CN114824092A - 一种基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明为一种基于准二维‑二维钙钛矿的太阳能电池及其制备方法。该太阳能电池从下到上依次为衬底、电子传输层、准二维‑二维钙钛矿活性层、空穴传输层和对电极；所述钙钛矿活性层中的准二维钙钛矿材料，该材料为物质M和物质N中的一种或两种；所述的物质M的结构式为(A)2(B)n‑1PbnX3n+1，物质N的结构式为(C)(B)m‑ 1PbmX3m+1；n和m相同或不同，取值为1‑100。本发明得到的准二维‑二维钙钛矿具有出色的本征稳定性，基于准二维‑二维钙钛矿吸光层制备的太阳能电池稳定性显著提升，在光伏器件领域具有很好的应用前景。

Description

一种基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明属于半导体光电材料与器件领域，具体来说，就是一类基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池及其制备方法。
背景技术
随着全球化进程的不断发展，传统化石能源供不应求，且在使用过程中对环境造成不可逆的损害。为适应可持续发展的需求，由传统化石能源到可再生能源的转型已经成为全球范围内能源领域的首要议题。例如风能、太阳能、潮汐能等，由于风能等其他可再生能源在使用过程中存在的地域限制，太阳能作为全球储备最丰富的可再生、清洁能源脱颖而出，逐渐成为世界新能源转型的主要推动力。人类对于太阳能利用的形式主要存在三种：光能与化学能之间的转换(光催化应用等)，光能与热能之间的转换(太阳能热水器等)以及光能与电能之间的转换(光伏产业应用等)，当前转化效率较高且应用技术较为成熟的途径便是第三种即光伏发电。自1954年贝尔实验室研发制造出第一块太阳能电池至今，太阳能电池已经历经三代的更迭，目前研究的热点集中在第三代新型薄膜太阳能电池，根据光吸收层材料不同分为染料敏化太阳能电池、有机太阳能电池以及钙钛矿太阳能电池等，这类光电材料发展时间不长，但凭借其较为简单的制备工艺与较快的光电转换效率(PCE)提升引起了研究人员的极大兴趣。尤其以钙钛矿材料展现出来优良的光电性能包括可调谐的带隙、高吸收系数、载流子寿命长等，且理论转化效率高，使得有机-无机杂化钙钛矿光伏器件的PCE不断刷新，目前认证效率已达到25.5％。
虽然钙钛矿太阳能电池的具有与硅基太阳能电池相媲美的光电转换效率，但其稳定性是其走出实验室走向产业化最大的阻碍。因此，改善钙钛矿太阳能电池的本征稳定性，提高光电转换效率是当今钙钛矿光伏器件的研究热点。
发明内容
本发明的目的是针对目前钙钛矿电池普遍存在的稳定性较差造成其难以走向实际应用的问题，发明了一种基于准二维-二维钙钛矿吸光层的太阳能电池。本发明采用的是准二维-二维钙钛矿作为活性层；制备中先配置Ruddlesden-Popper(RP)相准二维(A)2(B)n-1PbnX3n+1钙钛矿或Dion-Jacobson(DJ)相准二维(C)(B)m-1PbmX3m+1钙钛矿或(A)2(B)n- 1PbnX3n+1和(C)(B)m-1PbmX3m+1的混合物的前驱液，并通过低压辅助处理得到高质量的钙钛矿薄膜，然后通过长链有机铵盐溶液原位处理所制备的准二维钙钛矿，使其原位反应生成二维钙钛矿。本发明得到的准二维-二维钙钛矿具有出色的本征稳定性，基于准二维-二维钙钛矿吸光层制备的太阳能电池稳定性显著提升，在光伏器件领域具有很好的应用前景。
本发明的技术方案为：
一种基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池，该太阳能电池从下到上依次为衬底、电子传输层、准二维-二维钙钛矿活性层、空穴传输层和对电极；
所述钙钛矿活性层中的准二维钙钛矿材料，该材料为物质M和物质N中的一种或两种；所述的物质M的结构式为(A)2(B)n-1PbnX3n+1，物质N的结构式为(C)(B)m-1PbmX3m+1；n和m相同或不同，取值为1-100，优选为1-20；
所述二维钙钛矿的结构式优选为A2PbX4、A2BPb2X7、CBPbX4、CBPb2X7中的一种；
其中，A是有机阳离子，具体为丁胺离子(BA+)、异丁基胺离子(iBA+)、二甲胺离子(DMA+)、乙胺离子(EA+)、巯基乙胺离子(ESA+)、乙醇胺离子(EOA+)、丙胺离子(PA+)、戊胺离子(PentA+)、苯基胺离子(PhA+)、甲氧基苯乙胺离子(MeOPEA+)、三氟乙胺离子(F3EA+)、三氟甲基苯胺离子(CF3PhA+)、三氟甲基苯甲胺离子(CF3PMA+)、吡啶甲胺离子(PyA+)、3-二甲氨基-1-丙胺离子(3Me2PDA+)、二乙胺离子(DEA+)、苯甲基胺离子(PMA+)、苯乙基胺离子(PEA+)、对氟苯乙胺离子(p-F-PEA+)、苯丙基胺离子(PPA+)、苯丁基胺离子(PhBA+)、4-叔丁基苯甲胺离子(tBBA+)、4-叔丁基苯胺离子(tBPA+)中的一种或多种；
