CN108658177B - 一种适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器 - Google Patents

一种适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，钛网阴极嵌于PVC膜支架内，ACFF/SnO2‑Ta同时作为阳极和滤膜，电化学微滤膜组件置于反应器中。反应器由稳压直流电源施加外加电场，原位生成具有较强氧化性的氧化剂物种，在连续流模式下，通过出水蠕动泵抽吸促进本体溶液与阳极界面对流传质，加速阳极界面的电子传递反应增加氧化剂产量，增加水中有机污染物与生成的氧化剂的接触概率，本发明能通过膜孔的尺寸排阻效应过滤去除水中颗粒、胶体以及大分子污染物，因其具有较高比表面积，能够为水中小分子有机污染物提供大量吸附位点；掺杂Ta元素显著改善了SnO2的电催化性能，H2O能够在阳极放电形成大量吸附态和解离态的•OH，对小分子有机污染物的降解有重要作用。

Description

一种适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜 反应器
技术领域
本发明属于环境保护、水处理领域，具体涉及一种适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器。
背景技术
在过去的数十年中，低压滤膜过滤（比如微滤和超滤）已经成为饮用水处理和污水回用领域的主流技术，能够通过膜孔的尺寸排阻效应拦截水体中的胶体物质和致病菌。然而，传统的低压滤膜在实际应用中也存在一定的技术性缺陷，如一些人工合成的低分子量污染物（例如，< 1000 Da的有毒和/或难降解有机微污染物）无法被拦截，可能在膜孔内沉积导致膜通量下降或者透过膜孔，进入受纳水体。目前的常规污水处理设施并不是专为微污染物去除而设计的，由于其不断释放且具有持久性，可能在水体中不断积累，从而造成严重的环境风险。因此必须开发与膜过滤技术相结合的新型工艺，减少持久性污染物进入水体的风险，对于拓展低压过滤技术的应用具有重要的现实意义。
近年来，电化学高级氧化技术因其原位高效降解难降解有机污染物的技术特点，在污水处理领域得到了广泛关注。国内外学者已经在低压膜分离与电化学高级氧化技术耦合处理有机污染物方面展开研究工作并取得一定的进展。与传统的膜分离技术相比，二者的耦合不仅能够实现水中的颗粒污染物和致病微生物的分离去除，同时能够氧化降解去除水中低浓度有机微污染物，从而改善出水水质。值得注意的是，电化学氧化技术的效力高度依赖于电极材料的催化性能，因此，研制能够高效氧化降解有机微污染物的电极，将其应用于膜反应器系统，并进一步通过优化调控相关工艺参数，以兼顾系统的去除效能和运行能耗，是实现低压膜分离与电化学高级氧化技术高效耦合的关键。
ACFF具有微孔结构、高比表面积、良好的导电性能、易于工业化生产等优点。本发明采用负载SnO2-Ta纳米涂层的ACFF作为阳极过滤膜，内嵌于膜组件内腔的钛网作为阴极，由稳压直流电源施加外加电场，通过连续流模式可强化传质过程，提高污染物与阳极界面的接触几率，从而提高污染物的去除效率；阳极过滤膜可以拦截去除水中的大分子颗粒、胶体以及致病微生物；该系统利用原位生成的强氧化剂物种，能够将有机污染物分子降解为CO2或其他无毒的小分子物质，处理过程不需要添加其他化学试剂，不会产生二次污染。
发明内容
本发明的目的在于提供一种适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，本发明通过将膜过滤分离手段与电化学氧化技术耦合，在较低的外加电场下，在较短的水力停留时间内，即可分离拦截水中的颗粒物、胶体物质等，并同时利用系统内原位产生的强氧化性物质，高效降解难降解有机微污染物，提升出水水质。
