CN114765252A - 电极及使用该电极的二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明要解决的问题是提高电极合材与固态电解质的密接性，从而抑制锂的电沉积。为了解决上述问题，本发明提供一种电极，包括：面状的电极集电器，由金属多孔体构成；电极合材层，填充在金属多孔体的孔内；及，固态电解质层，填充在金属多孔体的孔内；并且，构成为在电极集电器的一面侧形成电极合材层，在另一面侧形成固态电解质层，在金属多孔体的孔内，电极合材层及固态电解质层被层压成面状。

Description

电极及使用该电极的二次电池
技术领域
本发明涉及一种电极及使用该电极的二次电池。
背景技术
以往，作为具有高能量密度的二次电池，锂离子二次电池已经广泛普及。当为电解质是固态的固态电池时，具有固态电解质存在于正极与负极之间的电池构造。层压多个该单电池而构成固态的锂离子二次电池。
当为固态电池时，从维持锂离子等的离子传导性的观点出发，要求含有正极活性物质或负极活性物质的电极合材与固态电解质具有充分的密接性。若因充放电时反复膨胀与收缩而导致密接性降低，则产生锂的电沉积，从而导致离子传导性降低。
关于这一点，例如，在下述专利文献1中揭示了如下构造：利用多孔的固态电解质夹着具有致密构造的固态电解质层的两面，且在多孔的孔内填充合材，从而将电极合材与固态电解质一体化。
[先行技术文献]
(专利文献)
专利文献1：日本特开2008-226666号公报
发明内容
[发明所要解决的问题]
然而，即使在专利文献1中，多孔的固态电解质也是所谓的生片(green sheet)，电极合材与固态电解质的密接性并不充分，需要进一步改善。
本发明是鉴于上述问题而完成的，其目的在于提高电极合材与固态电解质的密接性，从而抑制由密接性降低引起的锂的电沉积。
[解决问题的技术手段]
本发明人等发现，借由在金属多孔体的孔内部将电极合材层与固态电解质层层压成面状，能够解决上述问题，从而完成本发明。即，本发明提供以下方案。
(1)一种电极，包括：
面状的电极集电器，由金属多孔体构成；
电极合材层，在前述金属多孔体的孔内填充有电极合材；及，
固态电解质层，在前述金属多孔体的孔内填充有固态电解质；并且，
前述电极合材层及固态电解质层在前述金属多孔体的孔内被层压成面状。
根据(1)的发明，借由在金属多孔体的孔内部将电极合材层及固态电解质层层压成面状，能够追随充放电过程中的体积变化，从而能够抑制锂的电沉积。
(2)根据(1)所述的电极，其中，包括一极耳，所述极耳从前述金属多孔体的一端延伸出，
在俯视时，至少前述固态电解质层的极耳方向的端缘位于超过前述电极合材层的极耳方向的端缘的位置。
根据(2)的发明，能够有效防止正负极的短路及作为集电器的极耳的断裂。
(3)一种电极，其是将(1)或(2)所述的两个同一极的电极组合所得，并且，
构成为各电极的前述电极合材层彼此相对向地接合。
根据(3)的发明，借由设为将一对同一电极贴合在一起的构造，能够提高能量密度。
(4)一种二次电池，其是正极与负极以各自的前述固态电解质层彼此相对向的方式接合而成，
所述正极是包括正极合材作为前述电极合材的(1)或(2)所述的正极，
所述负极是包括负极合材作为前述电极合材的(1)或(2)所述的负极，
所述接合是用以各自的前述固态电解质层彼此相对向的方式。
根据(4)的发明，可以提供一种起到(1)至(3)的效果的二次电池。
(5)根据(4)所述的二次电池，其中，在前述固态电解质层彼此之间，配置有第二固态电解质层。
根据(5)的发明，能够提高防止正负极间短路的效果。
附图说明