B是阳离子，具体为CH3NH3 +(MA+)、NH2CH＝NH2 +(FA+)、或Cs+中的至少一种；
C位阳离子是丁二胺离子(BDAD2+)、对苯二胺离子(PPD2+)、丙二胺离子(PDAD2+)亚甲二胺二氢离子(MDA2+(CH2(NH3)2 2+)、2,2'-(乙烯二氧)双乙胺离子(EDBE2+)、二甲胺离子(DMA2+)、3-二甲氨基-1-丙胺离子(3Me2PDA2+)、二乙胺离子(DEA2+)、乙二胺离子(EDAD2+)、1,8-辛二胺离子(ODAD2+)、戊二胺离子(CH2(CH2NH2)2 2+)、1,6-己二胺离子(HDAD2+)、1,2-环己二胺离子(CyHDAD2+)、癸二胺离子(DDAD2+)、1,4-苯二胺离子(PhDAD2+)、间苯二胺离子(mPhDAD2+)、1,4-苯二甲胺离子(PhDMAD2+)中含有两个氨基的有机阳离子中的一种或多种；
所述的X位为F-、Cl-、Br-、I-中的至少一种；
所述准二维钙钛矿的厚度为200-1000nm，所述二维钙钛矿的厚度为0.5-100nm。
所述的衬底为掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)、氧化铟锡透明导电膜玻璃(ITO)、PET/ITO(PET为聚对苯二甲酸乙二醇酯)、PEN/ITO(PEN为聚萘二甲酸乙二醇酯)中的一种；
所述的对电极为金、银、铜、铝、碳中的至少一种。
所述电子传输层为二氧化锡(SnO2)、二氧化钛(TiO2)、[6,6]-苯基C61丁酸甲酯(PCBM)、碳60(C60)、氧化锌(ZnO)、TiO2-SnO2、ZnO-TiO2、ZnO-SnO2中的至少一种；
所述的空穴传输层为2,2',7,7'-四(二苯基氨基)-9,9'-螺双芴(Spiro)、聚[双(4-苯基)(2，4，6-三甲基苯基)胺](PTAA)、聚-3己基噻吩(P3HT)、N,N'-二苯基-N,N'-(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(NPB)、三氧化钼、氧化镍、碘化亚铜、硫氰酸亚铜、钛箐铜、氧化铬中的至少一种。
所述电子传输层的厚度为1-200nm、钙钛矿活性层的厚度为100-1000nm、空穴传输层的厚度为5-300nm。
所述的准二维-二维钙钛矿的太阳能电池的制备方法，其特征为包括以下步骤：
步骤一、清洗透明导电玻璃衬底：
将衬底分别用玻璃清洁剂、去离子水和乙醇溶液分别超声清洗，再在氮气环境中干燥，最后在紫外-臭氧机(UV-Ozone)里面处理5-60min；
步骤二、制备电子传输层：
在清洗好的玻璃衬底上制备电子传输层；
步骤三、制备准二维钙钛矿层：
在电子传输层上制备准二维钙钛矿层；为以下三种方法之一：
方法一，所述通式为RP相(A)2(B)n-1PbnX3n+1准二维钙钛矿的制备：按照摩尔比为A：B：Pb：X＝2：(n-1)：n：(3n+1)的配比，将AX、BX、PbX2加入到溶剂中，得到浓度为0.2～2mol/L的钙钛矿前驱体溶液；将配置好的钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，然后通过低压辅助处理得到200～1000nm的薄膜，再进行退火处理，形成准二维钙钛矿层；
或者方法二，所述通式为DJ相(C)(B)m-1PbmX3m+1准二维钙钛矿的制备：按照摩尔比为C：B：Pb：X＝1：(m-1)：m：(3m+1)的配比，将AX2、BX、PbX2加入到溶剂中，得到浓度为0.2～2mol/L的钙钛矿前驱体溶液；将配置好的钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，然后通过低压辅助处理得到200～1000nm的薄膜，再进行退火处理，形成准二维钙钛矿层；
或者方法三，所述(A)2(B)n-1PbnX3n+1和(C)(B)m-1PbmX3m+1混合相准二维钙钛矿的制备，将方法一和方法二中配置的前驱体溶液按1：0.1～1：10的比例混合，即得到浓度为0.2～2mol/L的钙钛矿前驱体溶液；将配置好的钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，然后通过低压辅助处理得到200～1000nm的薄膜，再进行退火处理，形成准二维钙钛矿层；
所述方法一、方法二或方法三中的配置准二维钙钛矿前驱液时还添加两种添加剂辅助结晶，一种是CsPbX3，其中X为I、Br、Cl、F中的至少一种；所述CsPbX3的摩尔量为结构式中铅的摩尔量1％～5％；另一种是含氯铵盐(甲胺氯，甲脒氯，苯乙胺氯中的一种)，所述含氯铵盐的摩尔量为结构式中铅的摩尔量为10％～50％；
