CN115057518B - 水流驱动增强压电光催化降解有机染料的装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于光催化剂领域，具体涉及一种水流驱动增强压电光催化降解有机染料的装置及方法；装置包括上储水池、下储水池、连接所述的上储水池以及下储水池的水管、设置在所述的水管上的循环泵、设置在所述的上储水池以及下储水池之间的连接板、设置在所述的连接板上的光催化薄膜以及催化光源；所述的连接板具有一定的倾斜角度。本申请利用势能产生水流并与具有压电特性的光催化材料相互作用原理，设计了一套水流驱动增强的压电光催化装置并用于有机染料的降解。
Description
技术领域
本发明属于光催化剂领域，具体涉及一种水流驱动增强压电光催化降解有机染料的装置及方法。
背景技术
现有压电光催化材料种类很多，如：ZnO，TiO2，BiOI，Bi2WO6，BaTiO3，AgNbO3，KNbO3等非对称材料，而MoO3及其复合材料的压电特性与光催化特性的耦合研究仍未见报道。耦合压电场并利用其对分离电荷的影响来提高光催化效率是提高光催化材料性能的重要手段之一。当前研究中，压电场的引入大多采用机械搅拌和超声波振动完成；而利用高低位置不同蓄积势能而产生水流速度，并与压电光催化材料表面产生力的作用，进而产生压电势来增强光催化活性的研究迄今为止还未见报道。
发明内容
本发明的目的在于，提供一种水流驱动增强压电光催化降解有机染料的装置及方法。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：
一种水流驱动增强压电光催化降解有机染料的装置，包括上储水池、下储水池、连接所述的上储水池以及下储水池的水管、设置在所述的水管上的循环泵、设置在所述的上储水池以及下储水池之间的连接板、设置在所述的连接板上的光催化薄膜以及催化光源；所述的连接板具有一定的倾斜角度。
所述的连接板的倾斜角度为15-45°；所述的光催化薄膜为g-C3N4/MoO3薄膜或者BiOI/ZnO光催化复合薄膜的一种。
本发明还包括一种水流驱动增强压电光催化降解有机染料的方法，使用所述的装置；具体包括下述步骤：
S1：搭建装置，将上储水池以及下储水池之间使用连接板连接；连接板上铺设光催化薄膜，并安装催化光源；使用水管连接上储水池以及下储水池，并在水管上安装水泵；
S2：打开催化光源，在下储水池内导入含有有机染料的溶液；使用水泵将其抽至上储水池并通过连接板会回到下储水池内；如此反复。
优选的，步骤S2中催化光源的照射时间为大于4h。
优选的，S2中连接板上的水流的流速为0.1-1m/s米/秒，水流的厚度为水流的厚度为0.1-30mm。
优选的，步骤S2中催化光源的光照的波长为大于420nm的可见光，光功率密度大于45mW·cm-2。
优选的，步骤S1中的连接板的斜度为25°。
优选的，步骤S2中含有有机染料的溶液的浓度为：10-200mg/L。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本申请利用势能产生水流并与具有压电特性的光催化材料相互作用原理，设计了一套水流驱动增强的压电光催化装置并用于有机染料的降解。
首先，由于含有有机染料的溶液在斜坡段水流深度小于10mm，可见光完全可以穿透有机染料水体，从而提高了光线的利用率；光线穿透力强，能够作用在薄膜上的光通量就大；
其次，因为相较静止水体，流动水体的溶氧度大大提高，这提高了光生电子与溶解氧的结合，进而有效地抑制了光生空穴与电子的再复合率，达到提高光催化活性的目的。
