CN114976248A - 一种电解液及包括该电解液的电池 - Google Patents

一种电解液及包括该电解液的电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种电解液及包括该电解液的电池,所述电解液包括添加剂A,所述添加剂A为式(1)和/或式(2)所示的化合物中的至少一种:

Description

一种电解液及包括该电解液的电池
技术领域
本发明涉及一种电解液及包括该电解液的电池,属于电池技术领域。
背景技术
锂离子电池是一种充电电池,它主要依靠锂离子在正极和负极之间移动来工作。在充放电过程中,Li+在两个电极之间往返嵌入和脱嵌:充电时,Li+从正极脱嵌,经过电解液嵌入负极,负极处于富锂状态;放电时则相反。由于锂离子电池具有高比能量、无记忆效应、循环寿命长、自放电小等优点,广泛应用于数码、储能、电动汽车等领域。
随着人们生活水平的提高和对更美好生活的向往,对电池能量密度也提出了更高的要求。提高电池能量密度就需要进一步提高正极材料的限制电压,而随着正极材料限制电压的不断提高,正极材料的克容量逐渐增加,但是电池的高温性能恶化严重,而且长循环寿命无法保证。尤其是高电压(4.5V)下,长期循环充放电过程中,由于正极材料颗粒的碎裂和脱落,电解液进入正极材料内部,破坏正极材料的结构,同时活性氧的释放进一步加速电解液的氧化分解,以及负极表面的保护膜也会不断的破损,最终造成电池容量严重衰减的问题。
发明内容
为了解决现有高电压下电池中正极材料在长期循环充放电过程中,正极材料颗粒的碎裂和脱落,电解液进入正极材料内部,破坏正极材料的结构等问题,本发明提供一种电解液及包括该电解液的电池,所述电解液的使用能提升电池的常温循环性能、高温循环性能以及电解液的耐氧化性,所述电解液的制备过程工艺简单、成本低、保护效果好。
本发明目的是通过如下技术方案实现的:
一种电解液,所述电解液包括有机溶剂、电解质盐以及功能添加剂,其中,所述功能添加剂包括添加剂A,所述添加剂A为式(1)和/或式(2)所示的化合物中的至少一种:
Figure BDA0003701320500000021
式(1)中,R1、R2相同或不同,彼此独立地选自羟基、取代或未取代的C1-C9烷基、C1-C6烷氧基、C1-C6烷酰氧基、C1-C6烷硫基、C1-C6烷磺酰基;取代基为羟基、卤素;X为-NH2、-OH、-SiH3、-PH2或-SH;
式(2)中,R3、R4相同或不同,彼此独立地选自羟基、取代或未取代的C1-C9烷基、C1-C6烷氧基、C1-C6烷酰氧基、C1-C6烷硫基、C1-C6烷磺酰基;取代基为羟基、卤素;Y为-NH-、-O-、-SiH2-、-PH-或-S-。
根据本发明的电解液,式(1)中,R1、R2相同或不同,彼此独立地选自取代或未取代的C1-C9烷基、C1-C6烷氧基;取代基为羟基、卤素;X为-NH2、-OH、-SiH3
根据本发明的电解液,式(2)中,R3、R4相同或不同,彼此独立地选自取代或未取代的C1-C9烷基、C1-C6烷氧基;取代基为羟基、卤素;Y为-NH-、-O-、-SiH2-。
根据本发明的电解液,式(1)中,R1、R2相同或不同,彼此独立地选自羟基、取代或未取代的C1-C6烷基、C1-C3烷氧基;取代基为羟基、卤素;X为-NH2、-OH、-SiH3
根据本发明的电解液,式(2)中,R3、R4相同或不同,彼此独立地选自羟基、取代或未取代的C1-C6烷基、C1-C3烷氧基;取代基为羟基、卤素;Y为-NH-、-O-、-SiH2-。
根据本发明的电解液,式(1)中,R1、R2相同或不同,彼此独立地选自羟基、取代或未取代的C1-C3烷基、C1-C2烷氧基;取代基为羟基;X为-NH2、-OH、-SiH3
根据本发明的电解液,式(2)中,R3、R4相同或不同,彼此独立地选自羟基、取代或未取代的C1-C3烷基、C1-C2烷氧基;取代基为羟基;Y为-NH-、-O-、-SiH2-。
根据本发明的电解液,所述添加剂A可以采用本领域已知的方法制备得到,也可以通过商业途径购买获得。
根据本发明的电解液,所述添加剂A选自式1-1~式1-12、式2-1~式2-12所示的化合物中的至少一种:
