CN115072706A - 一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法及其所制备的氮掺杂石墨烯 - Google Patents

一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法及其所制备的氮掺杂石墨烯 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法和使用该方法制备的氮掺杂石墨烯。本发明将离子液体与有机溶剂以一定的比例混合，将其旋涂于退火后的铜箔上，在Ar/H2气氛下高温热分解制备氮掺杂石墨烯。使用该方法制备的氮掺杂石墨烯的层数、氮含量和氮掺杂种类可以通过调节离子液体与有机溶剂的比例进行调控。本发明制备方法简便，工艺设备简单，产品性能稳定可控，原料易得，反应周期短，可重复性高。

Description

一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法及其所制备的氮掺杂石 墨烯
技术领域
本发明涉及石墨烯技术领域，具体地说，本发明涉及一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法和使用该方法制备的氮掺杂石墨烯。
背景技术
对石墨烯进行可控氮掺杂是一种有效的方法来调整其电子、化学、光学和磁性特性，从而拓宽石墨烯的应用价值。氮掺杂石墨烯(NG)具有以下优势：
1)N原子的孤对电子与石墨烯的π电子之间形成强共轭，可以改变相邻碳原子的电荷密度，进而改善石墨烯的性能；
2)NG可以使费米能级移动，打开石墨烯的能带隙，提高载流子迁移率；
3)NG可以扩大石墨烯的晶面间距，降低离子嵌入和脱嵌的能量势垒等，以上优势使得石墨烯在电催化，能源存储与转换以及显示领域具有广泛的应用前景。因此，NG的可控制备以及性能研究受到广泛关注。
NG的可控制备方法归纳起来，主要有化学气相沉积法(CVD)、等离子体处理法、电弧放电法、热退火处理法和离子液体热解法等。
化学气相沉积法一般是采用Cu或Ni金属基底作为催化剂，在高温下通入气态前驱体，即碳源和氮源，通过高温下原子或分子间的化学反应促使气态前驱体分解，继而在催化剂基底上生长成膜。(Wei et al.Nano Letters.,5,9,(2009))。该方法可以调节气态前驱体的比例制得尺寸较大的石墨烯材料，但是，制造过程涉及气体参数难以控制，生产成本过高，进而限制了产品的应用。
等离子体处理法是将碳源材料放置在高能态的氮源等离子气体流中，利用含氮物质的等离子体轰击石墨烯或其衍生物，从而在石墨烯晶格中产生空位，氮原子嵌入到石墨烯晶格当中，最终形成NG。掺氮量可以由等离子体的轰击时间、强度和能量来调控。然而，等离子体处理反应条件要求严苛(如反应要在高压下进行)，且处理时间有限，不能获得高掺氮量的NG。
电弧放电法可控制备NG的原理是在氢气和氮源气氛中，通过碳电极间电弧放电来产出NG(Rao et al.Advanced Materials,21,46,(2009))，该方法得到的N含量较低，且制备的NG大都为多层结构。
热退火处理法是指用含氮的气体或液体处理氧化石墨及其衍生物来获取NG(Liet al.Journal of the American Chemical Society,131,(2009))。该法可以控制氧化石墨与含氮物质的比例进行掺杂，但得到的氮掺杂率一般会比较低，因为反应大多数发生在石墨烯的晶格中以及边缘等缺陷处，而且高温条件下难以控制反应物的比例。
离子液体热解法是利用离子液体极低的蒸气压，热稳定性高等优势，将其旋涂在铜箔上，高温下热解制备NG(Guan et al.专利CN113353922A)的方法，该方法操作简便，工艺设备简单，可以调节离子液体的种类实现可控掺杂，然而，由于离子液体粘度较大，制备的NG大多为多层结构。