本发明提出的一种适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，由反应器1、稳压直流电源2、电化学活性炭纤维毡膜组件3、气体扩散器4、气体流量计5、气泵6和蠕动泵 7组成，电化学活性炭纤维毡膜组件3置于反应器1内，电化学活性炭纤维毡膜组件3底部安装有气体扩散器4，所述气体扩散器4通过气管连接气体流量计5，气体流量计5连接气泵6，通过气泵6和气体流量计5控制反应器1的进气量，以维持H2O2等氧化剂物种在阴极表面的持续生成；其中，电化学活性炭纤维毡膜组件3由钛网阴极、ACFF/SnO2-Ta阳极和PVC膜支架组成，钛网阴极放置于PVC膜支架上，钛网阴极两侧粘合ACFF/SnO2-Ta阳极，所述ACFF/SnO2-Ta阳极通过导线连接稳压直流电源2的正极，所述钛网阴极通过导线连接稳压直流电源2的负极；反应器1顶部通过蠕动泵7连接进水管，电化学活性炭纤维毡膜组件3顶部通过蠕动泵7连接出水管，所述出水管连接清水池；在连续流模式下，原水在进水蠕动泵的抽吸作用下进入反应器1中，通过稳压直流电源2施加外加电场，在电极界面原位生成具有较强氧化性的氧化剂物种（如•OH、O2•-等），并扩散进入水中，部分难降解有机物被水中或阳极表面吸附的•OH等氧化降解，同时在蠕动泵的抽吸作用下，水中的污染物到达电化学活性炭纤维毡膜组件表面，其中，颗粒、胶体以及大分子污染物被有效拦截，小分子难降解有机物被活性炭纤维毡膜吸附或被阴阳极产生的吸附态和解离态氧化剂物种所氧化降解，经膜组件上方的出水口流出，由出水蠕动泵抽送至清水池。
本发明中，稳压直流电源2为电源系统，采用电化学氧化过程提供外加电场，外加直流电压范围为1 ~ 3 V。
本发明中，所述ACFF/SnO2-Ta阳极中的活性炭纤维毡，比表面积为454.5 m²/g，孔体积为0.186 cm³/g。
本发明中，所述钛网阴极孔径为100 μm，厚度为200 μm；所述ACFF/SnO2-Ta阳极通过在ACFF表面涂覆掺杂0 ~ 7.5% Ta的SnCl4 （总金属浓度0.04 M）溶液，烘干并热沉积制得。巨大的比表面积有利于氧化剂物种的生成，并污染物提供大量的吸附位点，有利于污染物与氧化剂的充分接触，提高降解效率。ACFF/SnO2-Ta电极是通过在ACFF表面涂覆掺杂7.5%Ta的SnCl4 （总金属浓度0.04 M）溶液，烘干并热沉积制得；纯SnO2的电导率较低，而掺杂适量Ta元素后显著提高了SnO2的电导率，涂层电极对有机物阳极氧化具有好的催化作用；阳极较高的析氧电位，能够减少析氧反应的发生，提高电能利用率。
本发明中，Ta的掺杂显著提高了SnO2的电导率和催化活性，涂层阳极具有较高的析氧电位，能够减少析氧反应的发生，从而提高电流效率，施加外加电场和曝气条件下，阳极表面可以产生•OH等强氧化剂物种，实现水中小分子难降解有机物的氧化去除。
本发明中，水在反应器1内的水力停留时间为1 ~ 4 h；ACFF/SnO2-Ta阳极膜通量为35~139 L/(m2·h)。
本发明中，电化学活性炭纤维毡膜组件下方安装气体扩散器，通过气管连接气泵和气体流量计，控制进气量，提供的 O2在阴极表面还原生成H2O2等氧化剂物种降解有机污染物。
本发明的原理是由稳压直流电源2施加外加电场，原水不断进入反应器内，经过一定的水力停留时间，在泵的抽吸作用下透过膜组件经上方出水口流出，在此过程中，水中的一部分难降解有机物被阳极产生的•OH氧化降解；同时，到达阳极表面的大分子颗粒和胶体污染物因膜孔的尺寸排阻效应无法通过，被截留在反应器内，小分子难降解有机物被膜面吸附态的•OH降解或透过电化学活性炭纤维毡膜，进一步被扩散进膜腔内的解离态•OH或阴极界面产生的氧化剂物种氧化降解，最终被抽送至清水池。
本发明的有益效果在于：