图1是示出使用本发明的电极的二次电池的一实施方式的立体图。
图2是示出本发明的电极的制造方法的一个例子的步骤图。
图3是示出本发明的电极的制造方法的另一个例子的步骤图。
具体实施方式
下面，参考附图对本发明的一实施方式进行说明。本发明的内容并不限于下述实施方式的记载。另外，在下述实施方式中，以固态的锂离子电池为例进行说明，但本发明也可以应用于除锂离子电池以外的电池。
[第一实施方式]
＜锂离子二次电池的整体构造＞
如图1所示，本实施方式的图1的锂离子二次电池100是固态电池，且是将正极10、固态电解质层30及负极20交替地层压配置而成的电极层压体。从电极层压体的各个电极的集电器的一端分别延伸出正极极耳11及负极极耳21，图1是示出极耳集束前的状态的图，省略了集束部。
下面，对各自的构成构件进行说明。
＜正极及负极＞
在该实施方式中，在正极10及负极20中，分别由具有相互连续的孔部(连通孔部)的金属多孔体构成集电器。
各个集电器的孔部是分别填充配置有包含电极活性物质的电极合材(正极合材、负极合材)的合材填充区域。相反，正极极耳11及负极极耳21是未填充配置电极合材的合材未填充区域。
(集电器)
集电器由具有相互连续的孔部的金属多孔体构成。借由具有相互连续的孔部，能够在孔部的内部填充包含电极活性物质的正极合材、负极合材，从而能够增加电极层的每单位面积的电极活性物质的量。作为上述金属多孔体，只要具有相互连续的孔部即可，并无特别限制，可以列举例如具有利用发泡形成的孔部的发泡金属、金属网、多孔金属、冲孔金属、金属无纺布等形态。
作为用于金属多孔体的金属，只要具有导电性即可，并无特别限定，可以列举例如镍、铝、不锈钢、钛、铜、银等。其中，作为构成正极的集电器，优选发泡铝、发泡镍及发泡不锈钢，作为构成负极的集电器，可以优选使用发泡铜及发泡不锈钢。
借由使用金属多孔体的集电器，能够增加电极的每单位面积的活性物质的量，结果，能够提高锂离子二次电池的体积能量密度。并且，由于正极合材、负极合材容易固定，所以与以往的使用金属箔作为集电器的电极不同，在增加电极合材层的膜厚度时，无需使形成电极合材层的涂布用浆料稠化。因此，能够减少稠化所需的有机高分子化合物等粘合剂。因此，能够增加电极的每单位面积的容量，从而能够实现锂离子二次电池的高容量化。
(电极合材)
正极合材、负极合材分别配置在形成于集电器内部的孔部。正极合材、负极合材分别含有正极活性物质、负极活性物质作为必需成分。
(电极活性物质)
作为正极活性物质，只要能够吸藏并释放锂离子即可，并无特别限定，可以列举例如LiCoO2、Li(Ni5/10Co2/10Mn3/10)O2、Li(Ni6/10Co2/10Mn2/10)O2、Li(Ni8/10Co1/10Mn1/10)O2、Li(Ni0.8Co0.15Al0.05)O2、Li(Ni1/6Co4/6Mn1/6)O2、Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2、LiCoO4、LiMn2O4、LiNiO2、LiFePO4、硫化锂、硫等。
作为负极活性物质，只要能够吸藏并释放锂离子即可，并无特别限定，可以列举例如金属锂、锂合金、金属氧化物、金属硫化物、金属氮化物、Si、SiO、及人工石墨、天然石墨、硬碳、软碳等碳材料等。
(其他成分)
电极合材也可以任意包含除电极活性物质及离子传导性粒子以外的其他成分。作为其他成分，并无特别限定，只要是制作锂离子二次电池时可以使用的成分即可。可以列举例如导电助剂、粘合剂等。作为正极的导电助剂，可以例示乙炔黑等，作为正极的粘合剂，可以例示聚偏二氟乙烯等。作为负极的粘合剂，可以例示羧甲基纤维素钠、丁苯橡胶、聚丙烯酸钠等。
