面与砷化镓衬底表面接触后压紧，滴入酒精后放入密闭空间中抽真空，取出后去除滤膜，即在砷化镓衬底表面获得碳纳米管/氧化钼复合层。
优选的，所述碳纳米管/氧化钼水溶液中溶剂为30mL，氧化钼粉末的添加量为0.1-1mg；所述碳纳米管在碳纳米管/氧化钼水溶液中的含量为0.004-0.02mg/mL。
优选的，所述碳纳米管/氧化钼水溶液中溶剂为30mL，氧化钼粉末的添加量为0.5mg；所述碳纳米管在碳纳米管/氧化钼水溶液中的含量为0.008mg/mL。
优选的，所述碳纳米管的直径为1-2nm，长度5-30μm；所述氧化钼纳米线的直径为30-50nm，长度20-50μm。
优选的，所述十二烷基苯磺酸钠水溶液的浓度为0.5wt/％，其中碳纳米管添加量为0.5-1.5mg，优选为1mg。
所述离心过程中的转数为1000-5000rpm，离心时间为1-60min，优选为4000rpm，20min。
优选的，所述背面电极为金、银、钛、铜、镍、铂、氧化锡锑和铝掺氧化锌单一电极或复合电极；所述的正面电极为金、银、钛、铜、镍、铂、氧化锡锑和铝掺氧化锌单一电极或复合电极。
以上任一项所述的一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
1)在砷化镓衬底的背表面制备背面电极，获得背面电极/砷化镓；
2)在背面电极/砷化镓上进行碳纳米管/氧化钼复合层的制备，得背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼；
3)在背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼表面进行正面电极的制备，得砷化镓/碳纳米管/氧化钼异质结太阳电池；
4)将PVA+H++Fe2+/3+凝胶直接滴加于砷化镓/碳纳米管/氧化钼异质结太阳电池受光区域表面，得Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池。
步骤1)中在砷化镓衬底的一表面制备背面电极是指采用有机溶剂和水对砷化镓衬底进行依次超声清洗，氮气吹干；在砷化镓衬底的一表面进行背面电极的蒸镀，随后进行退火，再依次采用有机溶剂和水超声清洗，吹干备用。
所述的有机溶剂为丙酮和乙醇。
本发明选择碳纳米管/氧化钼复合薄膜作为空穴传输层，结合砷化镓衬底制备异质结太阳电池，其中氧化钼作为p掺的载流子传输层的同时发挥着减反射膜的效果。在该结构基础上，滴加PVA+H++Fe2+/3+凝胶进一步进行酸/氧化还原掺杂，降低薄膜层间电阻，加快复合薄膜中载流子的分离和运输。PVA+H++Fe2+/3+凝胶的应用，可进一步提升酸掺杂碳基异质结太阳电池器件的稳定性，推动该类高性能太阳电池的大范围应用。
相对于现有技术，本发明具有如下的优点及有益效果：
(1)相较于传统的碳纳米管/硅太阳电池结构设计，砷化镓衬底凭借其直接带隙、宽禁带的优异特性，可用于更高开路电压及转化效率的异质结太阳电池制备。
(2)相较于直接生长碳纳米管薄膜，通过抽滤制膜的手段制备氧化钼掺杂的复合薄膜应用为载流子传输层，同时可以起到减反射膜的效果。该制备手段可极大的简化工序和降低成本，同时不需考虑衬底的耐高温性，拓宽了碳纳米管薄膜的应用领域。
(3)相较于传统酸溶液/气体掺杂碳纳米管薄膜，本发明制备的PVA+H++Fe2+/3+凝胶掺杂效果较佳，器件性能更加稳定。同时电解质中离子对的存在，可利用其氧化还原特性可进一步加速载流子分离，提高器件光电转换效率。
附图说明
图1为砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池的结构示意图；其中，1-背面电极，2-砷化镓衬底，3-碳纳米管/氧化钼复合层，4-正面电极，5-PVA+H++Fe2+/3+凝胶；
图2为实施例1中碳纳米管/氧化钼复合薄膜的SEM图；
图3为实施例1中砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池与砷化镓/碳纳米管/氧化钼异质结太阳电池的电流密度-电压与光电转换效率稳定曲线图。
图4为实施例1-5、对比例1所得电池的电流密度-电压与光电转换效率稳定曲线图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。实施例中所用试剂如无特殊说明均可从市场常规购得。
本发明的Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池的结构示意图如图1所示，包括从下而上依次设置的背面电极1、砷化镓衬底2和碳纳米管/氧化钼复合层3；
还包括正面电极4和PVA+H++Fe2+/3+凝胶5；所述正面电极设置在所述碳纳米管/氧化钼复合层上表面两侧；所述PVA+H++Fe2+/3+凝胶部分面积与正面电极接触，部分面积与碳纳米管/氧化钼复合层接触。
实施例1
(1)在砷化镓衬底的一表面依次采用10wt％HCl酸洗3min，丙酮、乙醇、去离子水中依次超声清洗5min，氮气吹干后进行金背面电极蒸镀退火，获得金背面电极/砷化镓；随后再依次用10wt％HCl、丙酮、乙醇、去离子水中浸泡/超声清洗，氮气吹干备用。