Figure BDA0003701320500000031
Figure BDA0003701320500000041
根据本发明的电解液,所述功能添加剂还包括添加剂B,所述添加剂B的结构式如式(3)所示:
Figure BDA0003701320500000042
式(3)中,R5选自Li、Na、K、Rb、Cs中的一种。
根据本发明的电解液,所述添加剂B可以采用本领域已知的方法制备得到,也可以通过商业途径购买获得。
根据本发明的电解液,所述添加剂B选自式3-1~3-5所示的化合物中的至少一种:
Figure BDA0003701320500000043
根据本发明的电解液,所述添加剂A的加入量为所述电解液总重量的0.01-5.0wt%,优选为0.1~2wt%,例如为0.01wt%、0.02wt%、0.05wt%、0.08wt%、0.1wt%、0.2wt%、0.3wt%、0.4wt%、0.5wt%、0.6wt%、0.7wt%、0.8wt%、0.9wt%、1wt%、1.2wt%、1.3wt%、1.5wt%、1.6wt%、1.8wt%、2wt%、2.2wt%、2.4wt%、2.5wt%、2.6wt%、2.8wt%、3wt%、3.3wt%、3.5wt%、3.8wt%、4wt%、4.2wt%、4.5wt%、4.8wt%或5wt%。
根据本发明的电解液,所述添加剂B的加入量为电解液总重量的0.5wt%以上,例如为0.5wt%-10wt%,例如为0.5wt%、0.6wt%、0.7wt%、0.8wt%、0.9wt%、1wt%、1.2wt%、1.3wt%、1.5wt%、1.6wt%、1.8wt%、2wt%、2.2wt%、2.4wt%、2.5wt%、2.6wt%、2.8wt%、3wt%、3.3wt%、3.5wt%、3.8wt%、4wt%、4.2wt%、4.5wt%、4.8wt%、5wt%、6wt%、7wt%、8wt%、9wt%、10wt%。
根据本发明的电解液,所述功能添加剂还包括添加剂C,所述添加剂C选自如下所述化合物中的至少一种:1,3-丙烷磺酸内酯、1,3-丙烯磺酸内酯、1,3-丁烷磺酸内酯。
根据本发明的电解液,所述添加剂C的加入量为电解液总重量的0.5wt%以上,例如为0.5wt%-5wt%,例如为0.5wt%、0.6wt%、0.7wt%、0.8wt%、0.9wt%、1wt%、1.2wt%、1.3wt%、1.5wt%、1.6wt%、1.8wt%、2wt%、2.2wt%、2.4wt%、2.5wt%、2.6wt%、2.8wt%、3wt%、3.3wt%、3.5wt%、3.8wt%、4wt%、4.2wt%、4.5wt%、4.8wt%或5wt%。
根据本发明的电解液,所述功能添加剂还包括添加剂D,所述添加剂D选自如下所述化合物中的至少一种:丁二腈、甘油三腈、二氟草酸硼酸锂、二氟磷酸锂、二氟二草酸磷酸锂、1,3,6-己烷三腈。
根据本发明的电解液,所述添加剂D的加入量为电解液总重量的0.5wt%以上,例如为0.5wt%-5wt%,例如为0.5wt%、0.6wt%、0.7wt%、0.8wt%、0.9wt%、1wt%、1.2wt%、1.3wt%、1.5wt%、1.6wt%、1.8wt%、2wt%、2.2wt%、2.4wt%、2.5wt%、2.6wt%、2.8wt%、3wt%、3.3wt%、3.5wt%、3.8wt%、4wt%、4.2wt%、4.5wt%、4.8wt%或5wt%。
根据本发明的电解液,所述功能添加剂还包括添加剂E,所述添加剂E选自氟代碳酸乙烯酯。
根据本发明的电解液,所述添加剂E的加入量为电解液总重量的5wt%以上,例如为5wt%-10wt%,例如为5wt%、6wt%、7wt%、8wt%、9wt%或10wt%。
根据本发明的电解液,所述电解质盐选自电解质锂盐。
根据本发明的电解液,所述电解质锂盐选自六氟磷酸锂(LiPF6)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、双三氟甲基磺酰亚胺锂、二氟双草酸磷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、六氟锑酸锂、六氟砷酸锂、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂、二(五氟乙基磺酰)亚胺锂、三(三氟甲基磺酰)甲基锂或二(三氟甲基磺酰)亚胺锂中的一种或两种以上。