综上所述，目前可控制备NG的技术还不能同时满足制备方法简单、结构可控、产品性能稳定等基本要求，这就极大的限制了NG在更大范围、更广阔领域的应用。
发明内容
为了解决现有技术问题，本发明的目的在于克服已有技术存在的不足，提供一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法及其所制备的氮掺杂石墨烯，在离子液体热解法制备NG的基础上，克服样品厚的不足之处，提供一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法和使用该方法制备的氮掺杂石墨烯。
为达到上述发明创造目的，本发明采用如下技术方案：
一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法，将离子液体与有机溶剂混合，在Ar/H2气氛下，将离子液体与有机溶剂的混合物旋涂于退火后的铜箔上，通过高温热分解方法制备氮掺杂石墨烯，包括以下步骤：
步骤一：铜箔的清洗和退火预处理：
使用清洗溶液对铜箔进行清洗处理，然后把洁净铜箔放入到管式炉中，在H2和Ar气流中，经过退火处理后，将铜箔基底降温到室内温度，备用；
步骤二：生成氮掺杂石墨烯：
在退火后的铜箔表面旋涂离子液体与有机溶剂的混合物；把铜箔放置于管式炉中，在H2和Ar气流中，升高温度，经过设定的生长时间后，将在铜箔表面所得产物降温到室内温度，得到生长在铜箔上的氮掺杂石墨烯薄膜材料。
优选地，所述的离子液体为阴离子含氰基离子液体，有机溶剂为低粘度极性溶剂。
进一步优选地，所述的离子液体为阴离子含氰基和烷基咪唑类阳离子组合的离子液体。
更进一步优选地，所述的离子液体为1-乙基-3-甲基咪唑鎓二氰胺盐(EMIM-dca)，有机溶剂为乙腈(ACN)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的至少一种。
优选地，在所述步骤一中，所述的清洗溶液分别为HCl溶液、丙酮、乙醇和去离子水中的至少一种；
优选地，在所述步骤一中，所述的H2流速不低于60sccm，Ar流速不低于300sccm。
优选地，在所述步骤一中，所述HCl溶液的质量分数为20-40％，各清洗溶液的清洗时间分别至少为15min。
优选地，在所述步骤一中，所述的退火温度不低于1050℃，升温速率不低于15℃/min，退火时间至少为15min。
优选地，在所述步骤二中，所述的旋涂速度是在匀胶机中以不低于3000rpm的转速下进行旋涂，所述的旋涂时间至少为60s。
优选地，在所述步骤二中，所述的离子液体与有机溶剂的体积比为15:2000-6000。
优选地，本发明方法制备的氮掺杂石墨烯不超过3层，所制备的氮掺杂石墨烯的层数、氮含量和氮掺杂种类通过调节离子液体与有机溶剂的比例进行调控。更进一步优选地，氮掺杂石墨烯的层数为1～3层。
优选地，在所述步骤二中，所述的H2流速不低于60sccm，Ar流速不低于300sccm。
优选地，在所述步骤二中，所述的高温热分解温度不低于1000℃，升温速率不低于15℃/min，生长时间至少为15min。
一种氮掺杂石墨烯，利用本发明所述的氮掺杂石墨烯的可控制备方法制备而成。
本发明与现有技术相比较，具有如下显而易见的突出实质性特点和显著优点：
1.本发明制备的NG层数少，氮含量和氮种类可控，结构稳定；
2.本发明制备的NG用于电致变色窗户或透明导电膜时，需要NG层数为1～3层，保持高的透射率和低的薄层电阻，本发明方法制备的NG不超过3层，可用于高端显示领域；
3.本发明方法制备的氮掺杂石墨烯的层数、氮含量和氮掺杂种类可以通过调节离子液体与有机溶剂的比例进行调控；
4.本发明制备方法简便，工艺设备简单，产品性能稳定可控，原料易得，反应周期短，可重复性高。
附图说明
图1为本发明制备氮掺杂石墨烯的方法工艺流程示意图。
图2为本发明实施例1制备的氮掺杂石墨烯的拉曼光谱图。
图3为本发明实施例1制备的氮掺杂石墨烯的XPS N1s光谱图。
