CN114684797A - 一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统和方法 - Google Patents

一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统和方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统和方法。该方法通过硅源气与氮源气混合发生反应生成硅胺前驱体粉体，随后经过多次交替吸附硅源气和氮源气与控制增氧的方法获得双壳层球形含氧前驱体粉体，后续进行副产物脱除和热分解得到双壳层纯相Si2N2O空心球形粉体。本发明不仅解决了传统工艺难以获得高分散、高球形度的多壳层纯相Si2N2O球形粉体的难题，同时能够实现连续批量化制备，工艺流程简单，生产效率高。

Description

一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统和方法
技术领域
本发明涉及无机材料合成制备领域，具体为一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统和方法。
背景技术
Si2N2O陶瓷是一种强度高、抗热震性能好、介电常数小、透波性能好的结构陶瓷和功能陶瓷，在电子信息、航空航天、化工冶金等领域具有重要的应用价值。纯相粉体是制备高性能Si2N2O陶瓷器件的基础。此外，空心粉体具有比表面积大和保温性能好等优势，在药物载体、减重、隔热、保温、催化等领域具有重要应用潜力。自上世纪90年代以来，人们一直致力于开发出高效合成纯相Si2N2O粉体的方法。经过20多年的发展，目前Si2N2O粉体的合成方法主要有以下几种方法。
(1)Si3N4粉体与SiO2粉体混合高温烧制法，反应温度为1600～1800℃。反应方程式为：SiO2+Si3N4＝2Si2N2O。固相SiO2和固相Si3N4反应受扩散步骤控制，初始形成的Si2N2O包裹在Si3N4颗粒表面形成了传质障碍层，阻碍了后续反应的发生，因而粉体中Si2N2O相含量较低(约20wt.％)(J.Eur.Ceram.Soc.,18(1998)527-533)。此外，SiO2温度高于1300℃时会发生明显的软化，造成反应物严重烧结，反应物与产物之间分离难度增加。因此，该方法难以获得高纯相的超细Si2N2O粉体。此外，该方法合成的粉体为实心粉，而非多壳层空心球粉体。
(2)NH3高温氮化介孔SiO2法，发生的反应方程式为：2SiO2+2NH3＝Si2N2O+3H2O。该方法制备的Si2N2O物相含量提升至74wt.％(J.Eur.Ceram.Soc.,18(1998)527-533)。相较于前两种方法，Si2N2O物相含量的提升是由于介孔SiO2增大了反应比表面积，缩短了传质路径。但是该反应的缺陷是，SiO2的介孔通道会在反应后期因烧结而堵塞，增大了传质阻力，难以完全彻底氮化。降低合成温度，可避免孔道快速烧结，但是需要长时间保温(至少需要24h)，导致生产效率较低。因此，该方法也难以获得纯相的多壳层空心Si2N2O粉体。
(2)采用微米级SiO2粉体和C粉在N2中反应，发生的反应方程式为：4SiO2+3C+2N2＝2Si2N2O+3CO2，Si2N2O相含量可提升至80 wt.％(Green Chem.,23(2021)7751-7762)。然而SiO2-C-N2反应体系反应非常复杂，存在诸多副反应，除了生成Si2N2O外，还可以生成Si3N4(3SiO2+6C+2N2＝6CO+Si3N4)和SiC(SiO2+3C＝SiC+2CO)。因此，该方法也难以获得纯相的多壳层Si2N2O空心球形粉体。
综上所述，目前传统方法还无法获得纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体，亟待发开一种低成本、高效制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的新方法。
发明内容
针对现有Si2N2O粉体合成方法的不足之处，本发明提出了一种含多级流化床包硅-氨解-增氧工艺制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的连续化生产系统和方法。本发明首先通过硅源气与氮源气混合发生反应生成硅胺前驱体粉体与卤化铵NH4X(X＝Br、Cl)的混合物，随后利用多级交替吸附硅源气和氮源气与控制增氧的方法实现双壳层球形含氧前驱体粉体的制备，最后在流化床中通过卤化铵脱除和热分解得到纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体。本发明不仅解决了传统工艺难以获得高分散、高球形度的双壳层纯相Si2N2O粉体的难题，同时能够实现连续批量化制备，工艺流程简单，生产效率高。
为达到上述目的，本发明采用了如下的技术方案：