根据本发明的电解液,所述有机溶剂选自碳酸酯和/或羧酸酯,所述碳酸酯选自氟代或未取代的下述溶剂中的一种或几种:碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯;所述羧酸酯选自氟代或未取代的下述溶剂中的一种或几种:乙酸丙酯、乙酸正丁酯、乙酸异丁酯、乙酸正戊酯、乙酸异戊酯、丙酸丙酯(PP)、丙酸乙酯(EP)、丁酸甲酯、正丁酸乙酯。
根据本发明的电解液,所述电解液用于锂离子电池。
本发明还提供一种电池,所述电池包括上述的电解液。
根据本发明的电池,所述电池为锂离子电池。
根据本发明的电池,所述电池还包括含有正极活性材料的正极片、含有负极活性材料的负极片、隔离膜。
根据本发明的电池,所述正极片包括正极集流体和涂覆在正极集流体一侧或两侧表面的正极活性物质层,所述正极活性物质层包括正极活性物质、导电剂和粘结剂。
根据本发明的电池,所述负极片包括负极集流体和涂覆在负极集流体一侧或两侧表面的负极活性物质层,所述负极活性物质层包括负极活性物质、导电剂和粘结剂。
根据本发明的电池,所述正极活性物质层中各组分的质量百分含量为:80-99.8wt%的正极活性物质、0.1-10wt%的导电剂、0.1-10wt%的粘结剂。
优选地,所述正极活性物质层中各组分的质量百分含量为:90-99.6wt%的正极活性物质、0.2-5wt%的导电剂、0.2-5wt%的粘结剂。
根据本发明的电池,所述负极活性物质层中各组分的质量百分含量为:80-99.8wt%的负极活性物质、0.1-10wt%的导电剂、0.1-10wt%的粘结剂。
优选地,所述负极活性物质层中各组分的质量百分含量为:90-99.6wt%的负极活性物质、0.2-5wt%的导电剂、0.2-5wt%的粘结剂。
根据本发明的电池,所述导电剂选自导电炭黑、乙炔黑、科琴黑、导电石墨、导电碳纤维、碳纳米管、金属粉、碳纤维中的至少一种。
根据本发明的电池,所述粘结剂选自羧甲基纤维素钠、丁苯胶乳、聚四氟乙烯、聚氧化乙烯中的至少一种。
根据本发明的电池,所述负极活性物质为人造石墨。
根据本发明的电池,所述碳基负极材料包括人造石墨、天然石墨、中间相碳微球、硬碳、软碳中的至少一种。
根据本发明的电池,所述的正极活性材料选自过渡金属锂氧化物、磷酸铁锂、锰酸锂中的一种或几种;所述过渡金属锂氧化物的化学式为Li1+xNiyCozM(1-y-z)O2,其中,-0.1≤x≤1;0≤y≤1,0≤z≤1,且0≤y+z≤1;其中,M为Mg、Zn、Ga、Ba、Al、Fe、Cr、Sn、V、Mn、Sc、Ti、Nb、Mo、Zr中的一种或几种。
根据本发明的电池,所述电池的充电截止电压为4.45V以上。
本发明的有益效果:
本发明提供了一种电解液及包括该电解液的电池,所述电解液中的添加剂A能够被电化学氧化,形成能够聚合成环的聚合单体,并进一步发生聚合反应,在正极材料表面生成聚合物层,该聚合物层能有效隔离电解液和正极材料的直接接触。在电池充放电过程中,添加剂B能够包覆该聚合物层上,和添加剂A协同作用,共同阻止电解液进入正极材料腐蚀正极活性材料,使得电池具有优异的高温循环性能和高温存储性能。此外,当所述添加剂A中与苯环连接的X或Y基团为N原子时,形成的聚合物不仅能够在正极表面形成保护层,而且还可以和电解液中微量水反应,进而减少后期的副反应。当所述添加剂A中OH直接与苯环相连时,OH基团更易被氧化,更容易在正极形成保护层,能够进一步改善电池的循环性能。
具体实施方式
下文将结合具体实施例对本发明做更进一步的详细说明。应当理解,下列实施例仅为示例性地说明和解释本发明,而不应被解释为对本发明保护范围的限制。凡基于本发明上述内容所实现的技术均涵盖在本发明旨在保护的范围内。
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明,均为常规方法;下述实施例中所用的试剂、材料等,如无特殊说明,均可从商业途径得到。