所述的方法一、方法二或方法三中的溶剂为二甲基亚砜(DMSO)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、N-甲基吡咯烷酮(NMP)、γ-丁内酯、二甲基乙酰胺(DMAc)、醋酸甲氨、甲酸甲胺、丁酸甲胺、乙腈中的至少两种；
所述的方法一、方法二和方法三中，所述的前驱液溶液的浓度以Pb的含量计；所述退火时间为3s～180min，退火温度为50～400℃；
所述的方法一、方法二和方法三中，旋转涂覆设备的转速为2000～6000rmp，旋转时间为5～60s，环境温度为1～50℃，环境相对湿度为2％～60％，步骤四采用的旋涂设备和条件与此相同。
步骤四、制备二维钙钛矿层：
在准二维钙钛矿吸光层表面再旋涂一层卤化胺盐/异丙醇溶液，所述卤化胺盐/异丙醇溶液浓度为0.1～20mg/mL；每1～10cm2衬底涂覆10～1000μL前驱体溶液；涂完后进一步进行退火处理，退火时间为30s～20min，退火温度为20～150℃。
其中，卤化铵盐包含但不限于：甲氧基苯乙基碘化胺(MeOPEAI)、3,3-二苯基丙胺氢碘酸盐(Ph2PAI)、乙醇胺碘(EOAI)、巯基乙胺氢碘酸盐(ESAI)、正丁基碘化(BAI)、3-吡啶甲胺碘(3-PyAI)、2-噻吩乙胺碘(2-ThEAI)、胍基氢氯酸盐(GACl)、三氟乙胺碘(F3EAI)、苯甲基氯化胺(PMACl)、苯甲基碘化胺(PMAI)、4-甲基苯乙胺碘(p-MePEAI)、苯乙基碘化胺(PEAI)、苯丙基碘化胺(PPAI)、4-甲基苯乙胺碘(p-MePEAI)、对氟苯甲胺碘(p-F-PMAI)、4-叔丁基苯甲胺碘(tBBAI)、4-叔丁基苯胺碘(tBPAI)、二甲胺氢碘酸盐(DMAI)、3-二甲氨基-1-丙胺碘(3Me2PDAI)、二乙胺碘(DEAI)、乙二胺碘(EDADI)、丙二胺碘(PDADI)、丁二胺碘(BDADI)、戊二胺碘(CH2(CH2 NH2I)2)、1,6-己二胺氢碘酸盐(HDADI)、1,2-环己二胺碘(CyHDADI)、1,8-辛二胺氢碘酸盐(ODADI)、癸二胺碘(DDADI)、2,2'-(乙烯二氧)双乙胺氢碘酸盐(EDBEI2)、1,4-苯二胺氢碘酸盐(PhDADI)、间苯二胺碘(mPhDADI)、1,4-苯二甲胺碘(PhDMADI)中的一种或多种；
步骤五、制备空穴传输层：
在二维钙钛矿上旋涂空穴传输层材质溶液，其中，空穴传输层材质的浓度为1～100mg/ml；
步骤六、制备对电极：
在空穴传输层上制备采用真空蒸镀制备金属电极，或采用刮涂法制备碳电极。
步骤二所述电子传输层SnO2通过化学浴生长法制备，其中生长液的溶质为：每50ml溶剂去离子水加入尿素(CO(NH2)2)500～700mg、盐酸(HCl)500～700μL、疏基乙酸(TGA)10～15μL、100～200mg的SnCl2·2H2O，配置好后冷藏8～12h，生长温度为70～100℃，生长时间为1～10h。
步骤三中所述的准二维钙钛矿薄膜通过低压辅助法制备，压强为1-500Pa，低压处理时间为20～180s，温度为10～50℃。
本发明的实质性特点为：
已有报道的钙钛矿电池的吸光层是采用三维钙钛矿或准二维钙钛矿或三维-二维钙钛矿，三维钙钛矿吸光层的特征是其结构为ABX3(A为CH3NH3 +(MA+)、NH2CH＝NH2 +(FA+)、或Cs+中的至少一种，B为Pb2+，X位为I-,Br-,Cl-卤素离子)，准二维钙钛矿的特征为上述的两种结构，三维-二维的特征为在三维钙钛矿ABX3表面原位反应生成二维结构A2PbX4或CPbX4，形成ABX3-A2PbX4或ABX3-CPbX4三维-二维结构。但是由于三维钙钛矿的本征稳定性较差，导致器件的稳定性较差，三维-二维的稳定性虽然有所改善但是仍然不能达到商业化的要求，准二维钙钛矿在一定程度上可以解决器件的稳定性问题，但是由于准二维钙钛矿表面缺陷较多，也会影响器件的长期稳定性，同时基于准二维钙钛矿的电池效率较低，即准二维钙钛矿存在光电转换效率与稳定性相对较差的局限。
而本发明的准二维-二维钙钛矿材料具有RP相准二维钙钛矿-RP相二维钙钛矿、RP相准二维钙钛矿-DJ相二维钙钛矿、DJ相准二维钙钛矿-RP相二维钙钛矿、DJ相准二维钙钛矿-DJ相二维钙钛矿中的一种结构，具体来说是RP相准二维钙钛矿(A)2(B)n-1PbnX3n+1(n的取值为1-100之间)-RP相二维钙钛矿(A)2(B)n-1PbnX3n+1(n的取值为1-5中的一个)、RP相准二维钙钛矿(A)2(B)n-1PbnX3n+1(n的取值为1-100之间)-DJ相二维钙钛矿(C)(B)m-1PbmX3m+1(m的取值为1-5中的一个)、DJ相准二维钙钛矿(C)(B)m-1PbmX3m+1(m的取值为1-100之间)-RP相二维钙钛矿(A)2(B)n-1PbnX3n+1(n的取值为1-5中的一个)、DJ相准二维钙钛矿(C)(B)m-1PbmX3m+1(m的取值为1-100之间)-DJ相二维钙钛矿(C)(B)m-1PbmX3m+1(m的取值为1-5中的一个)。这种结构中，准二维钙钛矿具有较好的本征稳定性，二维钙钛矿材料可以显著钝化准二维钙钛矿表面缺陷，降低离子迁移率，减少非辐射复合损失，显著改善器件稳定性的同时提升其光电转换效率。