一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，所述系统包括硅胺前驱体合成装置1、第一增氧装置2、第一包硅装置3、第一氨解装置4、第二增氧装置5、纯化装置6、产品冷却装置8和副产物收集装置9；
所述硅胺前驱体合成装置1的进料口连通硅源气和氮源气，所述硅胺前驱体合成装置1的出料口连通第一增氧装置2的进料口，所述第一增氧装置2的出料口连通第一包硅装置3的进料口，所述第一包硅装置3的出料口连通第一氨解装置4的进料口，所述第一氨解装置4的出料口连通第二增氧装置5的进料口，所述第二增氧装置5的出料口连通纯化装置6的进料口，所述纯化装置6的出料口连通产品冷却装置8的进料口，所述产品冷却装置8的出料口连通产品储罐；
所述纯化装置6的分解气出口连通副产物收集装置9的进气口；所述产品冷却装置8的冷却气进口连通流化气，所述产品冷却装置8的出气口连通纯化装置6的进气口；
所述第一增氧装置2和第二增氧装置5连通氧源气，所述第一包硅装置3的进气口连通硅源气，所述第一氨解装置4的进气口连通氮源气。
进一步地，所述系统还包括粉体晶化装置7，粉体晶化装置7设置在纯化装置6和产品冷却装置8之间；
所述纯化装置6的出料口连通粉体晶化装置7的进料口，所述粉体晶化装置7的出料口连通产品冷却装置8的进料口；所述产品冷却装置8的出气口连通粉体晶化装置7的进气口，所述粉体晶化装置7的出气口连通纯化装置6的进气口。
进一步地，所述系统还包括第二包硅装置10、第二氨解装置11、第三增氧装置12；所述第二包硅装置10、第二氨解装置11和第三增氧装置12按顺序设置在第二增氧装置5和纯化装置6之间；
所述第二增氧装置5的出料口连通第二包硅装置10的进料口，第二包硅装置的出料口连通第二氨解装置11的进料口，第二氨解装置11的出料口连通第三增氧装置12的进料口，第三增氧装置12的出料口连通纯化装置6的进料口；
所述第二包硅装置10的进气口连通硅源气，第二氨解装置11的进气口连通氮源气，第三增氧装置12的进气口连通氧源气。
基于上述纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体的制备系统，本领域技术人员还可以根据需要设置更多的包硅装置、氨解装置以及增氧装置，以制备多于双壳层的纯相Si2N2O空心球形粉体，比如纯相三壳层Si2N2O空心球形粉体的制备系统。
优选地，所述硅胺前驱体合成装置1、第一增氧装置2、第一包硅装置3、第一氨解装置4、第二增氧装置5、纯化装置6、粉体晶化装置7、第二包硅装置10、第二氨解装置11和第三增氧装置12均采用流态化反应炉或固定床反应器完成。
进一步优选地，所述流态化反应炉为柱形流态化反应炉或锥形流化床反应炉。
优选地，所述产品冷却装置8和副产物收集装置9均采用换热器完成。
进一步优选地，所述换热器为1-3级旋风筒换热器、流化床换热器、1级液氮降温旋风筒换热器、3级水冷降温旋风筒换热器中一种或多种串联。
一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的方法，所述方法包括如下步骤：
1)硅源气和氮源气通入硅胺前驱体合成装置1，反应得到硅胺前驱体粉体与卤化铵副产物的混合物，混合物进入第一增氧装置2中，反应得到含氧硅胺前驱体球形粉体和卤化铵副产物的混合物；
2)含氧硅胺前驱体球形粉体和卤化铵副产物的混合物进入第一包硅装置3吸附硅源气中的硅源；吸附硅源后的含氧硅胺前驱体球形粉体和卤化铵副产物的混合物进入第一氨解装置4发生氨解反应，在含氧硅胺前驱体球形粉体的表面反应形成一层硅胺前驱体；然后进入第二增氧装置5中进行增氧反应，得到双壳层含氧硅胺前驱体球形粉体和卤化铵副产物的混合物；
3)双壳层含氧硅胺前驱体球形粉体和卤化铵副产物的混合物进入纯化装置6中，卤化铵发生热分解得到气相NH3和卤化氢，进入副产物收集装置9发生冷凝和沉降，实现副产物的分离和收集；
4)双壳层含氧硅胺前驱体球形粉体进入产品冷却装置8与流化气进行换热，获得冷却的非晶纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体；
5)产品冷却装置8排出的气体经过分离后进入纯化装置6中，加强粉体流动及气固相传质。
进一步地，所述步骤3)还包括粉体晶化；
双壳层含氧硅胺前驱体球形粉体纯化后继续加热进行粉体晶化，所述粉体晶化中，晶化温度为1300℃-1500℃；粉体晶化后得到的纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体进入产品冷却装置8进行冷却。
优选地，所述硅源气为SiClxH4-x或SiBrxH4-x与N2或Ar的混合气体，0≤x≤4；所述氮源气为NH3与N2或Ar的混合气体；所述流化气为N2、H2、NH3和Ar中的一种或任意两种以上的混合气体；所述氧源气为水蒸气、O2、N2O中的一种或任意两种以上的混合气体；