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚,下面将结合本发明的实施例,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
可以理解的是,本发明的锂离子电池包括负极片、电解液、正极片、隔离膜和外包装。将正极片、隔离膜和负极片层叠设置得到电芯或将正极片、隔离膜和负极片层叠设置后,再进行卷绕设置得到电芯,将电芯置于外包装中,向外包装中注入电解液可以得到本发明的锂离子电池。
实施例1~15及对比例1~3
实施例1~15及对比例1~3的锂离子电池通过以下步骤制备得到:
1)正极片制备
将正极活性材料钴酸锂(LiCoO2)、聚偏氟乙烯(PVDF)、SP(super P)和碳纳米管(CNT)按照96:2:1.5:0.5的质量比进行混合,加入N-甲基吡咯烷酮(NMP),在真空搅拌机作用下搅拌,直至混合体系成均一流动性的正极活性浆料;将正极活性浆料均匀涂覆于铝箔的两个表面;将涂覆好的铝箔烘干,然后经过辊压、分切得到所需的正极片。
2)负极片制备
将负极活性材料人造石墨、氧化亚硅、羧甲基纤维素钠(CMC-Na)、丁苯橡胶、导电炭黑(SP)和单壁碳纳米管(SWCNTs)按照质量比79.5:15:2.5:1.5:1:0.5进行混合,加入去离子水,在真空搅拌机作用下获得负极活性浆料;将负极活性浆料均匀涂覆在铜箔的两个表面;将涂覆好的铜箔在室温下晾干,随后转移至80℃烘箱干燥10h,然后经过冷压、分切得到负极片。
3)电解液的制备
在充满氩气的手套箱中(H2O<0.1ppm,O2<0.1ppm),将EC/PC/DEC/PP按照10/20/40/30的质量比混合均匀,然后往其中快速加入1mol/L的充分干燥的六氟磷酸锂(LiPF6),溶解后加入基于电解液总质量9wt%的氟代碳酸乙烯酯,基于电解液总质量4wt%的1,3-丙烷磺酸内酯(PS),基于电解液总质量3wt%的1,3,6-己烷三腈(HTCN),以及添加剂A和添加剂B(LiFSI),具体电解液配方如表1所示,搅拌均匀,经过水分和游离酸检测合格后,得到所需的电解液。
4)锂离子电池的制备
将步骤1)的正极片、步骤2)的负极片和隔离膜按照正极片、隔离膜和负极片的顺序层叠设置后,再进行卷绕得到电芯;将电芯置于外包装铝箔中,将步骤3)的电解液注入外包装中,经过真空封装、静置、化成、整形、分选等工序,获得锂离子电池。本发明电池充放电范围为3.0-4.45V。
表1实施例和对比例的锂离子电池中电解液添加剂的组成
Figure BDA0003701320500000091
Figure BDA0003701320500000101
对实施例和对比例获得的锂离子电池分别进行25℃循环性能测试和45℃循环性能测试,测试结果见表2。
1)25℃循环性能测试
将表1的电池在25℃下按照1C的倍率在充放电截止电压范围内进行充放电循环,测试第1周的放电容量计为x1 mAh,第N周的放电容量计为y1 mAh;第N周的容量除以第1周的容量,得到第N周的循环容量保持率R1=y1/x1。
2)45℃循环性能测试
将表1的电池在45℃下按照1C的倍率在充放电截止电压范围内进行充放电循环,测试第1周的放电容量计为x2 mAh,第N周的放电容量计为y2 mAh;第N周的容量除以第1周的容量,得到第N周的循环容量保持率R2=y2/x2。
表2实施例和对比例的锂离子电池的性能测试结果
Figure BDA0003701320500000102
Figure BDA0003701320500000111
从表2的对比例B1#~B3#以及实施例L1#~L12#的测试结果可以看出,不同周数下,添加剂A和添加剂B组合使用时可以显著提升电池的25℃常温循环性能以及45℃高温循环性能,其中实施例L4#对循环性能有着明显的改善提升,而且实施例L1#~L12#的性能存在差异,这主要是因为苯环上连接的X/Y原子不同,不同的原子聚合后在正极表面的聚合层强度以及韧性不同,进一步表现出高温循环表现不同。而式1-4所示的化合物中苯环连接的X基团为N原子,形成的聚合物不仅能够在正极表面形成保护层,而且还可以和电解液中微量水反应,进而减少后期的副反应。在此基础上,苯环上的OH基团更易被氧化,更容易在正极形成保护层,因此,实施例L4#对循环性能有着明显的改善提升。若将式2-1~式2~12所示化合物引入到电解液中,可以获得同式1-1~式1~12所示化合物相似的结果。