(正极及负极的制造方法)
正极10及负极20是借由在作为集电器的具有相互连续的孔部的金属多孔体的孔部填充电极合材而获得。首先，利用以往众所周知的方法，将电极活性物质、视需要还有粘合剂或助剂均匀地混合，获得调整为特定粘度的优选为糊状的电极合材组合物。
接着，将上述电极合材组合物作为电极合材填充至作为集电器的金属多孔体的孔部。将电极合材填充至集电器的方法并无特别限定，可以列举如下方法：例如使用柱塞式模涂机施加压力，将包含电极合材的浆料填充至集电器的孔部的内部。除上述以外，也可以利用浸渍方式使金属多孔体的内部含浸离子传导体层。
另外，填充至下述金属多孔体15的孔内的固态电解质层17也可以使用同样的方法来形成。
＜固态电解质层＞
如图1所示，在本发明中，可以在正极10与负极20之间形成有第二固态电解质层30。另外，填充至下述金属多孔体15的孔内的固态电解质层17也可以使用同样的材料。
作为构成第二固态电解质层30的固态电解质，并无特别限定，可以列举例如硫化物系固态电解质材料、氧化物系固态电解质材料、氮化物系固态电解质材料、卤化物系固态电解质材料等。作为硫化物系固态电解质材料，例如若为锂离子电池，则可以列举LPS系卤素(Cl、Br、I)、或Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-LiI等。另外，上述“Li2S-P2S5”的记载是指使用包含Li2S及P2S5的原料组合物所形成的硫化物系固态电解质材料，其他的记载也同样。作为氧化物系固态电解质材料，例如若为锂离子电池，则可以列举NASICON型氧化物、石榴石型氧化物、钙钛矿型氧化物等。作为NASICON型氧化物，可以列举例如含有Li、Al、Ti、P及O的氧化物(例如Li1.5Al0.5Ti1.5(PO4)3)。作为石榴石型氧化物，可以列举例如含有Li、La、Zr及O的氧化物(例如Li7La3Zr2O12)。作为钙钛矿型氧化物，可以列举例如含有Li、La、Ti及O的氧化物(例如LiLaTiO3)。
＜电极的构造＞
[第一实施方式]
接着，使用图2对作为本发明的特征的电极的一实施方式进行具体说明。图2是示出本发明的电极的制造方法的一个例子的步骤图。下面，以正极10的情形为例进行绘示，负极20也同样适用。
图2(a)是图1中的正极10a的XZ剖面图。该正极10a包括：面状的电极集电器，由金属多孔体15构成；电极合材层(正极合材层)16，在金属多孔体15的孔内填充有电极合材；及，固态电解质层17，在金属多孔体15的孔内填充有固态电解质。电极合材层16及固态电解质层17在金属多孔体15的孔内被层压成面状。在图1中，在图2的上方形成有电极合材层16，在图2的下方形成有固态电解质层17。
本发明中的“面状”是指金属多孔体15为具有图1中的XY平面且在Z方向上具有特定厚度的面状体。“层压成面状”是指在金属多孔体15的孔内上下(沿Z方向)层压有电极合材层16及固态电解质层17。
如上所述的正极10a可以借由如下方式获得：例如，分别从金属多孔体15的正面侧及背面侧以特定粘度涂布电极合材层16及固态电解质层17，且上下分开涂布。借由在网状构造的金属多孔体15的孔内部填充各层，可以获得能够使金属多孔体15利用弹性力来追随充放电过程中的体积变化的电极，从而能够抑制锂的电沉积。并且，借由将金属多孔体15作为母体，能够维持电极合材层16与固态电解质层17的密接性。