(2)将1mg碳纳米管加入0.5wt％十二烷基苯磺酸钠水溶液中，进行超声均匀分散，在4000pm下离心20min得到浓度为0.12mg/mL悬浮液，量取2mL的碳纳米管悬浮液稀释配制30ml的0.008mg/mL水溶液，加入0.1mg氧化钼粉末搅拌分散均匀后进行真空抽滤制膜。
(3)将步骤(2)所获得的复合薄膜/滤膜放置于清洗干净的砷化镓衬底上，所收集的复合薄膜面与衬底表面接触后用载玻片压紧，滴入酒精后放入70℃烘箱中干燥，待酒精完全挥发后取出去除滤膜，可获得背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼。
(4)在背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼上表面两侧进行银正面电极的光刻/蒸镀制备。
(5)将1M H2SO4溶液与一定量的FeSO4/Fe2(SO4)3样品粉末混合搅拌均匀至完全溶解，得到1M H2SO4+1M FeSO4+0.5M Fe2(SO4)3溶液。随后，按照1g/mL的浓度加入PVA，搅拌并加热至透明澄清，即可得到PVA+1M H2SO4+1MFe2+/Fe3+凝胶电解质。最后将PVA+1M H2SO4+1MFe2+/Fe3+凝胶直接滴加于砷化镓/碳纳米管/氧化钼异质结太阳电池受光区域表面，得到砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池。
图2为实施例1中碳纳米管/氧化钼复合薄膜的SEM图；图3为实施例1中砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池的电流密度-电压与光电转换效率稳定曲线图。
本实施例还制备了砷化镓/碳纳米管/氧化钼异质结太阳电池，与以上的砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池的制备步骤区别在于没有步骤(5)中PVA+H++Fe2+/3+的制备过程，其它步骤相同。所得砷化镓/碳纳米管/氧化钼异质结太阳电池的开路电压Voc为0.47V，短路电流密度ISC为6.19mA cm-2，填充因子FF为30.06％，光电转化效率为1.10％，衰减后光电转换效率为初始值的77.78％(见图3)。
本实施例所得砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池的开路电压Voc为0.48V，短路电流密度ISC为9.79mA cm-2，填充因子FF为66.31％，光电转化效率为3.12％，衰减后光电转换效率为初始值的94.15％(见图3)。
实施例2
制备及参数条件与实施例1相同，区别在于碳纳米管/氧化钼薄膜的制备。其中氧化钼粉末的添加量变为0.5mg，碳纳米管水溶液添加量与PVA+H++Fe2+/3+凝胶参数保持不变，得到与实施例1基本一致的器件结构：金背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2 +/3+/银正面电极。
本实施例所得砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池的开路电压Voc为0.52V，短路电流密度ISC为12.23mA cm-2，填充因子FF为69.02％，光电转化效率为4.38％(见图4)。
实施例3
制备及参数条件与实施例1相同，区别在于碳纳米管/氧化钼薄膜的制备。其中氧化钼粉末的添加量变为1mg，碳纳米管水溶液添加量与PVA+H++Fe2+/3+凝胶参数保持不变，得到与实施例1基本一致的器件结构：金背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+/银正面电极。
本实施例所得砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池的开路电压Voc为0.71V，短路电流密度ISC为9.56mA cm-2，填充因子FF为44.48％，光电转化效率为3％(见图4)。
实施例4
制备及参数条件与实施例2相同，区别在于PVA+H++Fe2+/3+凝胶的制备。其中FeSO4、Fe2(SO4)3的添加量分别变为0.01M和0.005M，得到PVA+1MH2SO4+0.01M Fe2+/Fe3+凝胶电解质。碳纳米管水溶液添加量与氧化钼粉末添加量参数保持不变，得到与实施例2基本一致的器件结构：金背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+/银正面电1极。
本实施例所得砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池的开路电压Voc为0.54V，短路电流密度ISC为9.18mA cm-2，填充因子FF为45.89％，光电转化效率为2.26％(见图4)。
实施例5
制备及参数条件与实施例2相同，区别在于PVA+H++Fe2+/3+凝胶的制备。其中FeSO4、Fe2(SO4)3的添加量分别变为2M和1M，得到PVA+1M H2SO4+2MFe2+/Fe3+凝胶电解质。碳纳米管水溶液添加量与氧化钼粉末添加量参数保持不变，得到与实施例2基本一致的器件结构：金背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+/银正面电极。