图4为本发明实施例1制备的氮掺杂石墨烯的扫描电子显微镜(SEM)图。图中标尺为10μm。
图5为本发明实施例1制备的氮掺杂石墨烯的透射电子显微镜(TEM)图。图纸标尺分别为200nm和5nm。
图6为本发明实施例1制备的氮掺杂石墨烯在SiO2/Si基板上的原子力显微镜(AFM)图。
图7为本发明实施例1制备的氮掺杂石墨烯在SiO2/Si基板上的紫外-可见光谱以及点亮LED小灯泡的图像。
图8为本发明实施例2制备的氮掺杂石墨烯的原子力显微镜(AFM)图。
图9为本发明实施例3制备的氮掺杂石墨烯的原子力显微镜(AFM)图。
图10为本发明实施例4制备的氮掺杂石墨烯的原子力显微镜(AFM)图。
图11为本发明实施例5制备的氮掺杂石墨烯的原子力显微镜(AFM)图。
具体实施方式
以下结合具体的实施例子对上述方案做进一步说明，本发明的优选实施例详述如下：
实施例一
在本实施例中，参见图1，一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法，将离子液体与有机溶剂混合，在Ar/H2气氛下，将离子液体与有机溶剂的混合物旋涂于退火后的铜箔上，通过高温热分解方法制备氮掺杂石墨烯，包括以下步骤：
步骤一：铜箔的清洗和退火预处理：
选用10950型号的25μm厚的Cu箔作为催化剂衬底，将Cu箔剪裁成1cm2大小，然后经过洗涤和退火过程。清洗和退火过程如下：
使用质量分数为25％的HCl溶液、去离子水、丙酮、乙醇、去离子水分别进行15min的清洗处理；把清洗好的铜箔放入到管式炉中，在H2流速为60sccm和Ar流速为300sccm的气流中，在15℃/min的条件下升高温度至1050℃；经过退火处理15min后，将Cu箔基底降温到室内温度；
步骤二：生成氮掺杂石墨烯：
以离子液体和有机溶剂的混合物为前体，以退火Cu箔作为反应基底，制备了NG产物，具体制备过程如下：
将1-乙基-3-甲基咪唑鎓二氰胺盐(EMIM-dca)与乙腈(ACN)以15μL：2000μL的体积比例混合，超声20min，得到前体；在退火后的Cu箔表面以3000rpm的速率旋涂1min；然后把带有前体涂覆膜的Cu箔放置于管式炉中，在H2流速为60sccm和Ar流速为300sccm的气流中，在15℃/min的条件下升高温度，使管式炉中心温度到达1000℃；生长15min后，将产物降温到室内温度，得到生长在铜箔上的氮掺杂石墨烯薄膜材料。
实验测试分析：
将本实施例制备的氮掺杂石墨烯薄膜材料作为样品，进行实验测试分析如下：
图2为实施例1制备的NG的拉曼光谱图。横坐标为波数，纵坐标为强度，从图2可以看出，G峰说明NG中石墨结构的存在，D峰说明石墨烯中缺陷的存在，2D峰对石墨烯的层数敏感，2D峰峰形尖锐，这说明制备的NG层数较少。
图3为实施例1制备的NG的XPS N 1s图。由图3可看出，NG中主要有两种氮，分别为石墨氮和吡啶氮，其中N原子主要为“石墨”N的形式。
图4为实施例1制备的NG的SEM图。由图4可看出，该石墨烯具有清晰的褶皱结构，图像中的白线反映了石墨烯中的褶皱效果，这种褶皱的结构是石墨烯材料的典型特征。
图5为实施例1制备的NG的TEM图。由该图(a)可以看出，图像中呈现明显的薄纱形态，表明NG薄膜柔韧且层数较薄，进一步放大倍数如图(b)所示，发现NG边缘明显的层间距，表示NG的厚度极薄，为3层。
图6为实施例1制备的NG的AFM图，厚度为3nm，单层NG的厚度为1nm，层数为3层。
图7为实施例1制备的氮掺杂石墨烯在SiO2/Si基板上的(a)紫外-可见光谱以及(b)点亮LED小灯泡的图像，图(a)中可以看出制备的3层NG在550nm处表现出的高透射率，为96.2％，图(b)中可以看出制备的3层NG可以作为LED小灯泡的导电通路，因此，制备的3层NG具有高的透射率和良好的导电性，可以作为透明电极的候选材料。
本发明实施例1制备方法简便，工艺设备简单，产品性能稳定可控，能可控制备不超过3层的少层的极薄NG材料，原料易得，反应周期短，可重复性高。