再者，由于水体高低位置不同造成的势能差转变为水流及其速度产生的机械冲刷力，进而产生压电势来增强光催化活性。
附图说明
图1示出本发明一种利用水流驱动产生压电场增强光催化降解有机染料的装置的机结构示意图。
图2示出斜度对于有机染料RhB降解性能比较；
图3给出了g-C3N4/MoO3薄膜片数对光催化降解有机染料RhB活性的影响；
图4给出了不同辐照条件状况下有机染料RhB的降解情况；
图5给出了不同溶液厚度对光催化降解有机染料RhB的影响。
图6给出了溶液水体流动情况下不同浓度有机染料RhB溶液的压电光催化降解情况。
图7给出了g-C3N4/MoO3薄膜在3次循环压电光催化有机染料RhB中的性能情况。
图8给出了BiOI/ZnO复合薄膜在污染有机溶液流动条件下光催化活性的情况。
具体实施方式
为了使本技术领域的技术人员更好地理解本发明的技术方案，下面结合附图和最佳实施例对本发明作进一步的详细说明。
图1示出一种利用水流驱动产生压电场增强光催化降解有机染料的装置，包括上储水池2、下储水池1、连接所述的上储水池以及下储水池的水管3、设置在所述的水管上的循环泵4、设置在所述的上储水池以及下储水池之间的连接板5、设置在所述的连接板上的光催化薄膜6以及催化光源(未示出)；所述的连接板具有一定的倾斜角度。
本实施例中采用的装置组成为：上储水池、下储水池的尺寸分别为100×100×50mm3和100×100×100mm3；可活动流水坡道(连接板)的平面尺寸为60×120mm2。该坡道上铣削出尺寸为26×26×1mm3的凹坑用以安放尺寸为25×25×1mm3的光催化薄膜；装置中水泵的功率是3W，输出效率是240L/h；连接板上的流水的平均流速为0.56米/秒；图2示出光催化降解有机染料RhB效率比较情况。(a)浓度随辐照时间变化情况；(b)降解速率常数。从图2(a)中我们可以看出：在该有机溶液静止不流动的情况下，在270分钟的可见光照射后，其浓度只下降了约10％多一点；而在溶液流动的情况下，在相同的辐照时间条件下，其浓度至少降低了约75％。从图2(b)中我们可以知道：溶液静止情况下，光催化降解速率常数为4.96×10-4/min；而在溶液流动起来的情况下，当斜坡的倾斜角度为25°时，降解速率常数达到最大值8.14×10-3/min，该常数为静止条件下降解速率常数的16.41倍；即使是在斜坡为45°时，其降解速率常数为流动状态下的最低值5.22×10-3/min，该数值为静止条件下降解速率常数的10.52倍。这说明水流驱动下的光催化降解有机染料RhB的活性得到了极大地提高。此外，斜坡的角度对光催化有机染料的降解活性有较大影响。我们看到，随着斜坡角度从小变大(0°-45°)有机染料降解效率先变大，当斜坡角度为25°时，降解效率达到最大，而后随着角度的增大反而降低。斜坡角度主要与经过斜坡的流速直接相关，当斜坡角度增大后，有机染料溶液的流速也相应增大，水流对g-C3N4/MoO3薄膜的冲击力增大，这样产生的压电势也随之增大，压电增强的光催化降解效果也随之增强；但是，另一方面，因为水流速度的增加，有机染料溶液与薄膜的接触时间也变短，这也导致光生载流子产生的活性氧化基团与有机染料分子接触并作用的时间变短，进而使得光催化作用变弱且传质能力变差。当前者的影响作用大于后者时，其有机染料降解活性增强；反之，则变弱。这也是为什么有机染料降解效率随着斜坡角度的增加先升高后降低的原因。
