CN115093039A - 一种基于邻羟基苯驱动铁循环的共污染废水处理方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种基于邻羟基苯驱动铁循环的共污染废水处理方法，其原理是：具有邻羟基苯结构的化合物可以与铁形成络合物，并参与高级氧化过程中的电子传递路径，使亚铁持续产生，产生的亚铁又可与氧化剂形成高级氧化体系，降解废水中的有机污染物。在甲酸存在条件下，高级氧化体系转变为高级还原体系，生成的二氧化碳自由基等强还原性物种可以将高价态重金属还原为低价态重金属并形成沉淀，从而实现废水中有机物和重金属污染物的同步去除。

Description

一种基于邻羟基苯驱动铁循环的共污染废水处理方法
技术领域
本发明涉及废水处理及水体修复领域，具体是一种基于邻羟基苯驱动铁循环的重金属与有机物共污染废水处理法。
背景技术
电镀行业和皮革制革行业是产生Cr(VI)和酚类共污染废水的主要行业。在我国每年排放的电镀废水中，Cr(VI)的浓度高达300mg/L，酚类污染物浓度高达1000-3000mg/L。同时，世界各地的制革厂每年可产生约4000万吨废水，其中的主要污染物Cr(VI)的浓度甚至达到了3500mg/L。
铬(Cr)被列为第一致癌物质，根据《综合环境反应、赔偿和责任法》，它在潜在毒性元素(PTEs)中排名第五。铬有多种价态，一般以Cr(III)和Cr(VI)形式稳定存在于自然界中。Cr(III)可被土壤胶体吸附，形成溶解度较低的沉淀物，阻碍其进入地下水或被植物吸收。Cr(VI)包括铬酸盐和重铬酸盐化合物(CrO4 2-,HCrO4 -,Cr2O7 2-),表现出较强的氧化作用和高溶解度，在土壤和废水中迁移性较强。在毒理学方面，Cr(VI)的毒性是Cr(III)的100倍，Cr(VI)在一些器官中的生物积累会损害其代谢功能，并可通过生态系统食物链的迁移对生物产生致畸、致癌、致突变的三致效应。鉴于Cr(VI)的高流动性和毒性，其排入地表水的最大允许限值为0.1mg/L,在世界卫生组织规定的饮用水中的限值为0.05mg/L。类似地，含酚废水不经处理排入水体会危害水生生物的繁殖与生存，水体含酚0.1～0.2mg/L，鱼肉就有酚味；含酚1mg/L，会影响鱼产卵和回游，含酚5～10mg/L，鱼类就会大量死亡。饮用水含酚，能影响人体健康。即使酚浓度只有0.002mg/L，用氯消毒也会产生氯酚恶臭。农作物经高浓度含酚废水灌溉，会枯萎死亡。
现有技术在处理重金属与有机物共污染废水时，通常利用混凝沉淀、化学沉淀法先去除废水中的重金属，再利用物理吸附、化学氧化或生物降解方法去除废水中的有机污染物。然而，该类技术在应用时会因为重金属去除阶段产生的药剂残留影响有机物处理阶段的去除效率。两个阶段的技术不兼容性会引起药剂的大量消耗，需要设计复杂的构筑物进行消除。因此，现有技术尚未完美地解决有机物与重金属共污染水体的修复问题。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于邻羟基苯驱动铁循环的重金属与有机物共污染废水处理方法，其特征在于，包括以下步骤:
步骤一：向共污染废水中加入邻羟基苯结构化合物，搅拌至混合均匀，得到混合液1；所述邻羟基苯结构化合物与废水中有机污染物的摩尔浓度比为(0.1～100):1；
步骤二：向混合液1中加入铁化合物，搅拌至混合均匀，得到混合液2；所述铁化合物与所述邻羟基苯结构化合物的摩尔浓度比为(0.1～30):1；
步骤三：向混合液2中加入氧化剂，搅拌至混合均匀，得到混合液3；所述氧化剂与废水中有机污染物的摩尔浓度比为(0.2～100):1；
步骤四：向混合液3中加入甲酸，搅拌至混合均匀；所述甲酸与氧化剂的摩尔浓度比为(0.1～50):1。
优选的，步骤一中所述邻羟基苯结构化合物为儿茶酚、儿茶素、槲皮素、木犀草素、胡敏素、腐殖酸、橙皮苷、邻苯二酚紫、4-叔丁基邻苯二酚、4-乙基邻苯二酚、3-甲基邻苯二酚、4-甲基邻苯二酚、4-硝基邻苯二酚、3-溴邻苯二酚、3-氟邻苯二酚和4-氟邻苯二酚中的一种或多种。
优选的，步骤三中所述氧化剂为过碳酸盐、过硫酸盐、过氧化物和臭氧中的一种或多种。
优选的，所述过氧化物为过氧化氢、过氧化钠、过氧化钾、过氧化钙和过氧化镁中的一种或多种。
优选的，步骤二中所述铁化合物为含二价铁或三价铁的化合物。
优选的，步骤一、二、三和四中所述搅拌的转速为0-10000r/min，所述搅拌的时间为0-24h，全程搅拌温度为-20～100℃。
本发明提供了一种基于邻羟基苯驱动铁循环的共污染废水处理方法，其原理是：具有邻羟基苯结构的化合物可以与铁形成络合物，并参与高级氧化过程中的电子传递路径，使亚铁持续产生，产生的亚铁又可与氧化剂形成高级氧化体系，降解废水中的有机污染物。在甲酸存在条件下，高级氧化体系转变为高级还原体系，生成的二氧化碳自由基等强还原性物种可以将高价态重金属还原为低价态重金属并形成沉淀，从而实现废水中有机物和重金属污染物的同步去除。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
1)可以同时去除水体中的有机污染物和铬、铅、锌、镍、铜等重金属污染物，去除率均在90％以上。
2)体系中羟基自由基的持续释放时间可达60min以上，并可通过药剂配比进行调控。
3)所用药剂对铁源的价态没有限制，三价铁和二价铁均可在本技术中使用。
附图说明
图1为本发明去除废水中酚类污染物的效果图
图2为本发明去除废水中Cr(VI)的效果图
图3为重金属与有机共污染废水处理工艺流程图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明，但不应该理解为本发明上述主题范围仅限于下述实施例。在不脱离本发明上述技术思想的情况下，根据本领域普通技术知识和惯用手段，做出各种替换和变更，均应包括在本发明的保护范围内。
实施例1：
1.1取110mg/L邻苯二酚废水1L。
1.2向步骤1.1中的废水中加入0.278g七水合硫酸亚铁，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.3向步骤1.2中的废水中加入3.1402g过碳酸钠，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.4搅拌45min后，溶液中邻苯二酚的浓度为6.84mg/L。
实施例2：
1.1取110mg/L邻苯二酚废水1L。
1.2向步骤1.1中的废水中加入0.2g硫酸铁，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.3向步骤1.2中的废水中加入3.1402g过碳酸钠，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.4搅拌45min后，溶液中邻苯二酚的浓度为5.53mg/L。
对照实验1：
1.1取110mg/L邻苯二酚废水1L。
1.2向步骤1.1中的废水中加入3.1402g过碳酸钠，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.3搅拌45min后，溶液中邻苯二酚的浓度为23.14mg/L。
实施例3：
1.1取10mg/L Cr(VI)废水1L。
1.2向步骤1.1中的废水中加入0.1101g邻苯二酚，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.3向步骤1.2中的废水中加入0.0278g七水合硫酸亚铁，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.4向步骤1.3中的废水中加入428μL甲酸，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.5向步骤1.4中的废水中加入0.157g过碳酸钠，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.6搅拌3h后，溶液中Cr(VI)的浓度为0.26mg/L。
对照实验3-1：
1.1取10mg/L Cr(VI)废水1L。
1.2搅拌1h后，溶液中Cr(VI)的浓度为10mg/L。
对照实验3-2：
1.1取10mg/L Cr(VI)废水1L。
1.2向步骤1.1中的废水中加入428μL甲酸，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.3搅拌1h后，溶液中Cr(VI)的浓度为10mg/L。
对照实验3-3：
1.1取10mg/L Cr(VI)废水1L。
1.2向步骤1.1中的废水中加入0.157g过碳酸钠，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.3搅拌1h后，溶液中Cr(VI)的浓度为7.58mg/L。
对照实验3-4：
1.1取10mg/L Cr(VI)废水1L。
1.2向步骤1.1中的废水中加入428μL甲酸，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.3向步骤1.2中的废水中加入0.157g过碳酸钠，搅拌使其在溶液中溶解均匀。
1.4搅拌1h后，溶液中Cr(VI)的浓度为2.82mg/L。
从实施例1和2中可以看出，基于本技术建立的高级氧化体系在60min内去除了废水中94％的酚类污染物，且加入三价铁或二价铁均可达到此效果，去除率显著高于普通氧化剂的去除效率79％(对比实验1)。从实施例3中可以看出，加入甲酸后，所形成的高级氧化体系转变为了高级还原体系，实现了废水中97.4％Cr(VI)的去除，效果显著高于对照实验(3-1，3-2，3-3，3-4)中Cr(VI)的去除效率。因此，本发明提供的处理方法实现了废水中有机和重金属污染物良好的去除效果。