此时，如图2(a)所示，在剖视时，固态电解质层17的极耳方向的端缘17a位于与电极合材层16的极耳方向的端缘16a相比进一步伸长的位置。换句话说，在俯视时，至少固态电解质层的极耳方向的端缘17a位于超过电极合材层的极耳方向的端缘16a的位置。由此，能够有效防止正负极的短路及作为集电器的极耳的断裂。另外，如图2(a)所示，端缘17a只要超过端缘16a的位置即可，例如，端缘17a也可以构成为覆盖端缘16a。
此处，在本发明中，也可以直接使用图2(a)的正极10a作为正极，但在该实施方式中，如图2(b)所示，利用压力机等将彼此相同的电极10a及10b以电极合材层16彼此相对向的方式接合，来构成正极10c。借由设为以此方式将一对相同电极贴合在一起的构造，能够提高能量密度，所以较为优选。并且，由于在接合面中，金属多孔体15彼此交缠而接合，所以也能够牢固地维持接合面的密接性。
最后，如图2(c)所示，将第二固态电解质层30、正极10c、第二固态电解质层30、负极20c及固态电解质层30层压。如此，借由隔着独立的不为一体的第二固态电解质层30将正极及负极层压，可以获得图1的锂离子二次电池100。与正极10c同样地，负极20c在金属多孔体25的孔内上下层压有电极合材层(负极合材)26及固态电解质层27(与固态电解质层17相同)。
另外，在本发明中，第二固态电解质层30并非必需构件，但从防止正负极间的短路的观点出发，优选配置第二固态电解质层30。
[第二实施方式]
图3是示出本发明的另一实施方式的图。在该实施方式中，在图3(a)中获得正极10a这一点与上述第一实施方式相同，但在图3(b)中，是利用涂布将固态电解质层30a形成在固态电解质层17上，来制造正极/固态电解质层压体的电极10d，之后，如图3(c)所示，利用压力机等将彼此相同的电极10d及10d以电极合材层16彼此相对向的方式接合，来构成正极10e。负极20e也以同样的方式来制造，最后，将正极10e及负极20e层压。也可以利用这种方法获得图1的锂离子二次电池100。
另外，在该情况下，也可以仅形成有图3(c)的相对向的固态电解质层30a中的任一者。
以上对本发明的优选实施方式进行了说明，但本发明的内容并不限于上述实施方式，可适当变更。
附图标记
10 正极
10a 正极
10b 正极
10c 正极
10e 正极
11 正极极耳
15 金属多孔体
16 电极合材层(正极合材层)
16a 端缘
17 固态电解质层
17a 端缘
20 负极
20c 负极
20e 负极
21 负极极耳
26 电极合材层(负极合材层)
26a 端缘
27 固态电解质层
27a 端缘
30 第二固态电解质层
100 锂离子二次电池

Claims (5)

1.一种电极，包括：
面状的电极集电器，由金属多孔体构成；
电极合材层，在前述金属多孔体的孔内填充有电极合材；及，
固态电解质层，在前述金属多孔体的孔内填充有固态电解质；并且，
前述电极合材层及前述固态电解质层在前述金属多孔体的孔内被层压成面状。
2.根据权利要求1所述的电极，其中，包括一极耳，所述极耳从前述金属多孔体的一端延伸出，
在俯视时，至少前述固态电解质层的极耳方向的端缘位于超过前述电极合材层的极耳方向的端缘的位置。
3.一种电极，其是将权利要求1所述的两个同一极的电极组合所得，并且，构成为各电极的前述电极合材层彼此相对向地接合。
4.一种二次电池，其是正极与负极接合而成，
所述正极是包括正极合材作为前述电极合材的权利要求1所述的正极，
所述负极是包括负极合材作为前述电极合材的权利要求1所述的负极，
所述接合是用以各自的前述固态电解质层彼此相对向的方式。
5.根据权利要求4所述的二次电池，其中，在前述固态电解质层彼此之间，配置有第二固态电解质层。
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