所述硅胺前驱体合成装置1中，反应温度为-50℃-40℃；所述纯化装置6中，纯化加热温度为300℃-800℃；所述第一增氧装置2和第二增氧装置5中，加热温度为50℃-300℃。
本发明中，包硅的反应温度为-50℃-900℃，氨解的反应温度为室温-900℃。
根据本发明的优选实施例，所述方法的具体步骤包括：
(1)SiClxH4-x和/或SixBrH4-x(0≤x≤4)和NH3进入硅胺前驱体合成装置1，进行反应生成硅胺前驱体和副产物NH4X(X＝Br、Cl)的混合物；
(2)混合物进入第一增氧装置2，在第一增氧装置2中硅胺前驱体转化为含氧前驱体球形粉体；
(3)所述第一增氧装置2出来的含氧前驱体球形粉体和卤化铵NH4X(X＝Br、Cl)的混合物进入第一包硅装置3，实现含氧前驱体颗粒表面的卤硅烷气体吸附；
(4)所述第一包硅装置3中排出的混合物进入第一氨解装置4，使吸附了卤硅烷气体的含氧前驱体球形颗粒表面发生氨解反应形成新的硅胺前驱体壳层；
(5)形成新硅胺前驱体壳层的粉体和卤化铵NH4X(X＝Br、Cl)的混合物进入第二增氧装置5，使新壳层表面被增氧形成新的含氧前驱体层球形壳层；
(6)从第二增氧装置5中的双壳层含氧前驱体球形结构进入所述纯化装置6，在流化气及加热作用下，使混合物中的卤化铵NH4X(X＝Br、Cl)进行热分解。而热分解的卤化铵以气体形式进入所述副产物收集装置9中快速冷凝沉降，完成副产物分离收集；
(7)所述增氧装置6排出的纯双壳层含氧前驱体球形粉体进入粉体晶化装置7，晶化成纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体；
(8)所述粉体晶化装置7晶化得到的高温纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体进入产品冷却装置8，获得冷却的纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体；
可选地，所述包硅装置和氨解装置的设置可调换顺序，调换顺序后实现效果与调换前实现效果等同。
可选地，首次经纯化装置6得到的粉体再次进入所述第一包硅装置3，并依次经过第一氨解装置4和第二增氧装置5，并按此方式进行间歇式循环操作实现多壳层Si2N2O空心球形粉体(壳层数n＞2)的制备。
或者，可选地，从第二增氧装置5出来的粉体再依次经过包硅装置、氨解装置以及增氧装置(比如第二包硅装置10、第二氨解装置11和第三增氧装置12)，实现三壳层Si2N2O空心球形粉体的制备。
可选地，所述纯化装置6出来的双壳层含氧前驱体球形结构粉体不进入粉体晶化装置7直接进入产品冷却装置8，得到双壳层含氧前驱体球形结构粉体即无定形双壳层Si2N2O球形粉体。
进一步地，所述方法还包括以下步骤：
冷流化气进入产品冷却装置8后产生的尾气可进入粉体晶化装置7后加强双壳层含氧前驱体球形粉体的流化和晶化；所述粉体晶化装置7排出的气体进入纯化装置6用于促进双壳层前驱体的加强流化；所述第二增氧装置5排出气体经纯化后进入所述第一氨解装置4中，实现粉体聚团破碎和强化流化及热量转移；所述第一氨解装置4排出的气体进入所述第一包硅装置3中，实现含氧前驱体粉体聚团破碎和高效流化，提高卤硅烷吸附效率；所述第一包硅装置3排出的气体进入所述第一增氧装置2中，实现硅胺前驱体粉体的流化和高效增氧；所述第一增氧装置2排出的气体经纯化后进入所述硅胺前驱体合成装置1中，加强粉体的流动性和热量转移。
优选地，所述的纯化装置6和粉体晶化装置7的加热装置为常规电阻加热或微波加热的任意组合。
优选地，所述硅源气为SiH4-xClx、SiH4-xBrx(0≤x≤4)等常见硅的卤化物中任意一种与N2或Ar的混合气体；所述氮源气为NH3与N2或Ar的混合气体；所述流化气体为N2、H2、NH3、Ar中任意一种或任意比例混合气体。所述氧源气为水蒸气、N2O、O2等具有增氧能力的气体。
本发明中，所述的硅胺前驱体合成装置1由流态化反应炉或反应室完成，实现硅胺前驱体粉体和副产物NH4X(X＝Br、Cl)的合成；所述的第一增氧装置2由流态化反应炉完成，实现硅胺前驱体增氧，使其转化为含氧前驱体球形粉体；所述的第一包硅装置3由流态化反应炉完成，实现含氧前驱体球形粉体表面硅源气吸附；所述的第一氨解装置4由流态化反应炉完成，实现包硅后含氧前驱体球形粉体表面新的硅胺前驱体壳层生长；所述的第二增氧装置5由流态化反应炉完成，实现双壳层前驱体粉体表面的硅胺前驱体壳层增氧；所述的纯化装置6由流态化反应炉完成，实现混合物中卤化铵NH4X(X＝Br、Cl)的脱除；所述的粉体晶化装置7由流态化反应炉或固定床反应器完成，实现双壳层含氧前驱体球形粉体的晶化，得到纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体；所述的产品冷却装置8由旋风筒换热器和/或流化床换热器串联完成，实现纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体的冷却；所述的副产物收集装置9由1-3级降温旋风筒换热器和/或流化床换热器串联完成，实现卤化铵的分离与收集；
