CN115084554A - 一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂及其制备方法,包括以下步骤:1)首先将三聚氰胺溶解在甲醛溶液中,将铁盐加入,并烘干研磨,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶;2)将上述铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶与炭黑混合,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂,应用于燃料电池电极,催化剂质量百分比组成为:三聚氰胺甲醛凝胶:9~99%,铁:1~10%。本发明所制备燃料电池非贵金属催化剂,增加了非贵金属催化剂的活性位点,使得催化剂的成本得到有效降低。加入金属盐,使得制备的催化剂活性位点分布更加均匀,可以有效防止过渡金属的团聚。
Description
技术领域
本发明属于燃料电池催化剂技术领域,具体涉及一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂及其制备方法。
背景技术
目前燃料电池主要采用铂或铂合金作为电极催化材料,加速两极的电化学反应,但由于Pt资源短缺、价格昂贵,造成燃料电池成本较高。
在现有技术中需要用到大量的贵金属Pt作为电极材料,在催化过程中Pt容易发生团聚,造成燃料电池催化性能的下降。采用非贵金属催化剂可以大幅度降低电极成本,但目前的非贵金属催化剂活性位点少,导致催化剂用量大,膜电极中催化层较厚,影响传质效果,造成性能不足。
为降低燃料电池中催化剂成本,采用非贵金属材料代替Pt,采用此非贵金属催化剂不仅可以提高氧还原活性,而且因为不容易发生团聚、溶解等问题,稳定性也可以得到提升。提供一种制备方法简单、成本较低、比表面积大、含氮量高、催化活性高和稳定性好的燃料电池催化剂及其制备方法就成为该技术领域急需解决的技术难题。
发明内容
针对现有技术中存在的问题,本发明提供了一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂及其制备方法,其特征在于,制备方法包括以下步骤:
步骤一:铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶制备;
首先将三聚氰胺在加热条件下溶解在甲醛溶液中,形成三聚氰胺甲醛凝胶预聚物,然后在磁力搅拌下,将铁盐加入到上述反应液中;接着在磁力搅拌下,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛湿凝胶,最后用丙酮将上述湿凝胶中的溶剂置换出来,并烘干研磨,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶;
步骤二:铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备;
将上述铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶与炭黑,在球磨条件下混合均匀,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂。
具体的,所述铁盐是六水合氯化铁、氯化铁、硫酸铁、硝酸铁中的一种或几种,优选六水合氯化铁,混合条件是磁力搅拌2 h将溶液混合均匀。
具体的,所述步骤一中,形成三聚氰胺甲醛凝胶预聚物的具体条件是:用氢氧化钠水溶液将混合溶液pH调至8-9,在70-100℃条件下反应0.3-2小时,优选的,pH调至8,在80℃条件下反应0.5小时。
具体的,所述步骤一中,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛湿凝胶的具体条件是:用盐酸水溶液将混合溶液pH调至1-5,并稳定0.3-2 h,将上述溶液在40-80℃烘箱中反应0.5-2天,优选的,pH调至2-3,并稳定0.5 h,将上述溶液在60℃烘箱中反应一天。
具体的,所述步骤二中,铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶与炭黑按质量分数3:1-8:1混合,优选5:1混合。
具体的,所述步骤二中,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂的具体条件是:在惰性气体条件下,利用管式炉将其高温热处理2-6小时,优选的,在N2气体条件下,利用管式炉将其高温热处理4小时。
具体的,所述高温热处理的温度是600-1000℃。
一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂,其特征在于,所述铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂,由以上任意一项所述的制备方法制得。
优选的,所述铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂质量百分比组成为:三聚氰胺甲醛凝胶:9~99%,铁:1~10%。
具体的,所述铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂应用于燃料电池电极。
具体制备方法,
步骤一:铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶制备;
首先将三聚氰胺在加热条件下溶解在甲醛溶液中,然后用氢氧化钠水溶液将上述溶液pH调至8,在80℃条件下反应半小时,形成三聚氰胺甲醛凝胶预聚物,然后在磁力搅拌下,将六水合氯化铁加入到上述反应液中,磁力搅拌2 h将溶液混合均匀;接着在磁力搅拌下,用盐酸将上述溶液pH调至2-3,并稳定0.5 h,将上述溶液在60℃烘箱中反应一天得到铁掺杂三聚氰胺甲醛湿凝胶,最后用丙酮将上述湿凝胶中的溶剂置换出来,并烘干研磨,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶。
步骤二:铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备;
将上述铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶与炭黑按质量分数5:1,在球磨条件下混合均匀,最后在N2条件下,利用管式炉将其在600-1000℃高温热处理4小时,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂。
