CN115148844B - 基于双异质结的光电探测器及其制备方法 - Google Patents

基于双异质结的光电探测器及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于WSe2/MoS2和MoS2/β‑Ga2O3双异质结的光电探测器及其制备方法，主要解决现有MoS2/β‑Ga2O3异质结光电探测器暗电流过大、响应度较低的问题。其自下而上包括：衬底、β‑Ga2O3层和MoS2层，该MoS2层的上部增设有WSe2层，以在β‑Ga2O3层与MoS2层之间形成Ⅰ型异质结，在MoS2层与WSe2层之间形成Ⅱ型异质结，该WSe2层和MoS2层的两端对称设置阳极和阴极。本发明通过设置Ⅱ型异质结与Ⅰ型异质结组合的双异质结结构，实现对光生载流子的分离、增强电场强度、增加光吸收率，进而降低暗电流、提高器件响应速度，可用于紫外区间光电探测。

Description

基于双异质结的光电探测器及其制备方法
技术领域
本发明属于半导体器件技术领域，具体涉及一种光电探测器，可用于紫外区间光电探测。
背景技术
高性能紫外UV光电探测器在民用和军事应用中十分重要，该探测器已广泛应用于导弹预警系统、火焰检测、生物分析等领域。紫外线UV波段可分为三个波段，包括320nm-400nm的长波紫外线UVA、280nm-320nm的中波紫外线UVB和200nm-280nm的短波紫外线UVC。经过地球大气层的强烈吸收，太阳辐射的UVC光无法到达地球表面，所以UVC波段也称为日盲区。在该波段工作的光电探测器可以有效避免太阳辐射的干扰，即使在太阳照射下也能够准确检测微弱的深紫外信号。
β-Ga2O3具有4.9eV的宽带隙、较高的吸收系数、优异的化学与热稳定性，是非常适合制备日盲光电探测器的材料。二维材料由于其原子级厚度、通过范德华力叠加和表面无化学悬挂键的特性，有利于实现在不同光谱区域工作的各种光电探测器。
MoS2具有可调带隙、高载流子迁移率和良好化学稳定性,通过构建β-Ga2O3和MoS2薄膜的异质结构，可以实现高性能的日盲紫外光电探测器。Ranran Zhou等在其论文“Self-powered solar-blind photodetector based on MoS2/Ga2O3 heterojunction”公布了一种基于MoS2/β-Ga2O3异质结的高性能光电探测器，如图1所示。该光电探测器自下而上包括蓝宝石衬底1、β-Ga2O3层2、MoS2层3，MoS2层3，两端对称设置有阳极4和阴极5；该光电探测器虽说在日盲区具有较高的响应度和很快的响应速度，但却存在暗电流过大，使光暗电流比很小，造成紫外区间光电探测现象不明显的缺陷。
发明内容
本发明的目的在于针对上述现有技术的缺陷，提出一种基于双异质结的光电探测器及其制备方法，以减小暗电流，增大光暗电流比，提高光电探测效果。
为实现上述目的，本发明基于双异质结的光电探测器，自下而上包括蓝宝石衬底
1、β-Ga2O3层2和MoS2层3，所述β-Ga2O3层2与MoS2层3形成Ⅰ型异质结，其特征在于:
所述MoS2层3的上部增设有WSe2层4，在MoS2层3与WSe2层4形成Ⅱ型异质结，以增强所述WSe2层4与MoS2层3之间电场，分离光生电子与空穴，获得高响应速度，并通过Ⅱ型异质结与Ⅰ型异质结的组合抑制暗电流；
所述WSe2层4和MoS2层3的两端对称设置阳极和阴极。
进一步，所述MoS2层3由双层MoS2构成，厚度为1.4nm～2nm。
进一步，所述WSe2层4厚度为10nm～15nm。