根据本发明的优选实施例，一种含多级流化床包硅-氨解-增氧工艺制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的连续化生产系统，包括硅胺前驱体合成装置1、第一增氧装置2、包硅装置3、第一氨解装置4、第二增氧装置5、纯化装置6、粉体晶化装置7、产品冷却装置8、副产物收集装置9共九个工序，按照顺序完成。
所述的硅胺前驱体合成装置1由流态化反应炉完成，实现硅胺前驱体粉体和NH4X(X＝Br、Cl)混合物的合成，可选地，在流态化反应炉中设有搅拌桨，可选地，在流态化反应炉中设有外场强化流化装置；
所述的第一增氧装置2由流态化反应炉完成，实现硅胺前驱体粉体的增氧，转化为含氧前驱体球形粉体。可选地，采用固定床完成；
所述的第一包硅装置3和第二包硅装置10由流态化反应炉完成，实现含氧前驱体球形粉体表面硅源气的包覆。可选地，采用固定床完成；
所述的第一氨解装置4和第二氨解装置11由流态化反应炉完成，实现含氧前驱体球形粉体表面新硅胺前驱体壳层的生长。可选地，采用固定床完成；
所述的第二增氧装置5和第三增氧装置11由流态化反应炉完成，实现新生成硅胺前驱体粉体表面的增氧，将粉体转化为双层或三层含氧前驱体球形粉体。可选地，采用固定床完成；
所述的纯化装置6由流态化反应炉完成，实现粉体混合物中卤化铵的脱除，可选地，在流态化反应炉中设有搅拌桨；
所述的粉体晶化装置7由固定床或流化床完成，实现双壳层含氧前驱体球形粉体的晶化，可选地，采用流态化反应炉完成；
所述的产品冷却装置8由1-3级旋风筒换热器串联完成，实现高温纯相双壳层Si2N2O球形粉体的冷却，可选地，采用流化床换热器完成，可选地，采用旋风筒换热器和流化床换热器组合完成。
所述的副产物收集装置9由1-3级降温旋风筒换热器串联完成，实现卤化铵NH4X(X＝Br、Cl)的冷凝与收集，可选地，采用水冷降温旋风筒换热器完成，可选地，采用液氮降温旋风筒换热器完成。
本发明与现有技术相比具有如下优点：
(1)本发明提供的合成方法解决了传统工艺难以合成纯相多壳层空心Si2N2O粉体的难题；
(2)与NH3氮化介孔SiO2方法相比，本发明显著缩短了合成时间，合成效率更高，成本更低(合成时间降低50％)；
(3)与传统SiO2碳热氮化或SiO2与Si3N4的方法相比，本发明的合成温度更低(温度降低15％)，产物粉体粒径更细(粉体粒径小于5μm)；
(4)本发明中分离出的卤化铵副产物还可以用于制造干电池、含氮肥料、及纺织品印花等领域，实现副产物的最大化利用。
(5)本发明中分解得到的NH3等经过干燥后还可继续用于氨解反应，实现多壳层空心Si2N2O粉体的高效低能耗生产。
附图说明
附图用来提供对本发明的进一步阐释，并且构成说明书的一部分，与本发明的实施例一起用于解释本发明，并不构成对本发明的限制。
图1为本发明实施例1所述的含多级流化床包硅-氨解-增氧工艺制备纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体的系统结构示意图；
图2为本发明实施例2所述的含多级流化床包硅-氨解-增氧工艺制备纯相三壳层Si2N2O空心球形粉体的系统结构示意图；
图3为本发明实施例3所述的多级流化床制备双壳层非晶Si2N2O球形粉体的系统结构示意图；
图4为本发明实施例1所制备纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体的TEM图；
图5为本发明实施例1所制备纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体的XRD图
附图标记：1、硅胺前驱体合成装置；2、第一增氧装置；3、第一包硅装置；4、第一氨解装置；5、第二增氧装置；6、纯化装置；7、粉体晶化装置；8、产品冷却装置；9、副产物收集装置；10、第二包硅装置；11、第二氨解装置；12、第三增氧装置。
具体实施方式
下面以附图和具体实施方式对本发明作进一步详细的说明。
实施例1
按图1所示，一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，所述系统包括硅胺前驱体合成装置1、第一增氧装置2、第一包硅装置3、第一氨解装置4、第二增氧装置5、纯化装置6、粉体晶化装置7、产品冷却装置8和副产物收集装置9；
所述硅胺前驱体合成装置1的进料口连通硅源气和氮源气，所述硅胺前驱体合成装置1的出料口连通第一增氧装置2的进料口，所述第一增氧装置2的出料口连通第一包硅装置3的进料口，所述第一包硅装置3的出料口连通第一氨解装置4的进料口，所述第一氨解装置4的出料口连通第二增氧装置5的进料口，所述第二增氧装置5的出料口连通纯化装置6的进料口，所述纯化装置6的出料口连通粉体晶化装置7的进料口，所述粉体晶化装置7的出料口连通产品冷却装置8的进料口，所述产品冷却装置8的出料口连通产品储罐；