图3给出了g-C3N4/MoO3薄膜片数对光催化降解有机染料RhB活性的影响。(a)RhB浓度随辐照时间的变化情况；(b)降解速率常数。从图中我们可以看出：相较该复合薄膜片数为6片情况下，当片数为12片时，光催化降解效率有小幅的提高，大概提高了约5％。相当于薄膜的面积增加了一倍，但是性能只提高了5％，因此，我们认为薄膜面积的增加与性能的增加并不成正比例关系；或者说，薄膜面积的增加对光催化活性的影响并不是很大。其原因我们推测是因为在水流与薄膜接触作用后其速度很快降低下来，因此压电势必然会十分微弱，压电作用对光催化活性的增强效果也就十分有限了。
图4给出了不同辐照条件状况下有机染料RhB的降解情况。(a)RhB浓度随辐照时间的变化情况；(b)降解速率常数。在无光线辐照的情况下，270分钟照射之后，RhB溶液的浓度降低了约70％，而降解速率常数为4.15×10-3/min。这种无光的情况下，有机染料的降解不是因为光催化，而是由压电效应引起的压电催化引起的。而在光线的辐照条件下，所获得的降解活性应该归因于压电和光的双重作用，即压电催化/光催化。在模拟太阳光的辐照相同时间后，有机染料的降解速率常数为8.69×10-3/min，这比可见光条件下的8.14×10-3/min要高出约7％。这说明即使是使用全光作为光源，对压电光催化活性的提高仍然不明显。这说明紫外光的辐照对增强光催化活性作用并不大。
而我们综合图2和图4可以：光催化和压电催化的降解速率常数分别为4.96×10-4/min和4.15×10-3/min，而压电光催化的降解速率常数为8.14×10-3/min。前两者的和简单相加为4.65×10-3/min，该数值要远远低于两者复合条件下的降解速率常数。这说明，不仅仅是压电催化、光催化和压电效应对于光催化的增强作用，应该还有其他影响因素的存在。
图5给出了不同溶液厚度对光催化降解有机染料RhB的影响。在溶液水体静止的情况下，相同体积的RhB溶液深度分别为2.4cm和0.6cm的情况下，g-C3N4/MoO3薄膜光催化降解活性分别为1.00×10-2/min和1.22×10-2/min。这种情况下，深度由2.4cm降低为0.6cm使光催化活性提高了22％。这说明溶液深度的降低对提高光催化活性有较大的提升作用。而性能改善机理我们将在性能改善机理解析中进行详细阐述。
图6给出了溶液水体流动情况下不同浓度有机染料RhB溶液的压电光催化降解情况。从图6(a)中可以看出，在270分钟的可见光照射后，100mg/L和10mg/L的RhB溶液的浓度分别降低了约28％和88％；从图6(b)中可知：其降解速率常数分别为8.14×10-2/min和1.22×10-2/min。一般而言，在浓度高达100mg/L的情况下，有机染料的深颜色使得溶液的透光率很低导致光催化薄膜不能受到光线的辐照导致光催化活性的极大降低。但是，从图6的结果可知，在我们设计的装置中即使是高浓度的有机染料也可以达到较高的降解率。这在静止的有机染料溶液降解中是不可能的。
图7给出了g-C3N4/MoO3薄膜在3次循环压电光催化有机染料RhB中的性能情况。可以看出，即使经过3次循环使用，该g-C3N4/MoO3薄膜的光催化活性几乎没有任何明显的下降。这说明，该复合薄膜具有稳定的优异光催化活性，能够保障该复合薄膜在实际长期使用过程中性能的稳定性和长期服役性能。
性能改善机理解析：g-C3N4/MoO3薄膜在本装置中光催化降解有机染料膜处于水体底部，外界光源需要透过污染水体照射到薄膜的表面，在一定波长光线的照射下光催化材料的价带中的电子受激发跃迁到导带而在原来的价带中产生光生空穴，空穴与溶液中的氢氧根结合产生羟基自由基，而光生电子和溶液中的溶解氧结合生成超氧自由基。光生空穴、羟基自由基和超氧自由基均有很强的氧化性，甚至能够无选择性地氧化所有的有机物。