其中,根据所制备催化剂的目标比例对各物质的加入比例进行限制,优化地,所制备铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂质量百分比组成为:三聚氰胺甲醛凝胶:9~99%,铁:1~10%。
本发明所制备燃料电池非贵金属催化剂通过将过渡金属与含N碳材料的结合,增加了非贵金属催化剂的活性位点。TEM图可以发现经过高温煅烧后催化剂呈现多孔网状结构。催化剂Fe元素分布图可以发现图中Fe分布较为均匀,没有明显的团聚现象。铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂以及对比例中未掺杂铁的三聚氰胺甲醛凝胶催化剂在0.1 M KOH溶液中的LSV图;(LSV即线性扫描伏安法,是较为普通的一类电化学测试方法)从图中可以看出掺杂铁的催化剂活性较高,其半波电位约为0.88 V,活性较高。
本专利采用非贵金属催化剂,使得催化剂的成本得到有效降低。
在制备三聚氰胺甲醛凝胶的过程中,加入金属盐,使得制备的催化剂活性位点分布更加均匀,可以有效防止过渡金属的团聚。
附图说明
通过结合附图对本公开示例性实施例进行更详细的描述,本公开的上述以及其它目的、特征和优势将变得更加明显,其中,在本公开示例性实施例中,相同的参考标号通常代表相同部件。
图1示出了本发明实施例1中铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂的TEM图;
可以发现经过高温煅烧后催化剂呈现多孔网状结构。
图2示出了本发明实施例1中铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂Fe元素分布图;
可以发现图中Fe分布较为均匀,没有明显的团聚现象。
图3为实施例1中铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂以及对比例中未掺杂铁的三聚氰胺甲醛凝胶催化剂在0.1 M KOH溶液中的LSV图;从图中可以看出掺杂铁的催化剂活性较高,其半波电位约为0.88 V,活性较高。
附图标记:1-三聚氰胺甲醛凝胶催化剂;2-铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂。
具体实施方式
下面将参照附图更详细地描述本公开的实施例。虽然附图中显示了本公开的实施例,然而应该理解,可以以各种形式实现本公开而不应被这里阐述的实施例所限制。相反,提供这些实施例是为了使本公开更加透彻和完整,并且能够将本公开的范围完整地传达给本领域的技术人员。
在本文中使用的术语“包括”及其变形表示开放性包括,即“包括但不限于”。除非特别申明,术语“或”表示“和/或”。术语“基于”表示“至少部分地基于”。术语“连接”、“连通”表示直接或通过其他组件间接的连接或连通。术语“第一”、“第二”等可以指代不同的或相同的对象,但并不直接表示先后顺序或重要程度的不同。下文还可能包括其他明确的和隐含的定义。
实施例1
(1)铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶制备:首先将3.2 g三聚氰胺加入到7 mL35%甲醛溶液中,加热至70℃,使三聚氰胺溶解在甲醛溶液中,磁力搅拌混合均匀;用1 M的氢氧化钠水溶液将上述溶液pH调至8,在80℃条件下反应半小时,形成三聚氰胺甲醛凝胶预聚物;磁力搅拌下,将0.5 g六水合氯化铁加入到上述反应液中,磁力搅拌2 h将溶液混合均匀;磁力搅拌下,用1 M盐酸水溶液将上述溶液pH调至2-3,并稳定0.5 h;将上述溶液在60℃烘箱中反应一天得到铁掺杂三聚氰胺甲醛湿凝胶;用丙酮将上述湿凝胶中的溶剂置换出来,并烘干研磨,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶;
(2)铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备:称取100 mg上述所得铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶、20 mg炭黑,在球磨条件下混合均匀,然后将得到的粉末放在瓷舟中,在N2条件下,利用管式炉将其在900℃高温热处理4小时,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂。
实施例2
(1)铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶制备:首先将3.2 g三聚氰胺加入到7 mL30%甲醛溶液中,加热至70℃,使三聚氰胺溶解在甲醛溶液中,磁力搅拌混合均匀;用1 M的氢氧化钠水溶液将上述溶液pH调至8,在80℃条件下反应半小时,形成三聚氰胺甲醛凝胶预聚物;磁力搅拌下,将1 g六水合氯化铁加入到上述反应液中,磁力搅拌2 h将溶液混合均匀;磁力搅拌下,用1 M盐酸水溶液将上述溶液pH调至2-3,并稳定0.5 h;将上述溶液在60℃烘箱中反应一天得到铁掺杂三聚氰胺甲醛湿凝胶;用丙酮将上述湿凝胶中的溶剂置换出来,并烘干研磨,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶;
(2)铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备:称取100 mg上述所得铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶、20 mg炭黑,在球磨条件下混合均匀,然后将得到的粉末放在瓷舟中,在N2条件下,利用管式炉将其在900℃高温热处理4小时,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂。
实施例3
(1)铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶制备:首先将3.2 g三聚氰胺加入到7 mL30%甲醛溶液中,加热至70℃,使三聚氰胺溶解在甲醛溶液中,磁力搅拌混合均匀;用1 M的氢氧化钠水溶液将上述溶液pH调至8,在80℃条件下反应半小时,形成三聚氰胺甲醛凝胶预聚物;磁力搅拌下,将0.5 g六水合氯化铁加入到上述反应液中,磁力搅拌2 h将溶液混合均匀;磁力搅拌下,用1 M盐酸水溶液将上述溶液pH调至2-3,并稳定0.5 h;将上述溶液在60℃烘箱中反应一天得到铁掺杂三聚氰胺甲醛湿凝胶;用丙酮将上述湿凝胶中的溶剂置换出来,并烘干研磨,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶;