所述纯化装置6的分解气出口连通副产物收集装置9的进气口；所述产品冷却装置8的冷却气进口连通流化气，所述产品冷却装置8的出气口连通粉体晶化装置7的进气口，所述粉体晶化装置7的出气口连通纯化装置6的进气口；
所述第一增氧装置2和第二增氧装置5连通氧源气，所述第一包硅装置3的进气口连通硅源气，所述第一氨解装置4的进气口连通氮源气。
硅胺前驱体合成装置1由一台底部有搅拌桨的柱形流态化反应炉完成；第一增氧装置2和第二增氧装置5分别由一台底部有搅拌桨的柱形流态化反应炉完成；第一包硅装置3、第一氨解装置4、纯化装置6和粉体晶化装置7各由一台流态化反应炉完成；产品冷却装置8由3级旋风筒换热器串联完成；副产物收集装置9由3级水冷降温旋风筒换热器串联完成。
SiCl4-N2的混合气体作为硅源气与NH3-N2的混合气体作为氮源气同时进入硅胺前驱体合成装置1发生反应生成硅胺前驱体粉体和NH4Cl的混合物；预反应生成的混合物进入第一增氧装置2，使硅胺前驱体发生增氧得到含氧前驱体球形粉体；含氧前驱体球形粉体和NH4Cl的混合物进入第一包硅装置3，使含氧前驱体球形粉体在SiBr4-N2流化气助力下在流化状态下吸附SiBr4；吸附SiBr4后的粉体进入第一氨解装置4，在NH3-N2混合气气氛中流化过程中使含氧前驱体表面吸附的SiBr4发生氨解反应，在含氧前驱体球形粉体表面形成新的硅胺前驱体壳层和NH4Br；发生氨解后的混合物进入第二增氧装置5，在N2与O2混合气气氛中稳定流化，使新生成的硅胺前驱体壳层发生增氧，将粉体转化为双壳层含氧前驱体球形粉体；从第二增氧装置5中出来的双壳层含氧前驱体球形粉体、NH4Cl和NH4Br的混合物在纯化装置6中被加热，使NH4Cl及NH4Br副产物分解为气相产物NH3、HCl和HBr进入副产物收集装置9瞬间降温冷却和凝结，实现副产物的收集；脱完副产物的双壳层含氧前驱体球形粉体进入粉体晶化装置7得到晶化的纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体；晶化后的纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体进入产品冷却装置8，最终获得所需要的冷却产物。
Ar作为流化气进入产品冷却装置8，实现对纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体的快速冷却；产品冷却装置8排出的气体经过1级旋风分离器分离后进入粉体晶化装置7，对纯双壳层含氧前驱体球形粉体进行气氛保护和促进晶化；粉体晶化装置7排出的气体夹带余温进入纯化装置6，促进粉体混合物中副产物NH4Br和NH4Cl的分解；副产物以NH3、HBr和HCl的混合物形式与N2进入副产物收集装置9快速冷凝和沉降，实现副产物的分离和收集；副产物收集装置9排出的尾气由气体压缩泵完成收集后进入第二增氧装置5，促进双壳层含氧前驱体球形粉体流化和增氧；由第二增氧装置5排出的气体经净化器除氧干燥后进入第一氨解装置4，促进吸附SiBr4的含氧前驱体粉体流化和氨解，加强氨解反应产生的热量转移；由第一氨解装置4排出的气体经除氨干燥后进入第一包硅装置3，促进含氧前驱体球形粉体流化和表面硅源气体的吸附；再由第一包硅装置3排出的尾气经纯化后进入第一增氧装置2，促进硅胺前驱体粉体流化和增氧；再由第一增氧装置2排出的气体经过除氧干燥后进入硅胺前驱体合成装置1中，加强粉体流化和氨解反应生成热量转移，最终由硅胺前驱体合成装置1排出的尾气经气体压缩泵完成收集后循环利用。
本实施例中，硅胺前驱体合成装置1的温度为室温，第一包硅装置3包硅温度为-50℃，第一氨解装置4氨解反应温度为150℃，纯化装置6加热方式为常规电阻和微波加热的组合，温度为300℃，第一增氧装置2和第二增氧装置5为电阻加热方式，温度为300℃，粉体晶化装置7的温度为1500℃，从产品冷却装置8出料，TEM测试和XRD测试图分别如图4和图5所示，TEM表征其为双壳层空心球形粉体，粉体粒径约为4μm，XRD表征其为纯相Si2N2O粉体。
实施例2
按图2所示，一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，所述系统包括硅胺前驱体合成装置1、第一增氧装置2、第一包硅装置3、第一氨解装置4、第二增氧装置5、纯化装置6、粉体晶化装置7、产品冷却装置8、副产物收集装置9、第二包硅装置10、第二氨解装置11和第三增氧装置12；
所述硅胺前驱体合成装置1的进料口连通硅源气和氮源气，所述硅胺前驱体合成装置1的出料口连通第一增氧装置2的进料口，所述第一增氧装置2的出料口连通第一包硅装置3的进料口，所述第一包硅装置3的出料口连通第一氨解装置4的进料口，所述第一氨解装置4的出料口连通第二增氧装置5的进料口，所述第二增氧装置5的出料口连通第二包硅装置10的进料口，第二包硅装置的出料口连通第二氨解装置11的进料口，第二氨解装置11的出料口连通第三增氧装置12的进料口，第三增氧装置12的出料口连通纯化装置6的进料口，所述纯化装置6的出料口连通粉体晶化装置7的进料口，所述粉体晶化装置7的出料口连通产品冷却装置8的进料口，所述产品冷却装置8的出料口连通产品储罐；