进一步，所述衬底1可为蓝宝石或二氧化硅衬底。
进一步，所述β-Ga2O3层2厚度为60nm～100nm。
进一步，所述阳极5采用Au，所述阴极6采用Ti，厚度均为50nm～60nm。
为实现上述目的，本发明制备基于双异质结的光电探测器的方法，包括如下步骤：
1)去除衬底杂质；
将衬底1抛光面朝上，放入烧杯中，在超声清洗机中清洗，随后依次用清洗剂、去离子水、丙酮和乙醇清洗，清洗后将衬底取出，使用氮气枪吹干；
2)磁控溅射生长β-Ga2O3层2；
2a)采用纯度为99.99％的氧化镓陶瓷靶材采用磁控溅射在蓝宝石基片上沉积生长氧化镓薄膜；
2b)溅射完成后，将样品置入石英舟中在氮气氛围进行高温退火处理，再在氮气氛围内降至室温；
3)二维材料的剥离与转移；
3a)用思高胶带粘取块体的MoS2和WSe2材料,并进行不断对撕，在达到理想厚度后将其贴在准备好的聚二甲基硅氧烷PDMS上静置4h～5h，然后揭去胶带，分别形成PDMS/MoS2和PDMS/WSe2组合材料；
3b)通过使用二维自对准转移平台，将PDMS与MoS2进行分离，形成MoS2层3，并将MoS2层3转移到β-Ga2O3层2上，使MoS2层3与β-Ga2O3层2之间形成Ⅰ型异质结；
3c)利用与3b)相同的方法，将PDMS与WSe2进行分离，形成WSe2层4，并将WSe2层4转印到MoS2层3上，使WSe2层4与MoS2层3之间形成Ⅱ型异质结；
4)制备金属电极；
将带有Ⅰ型和Ⅱ型异质结的衬底1放入真空室内，通过掩模版进行两次蒸镀，先后形成阳极5与阴极6，完成光电探测器的制备。
本发明与现有的技术相比，具有如下优点：
1.暗电流小：
本发明由于在MoS2层3与β-Ga2O3层2之间形成Ⅰ型异质结，在WSe2层4与MoS2层3之间形成Ⅱ型异质结，可利用Ⅰ型和Ⅱ型异质结的组合抑制光电探测器暗电流，从而提升器件光暗电流比，使光电探测现象更加明显。
2.响应度大：
本发明由于添加了其光吸收率是β-Ga2O3层2的20～50倍的WSe2层，增大了器件的光吸收率，从而提升响应度，使光电探测响应更加灵敏。
3.响应速度快：
本发明由于在WSe2层4与MoS2层3之间形成Ⅱ型异质结，可利用Ⅱ型异质结产生的电场促进光生载流子在WSe2/MoS2异质结处分离，从而减小了器件的复合率，提升响应速度，缩短器件的响应时间。
附图说明
图1为现有基于MoS2/β-Ga2O3异质结的光电探测器垂直结构示意图；
图2为本发明基于WSe2/MoS2和MoS2/β-Ga2O3异质结的光电探测器垂直结构示意图；
图3为本发明制作图2光电探测器的流程示意图；
图4为本发明光电探测器与现有光电探测器的响应度对比图；
图5为本发明光电探测器与现有光电探测器的暗电流对比图。
具体实施方式
以下结合附图对本发明的实例做进一步详细描述，这些实施例不构成对本发明的任何限制，显然对于本领域的专业人员来说，在了解本发明内容和原理的基础上，在不脱离本发明精神和范围的情况下，都可以对其内容和细节进行改动和变形，但是这些基于本发明的修改仍在本发明的权利要求的范围之内。
参照图2，本发明基于WSe2/MoS2和MoS2/β-Ga2O3异质结的光电探测器，包括衬底1、β-Ga2O3层2、MoS2层3、WSe2层4、阳极5和阴极6，其中：
所述衬底1，采用蓝宝石或二氧化硅，厚度为100nm～150nm；
所述β-Ga2O3层2，其位于衬底1的正面，厚度为60nm～100nm；
所述MoS2层3，其位于β-Ga2O3层2的正面，厚度为1.4nm～2nm，其与β-Ga2O3层2形成Ⅰ型异质结；