本实施例所得砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池的开路电压Voc为0.58V，短路电流密度ISC为10.22mA cm-2，填充因子FF为48.38％，光电转化效率为2.89％(见图4)。
对比例1
制备及参数条件与实施例2相同，区别在于本对比例所使用掺杂剂为1MH2SO4溶液，而实施例2使用掺杂剂为PVA+H++Fe2+/3+凝胶。其中碳纳米管水溶液添加量与氧化钼粉末添加量参数保持不变，得到与实施例2基本一致的器件结构：金背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼/H+/银正面电极。
本实施例所得砷化镓/碳纳米管/氧化钼/PVA+H++Fe2+/3+异质结太阳电池的开路电压Voc为0.56V，短路电流密度ISC为10.07mA cm-2，填充因子FF为30.47％，光电转化效率为1.73％(见图4)。
Claims (8)
1.一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池，其特征在于，包括从下而上依次设置的背面电极、砷化镓衬底和碳纳米管/氧化钼复合层；
还包括正面电极和PVA+H++Fe2+/3+凝胶；所述正面电极设置在所述碳纳米管/氧化钼复合层上表面两侧；所述PVA+H++Fe2+/3+凝胶部分面积与正面电极接触，部分面积与碳纳米管/氧化钼复合层接触；
所述PVA+H++Fe2+/3+凝胶由聚乙烯醇、酸溶液与Fe2+/3+离子对的复合溶液制备得到；
所述聚乙烯醇与酸溶液的用量关系为0.5-2g/mL；所述Fe2+/3+离子对中的Fe2+、Fe3+在酸溶液中的浓度均为0.01-2M；
所述PVA+H++Fe2+/3+凝胶通过以下方法制备：
将酸溶液和Fe2+和Fe3+离子对混合搅拌均匀至完全溶解；再加入聚乙烯醇，加热搅拌至透明澄清；然后冷却至室温，得到PVA+H++Fe2+/3+凝胶。
2.根据权利要求1所述的一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池，其特征在于，所述酸溶液为0.01-2M 的H2SO4溶液、HCl溶液、HNO3溶液或HF溶液；所述Fe2+为FeSO4、FeCl2或Fe(NO3)2，Fe3+为Fe2(SO4)3、FeCl3或Fe(NO3)3。
3.根据权利要求1-2任一项所述的一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池，其特征在于，所述碳纳米管/氧化钼复合层通过以下方法制备：
将碳纳米管粉末均匀分散于十二烷基苯磺酸钠水溶液中，离心得到悬浮液，再向悬浮液中加入氧化钼纳米线粉末，然后将所得碳纳米管/氧化钼水溶液进行真空抽滤制膜，将所获得的复合薄膜和滤膜放置于清洗干净的砷化镓衬底上，所收集的复合薄膜面与砷化镓衬底表面接触后压紧，滴入酒精后放入密闭空间中抽真空，取出后去除滤膜，即在砷化镓衬底表面获得碳纳米管/氧化钼复合层。
4.根据权利要求3所述的一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池，其特征在于，所述碳纳米管/氧化钼水溶液中溶剂为30mL，氧化钼粉末的添加量为0.1-1mg；所述碳纳米管在碳纳米管/氧化钼水溶液中的含量为0.004-0.02mg/mL。
5.根据权利要求4所述的一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池，其特征在于，所述碳纳米管/氧化钼水溶液中溶剂为30mL，氧化钼粉末的添加量为0.5mg；所述碳纳米管在碳纳米管/氧化钼水溶液中的含量为0.008mg/mL。
6.根据权利要求5所述的一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池，其特征在于，所述碳纳米管的直径为1-2nm，长度5-30μm；所述氧化钼纳米线的直径为30-50nm，长度20-50μm。
7.根据权利要求1所述的一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池，其特征在于，所述背面电极为金、银、钛、铜、镍、铂、氧化锡锑和铝掺氧化锌单一电极或复合电极；所述的正面电极为金、银、钛、铜、镍、铂、氧化锡锑和铝掺氧化锌单一电极或复合电极。
8.权利要求1~7任一项所述的一种Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
1）在砷化镓衬底的背表面制备背面电极，获得背面电极/砷化镓；
2）在背面电极/砷化镓上进行碳纳米管/氧化钼复合层的制备，得背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼；
3）在背面电极/砷化镓/碳纳米管/氧化钼表面进行正面电极的制备，得砷化镓/碳纳米管/氧化钼异质结太阳电池；
4）将PVA+H++Fe2+/3+凝胶直接滴加于砷化镓/碳纳米管/氧化钼异质结太阳电池受光区域表面，得Fe2+/3+氧化还原离子对修饰GaAs异质结太阳电池。
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