所述纯化装置6的分解气出口连通副产物收集装置9的进气口；所述产品冷却装置8的冷却气进口连通流化气，所述产品冷却装置8的出气口连通粉体晶化装置7的进气口，所述粉体晶化装置7的出气口连通纯化装置6的进气口；
所述第一增氧装置2、第二增氧装置5和第三增氧装置12连通氧源气，所述第一包硅装置3和第二包硅装置10的进气口连通硅源气，所述第一氨解装置4和第二氨解装置11的进气口连通氮源气。
硅胺前驱体合成装置1由一台底部有搅拌桨的柱形流态化反应炉完成；第一增氧装置2、第二增氧装置5和第三增氧装置12各由一台锥形流态化反应炉完成；第一包硅装置3、第一氨解装置4、纯化装置6、第二包硅装置10和第二氨解装置11各由一台流态化反应炉完成；粉体晶化装置7由一台固定床反应器完成；产品冷却装置8由2级液氨降温旋风筒换热器串联完成；副产物收集装置9由1级液氨降温旋风筒换热器串联完成。
SiH3Cl-SiHCl3-Ar的混合气体作为硅源气体与NH3-Ar的混合气体作为氮源气体同时进入硅胺前驱体合成装置1，反应生成硅胺前驱体粉体和NH4Cl；预反应合成的硅胺前驱体粉体与N2O进入第一增氧装置2发生增氧，得到含氧前驱体球形粉体；增氧后的含氧前驱体球形粉体进入第一氨解装置4，在NH3-Ar混合气流化状态下使粉体吸附NH3；吸附NH3后的含氧前驱体球形粉体与NH4Cl进入第一包硅装置3，粉体在SiBr2H2-Ar流化气助力下在流化状态下吸附SiBr2H2并发生氨解，使含氧前驱体球形粉体表面形成新的硅胺前驱体壳层和NH4Br；发生氨解后的双壳层前驱体粉体进入第二增氧装置5，在Ar-H2O混合气作为流化气的气氛中稳定流化，使新生成硅胺前驱体壳层发生增氧，粉体转化为双壳层含氧前驱体球形粉体；增氧后的粉体进入第二包硅装置10，粉体在SiH2Cl2流化气助力下以流化状态吸附SiH2Cl2；吸附后的双壳层含氧前驱体球形粉体进入第二氨解装置11，在NH3-N2混合气流化状态下使双壳层含氧前驱体球形粉体表面吸附的SiH2Cl2发生氨解反应，在第二层含氧前驱体表面形成新的第三层硅胺前驱体壳层和生成NH4Cl；从第二氨解装置11出来的三壳层结构粉体进入第三增氧装置12，使第三层硅胺前驱体层转化为含氧前驱体球形壳层，形成三壳层含氧前驱体结构球形粉体；从第三增氧装置12中出来的混合物在纯化装置6中被加热，使NH4Cl及NH4Br副产物分解为气相产物NH3、HCl和HBr进入副产物收集装置9瞬间降温冷却和凝结，实现副产物的收集；脱完副产物的三层含氧前驱体进入粉体晶化装置7得到晶化的双壳层纯相Si2N2O空心球粉体；晶化后的三壳层纯相Si2N2O空心球形粉体进入产品冷却装置8，最终获得所需要的双壳层纯相Si2N2O空心球形粉体产物。
NH3-Ar作为冷流化气进入产品冷却装置8，实现对纯相三壳层Si2N2O空心球形粉体的快速冷却；产品冷却装置8排出的气体经过3级旋风分离器分离后进入粉体晶化装置7，对三层含氧前驱体球形粉体进行气氛保护和促进晶化；粉体晶化装置7排出的气体夹带余温进入纯化装置6，促进粉体混合物中NH4Br和NH4Cl的分解和排入副产物收集装置9，副产物收集装置9排出的尾气由气体压缩泵完成收集后进入第三增氧装置12、第二增氧装置5和第一增氧装置2，促进粉体流化和表面增氧，由三道增氧装置排出的气体经气体压缩机压缩后完成收集和循环利用。
本实施例中，硅胺前驱体合成装置1的温度为-50℃，第一包硅装置3包硅温度为300℃，第一氨解装置4氨解反应温度为室温，第二包硅装置10包硅温度为900℃，第二氨解装置11反应温度为-25℃，纯化装置6加热方式为常规电阻和微波加热的组合，温度为800℃，第一增氧装置2和第二增氧装置5和第三增氧装置12为电阻加热方式，温度为300℃，粉体晶化装置7的温度为1300℃，从产品冷却装置8出料为三壳层纯相Si2N2O空心球形粉体。TEM表征其为三壳层空心球形粉体，粉体粒径约为5μm，XRD表征其为纯相Si2N2O粉体。
实施例3
按图3所示，一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，所述系统包括硅胺前驱体合成装置1、第一增氧装置2、第一包硅装置3、第一氨解装置4、第二增氧装置5、纯化装置6、产品冷却装置8和副产物收集装置9；
所述硅胺前驱体合成装置1的进料口连通硅源气和氮源气，所述硅胺前驱体合成装置1的出料口连通第一增氧装置2的进料口，所述第一增氧装置2的出料口连通第一包硅装置3的进料口，所述第一包硅装置3的出料口连通第一氨解装置4的进料口，所述第一氨解装置4的出料口连通第二增氧装置5的进料口，所述第二增氧装置5的出料口连通纯化装置6的进料口，所述纯化装置6的出料口连通产品冷却装置8的进料口，所述产品冷却装置8的出料口连通产品储罐；