本发明的有益效果为：
1、本发明提供的准二维-二维钙钛矿材料稳定性好，所制备的钙钛矿薄膜在空气中放置超过50天没有明显的降解，是制备钙钛矿太阳能电池的优选材料；
2、本发明基于一种准二维钙钛矿-二维钙钛矿制备的太阳能电池具有出色的稳定性，所制备的器件在空气中放置60天其光电转化效率几乎不变，进一步证实本发明提供的准二维-二维钙钛矿是制备太阳能电池的优选材料。
附图说明
图1为本发明所述的太阳能电池的结构示意图；
图2是实施例1中制备的准二维钙钛矿薄膜的X射线衍射图；
图3是实施例1中制备的准二维-二维钙钛矿薄膜的X射线衍射图；
图4是实施例1中制备的准二维钙钛矿薄膜的扫描电子显微镜图；
图5是实施例1中制备的准二维-二维钙钛矿薄膜的扫描电子显微镜图；
图6为实施例1中制备的准二维-二维钙钛矿薄膜的紫外-可见光吸收图；
图7为实施例1中制备的基于准二维-二维钙钛矿薄膜太阳能电池的光电转化效率曲线图；
图8为实施例1中制备的基于准二维-二维钙钛矿薄膜太阳能电池的稳定性测试图；
图9为对比例1中制备的基于准二维钛矿薄膜太阳能电池的光电转化效率曲线图。
具体实施方式
下面的实施例可以使本专业的技术人员更全面地理解本发明，但并不因此将本发明限制在所述的实施例范围之中。
实施例1.
基于准二维(BDAD)(FA)4Pb5I16-二维(2-MeOPEA)2PbI4钙钛矿的太阳能电池
基于准二维(BDAD)(FA)4Pb5I16-二维(2-MeOPEA)2PbI4钙钛矿电池，其结构示意图如图1所示，从上到下依次为金电极、空穴传输层、二维钙钛矿层(2-MeOPEA)2PbI4、准二维钙钛矿层(BDAD)(FA)4Pb5I16、电子传输层SnO2以及FTO导电玻璃衬底，具体制备过程如下：
步骤一、清洗FTO衬底：
先对FTO衬底依次用玻璃清洗剂、去离子水、酒精分别进行超声清洗30min，清洗后使用氮气枪吹干，然后在紫外-臭氧机(UV-Ozone)里面进行臭氧处理10min；
步骤二、制备电子传输层SnO2：
用天平称取625mg CO(NH2)2、137.5mg SnCl2.2H2O放入单口瓶中，在逐次用移液枪加入625μL HCl、12.5μL TGA、50ml去离子水，放入冰箱中冷藏一天，得到SnO2生长液，待用。在臭氧完成的衬底的正面刻蚀处的对面贴上导电胶，然后放入染色皿中，倒入SnO2生长液使其浸没玻璃衬底，在90℃烘箱放置4.5h，届时取出，并用去离子水超声清洗10min，氮气枪吹干；然后进行退火处理(退火温度170℃，退火时间60min)，得到传输层SnO2(具体厚度为30nm)。
步骤三、制备准二维钙钛矿层(BDAD)(FA)4Pb5I16：
在电子传输层上旋涂m＝5甲脒体系钙钛矿前驱体材料(BDAD)(FA)4Pb5I16，(前驱体溶液溶质摩尔比为：PbI2：FAI：BDADI2＝1：0.8：0.2，添加PbI2摩尔数5％的CsPbI3和为PbI2摩尔数30％的甲胺氯，溶剂为NMP和DMF的混合溶液(其中NMP和DMF的体积比为1：9)，混合溶液中铅离子的浓度为1.05mol/L)，旋涂转速4000r，旋涂时间6s，然后放入真空闪蒸装置进行低压辅助处理，压强为10Pa，低压处理时间为60s，温度为25℃，最后进行退火处理(退火温度100℃、退火时间20min)，得到准二维钙钛矿层(BDAD)(FA)4Pb5I16(具体厚度为350nm)；
步骤四、制备二维钙钛矿层(2-MeOPEA)2PbI4：
在准二维钙钛矿层(BDAD)(FA)4Pb5I16上旋涂二维钙钛矿前驱体材料2-MeOPEAI(2-甲氧基苯乙基碘化胺)/异丙醇溶液，(其溶液浓度为4mg/ml),在4cm2的衬底上滴加60μL前驱液，旋涂转速为4000rmp,旋涂时间30s,)，并进行退火(退火温度100℃，退火时间5min)，准二维的钙钛矿上层部分与2-MeOPEAI(2-甲氧基苯乙基碘化胺)原位反应形成二维钙钛矿吸光层，由此形成准二维-二维钙钛矿吸光层；(二维钙钛矿层的厚度为5nm左右)
步骤五、制备空穴传输层Spiro：
在二维钙钛矿层上旋涂空穴传输层Spiro(旋涂转速：4000rmp，旋涂时间：30s)(具体厚度为150nm)；
步骤六、制备金电极：
在空穴传输层上采用真空蒸镀制备金电极(具体厚度为80nm)。
步骤五所述空穴传输层Spiro的制备，溶质为：72.3mg Spiro-OMeTAD，溶剂为：1ml氯苯、12.5μL双三氟甲烷磺酰亚胺锂(Li-TFSI)、28μL4-叔丁基吡啶(TBP)；