实施例2
本实施例与实施例1基本相同，特别之处在于：
在本实施例中，一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法，将离子液体与有机溶剂混合，在Ar/H2气氛下，将离子液体与有机溶剂的混合物旋涂于退火后的铜箔上，通过高温热分解方法制备氮掺杂石墨烯，包括以下步骤：
步骤一：铜箔的清洗和退火预处理：
选用10950型号的25μm厚的Cu箔作为催化剂衬底，将Cu箔剪裁成1cm2大小，然后经过洗涤和退火过程。清洗和退火过程如下：
使用质量分数为25％的HCl溶液、去离子水、丙酮、乙醇、去离子水分别进行15min的清洗处理；把清洗好的铜箔放入到管式炉中，在H2流速为60sccm和Ar流速为300sccm的气流中，在15℃/min的条件下升高温度至1050℃；经过退火处理15min后，将Cu箔基底降温到室内温度；
步骤二：生成氮掺杂石墨烯：
以离子液体和有机溶剂的混合物为前体，以退火Cu箔作为反应基底，制备了NG产物，具体制备过程如下：
将1-乙基-3-甲基咪唑鎓二氰胺盐(EMIM-dca)与乙腈(ACN)以15μL：2500μL的体积比例混合，超声20min，得到前体；在退火后的Cu箔表面以3000rpm的速率旋涂1min；然后把带有前体涂覆膜的Cu箔放置于管式炉中，在H2流速为60sccm和Ar流速为300sccm的气流中，在15℃/min的条件下升高温度，使管式炉中心温度到达1000℃；生长15min后，将产物降温到室内温度，得到生长在铜箔上的氮掺杂石墨烯薄膜材料。
实验测试分析：
将本实施例制备的氮掺杂石墨烯薄膜材料作为样品，进行实验测试分析如下：
图8为实施例2制备的NG的AFM图，AFM图的横截面为1.743nm，单层NG的厚度为1nm，NG层数为2层。
本发明实施例2制备方法简便，工艺设备简单，产品性能稳定可控，能可控制备不超过2层的少层的极薄NG材料，原料易得，反应周期短，可重复性高。
实施例3
本实施例与上述实施例基本相同，特别之处在于：
在本实施例中，一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法，将离子液体与有机溶剂混合，在Ar/H2气氛下，将离子液体与有机溶剂的混合物旋涂于退火后的铜箔上，通过高温热分解方法制备氮掺杂石墨烯，包括以下步骤：
步骤一：铜箔的清洗和退火预处理：
选用10950型号的25μm厚的Cu箔作为催化剂衬底，将Cu箔剪裁成1cm2大小，然后经过洗涤和退火过程。清洗和退火过程如下：
使用质量分数为25％的HCl溶液、去离子水、丙酮、乙醇、去离子水分别进行15min的清洗处理；把清洗好的铜箔放入到管式炉中，在H2流速为60sccm和Ar流速为300sccm的气流中，在15℃/min的条件下升高温度至1050℃；经过退火处理15min后，将Cu箔基底降温到室内温度；
步骤二：生成氮掺杂石墨烯：
以离子液体和有机溶剂的混合物为前体，以退火Cu箔作为反应基底，制备了NG产物，具体制备过程如下：
将1-乙基-3-甲基咪唑鎓二氰胺盐(EMIM-dca)与乙腈(ACN)以15μL：3000μL的体积比例混合，超声20min，得到前体；在退火后的Cu箔表面以3000rpm的速率旋涂1min；然后把带有前体涂覆膜的Cu箔放置于管式炉中，在H2流速为60sccm和Ar流速为300sccm的气流中，在15℃/min的条件下升高温度，使管式炉中心温度到达1000℃；生长15min后，将产物降温到室内温度，得到生长在铜箔上的氮掺杂石墨烯薄膜材料。
实验测试分析：
将本实施例制备的氮掺杂石墨烯薄膜材料作为样品，进行实验测试分析如下：
图9为实施例3制备的NG的AFM图，AFM图的横截面为1.164nm，单层NG的厚度为1nm，NG层数为1层。
本发明实施例3制备方法简便，工艺设备简单，产品性能稳定可控，能可控制备不超过1层的少层的极薄NG材料，原料易得，反应周期短，可重复性高。