所述WSe2层4，其位于MoS2层3的正面，厚度为10nm～15nm，其与MoS2层3形成Ⅱ型异质结，以增强所述WSe2层(4)与MoS2层(3)之间电场，分离光生电子与空穴，获得高响应速度，并通过Ⅱ型异质结与Ⅰ型异质结的组合抑制暗电流；
所述阳极5和阴极6，其对称分布于MoS2层3与WSe2层4的两端，分别采用金属Au与金属Ti,厚度皆为50nm～60nm。
参照图3，本发明给出制作上述光电探测器的如下三种实施例。
实施例1：制备蓝宝石衬底厚度为100nm；β-Ga2O3层厚度为60nm；MoS2层厚度为2nm；WSe2层厚度为10nm；金属电极层厚度为50nm,阳极采用Au金属，阴极采用Ti金属的WSe2/MoS2和MoS2/β-Ga2O3异双质结的光电探测器。
步骤1：预处理衬底。
选用厚度为100nm、大小为15mm×15mm的蓝宝石衬底，将其抛光面朝上，放入烧杯中，用超声波清洗机进行清洗，随后依次用丙酮、乙醇、去离子水清洗。
将清洗后的衬底1取出，使用氮气枪吹干。
步骤2：磁控溅射生长β-Ga2O3薄膜。
2.1)将预处理后的衬底放入准备好的样品盘上，将样品盘连同衬底一起放进磁控溅射设备的腔室内，放入纯度为99.99％的氧化镓陶瓷靶材，关闭腔门，开启机械泵将腔体抽真空，当腔室内真空度下降到5Pa左右时，打开分子泵，继续对腔室抽真空,直至腔室的真空度降到5×10-4Pa后，即可进行样品升温；
2.2)打开加热控温电源，设定热处理温度为600℃，通过调节电流旋钮来控制加热电流，开始时的加热电流调到2A，加热时应该缓慢加功率，确保氧化镓生长温度增加不至于过快；
2.3)当温度升到所需温度后，调节闸板阀使压强稳定，以保持溅射压强为4Pa,向反应室内通入氧气与氩气进行溅射，保持气体流量为19.5sccm,其中氧氩比为2：19，在衬底1上持续生长β-Ga2O3薄膜30分钟后，关闭样品挡板阀，开始降温，待腔室内气压与大气一致，打开放气阀，将样品取出；
2.4)将长有β-Ga2O3薄膜的样品置入石英舟中在氮气氛围进行800℃高温退火处理90min，再在氮气氛围内降至室温，退火和降温过程的氮气气体流量保持在1L/min。
步骤3：制备MoS2/β-Ga2O3和MoS2/WSe2双异质结。
3.1)机械剥离MoS2和WSe2至理想厚度：
用思高胶带粘取块体的MoS2和WSe2材料,并进行不断对撕，直到达到理想厚度后将其贴在准备好的聚二甲基硅氧烷PDMS上静置4h，然后揭去胶带，分别形PDMS/MoS2和PDMS/WSe2两种组合材料；
3.2)将MoS2转移到β-Ga2O3层2上：
3.2.1)将第一种组合材料MoS2/PDMS置于干净的载玻片一端，将该MoS2/PDMS/载玻片倒置固定于位移台上，该位移台可在X、Y和Z方向上移动载玻片，将长有β-Ga2O3薄膜的样品固定于与位移台在水平方向上平行的样品台上，该样品台保持不动；
3.2.2)通过操控位移台的X和Y方向位移，调控超景深显微系统的焦点位置，将MoS2置于β-Ga2O3的垂直上方；
3.2.3)通过显微屏幕观察调节位移台的Z方向位移，将载玻片/PDMS/MoS2下降至与β-Ga2O3接触的位置，再缓慢下调Z方向位移，使MoS2与β-Ga2O3完全贴合，再调节位移台Z方向位移，缓慢提升载玻片/PDMS直至其与MoS2分离，形成MoS2层3，完成MoS2层3转移到β-Ga2O3层2的全过程,该MoS2层3与β-Ga2O3层2之间形成Ⅰ型异质结；
3.3)将WSe2转移到MoS2层3上：