Claims (3)

1.一种基于邻羟基苯驱动铁循环的共污染废水处理方法，其特征在于，包括以下步骤:
步骤一：向共污染废水中加入邻羟基苯结构化合物，搅拌至混合均匀，得到混合液1；所述邻羟基苯结构化合物与废水中有机污染物的摩尔浓度比为(0.1～100):1；
步骤二：向混合液1中加入铁化合物，搅拌至混合均匀，得到混合液2；所述铁化合物与所述邻羟基苯结构化合物的摩尔浓度比为(0.1～30):1；
步骤三：向混合液2中加入氧化剂，搅拌至混合均匀，得到混合液3；所述氧化剂与废水中有机污染物的摩尔浓度比为(0.2～100):1；
步骤四：向混合液3中加入甲酸，搅拌至混合均匀；所述甲酸与氧化剂的摩尔浓度比为(0.1～50):1；
所述铁化合物为含二价铁或三价铁的化合物；
所述氧化剂为过碳酸盐、过硫酸盐、过氧化物和臭氧中的一种或多种；
所述过氧化物为过氧化氢、过氧化钠、过氧化钾、过氧化钙和过氧化镁中的一种或多种。
2.根据权利要求1所述的基于邻羟基苯驱动铁循环的共污染废水处理方法，其特征在于，步骤一中所述邻羟基苯结构化合物为儿茶酚、儿茶素、槲皮素、木犀草素、胡敏素、腐殖酸、橙皮苷、邻苯二酚紫、4-叔丁基邻苯二酚、4-乙基邻苯二酚、3-甲基邻苯二酚、4-甲基邻苯二酚、4-硝基邻苯二酚、3-溴邻苯二酚、3-氟邻苯二酚和4-氟邻苯二酚中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的基于邻羟基苯驱动铁循环的共污染废水处理方法，其特征在于，步骤一、二、三和四中所述搅拌的转速为0-10000r/min，所述搅拌时间为0-24h，全程搅拌温度为-20～100℃。
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