(2)铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备:称取100 mg上述所得铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶、20 mg炭黑,在球磨条件下混合均匀,然后将得到的粉末放在瓷舟中,在N2条件下,利用管式炉将其在600℃高温热处理4小时,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂。
对比例
(1)三聚氰胺甲醛凝胶制备:首先将3.2 g三聚氰胺加入到7 mL35%甲醛溶液中,加热至70℃,使三聚氰胺溶解在甲醛溶液中,磁力搅拌混合均匀;用1 M的氢氧化钠水溶液将上述溶液pH调至8,在80℃条件下反应半小时,形成三聚氰胺甲醛凝胶预聚物;磁力搅拌下,用1 M盐酸水溶液将上述溶液pH调至2-3,并稳定0.5 h;将上述溶液在60℃烘箱中反应一天得到三聚氰胺甲醛湿凝胶;用丙酮将上述湿凝胶中的溶剂置换出来,并烘干研磨,得到三聚氰胺甲醛凝胶;
(2)三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备:称取100 mg上述所得三聚氰胺甲醛凝胶、20mg炭黑,在球磨条件下混合均匀,然后将得到的粉末放在瓷舟中,在N2条件下,利用管式炉将其在900℃高温热处理4小时,得到三聚氰胺甲醛凝胶催化剂。
如图1所示,为实施例1中铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂的TEM图,可以发现经过高温煅烧后催化剂呈现多孔网状结构。
如图2所示,为实施例1中铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂Fe元素分布图,可以发现图中Fe分布较为均匀,没有明显的团聚现象。
如图3所示,为实施例1中铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂以及对比例中未掺杂铁的三聚氰胺甲醛凝胶催化剂在0.1 M KOH溶液中的LSV图,从图中可以看出掺杂铁的催化剂活性较高,其半波电位约为0.88 V,活性较高。
以上已经描述了本公开的各实施例,上述说明是示例性的,并非穷尽性的,并且也不限于所披露的各实施例。在不偏离所说明的各实施例的范围和精神的情况下,对于本技术领域的普通技术人员来说许多修改和变更都是显而易见的。本文中所用术语的选择,旨在最好地解释各实施例的原理、实际应用或对现有技术的改进,或者使本技术领域的其它普通技术人员能理解本文披露的各实施例。
Claims (10)
1.一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤一:铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶制备;
首先将三聚氰胺在加热条件下溶解在甲醛溶液中,形成三聚氰胺甲醛凝胶预聚物,然后在磁力搅拌下,将铁盐加入到上述反应液中;接着在磁力搅拌下,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛湿凝胶,最后用丙酮将上述湿凝胶中的溶剂置换出来,并烘干研磨,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶;
步骤二:铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备;
将上述铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶与炭黑,在球磨条件下混合均匀,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂。
2.根据权利要求1所述的一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备方法,其特征在于,所述铁盐是六水合氯化铁、氯化铁、硫酸铁、硝酸铁中的一种或几种,混合条件是磁力搅拌2h将溶液混合均匀。
3.根据权利要求2所述的一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备方法,其特征在于,所述步骤一中,形成三聚氰胺甲醛凝胶预聚物的具体条件是:用氢氧化钠水溶液将混合溶液pH调至8-9,在70-100℃条件下反应0.3-2小时。
4.根据权利要求3所述的一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备方法,其特征在于,所述步骤一中,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛湿凝胶的具体条件是:用盐酸水溶液将混合溶液pH调至1-5,并稳定0.3-2 h,将上述溶液在40-80℃烘箱中反应0.5-2天。
5.根据权利要求4所述的一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备方法,其特征在于,所述步骤二中,铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶与炭黑按质量分数3:1-8:1混合。
6.根据权利要求5所述的一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备方法,其特征在于,所述步骤二中,得到铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂的具体条件是:在惰性气体条件下,利用管式炉将其高温热处理2-6小时。
7.根据权利要求6所述的一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂制备方法,其特征在于,所述高温热处理的温度是600-1000℃。
8.一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂,其特征在于,所述铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂,由权利要求1-7任意一项所述的制备方法制得。
9.根据权利要求8所述的一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂,其特征在于,所述铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂质量百分比组成为:三聚氰胺甲醛凝胶:9~99%,铁:1~10%。
10.根据权利要求9所述的一种铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂,其特征在于,所述铁掺杂三聚氰胺甲醛凝胶催化剂应用于燃料电池电极。
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