利用与3.2相同的方法，将PDMS与WSe2进行分离，形成WSe2层4，并将WSe2层4转印到MoS2层3上，使WSe2层4与MoS2层3之间形成Ⅱ型异质结。
步骤4：制备金属电极。
将带有Ⅰ型和Ⅱ型异质结的样件放入真空室内，通过掩模版两次蒸镀厚度均为50nm的Au金属和Ti金属，分别形成阳极5和阴极6，完成光电探测器的制备。
实施例2：制备二氧化硅衬底厚度为150nm；β-Ga2O3层厚度为80nm；MoS2层厚度为1.4nm；WSe2层厚度为12nm；金属电极层厚度为55nm,阳极采用Au金属，阴极采用Ti金属的WSe2/MoS2和MoS2/β-Ga2O3双异质结光电探测器。
步骤一：预处理衬底。
选用厚度为150nm、大小为15mm×15mm的二氧化硅衬底，将其抛光面朝上，放入烧杯中，用超声波清洗机进行清洗，随后依次用丙酮、乙醇、去离子水清洗。
将清洗后的衬底1取出，使用氮气枪吹干。
步骤二：磁控溅射生长β-Ga2O3薄膜。
2a)将预处理之后的衬底1放入生长室中，采用与实施例1中步骤2.1)相同的方法将腔室的真空度抽至5×10-4Pa；
2b)使生长室逐步升温对衬底1进行热处理，直到温度达到650℃，再调节闸板阀使压强稳定，以保持溅射压强为4.5Pa,向反应室内通入氧气与氩气进行溅射，保持气体流量为15sccm,溅射时间为40分钟，以在衬底1上生成80nm的β-Ga2O3层2；
2c)将长有β-Ga2O3层2的衬底1从反应室取出放入石英舟中，先在流量为1.5L/min的氮气氛围进行800℃的高温退火处理120min，再在流量为1.5L/min的氮气氛围降至室温。
步骤三：制备MoS2/β-Ga2O3和MoS2/WSe2双异质结。
3a)采用化学气相沉积法制备MoS2：
3a1)选取SiO2衬底，并对SiO2衬底进行与步骤一相同的预处理，将预处理之后的SiO2衬底放入管式炉沉积区；
3a2)选取纯度大于99.5％的硫粉和MoO3粉，并将硫粉置于管式炉进气端的前温区，设定该温区的加热温度为175℃，将MoO3粉置于管式炉中部的后温区，设定该温区加热温度为650℃；
3a3)向管式炉中通入氩气后加热，直至前、后温区的温度分别达到各自设定值，并保持30min，然后冷却至室温，可在SiO2衬底上形成MoS2层3；
3b)采用微机剥离的方法制备厚度为12nm的WSe2：
用思高胶带粘取块体的WSe2材料,并进行不断对撕，直到达到设定的厚度后将其贴在准备好的聚二甲基硅氧烷PDMS上静置4h，然后揭去胶带，形成PDMS/WSe2组合材料；
3c)利用湿法转移将MoS2层3转移至β-Ga2O3层2上形成Ⅰ型异质结：
3c1)在MoS2层3表面上涂抹聚甲基丙烯酸甲酯PMMA，加热使其固化，形成PMMA/MoS2/SiO2组合材料；
3c2)将PMMA/MoS2/SiO2组合材料放置于KOH溶液中，溶解掉SiO2衬底，形成PMMA/MoS2组合材料；
3c3)使用带有β-Ga2O3层2的衬底1将PMMA/MoS2组合材料从KOH溶液中捞取，由于MoS2层3与β-Ga2O3层2之间存在粘附性，使得PMMA/MoS2层会转移到β-Ga2O3层2上；
3c4)用丙酮去除PMMA，再经过去离子水清洗，即完成了MoS2层3的转移过程，使得在MoS2层3与β-Ga2O3层2之间形成Ⅰ型异质结；
3d)将WSe2转移到MoS2层3上：
利用与实施例1中与3.3)相同的方法，将PDMS与WSe2进行分离，形成WSe2层4，并将WSe2层4转印到MoS2层3上，使得在WSe2层4与MoS2层3之间形成Ⅱ型异质结。
步骤四：制备金属电极。