步骤六所述真空蒸镀，真空度采用5×10-4，蒸发速度为0.01-0.08nm/s。
将所述步骤四所得到的准二维钙钛矿薄膜与准二维-二维钙钛矿薄膜分别做X射线衍射分析、SEM表面形貌分析、吸收光谱分析。准二维钙钛矿薄膜的X射线衍射结果如图2所示，从图中可以看出，所制薄膜在14°附近出现三维钙钛矿衍射峰，12.5°附近出现n＝3的准二维衍射峰，15.1°附近出现n＝4的衍射峰和n＝5的衍射峰，这归因于钙钛矿前驱液中胶体粒子的大小和分布都是随机的，在形核过程中会作为形核中心形成不同n值。并且与图2对比，图3在3.8°附近出现明显的新衍射峰，为二维钙钛矿的衍射峰，证明成功制备了准二维-二维钙钛矿薄膜。准二维钙钛矿薄膜的SEM的结果如图4所示，从图中可以看出，所制备的薄膜致密无针孔。在准二维钙钛矿上使用长链胺盐处理，会原位反应生成二维钙钛矿。所制备的准二维-二维钙钛矿的SEM图片如图5所示，在薄膜表面明显出现一些亮度高的颗粒状结晶，这与XRD结果相对应，可以看出该薄膜的钙钛矿晶粒显著增大，有利于降低非辐射符合损失，从而提升器件的效率。吸收光谱的结果如图6所示，从图中可以看出，所制薄膜出现了不同n值的激子吸收峰，与XRD结果相对应。光电转换效率曲线图如图7所示，从图中可以看出，以准二维-二维钙钛矿作为吸光层的钙钛矿太阳能电池实现了17.36％的光电转换效率，开路电压、短路电流密度和填充因子分别为1.09V，22.85mA/cm2,和69.3％。基于准二维-二维钙钛矿薄膜太阳能电池的稳定性测试如图8所示，所制备的器件在温度为25℃、湿度为20％的环境下放置60天，仍保留初始效率的基本不变，证明本发明提供的准二维-二维钙钛矿具有良好的稳定性，是制备太阳能电池的优选材料。
本实施例中图7-9的表征，是使用氙灯源模拟太阳光的太阳光模拟器(EASISOLAR-50-3A)来测试器件的伏安(J-V)特性曲线，校准光强为100mW/cm2,测试数据由数字源表(K-2400)记录得到，测试时器件的有效面积为0.1cm2,测试延迟时间为10ms。
实施例2.
基于准二维(PDAD)(FA)5Pb6I19-二维(MeOPEA)2PbI4钙钛矿的太阳能电池
其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(PDAD)(FA)5Pb6I19钙钛矿，步骤四为在准二维(PDAD)(FA)5Pb6I19钙钛矿上旋涂1mg/ml的MeOPEAI/异丙醇溶液。
所述MeOPEAI为甲氧基苯乙基碘化胺。
实施例中所述准二维钙钛矿层，其中实施例1-4采用方法二制备，实施例5-8采用方法一制备，实施例9-12采用方法三制备。
实施例3：基于准二维(PhDAD)(FA)9Pb10I31-二维(iBA)2PbI4钙钛矿的太阳能电池
其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(PhDAD)(FA)9Pb10I31钙钛矿，步骤四改为在准二维(PhDAD)(FA)9Pb10I31钙钛矿上旋涂2mg/ml的iBAI/异丙醇溶液。
所述iBAI为异丁基碘化胺。
实施例4：基于准二维(3Me2PDA)(FA)19Pb20I61-二维(tBBA)2PbI4钙钛矿的太阳能电池
其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(3Me2PDA)(FA)19Pb20I61钙钛矿，步骤四改为在准二维(3Me2PDA)(FA)19Pb20I61钙钛矿上旋涂0.5mg/ml的tBBAI/异丙醇溶液。
所述tBBAI为4-叔丁基苯甲胺碘。
实施例5：基于准二维(BA)2(FA)4Pb5X16-二维(BDAD)PbI4钙钛矿的太阳能电池
其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(BA)2(FA)4Pb5X16钙钛矿，步骤四改为在准二维(BA)2(FA)4Pb5X16钙钛矿上旋涂1mg/ml的BDADI/异丙醇溶液。
所述BDADI为丁二胺碘。
实施例6：基于准二维(MeOPEA)2(FA)5Pb6X19-二维(PDAD)PbI4钙钛矿的太阳能电池
其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(MeOPEA)2(FA)5Pb6X19钙钛矿，步骤四改为在准二维(MeOPEA)2(FA)5Pb6X19钙钛矿上旋涂2mg/ml的PDADI/异丙醇溶液。
所述PDADI为丙二胺碘。
实施例7：基于准二维(iBA)2(FA)9Pb10X31-二维(PhDAD)PbI4钙钛矿的太阳能电池
其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(iBA)2(FA)9Pb10X31钙钛矿，步骤四改为在准二维(iBA)2(FA)9Pb10X31钙钛矿上旋涂3mg/ml的iBAI/异丙醇溶液。