本发明将膜分离技术与电化学高级氧化技术相耦合，负载SnO2-Ta纳米涂层的ACFF膜，兼具导电与过滤双重作用，其多孔结构能有效拦截去除颗粒、胶体以及大分子污染物，较大的比表面积为水分子能够在阳极上放电形成吸附态的•OH以及溶液中的有机物分子提供了更多的接触位点；连续流模式能够增强电极与溶液界面的电子转移的同时也增加了有机物分子与•OH的接触概率，因而具有良好的污染物去除性能。SnO2-Ta纳米涂层具有较高的析氧电位，减少析氧反应的发生，提高电能利用效率，降低能耗。电化学反应生成的活性氧（如•OH）对膜面具有原位清洗作用，可以减轻膜污染。曝气系统不仅可以通过空气扰动和水力剪切作用冲刷电化学活性炭纤维毡膜表面以减少膜污染，提供的O2还能在阴极原位生成的氧化剂物种来去除小分子难降解有机污染物。
电化学膜过滤系统能够去除难生物降解的微污染物（如吲哚美辛），并生成易生物降解的羧酸，因此，其可以与生物处理技术相耦合，作为生物处理的前处理或后处理工艺，或者直浸没在生物反应器中运行，且较低的外加电场不会对反应器中的微生物活性产生影响。
附图说明
图1是本发明提供的一种电化学活性炭纤维毡膜组件制作流程示意图。
图2是电化学活性炭纤维毡膜反应器示意图。
图中标号：1为反应器，2为稳压直流电源，3为电化学活性炭纤维毡膜组件，4为气体扩散器，5为气体流量计，6为气泵、7为进出水蠕动泵。
具体实施方式
下面通过实施例结合附图进一步说明本发明。
实施例1：一种适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，由反应器1、稳压直流电源2、电化学活性炭纤维毡膜组件3、气体扩散器4、气体流量计5、气泵6和进出水蠕动泵7组成，其中，电化学活性炭纤维毡膜组件3是由一片内置于膜组件腔内的钛网阴极和两片ACFF/SnO2-Ta纳米涂层阳极组成，阳极正对阴极安置于膜支架两侧；电化学活性炭纤维毡膜组件3置于反应器1内，通过导线与稳压直流电源2连接；膜框下方安装气体扩散器4，通过气体流量计5和管道连接气泵6；电化学活性炭纤维毡膜组件3顶部设有出水口，连接蠕动泵和出水管通向清水池。其制作流程如图1所示，首先配制含7.5%Ta的SnCl4 （总金属浓度0.04 M）溶液，反复涂覆于比表面积为454.5 m²/g，孔体积为0.186 cm³/g，厚度为1 mm，尺寸为5 cm×8 cm的ACFF上，烘干并在550 ℃煅烧得到Ta掺杂的ACFF基SnO2电极。在PVC膜支架内测安置孔径为100 μm，厚度为200 μm，尺寸为3 cm×6 cm的钛网作为阴极，正对阴极的两侧各粘合一片负载ACFF/SnO2-Ta阳极，得到电化学活性炭纤维毡膜组件。
如图2所示，一种适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，由反应器1、稳压直流电源2、电化学活性炭纤维毡膜组件3、气体扩散器4、气体流量计5、气泵6 和进出水蠕动泵7组成，其中，电化学活性炭纤维毡膜组件3是由一片内置于膜组件腔内的钛网阴极和两片ACFF/SnO2-Ta纳米涂层阳极组成，阳极正对阴极安置于膜支架两侧；电化学活性炭纤维毡膜组件3置于反应器1内，通过导线与稳压直流电源2连接；膜框下方安装气体扩散器4，通过气体流量计5和管道连接气泵6；电化学活性炭纤维毡膜组件3顶部设有出水口，连接蠕动泵和出水管通向清水池。电化学活性炭纤维毡膜反应器在连续流模式下操作运行，水经由进水系统进入反应器，颗粒、胶体以及大分子污染物因膜孔的尺寸排阻效应被截留在反应器内，在外加电源作用下水分子在阳极上放电形成•OH，部分难降解有机物被阳极吸附态的•OH氧化降解，透过膜组件两侧的活性炭纤维毡膜进入膜腔内的小分子有机物到达阴极，阴极表面原位生成H2O2等氧化剂物种，小分子有机物被氧化而去除，经处理后的水经上方的出水口流出，由蠕动泵抽送至清水池。
实施例2：