将带有Ⅰ型和Ⅱ型异质结的样件放入真空室内，通过掩模版两次蒸镀厚度均为55nm的Au金属和Ti金属，分别形成阳极5和阴极6，完成光电探测器的制备。
实施例3：制备二氧化硅衬底厚度为200nm，β-Ga2O3层厚度为100nm，MoS2层厚度为1.6nm，WSe2层厚度为14nm，金属电极层厚度为60nm,阳极采用Au金属，阴极采用Ti金属的双异质结的光电探测器。
步骤A：预处理衬底。
选用厚度为200nm、大小为15mm×15mm的二氧化硅衬底，将其抛光面朝上，放入烧杯中，用超声波清洗机进行清洗，随后依次用丙酮、乙醇、去离子水清洗。
将清洗后的衬底1取出，使用氮气枪吹干。
步骤B：磁控溅射生长β-Ga2O3薄膜。
B1)将预处理之后的衬底1放入生长室中，采用与实施例1中步骤2.1)相同的方法将腔室的真空度抽至5×10-4Pa；
B2)使生长室逐步升温对衬底1进行热处理，直到温度达到700℃，再调节闸板阀使压强稳定，以保持溅射压强为5Pa,向反应室内通入氧气与氩气进行溅射，保持气体流量为20sccm,溅射时间为50分钟，以在衬底1上生成100nm的β-Ga2O3层2；
B3)将长有β-Ga2O3层2的衬底1从反应室取出放入石英舟中，先在流量为2L/min的氮气氛围进行800℃的高温退火处理100min，再在流量为2L/min的氮气氛围降至室温。
步骤C：制备MoS2/β-Ga2O3和MoS2/WSe2双异质结。
C1)机械剥离MoS2和WSe2至理想厚度：
用思高胶带粘取块体的MoS2和WSe2材料,并进行不断对撕，直到达到设定的厚度后将其贴在准备好的聚二甲基硅氧烷PDMS上静置5h，然后揭去胶带，分别形PDMS/MoS2和PDMS/WSe2两种组合材料；
C2)将MoS2转移到β-Ga2O3层2上：
利用与实施例1中步骤3.2相同的方法，将PDMS与MoS2进行分离，形成MoS2层3，并将MoS2层3转印到WSe2层4上，使MoS2层3与β-Ga2O3层2之间形成Ⅰ型异质结。
C3)将WSe2转移到MoS2层3上：
利用与实施例1中步骤3.2相同的方法，将PDMS与WSe2进行分离，形成WSe2层4，并将WSe2层4转印到MoS2层3上，使WSe2层4与MoS2层3之间形成Ⅱ型异质结。
步骤D：制备金属电极。
将带有Ⅰ型和Ⅱ型异质结的样件放入真空室内，通过掩模版两次蒸镀厚度均为60nm的Au金属和Ti金属，分别形成阳极5和阴极6，完成光电探测器的制备。
本发明的效果可通过以下仿真结果进一步说明
一.仿真条件
1.仿真软件为Silvaco；
2.在光电仿真仿真过程中，以平行光垂直照射光电探测器表面；平行光的光照范围完全覆盖光电探测器表面；平行光的强度为20mW/cm2；
3.仿真过程中使用的蓝宝石衬底、β-Ga2O3、MoS2、WSe2、Au和Ti的材料参数皆来源于Silvaco数据库。
二.仿真内容
仿真1，在上述条件下对本发明实施例2制得的双异质结光电探测器和现有MoS2/β-Ga2O3异质结光电探测器的响应度随光波长变化情况分别进行仿真，其结果如图4所示。
由图4可见，在200nm-400nm的光波长范围内，现有MoS2/β-Ga2O3异质结光电探测器的响应度在光波长为245nm时产生的最大值为0.55A/W，而本发明双异质结光电探测器的响应度在光波长为200nm时产生的最小值为0.68A/W，表明本发明在现有MoS2/β-Ga2O3异质结光电探测器上添加WSe2会显著提升器件的响应度，使器件在重要的日盲区间响应度几乎提升了一倍，明显改善器件响应的灵敏度。