所述iBAI为异丁基碘化胺。
实施例8：基于准二维(tBBA)2(FA)19Pb20X61-二维(mPhDMAD)PbI4钙钛矿的太阳能电池其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(tBBA)2(FA)19Pb20X61钙钛矿，步骤四改为在准二维(tBBA)2(FA)19Pb20X61钙钛矿上旋涂1mg/ml的mPhDMADI/异丙醇溶液。
所述mPhDMADI为间苯二胺碘。
实施例9：基于准二维(BDAD)(FA)4Pb5I16和(BA)2(FA)4Pb5X16混合相-二维(tBBA)2PbI4钙钛矿的太阳能电池
其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(BDAD)(FA)4Pb5I16和(BA)2(FA)4Pb5X16混合相钙钛矿，步骤四改为在准二维(BDAD)(FA)4Pb5I16和(BA)2(FA)4Pb5X16混合相钙钛矿上旋涂2mg/ml的tBBAI/异丙醇溶液。
所述tBBAI为4-叔丁基苯甲胺碘。
实施例10：基于准二维(MeOPEA)2(FA)5Pb6X19和(PDAD)(FA)5Pb6I19混合相-二维(MeOPEA)2PbI4钙钛矿的太阳能电池
其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(MeOPEA)2(FA)5Pb6X19和(PDAD)(FA)5Pb6I19混合相钙钛矿，步骤四改为在准二维(MeOPEA)2(FA)5Pb6X19和(PDAD)(FA)5Pb6I19混合相钙钛矿上旋涂1mg/ml的MeOPEAI/异丙醇溶液。
所述MeOPEAI为甲氧基苯乙基碘化胺。
实施例11：基于准二维(PhDAD)(FA)9Pb10I31和(iBA)2(FA)9Pb10X31混合相-二维(PEA)2PbI4钙钛矿的太阳能电池
其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(PhDAD)(FA)9Pb10I31和(iBA)2(FA)9Pb10X31混合相钙钛矿，步骤四改为在准二维(PhDAD)(FA)9Pb10I31和(iBA)2(FA)9Pb10X31混合相钙钛矿上旋涂2mg/ml的PEAI/异丙醇溶液。
所述PEAI为苯乙基碘化胺。
实施例12：基于准二维(3Me2PDA)(FA)19Pb20I61和(tBBA)2(FA)19Pb20X61混合相-二维(PDAD)PbI4钙钛矿的太阳能电池
其它步骤与实施例1相同，不同之处为：
步骤三的制备改为准二维(3Me2PDA)(FA)19Pb20I61和(tBBA)2(FA)19Pb20X61混合相钙钛矿，步骤四改为在准二维(3Me2PDA)(FA)19Pb20I61和(tBBA)2(FA)19Pb20X61混合相钙钛矿上旋涂3mg/ml的PDADI/异丙醇溶液。
所述PDADI为丙二胺碘。
对比例1
基于准二维(BDAD)(FA)4Pb5I16钙钛矿的太阳能电池
与实施例1不同的是没有第四步。
对比例制备的钙钛矿太阳能电池的效率曲线图如图9所示，可以得到其光电转化效率为14.62％，其开路电压、短路电流密度和填充因子分别为1.06V，21.56mA/cm2,和64.56％，明显低于实施例1中基于准二维(BDAD)(FA)4Pb5I16-二维2-MeOPEAI钙钛矿的太阳能电池的效率，其原因为二维钙钛矿层的引入有效钝化了准二维钙钛矿层的表面缺陷，同时还可以使器件的内建电场增大，有利于载流子的传输与分离，大大改善器件的光电性能。除此之外，由于低维钙钛矿中有机层之间的无机层个数较少，因此二维钙钛矿的引入阻挡了水分子对准二维钙钛矿层的侵蚀，提高了器件的稳定性。
综上所述，本发明提出的基于准二维-二维钙钛矿吸光层制备的太阳能电池大大改善了钙钛矿太阳能电池的本征稳定性，在光伏器件领域具有很好的应用前景。
本发明未尽事宜为公知技术。

Claims (10)

1.一种基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池，其特征为该太阳能电池从下到上依次为衬底、电子传输层、准二维-二维钙钛矿活性层、空穴传输层和对电极；
所述钙钛矿活性层中的准二维钙钛矿材料，该材料为物质M和物质N中的一种或两种；所述的物质M的结构式为(A)2(B)n-1PbnX3n+1，物质N的结构式为(C)(B)m-1PbmX3m+1；n和m相同或不同，取值为1-100，优选为1-20；
所述二维钙钛矿的结构式优选为A2PbX4、A2BPb2X7、CBPbX4、CBPb2X7中的一种；