但是，随着有机溶液深度的增加，溶液的透光率是逐渐下降的，而照射到光催化薄膜的光也是逐渐减少的，所以光催化活性是降低的；另外，溶液中的溶解氧随着深度的增加也是逐渐降低的，进而随着深度的增加，光催化薄膜表面的光生电子与氧的结合受到越来越显著地抑制，这进而对光生电子空穴的再结合起到了促进作用，最终导致光催化性能的下降。而在本发明中设计并搭建的系统中，g-C3N4/MoO3薄膜固定于斜坡上，不断受到流动水体的冲刷，这些压电复合光催化材料会在内部产生压电势，这就是为什么即使在无光照射的条件下也会产生有机染料的降解，这要归因于这些材料的压电催化作用；而在光线的照射下，这些光催化材料就会产生光催化活性。在溶液流动的状况下，光催化薄膜上的水体深度很浅，仅为2毫米左右，光线很容易穿透污染水体达到光催化薄膜表面，即光通量较大；同时，污染水体在流动的状况下，能够溶解更多的氧气，这就是我们古人所说的“流水不腐户枢不蠹”的根本原因，水体中更多的溶解氧分子能够与光生电子结合生成超氧自由基，其本身就是超强的氧化剂，而且光生电子与溶解氧的结合能够有效地抑制光生电子空穴的再结合，进而提高光生电子和空穴的利用效率而达到提高光催化活性的目的；更重要的是，压电势的引入产生了光催化材料内建电场，在内建电场的作用下，光生电子空穴更容易也更快速地分离并迁移，进一步地提高了光催化活性。正是因为压电效应、透光率提升以及溶解氧的相互耦合作用才使得g-C3N4/MoO3薄膜降解有机染料RhB的活性提高了16.41倍。
图8给出了BiOI/ZnO复合薄膜在污染有机溶液流动条件下光催化活性的情况。从图中可以看出当斜坡角度为15°时，压电光催化活性为最高，达到7.42×10-3/min；此外，比单一的ZnO薄膜的压电光催化活性提高了65％。试验表明，压电催化以及光催化能够对不同材料的光催化薄膜均有一定的影响。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (5)
1.一种水流驱动增强压电光催化降解有机染料的方法，其特征在于，具体包括下述步骤：
S1：搭建装置，将上储水池以及下储水池之间使用连接板连接；连接板上铺设光催化薄膜，并安装催化光源；使用水管连接上储水池以及下储水池，并在水管上安装水泵；
S2：打开催化光源，在下储水池内导入含有有机染料的溶液；使用水泵将其抽至上储水池并通过连接板会回到下储水池内；如此反复；S2中连接板上的水流的流速为0.1-1m/s米/秒，水流的厚度为0.1-30mm；
其中，S1中的装置包括上储水池、下储水池、连接所述的上储水池以及下储水池的水管、设置在所述的水管上的循环泵、设置在所述的上储水池以及下储水池之间的连接板、设置在所述的连接板上的光催化薄膜以及催化光源； 所述的连接板的倾斜角度为15-45°；所述的光催化薄膜为g-C3N4/MoO3薄膜或者BiOI/ZnO光催化复合薄膜的一种。
2.根据权利要求1所述的水流驱动增强压电光催化降解有机染料的方法，其特征在于，步骤S2中催化光源的照射时间为大于4h。
3.根据权利要求1所述的水流驱动增强压电光催化降解有机染料的方法，其特征在于，步骤S2中催化光源的光照的波长为大于420nm的可见光，光功率密度大于45mW·cm-2。
4.根据权利要求1所述的水流驱动增强压电光催化降解有机染料的方法，其特征在于，当光催化薄膜为g-C3N4/MoO3薄膜时，步骤S1中的连接板的斜度为25°；当光催化薄膜为BiOI/ZnO光催化复合薄膜时，步骤S1中的连接板的斜度为15°。
5.根据权利要求1所述的水流驱动增强压电光催化降解有机染料的方法，其特征在于，步骤S2中含有有机染料的溶液的浓度为：10-200mg/L。
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