所述纯化装置6的分解气出口连通副产物收集装置9的进气口；所述产品冷却装置8的冷却气进口连通流化气，所述产品冷却装置8的出气口连通纯化装置6的进气口；
所述第一增氧装置2和第二增氧装置5连通氧源气，所述第一包硅装置3的进气口连通硅源气，所述第一氨解装置4的进气口连通氮源气。
硅胺前驱体合成装置1由一台柱形固定床反应器完成；第一增氧装置2和第二增氧装置5各由一台锥形流态化反应炉完成；第一包硅装置3、第一氨解装置4、纯化装置6各由一台柱形固定床反应器完成；产品冷却装置8由1级液氨降温旋风筒换热器串联完成；副产物收集装置9由3级液氨降温旋风筒换热器串联完成。
SiH2Cl3-N2的混合气体作为硅源气体与NH3-H2的混合气体作为氮源气体同时进入硅胺前驱体合成装置1，反应生成硅胺前驱体粉体和NH4Cl；预反应合成的硅胺前驱体粉体与水蒸气进入第一增氧装置2发生增氧，得到含氧前驱体球形粉体；增氧后的含氧前驱体球形粉体进入第一氨解装置4，在NH3-H2混合气流化状态下使粉体吸附NH3；吸附NH3后的含氧前驱体球形粉体与NH4Cl进入第一包硅装置3，粉体在SiBrH3-Ar流化气助力下在流化状态下吸附SiBrH3并发生氨解，使含氧前驱体球形粉体表面形成新的硅胺前驱体壳层和NH4Br；发生氨解后的双壳层前驱体粉体进入第二增氧装置5，在Ar-O2混合气作为流化气的气氛中稳定流化，使新生成硅胺前驱体壳层发生增氧，粉体转化为双壳层含氧前驱体球形粉体；从第二增氧装置5中出来的双壳层含氧前驱体球形粉体在纯化装置6中被加热，使NH4Cl及NH4Br副产物分解为气相产物NH3、HCl和HBr进入副产物收集装置9瞬间降温冷却和凝结，实现副产物的收集；脱完副产物的双壳层含氧前驱体球形粉体直接进入产品冷却装置8，最终获得所需要的冷却产物。
N2作为冷流化气进入产品冷却装置8，实现对双壳层非晶Si2N2O球形粉体的快速冷却；产品冷却装置8排出的气体经过1级旋风分离器分离后进入纯化装置6，促进粉体混合物中NH4Br和NH4Cl的分解和排入副产物收集装置9；副产物收集装置9排出的尾气由气体压缩泵完成收集后循环利用。
本实施例中，硅胺前驱体合成装置1的温度为25℃，第一包硅装置3包硅温度为900℃，第一氨解装置4氨解反应温度为900℃，纯化装置6加热方式为常规电阻和微波加热的组合，温度为800℃，第一增氧装置2和5为电阻加热方式，温度为50℃，从产品冷却装置8出料为双壳层非晶Si2N2O球形粉体。TEM表征其为双壳层球形粉体，粉体粒径约为4μm，XRD表征其为纯相Si2N2O粉体
本发明的工艺参数(如温度、时间等)区间上下限取值以及区间值都能实现本法，在此不一一列举实施例。
本发明未详细说明的内容均可采用本领域的常规技术知识。
最后所应说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制。尽管参照实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应该理解，对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，都不脱离本发明技术方案的精神和范围，其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。

Claims (10)

1.一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，其特征在于，所述系统包括硅胺前驱体合成装置(1)、第一增氧装置(2)、第一包硅装置(3)、第一氨解装置(4)、第二增氧装置(5)、纯化装置(6)、产品冷却装置(8)和副产物收集装置(9)；
所述硅胺前驱体合成装置(1)的进料口连通硅源气和氮源气，所述硅胺前驱体合成装置(1)的出料口连通第一增氧装置(2)的进料口，所述第一增氧装置(2)的出料口连通第一包硅装置(3)的进料口，所述第一包硅装置(3)的出料口连通第一氨解装置(4)的进料口，所述第一氨解装置(4)的出料口连通第二增氧装置(5)的进料口，所述第二增氧装置(5)的出料口连通纯化装置(6)的进料口，所述纯化装置(6)的出料口连通产品冷却装置(8)的进料口，所述产品冷却装置(8)的出料口连通产品储罐；
所述纯化装置(6)的分解气出口连通副产物收集装置(9)的进气口；所述产品冷却装置(8)的冷却气进口连通流化气，所述产品冷却装置(8)的出气口连通纯化装置(6)的进气口；
所述第一增氧装置(2)和第二增氧装置(5)连通氧源气，所述第一包硅装置(3)的进气口连通硅源气，所述第一氨解装置(4)的进气口连通氮源气。
2.根据权利要求1所述的制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，其特征在于，所述系统还包括粉体晶化装置(7)，粉体晶化装置(7)设置在纯化装置(6)和产品冷却装置(8)之间；