其中，A是有机阳离子，具体为二甲胺离子(DMA+)、乙胺离子(EA+)、巯基乙胺离子(ESA+)、乙醇胺离子(EOA+)、丙胺离子(PA+)、丁胺离子(BA+)、异丁基胺离子(iBA+)、戊胺离子(PentA+)、苯基胺离子(PhA+)、甲氧基苯乙胺离子(MeOPEA+)、三氟乙胺离子(F3EA+)、三氟甲基苯胺离子(CF3PhA+)、三氟甲基苯甲胺离子(CF3PMA+)、吡啶甲胺离子(PyA+)、3-二甲氨基-1-丙胺离子(3Me2PDA+)、二乙胺离子(DEA+)、苯甲基胺离子(PMA+)、苯乙基胺离子(PEA+)、对氟苯乙胺离子(p-F-PEA+)、苯丙基胺离子(PPA+)、苯丁基胺离子(PhBA+)、4-叔丁基苯甲胺离子(tBBA+)、4-叔丁基苯胺离子(tBPA+)中的一种或多种；
B是阳离子，具体为CH3NH3 +(MA+)、NH2CH＝NH2 +(FA+)、或Cs+中的至少一种；
C位阳离子是丁二胺离子(BDAD2+)、丙二胺离子(PDAD2+)对苯二胺离子(PPD2+)、亚甲二胺二氢离子(MDA2+(CH2(NH3)2 2+)、2,2'-(乙烯二氧)双乙胺离子(EDBE2+)、二甲胺离子(DMA2 +)、3-二甲氨基-1-丙胺离子(3Me2PDA2+)、二乙胺离子(DEA2+)、乙二胺离子(EDAD2+)、1,8-辛二胺离子(ODAD2+)、戊二胺离子(CH2(CH2NH2)2 2+)、1,6-己二胺离子(HDAD2+)、1,2-环己二胺离子(CyHDAD2+)、癸二胺离子(DDAD2+)、1,4-苯二胺离子(PhDAD2+)、间苯二胺离子(mPhDAD2 +)、1,4-苯二甲胺离子(PhDMAD2+)中含有两个氨基的有机阳离子中的一种或多种；
所述的X位为F-、Cl-、Br-、I-中的至少一种。
2.如权利要求1所述的基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池，其特征为所述准二维钙钛矿的厚度为200-1000nm，所述二维钙钛矿的厚度为0.5-100nm。
3.如权利要求1所述的基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池，其特征为所述的衬底为掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)、氧化铟锡透明导电膜玻璃(ITO)、PET/ITO(PET为聚对苯二甲酸乙二醇酯)、PEN/ITO(PEN为聚萘二甲酸乙二醇酯)中的一种；
所述的对电极为金、银、铜、铝、碳中的至少一种；
所述电子传输层为二氧化锡(SnO2)、二氧化钛(TiO2)、[6,6]-苯基C61丁酸甲酯(PCBM)、碳60(C60)、氧化锌(ZnO)、TiO2-SnO2、ZnO-TiO2、ZnO-SnO2中的至少一种；电子传输层的厚度为1-200nm；
所述的空穴传输层为2,2',7,7'-四(二苯基氨基)-9,9'-螺双芴(Spiro)、聚[双(4-苯基)(2，4，6-三甲基苯基)胺](PTAA)、聚-3己基噻吩(P3HT)、N,N'-二苯基-N,N'-(1-萘基)-1,1'-联苯-4,4'-二胺(NPB)、三氧化钼、氧化镍、碘化亚铜、硫氰酸亚铜、钛箐铜、氧化铬中的至少一种，空穴传输层的厚度为5-300nm。
4.如权利要求1所述的基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池的制备方法，其特征为包括以下步骤：
步骤一、清洗透明导电玻璃衬底：
将衬底分别用玻璃清洁剂、去离子水和乙醇溶液分别超声清洗，再在氮气环境中干燥；
步骤二、制备电子传输层：
在清洗好的玻璃衬底，制备电子传输层；最后在紫外-臭氧机里面处理5-60min；
步骤三、制备准二维钙钛矿层：
在电子传输层上制备准二维钙钛矿层；为以下三种方法之一：
方法一，所述通式为RP相(A)2(B)n-1PbnX3n+1准二维钙钛矿的制备：按照摩尔比为A：B：Pb：X＝2：(n-1)：n：(3n+1)的配比，将AX、BX、PbX2加入到溶剂中，得到浓度为0.2～2mol/L的钙钛矿前驱体溶液；将配置好的钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，然后通过低压辅助处理得到200～1000nm的薄膜，再进行退火处理，形成准二维钙钛矿层；
或者方法二，所述通式为DJ相(C)(B)m-1PbmX3m+1准二维钙钛矿的制备：按照摩尔比为C：B：Pb：X＝1：(m-1)：m：(3m+1)的配比，将AX2、BX、PbX2加入到溶剂中，得到浓度为0.2～2mol/L的钙钛矿前驱体溶液；将配置好的钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，然后通过低压辅助处理得到200～1000nm的薄膜，再进行退火处理，形成准二维钙钛矿层；