利用实施例1中的系统处理模拟低浓度的吲哚美辛（IDM）废水，采用进水IDM浓度为4 mg/L，进水初始pH为7，添加50 mM Na2SO4作为电解质，在2 V外加电压下电解，水力停留时间为4 h，经过处理后，出水中IDM的浓度降为1.2 mg/L，去除率高达70.0%。

Claims (6)

1.一种适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，其特征在于：由反应器(1)、稳压直流电源(2)、电化学活性炭纤维毡膜组件(3)、气体扩散器(4)、气体流量计(5)、气泵(6)和蠕动泵 (7)组成，电化学活性炭纤维毡膜组件(3)置于反应器(1)内，电化学活性炭纤维毡膜组件(3)底部安装有气体扩散器(4)，所述气体扩散器(4)通过气管连接气体流量计(5)，气体流量计(5)连接气泵(6)，通过气泵(6)和气体流量计(5)控制反应器(1)的进气量，以维持H2O2氧化剂物种在阴极表面的持续生成；其中，电化学活性炭纤维毡膜组件(3)由钛网阴极、ACFF/SnO2-Ta阳极和PVC膜支架组成，钛网阴极放置于PVC膜支架上，钛网阴极两侧粘合ACFF/SnO2-Ta阳极，所述ACFF/SnO2-Ta阳极通过导线连接稳压直流电源(2)的正极，所述钛网阴极通过导线连接稳压直流电源(2)的负极；反应器(1)顶部通过蠕动泵(7)连接进水管，电化学活性炭纤维毡膜组件(3)顶部通过蠕动泵(7)连接出水管，所述出水管连接清水池；在连续流模式下，原水在进水蠕动泵的抽吸作用下进入反应器(1)中，通过稳压直流电源(2)施加外加电场，在电极界面原位生成具有较强氧化性的氧化剂物种，并扩散进入水中，部分难降解有机物被水中或阳极表面吸附的•OH氧化降解，同时在蠕动泵的抽吸作用下，水中的污染物到达电化学活性炭纤维毡膜组件表面，其中，颗粒、胶体以及大分子污染物被有效拦截，小分子难降解有机物被活性炭纤维毡膜吸附或被阴阳极产生的吸附态和解离态氧化剂物种所氧化降解，经膜组件上方的出水口流出，由出水蠕动泵抽送至清水池。
2.根据权利要求1所述的适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，其特征在于，稳压直流电源(2)为电源系统，采用电化学氧化过程提供外加电场，外加直流电压范围为1 ~ 3 V。
3.根据权利要求1所述的适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，其特征在于，所述ACFF/SnO2-Ta阳极中的活性炭纤维毡，比表面积为454.5m²/g，孔体积为0.186 cm³/g。
4.根据权利要求1所述的适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，其特征在于，所述钛网阴极孔径为100 μm，厚度为200 μm；所述ACFF/SnO2-Ta阳极通过在ACFF表面涂覆掺杂0 ~7.5% Ta的SnCl4溶液，总金属浓度为0.04 M，烘干并热沉积制得。
5.根据权利要求4所述的适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，其特征在于，Ta的掺杂显著提高了SnO2的电导率和催化活性，涂层阳极具有较高的析氧电位，能够减少析氧反应的发生，从而提高电流效率，施加外加电场和曝气条件下，阳极表面产生•OH强氧化剂物种，实现水中小分子难降解有机物的氧化去除。
6.根据权利要求1所述的适用于水中难降解有机物去除的电化学活性炭纤维毡膜反应器，其特征在于，水在反应器(1)内的水力停留时间为1 ~ 4 h；ACFF/SnO2-Ta阳极膜通量为35~139 L/(m2·h)。
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