所述纯化装置(6)的出料口连通粉体晶化装置(7)的进料口，所述粉体晶化装置(7)的出料口连通产品冷却装置(8)的进料口；所述产品冷却装置(8)的出气口连通粉体晶化装置(7)的进气口，所述粉体晶化装置(7)的出气口连通纯化装置(6)的进气口。
3.根据权利要求1所述的制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，其特征在于，所述系统还包括第二包硅装置(10)、第二氨解装置(11)、第三增氧装置(12)；所述第二包硅装置(10)、第二氨解装置(11)和第三增氧装置(12)按顺序设置在第二增氧装置(5)和纯化装置(6)之间；
所述第二增氧装置(5)的出料口连通第二包硅装置(10)的进料口，第二包硅装置的出料口连通第二氨解装置(11)的进料口，第二氨解装置(11)的出料口连通第三增氧装置(12)的进料口，第三增氧装置(12)的出料口连通纯化装置(6)的进料口；
所述第二包硅装置(10)的进气口连通硅源气，第二氨解装置(11)的进气口连通氮源气，第三增氧装置(12)的进气口连通氧源气。
4.根据权利要求1-3任一项所述的制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，其特征在于，所述硅胺前驱体合成装置(1)、第一增氧装置(2)、第一包硅装置(3)、第一氨解装置(4)、第二增氧装置(5)、纯化装置(6)、粉体晶化装置(7)、第二包硅装置(10)、第二氨解装置(11)和第三增氧装置(12)均采用流态化反应炉或固定床反应器完成。
5.根据权利要求4所述的制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，其特征在于，所述流态化反应炉为柱形流态化反应炉或锥形流化床反应炉。
6.根据权利要求1所述的制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，其特征在于，所述产品冷却装置(8)和副产物收集装置(9)均采用换热器完成。
7.根据权利要求6所述的制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的系统，其特征在于，所述换热器为1-3级旋风筒换热器、流化床换热器、1级液氮降温旋风筒换热器、3级水冷降温旋风筒换热器中一种或多种串联。
8.一种制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的方法，所述方法包括如下步骤：
1)硅源气和氮源气通入硅胺前驱体合成装置(1)，反应得到硅胺前驱体粉体与卤化铵副产物的混合物，混合物进入第一增氧装置(2)中，反应得到含氧硅胺前驱体球形粉体和卤化铵副产物的混合物；
2)含氧硅胺前驱体球形粉体和卤化铵副产物的混合物进入第一包硅装置(3)吸附硅源气中的硅源；吸附硅源后的含氧硅胺前驱体球形粉体和卤化铵副产物的混合物进入第一氨解装置(4)发生氨解反应，在含氧硅胺前驱体球形粉体的表面反应形成一层硅胺前驱体；然后进入第二增氧装置(5)中进行增氧反应，得到双壳层含氧硅胺前驱体球形粉体和卤化铵副产物的混合物；
3)双壳层含氧硅胺前驱体球形粉体和卤化铵副产物的混合物进入纯化装置(6)中，卤化铵发生热分解得到气相NH3和卤化氢，进入副产物收集装置(9)发生冷凝和沉降，实现副产物的分离和收集；
4)双壳层含氧硅胺前驱体球形粉体进入产品冷却装置(8)与流化气进行换热，获得冷却的非晶纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体；
5)产品冷却装置(8)排出的气体经过分离后进入纯化装置(6)中，加强粉体流动及气固相传质。
9.根据权利要求1所述的制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的方法，其特征在于，所述步骤3)还包括粉体晶化；
双壳层含氧硅胺前驱体球形粉体纯化后继续加热进行粉体晶化，所述粉体晶化中，晶化温度为1300℃-1500℃；粉体晶化后得到的纯相双壳层Si2N2O空心球形粉体进入产品冷却装置(8)进行冷却。
10.根据权利要求8或9所述的制备纯相多壳层Si2N2O空心球形粉体的方法，其特征在于，所述硅源气为SiClxH4-x或SiBrxH4-x与N2或Ar的混合气体，0≤x≤4；所述氮源气为NH3与N2或Ar的混合气体；所述流化气为N2、H2、NH3和Ar中的一种或任意两种以上的混合气体；所述氧源气为水蒸气、O2、N2O中的一种或任意两种以上的混合气体；
所述硅胺前驱体合成装置(1)中，反应温度为-10℃-40℃；所述纯化装置(6)中，纯化加热温度为300℃-800℃；所述第一增氧装置(2)和第二增氧装置(5)中，加热温度为50℃-300℃。
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