仿真2，在上述条件下，分别对比本发明实施例2制作的双异质结光电探测器与现有MoS2/β-Ga2O3异质结光电探测器的光暗电流分别进行仿真，结果如图5所示。
由图5可见，两个光电探测器的工作电压皆为负值，在工作电压区间两者光电流大小几乎相同，但本发明的双异质结光电探测器由于具有Ⅰ型和Ⅱ型的双异质结组合，仅产生10-15A的暗电流，比现有MoS2/β-Ga2O3异质结光电探测器的暗电流小了1000倍，使得器件的光暗电流比显著增大，从而极大的改善了器件的光电探测效果。

Claims (4)

1.一种基于双异质结的光电探测器的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
1)去除衬底杂质；
将衬底(1)抛光面朝上，放入烧杯中，在超声清洗机中清洗，随后依次用丙酮、乙醇、去离子水清洗，清洗后将衬底取出，使用氮气枪吹干；
2)磁控溅射生长β-Ga2O3层(2)；
2a)采用纯度为99.99％的氧化镓陶瓷靶材采用磁控溅射在衬底上沉积生长氧化镓薄膜；
2b)溅射完成后，将样品置入石英舟中在氮气氛围进行退火处理，再在氮气氛围内降至室温；
3)二维材料的剥离与转移；
3a)用思高胶带粘取块体的MoS2和WSe2材料,并进行不断对撕，在达到理想厚度后将其贴在准备好的聚二甲基硅氧烷PDMS上静置4h～5h，然后揭去胶带，分别形成PDMS/MoS2和PDMS/WSe2组合材料；
3b)通过使用二维自对准转移平台，将PDMS与MoS2进行分离，形成MoS2层(3)，并将MoS2层(3)转移到β-Ga2O3层(2)上，使MoS2层(3)与β-Ga2O3层(2)之间形成Ⅰ型异质结；
3c)利用与3b)相同的方法，将PDMS与WSe2进行分离，形成WSe2层(4)，并将WSe2层(4)转印到MoS2层(3)上，使WSe2层(4)与MoS2层(3)之间形成Ⅱ型异质结；
4)制备金属电极；
将带有Ⅰ型和Ⅱ型异质结的衬底(1)放入真空室内，通过掩模版进行两次蒸镀，先后形成阳极(5)与阴极(6)，完成光电探测器的制备；所述阳极和阴极设置在β-Ga2O3上的两端，MoS2层、WSe2层位于阳极和阴极之间，且均和阳极、阴极接触；阳极为Au，阴极为Ti。
2.根据权利要求1所述的方法，其中2a)中的磁控溅射，工艺条件如下：
溅射压强为4Pa～5Pa、溅射气体的气体流量为15sccm～20sccm、衬底温度为600℃～700℃。
3.根据权利要求1所述的方法，其中2b)中的退火，工艺条件如下：
退火时间维持在90min～120min，退火和降温过程的氮气气体流量保持在1L/min～2L/min。
4.根据权利要求1所述的方法，其中3b)中将MoS2层(3)转移到β-Ga2O3层(2)上，实现如下：
3b1)将MoS2/PDMS置于干净的载玻片一端，将MoS2/PDMS/载玻片倒置固定于位移台上，使Ga2O3/衬底固定于样品台上；
3b2)通过操控位移台X和Y方向位移，并调控超景深显微系统的焦点位置，将载玻片/PDMS/MoS2置于目标位置的垂直上方；
3b3)通过显微屏幕观察调节位移台的Z方向位移，使载玻片/PDMS/MoS2下降至与β-Ga2O3接触的位置，再缓慢下调Z方向位移，使MoS2与β-Ga2O3完全贴合，再调节位移台Z方向位移，缓慢提升载玻片/PDMS直至其与MoS2分离，形成MoS2层(3)，完成MoS2层(3)转移到β-Ga2O3层(2)的全过程。
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