实施例4
本实施例与上述实施例基本相同，特别之处在于：
在本实施例中，一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法，将离子液体与有机溶剂混合，在Ar/H2气氛下，将离子液体与有机溶剂的混合物旋涂于退火后的铜箔上，通过高温热分解方法制备氮掺杂石墨烯，包括以下步骤：
步骤一：铜箔的清洗和退火预处理：
选用10950型号的25μm厚的Cu箔作为催化剂衬底，将Cu箔剪裁成1cm2大小，然后经过洗涤和退火过程。清洗和退火过程如下：
使用质量分数为25％的HCl溶液、去离子水、丙酮、乙醇、去离子水分别进行15min的清洗处理；把清洗好的铜箔放入到管式炉中，在H2流速为60sccm和Ar流速为300sccm的气流中，在15℃/min的条件下升高温度至1050℃；经过退火处理15min后，将Cu箔基底降温到室内温度；
步骤二：生成氮掺杂石墨烯：
以离子液体和有机溶剂的混合物为前体，以退火Cu箔作为反应基底，制备了NG产物，具体制备过程如下：
将1-乙基-3-甲基咪唑鎓二氰胺盐(EMIM-dca)与N，N-二甲基甲酰胺(DMF)以15μL：5000μL的体积比例混合，超声20min，得到前体；在退火后的Cu箔表面以3000rpm的速率旋涂1min；然后把带有前体涂覆膜的Cu箔放置于管式炉中，在H2流速为60sccm和Ar流速为300sccm的气流中，在15℃/min的条件下升高温度，使管式炉中心温度到达1000℃；生长15min后，将产物降温到室内温度，得到生长在铜箔上的氮掺杂石墨烯薄膜材料。
实验测试分析：
将本实施例制备的氮掺杂石墨烯薄膜材料作为样品，进行实验测试分析如下：
图10为实施例4制备的NG的AFM图。AFM图的横截面为2.998nm，单层NG的厚度为1nm，NG层数为3层。
本发明实施例4制备方法简便，工艺设备简单，产品性能稳定可控，能可控制备不超过3层的少层的极薄NG材料，原料易得，反应周期短，可重复性高。
实施例5
本实施例与上述实施例基本相同，特别之处在于：
在本实施例中，一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法，将离子液体与有机溶剂混合，在Ar/H2气氛下，将离子液体与有机溶剂的混合物旋涂于退火后的铜箔上，通过高温热分解方法制备氮掺杂石墨烯，包括以下步骤：
步骤一：铜箔的清洗和退火预处理：
选用10950型号的25μm厚的Cu箔作为催化剂衬底，将Cu箔剪裁成1cm2大小，然后经过洗涤和退火过程。清洗和退火过程如下：
使用质量分数为25％的HCl溶液、去离子水、丙酮、乙醇、去离子水分别进行15min的清洗处理；把清洗好的铜箔放入到管式炉中，在H2流速为60sccm和Ar流速为300sccm的气流中，在15℃/min的条件下升高温度至1050℃；经过退火处理15min后，将Cu箔基底降温到室内温度；
步骤二：生成氮掺杂石墨烯：
以离子液体和有机溶剂的混合物为前体，以退火Cu箔作为反应基底，制备了NG产物，具体制备过程如下：
将1-乙基-3-甲基咪唑鎓二氰胺盐(EMIM-dca)与N-甲基吡咯烷酮(NMP)以15μL：6000μL的体积比例混合，超声20min，得到前体；在退火后的Cu箔表面以3000rpm的速率旋涂1min；然后把带有前体涂覆膜的Cu箔放置于管式炉中，在H2流速为60sccm和Ar流速为300sccm的气流中，在15℃/min的条件下升高温度，使管式炉中心温度到达1000℃；生长15min后，将产物降温到室内温度，得到生长在铜箔上的氮掺杂石墨烯薄膜材料。
实验测试分析：
将本实施例制备的氮掺杂石墨烯薄膜材料作为样品，进行实验测试分析如下：
图11为实施例5制备的NG的AFM图，AFM图的横截面为2.736nm，单层NG的厚度为1nm，NG层数为3层。
本发明实施例5制备方法简便，工艺设备简单，产品性能稳定可控，能可控制备不超过3层的少层的极薄NG材料，原料易得，反应周期短，可重复性高。