或者方法三，所述(A)2(B)n-1PbnX3n+1和(C)(B)m-1PbmX3m+1混合相准二维钙钛矿的制备，将方法一和方法二中配置的前驱体溶液按1：0.1～1：10的比例混合，即得到浓度为0.2～2mol/L的钙钛矿前驱体溶液；将配置好的钙钛矿前驱体溶液旋涂在电子传输层上，然后通过低压辅助处理得到200～1000nm的薄膜，再进行退火处理，形成准二维钙钛矿层；
所述的方法一、方法二或方法三中的溶剂为二甲基亚砜(DMSO)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、N-甲基吡咯烷酮(NMP)、γ-丁内酯、二甲基乙酰胺(DMAc)、醋酸甲氨、甲酸甲胺、丁酸甲胺、乙腈中的至少两种；
步骤四、制备二维钙钛矿层：
在准二维钙钛矿吸光层表面再旋涂一层卤化胺盐/异丙醇溶液，所述卤化胺盐/异丙醇溶液浓度为0.1～20mg/mL；每1～10cm2衬底涂覆10～1000μL前驱体溶液；涂完后进一步进行退火处理，退火时间为30s～20min，退火温度为20～150℃；
其中，卤化铵盐为：甲氧基苯乙基碘化胺(MeOPEAI)、3,3-二苯基丙胺氢碘酸盐(Ph2PAI)、乙醇胺碘(EOAI)、巯基乙胺氢碘酸盐(ESAI)、丁胺碘(BAI)、异丁基碘化胺(iBAI)、3-吡啶甲胺碘(3-PyAI)、2-噻吩乙胺碘(2-ThEAI)、胍基氢氯酸盐(GACl)、三氟乙胺碘(F3EAI)、苯甲基氯化胺(PMACl)、苯甲基碘化胺(PMAI)、4-甲基苯乙胺碘(p-MePEAI)、苯乙基碘化胺(PEAI)、苯丙基碘化胺(PPAI)、4-甲基苯乙胺碘(p-MePEAI)、对氟苯甲胺碘(p-F-PMAI)、4-叔丁基苯甲胺碘(tBBAI)、4-叔丁基苯胺碘(tBPAI)、二甲胺氢碘酸盐(DMAI)、3-二甲氨基-1-丙胺碘(3Me2PDAI)、二乙胺碘(DEAI)、乙二胺碘(EDADI)、丙二胺碘(PDADI)、丁二胺碘(BDADI)、戊二胺碘(CH2(CH2NH2I)2)、1,6-己二胺氢碘酸盐(HDADI)、1,2-环己二胺碘(CyHDADI)、1,8-辛二胺氢碘酸盐(ODADI)、癸二胺碘(DDADI)、2,2'-(乙烯二氧)双乙胺氢碘酸盐(EDBEI2)、1,4-苯二胺氢碘酸盐(PhDADI)、间苯二胺碘(mPhDADI)、1,4-苯二甲胺碘(PhDMADI)中的一种或多种；
步骤五、制备空穴传输层：
在二维钙钛矿上旋涂空穴传输层材质溶液，其中，空穴传输层材质的浓度为1～100mg/ml；
步骤六、制备对电极：
在空穴传输层上制备采用真空蒸镀制备金属电极，或采用刮涂法制备碳电极。
5.如权利要求4所述的基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池的制备方法，其特征为步骤二所述电子传输层SnO2通过化学浴生长法制备，其中生长液的溶质为：每50ml溶剂去离子水加入尿素(CO(NH2)2)500～700mg、盐酸(HCl)500～700μL、疏基乙酸(TGA)10～15μL、100～200mg的SnCl2·2H2O，配置好后冷藏8～12h，生长温度为70～100℃，生长时间为1～10h。
6.如权利要求4所述的基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池的制备方法，其特征为步骤三中所述的准二维钙钛矿薄膜通过低压辅助法制备，压强为1-500Pa，低压处理时间为20～180s，温度为10～50℃。
7.如权利要求4所述的基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池的制备方法，其特征为所述的方法一、方法二和方法三中，所述的前驱液溶液的浓度以Pb的含量计；所述退火时间为3s～180min，退火温度为50～400℃。
8.如权利要求4所述的基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池的制备方法，其特征为所述的方法一、方法二和方法三中，旋转涂覆设备的转速为2000～6000rmp，旋转时间为5～60s，环境温度为1～50℃，环境相对湿度为2％～60％。
9.如权利要求4所述的基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池的制备方法，其特征为所述方法一、方法二或方法三中的配置准二维钙钛矿前驱液时还添加两种添加剂辅助结晶，一种是CsPbX3，其中X为I、Br、Cl、F中的至少一种；所述CsPbX3的摩尔量为结构式中铅摩尔量的1％～5％；另一种是含氯铵盐所述含氯铵盐的摩尔量为结构式中铅摩尔量的10％～50％。
10.如权利要求9所述的基于准二维-二维钙钛矿的太阳能电池的制备方法，其特征为所述的含氯铵盐为甲胺氯、甲脒氯或苯乙胺氯。
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