从表2的实施例L13#~L15#以及实施例L4#的测试结果可以看出,实施例L4仍然是对循环性能有着明显的改善提升。
从对比例B1#~B3#和实施例L1#~L15#之间的对比可以看出添加剂A和添加剂B的共同作用对循环的作用较明显。
以上,对本发明的实施方式进行了说明。但是,本发明不限定于上述实施方式。凡在本发明的精神和原则之内,所做的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种电解液,其特征在于,所述电解液包括有机溶剂、电解质盐以及功能添加剂,其中,所述功能添加剂包括添加剂A,所述添加剂A为式(1)和/或式(2)所示的化合物中的至少一种:
Figure FDA0003701320490000011
式(1)中,R1、R2相同或不同,彼此独立地选自羟基、取代或未取代的C1-C9烷基、C1-C6烷氧基、C1-C6烷酰氧基、C1-C6烷硫基、C1-C6烷磺酰基;取代基为羟基、卤素;X为-NH2、-OH、-SiH3、-PH2或-SH;
式(2)中,R3、R4相同或不同,彼此独立地选自羟基、取代或未取代的C1-C9烷基、C1-C6烷氧基、C1-C6烷酰氧基、C1-C6烷硫基、C1-C6烷磺酰基;取代基为羟基、卤素;Y为-NH-、-O-、-SiH2-、-PH-或-S-。
2.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,式(1)中,R1、R2相同或不同,彼此独立地选自取代或未取代的C1-C9烷基、C1-C6烷氧基;取代基为羟基、卤素;X为-NH2、-OH、-SiH3
式(2)中,R3、R4相同或不同,彼此独立地选自取代或未取代的C1-C9烷基、C1-C6烷氧基;取代基为羟基、卤素;Y为-NH-、-O-、-SiH2-。
3.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,式(1)中,R1、R2相同或不同,彼此独立地选自羟基、取代或未取代的C1-C6烷基、C1-C3烷氧基;取代基为羟基、卤素;X为-NH2、-OH、-SiH3
式(2)中,R3、R4相同或不同,彼此独立地选自羟基、取代或未取代的C1-C6烷基、C1-C3烷氧基;取代基为羟基、卤素;Y为-NH-、-O-、-SiH2-。
4.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述功能添加剂还包括添加剂B,所述添加剂B的结构式如式(3)所示:
Figure FDA0003701320490000021
式(3)中,R5选自Li、Na、K、Rb、Cs中的一种。
5.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述添加剂A的加入量为所述电解液总重量的0.01-5.0wt%。
6.根据权利要求4所述的电解液,其特征在于,所述添加剂B的加入量为电解液总重量的0.5wt%以上。
7.根据权利要求1-6任一项所述的电解液,其特征在于,所述功能添加剂还包括添加剂C,所述添加剂C选自如下所述化合物中的至少一种:1,3-丙烷磺酸内酯、1,3-丙烯磺酸内酯、1,3-丁烷磺酸内酯;
所述添加剂C的加入量为电解液总重量的0.5wt%以上。
8.根据权利要求1-6任一项所述的电解液,其特征在于,所述功能添加剂还包括添加剂D,所述添加剂D选自如下所述化合物中的至少一种:丁二腈、甘油三腈、二氟草酸硼酸锂、二氟磷酸锂、二氟二草酸磷酸锂、1,3,6己烷三腈;
所述添加剂D的加入量为电解液总重量的0.5wt%以上。
9.根据权利要求1-6任一项所述的电解液,其特征在于,所述功能添加剂还包括添加剂E,所述添加剂E选自氟代碳酸乙烯酯;
所述添加剂E的加入量为电解液总重量的5wt%以上。
10.一种电池,其特征在于,所述电池包括权利要求1-9任一项所述的电解液。
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