总之，本发明上述实施例氮掺杂石墨烯的可控制备方法制备的氮掺杂石墨烯，将离子液体与有机溶剂以一定的比例混合，将其旋涂于退火后的铜箔上，在Ar/H2气氛下高温热分解制备氮掺杂石墨烯。使用本发明上述实施例方法制备的氮掺杂石墨烯的层数、氮含量和氮掺杂种类可以通过调节离子液体与有机溶剂的比例进行调控。本发明上述实施例制备方法简便，工艺设备简单，产品性能稳定可控，原料易得，反应周期短，可重复性高
上面对本发明实施例结合附图进行了说明，但本发明不限于上述实施例，还可以根据本发明的发明创造的目的做出多种变化，凡依据本发明技术方案的精神实质和原理下做的改变、修饰、替代、组合或简化，均应为等效的置换方式，只要符合本发明的发明目的，只要不背离本发明的技术原理和发明构思，都属于本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种氮掺杂石墨烯的可控制备方法，其特征在于，将离子液体与有机溶剂混合，在Ar/H2气氛下，将离子液体与有机溶剂的混合物旋涂于退火后的铜箔上，通过高温热分解方法制备氮掺杂石墨烯，包括以下步骤：
步骤一：铜箔的清洗和退火预处理：
使用清洗溶液对铜箔进行清洗处理，然后把洁净铜箔放入到管式炉中，在H2和Ar气流中，经过退火处理后，将铜箔基底降温到室内温度，备用；
步骤二：生成氮掺杂石墨烯：
在退火后的铜箔表面旋涂离子液体与有机溶剂的混合物；把铜箔放置于管式炉中，在H2和Ar气流中，升高温度，经过设定的生长时间后，将在铜箔表面所得产物降温到室内温度，得到生长在铜箔上的氮掺杂石墨烯薄膜材料。
2.根据权利1要求所述的氮掺杂石墨烯的可控制备方法，其特征在于：所述的离子液体为阴离子含氰基离子液体，有机溶剂为低粘度极性溶剂。
3.根据权利2要求所述的氮掺杂石墨烯的可控制备方法，其特征在于，所述的离子液体为阴离子含氰基和烷基咪唑类阳离子组合的离子液体。
4.根据权利3要求所述的氮掺杂石墨烯的可控制备方法，其特征在于，所述的离子液体为1-乙基-3-甲基咪唑鎓二氰胺盐(EMIM-dca)，有机溶剂为乙腈(ACN)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和N-甲基吡咯烷酮(NMP)中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的氮掺杂石墨烯的可控制备方法，其特征在于：在所述步骤一中，所述的清洗溶液分别为HCl溶液、丙酮、乙醇和去离子水中的至少一种；
或者，在所述步骤一中，所述的H2流速不低于60sccm，Ar流速不低于300sccm。
6.根据权利要求5所述的氮掺杂石墨烯的可控制备方法，其特征在于：在所述步骤一中，所述HCl溶液的质量分数为20-40％，各清洗溶液的清洗时间分别至少为15min。
7.根据权利要求1所述的氮掺杂石墨烯的可控制备方法，其特征在于，在所述步骤一中，所述的退火温度不低于1050℃，升温速率不低于15℃/min，退火时间至少为15min。
8.根据权利要求1所述的氮掺杂石墨烯的可控制备方法，其特征在于：在所述步骤二中，所述的旋涂速度是在匀胶机中以不低于3000rpm的转速下进行旋涂，所述的旋涂时间至少为60s。
9.根据权利要求1所述的氮掺杂石墨烯的可控制备方法，其特征在于：在所述步骤二中，所述的离子液体与有机溶剂的体积比为15:2000-6000；
或者，在所述步骤二中，所述的H2流速不低于60sccm，Ar流速不低于300sccm；
或者，在所述步骤二中，所述的高温热分解温度不低于1000℃，升温速率不低于15℃/min，生长时间至少为15min。
10.一种氮掺杂石墨烯，其特征在于：利用权利要求1-9中任意一项所述的氮掺杂石墨烯的可控制备方法制备而成。
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