CN114657593A - 一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法及其应用 - Google Patents

一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法及其应用 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法及其应用,在石墨相氮化碳(CN)制备过程中原位掺入一定量的氯化铁(FeCl3·6H2O)作为铁源,通过两步煅烧和酸洗浸泡后,得到具有原子级分散的、均匀的单原子铁结构。再采用电沉积的方式,将单原子铁材料均匀负载在碳纸表面形成光电极。由于采用氮原子原位锚定铁使铁原子均匀地分散到氮化碳的嗪环结构中,再通过酸洗过程除去表面不稳定的铁颗粒,所制备的单原子铁电极在光电催化过程中同步活化过硫酸单盐(PMS)和氧气(O2),可以产生大量的1O2,该方法制备简便、反应催化活性高、易于循环使用。

Description

一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法及其应用
技术领域
本发明属于光电化学以及环境水处理技术领域,具体涉及到一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法及其应用。
背景技术
单线态氧(1O2)是一种氧气的特殊非自由基衍生物,它与羟基自由基(HO·)一起被认为在活性氧物种中具有最高的反应活性。与HO·,SO4 ·-相比,其受水质背景(无机盐离子,自然界有机物)的影响小。同时,1O2具有未被占据的空轨道,因此1O2对于药物、微生物等富电子污染物具有很好的去除效果。原位光电化学活化分子氧(O2)和过硫酸单盐(PMS)产生1O2,可以克服活化反应过程中严格的动力学和热力学能垒限制,并且不受制备条件的限制,是一种非常有前景的技术。因此,如何有效地控制PMS和O2活化的方向使其尽可能地生成1O2,就成为研究的热点和难点问题。
光电协同催化法结合了电催化和光催化的优点,是一种很有应用前途的绿色方法。光电催化过程可以克服活化反应中形成中间体的反应能垒,高的太阳能转换效率同时有利于提高相关反应的反应活性。更重要的是,光电催化过程促进了的O2 ·-的形成,而O2 ·-是进一步氧化为1O2的关键中间产物。单原子催化剂具有较高的原子利用率和可调的电子结构,在PMS和O2催化反应中表现出较高的选择性和活性。近年来,以FeN4作为基本结构的单原子催化剂被广泛用于产生活性氧物种(ROS)并进行环境修复的研究中。此外,由单原子铁位点引起的电荷分布不均匀会形成富电子区域和缺电子区域。石墨相氮化碳(CN)具有特定的碳位点和氮位点以及高的氮含量,因此形成了丰富且均匀的单原子锚定位置。除此之外,CN已被证明是一种非常有前景的在可见光波段有吸收的无金属光催化剂,具有卓越的电子能带结构和稳定物理化学性质。因此,如何优化前驱体的聚合方式,利用石墨相氮化碳基底更大程度的锚定铁原子,形成均匀且稳定的SA-FeCN电极,就成为我们关注的焦点。
发明内容
本部分的目的在于概述本发明的实施例的一些方面以及简要介绍一些较佳实施例。在本部分以及本申请的说明书摘要和发明名称中可能会做些简化或省略以避免使本部分、说明书摘要和发明名称的目的模糊,而这种简化或省略不能用于限制本发明的范围。
鉴于上述和/或现有技术中存在的问题,提出了本发明。
因此,本发明的目的是,克服现有技术中的不足,提供一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法。
为解决上述技术问题,本发明提供了如下技术方案:一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法,其特征在于:包括,
制备前驱体:称取适量的碳源、氮源按一定摩尔比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;称取适量的铁源与表面活性剂按一定摩尔比例溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
制备催化剂:将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,得到黄红色块状聚合物;
酸洗浸渍:将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,得到单原子铁催化剂粉末;
电沉积法制备电极:称取一定量单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入少许碘粒,混合均匀后超声,然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极。
作为本发明所述的一种优选方案,其中:所述制备前驱体,其中,碳源、氮源为三聚氰胺、三聚氰酸的混合物,铁源为六水合三氯化铁,表面活性剂为草酸。
作为本发明所述的一种优选方案,其中:所述制备前驱体,其中碳源、氮源、铁源、表面活性剂的摩尔比例为三聚氰胺:三聚氰酸:六水合三氯化铁:草酸为1:0.4~0.6:0.05~0.07:0.15~0.20。
作为本发明所述的一种优选方案,其中:所述六水合三氯化铁的加入量占原料总质量的4.6%~7.9%。
作为本发明所述的一种优选方案,其中:所述三聚氰胺:三聚氰酸:六水合三氯化铁:草酸的摩尔比例为1:0.5:0.06:0.18。
作为本发明所述的一种优选方案,其中:所述制备催化剂粉末,其中,所述第一次煅烧,煅烧温度为500~550℃,煅烧时间为2~4h;所述第二次煅烧,煅烧温度为600~640℃,煅烧时间为2~4h。
作为本发明所述的一种优选方案,其中:所述第一次煅烧,其中温度为520℃,时间为4h;所述第二次煅烧,其中温度为620℃,煅烧时间为2h。
作为本发明所述的一种优选方案,其中:所述酸洗浸渍,其中,稀硫酸的离子浓度为0.1M。
作为本发明所述的一种优选方案,其中:所述电沉积法制备电极,其中,单原子铁催化剂粉末与碘粒的质量比为4:1。
本发明的再一个目的是,克服现有技术中的不足,提供一种以碳基为基底的单原子铁光电极的应用。
为解决上述技术问题,本发明提供了如下技术方案:包括,以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、电解质浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
本发明有益效果:
(1)优化了单原子铁前驱体的聚合方式,采用一锅法一次性形成均匀的分散的单原子铁结构,制备方法简单且前驱体材料价廉易得;
(2)优化了高温聚合的温度,在不破坏石墨相氮化碳基本结构的前提下锚定单原子铁,没有破坏石墨相氮化碳的光催化性能,相反,在引入单原子铁结构后,加快了光生电子和空穴的分离,增加了材料的光催化性能,这为后续将其用于光电极的构筑提供了基础。
(3)提供了一种将粉体材料通过电沉积的方法制备成为电极的通用型策略,为拓宽粉体材料的电极化应用提供了基础。
(4)优化了石墨相氮化碳的电子构型,改变了原有的电荷分布,在光电催化的条件下,可以同时活化O2和PMS,生成大量的1O2,是相同条件下纳米颗粒铁催化产生1O2的5倍。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案,下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动性的前提下,还可以根据这些附图获得其它的附图。
其中:
图1为实施例1~实施例10制得的单原子铁电极在光电催化下同时活化O2和PMS产生1O2的产量对比图。
图2为单原子铁电极与纳米颗粒铁电极在光电催化的情况下同时活化O2和PMS产生1O2的产量对比图;
具体实施方式
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂,下面结合说明书实施例对本发明的具体实施方式做详细的说明。
在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明,但是本发明还可以采用其他不同于在此描述的其它方式来实施,本领域技术人员可以在不违背本发明内涵的情况下做类似推广,因此本发明不受下面公开的具体实施例的限制。
其次,此处所称的“一个实施例”或“实施例”是指可包含于本发明至少一个实现方式中的特定特征、结构或特性。在本说明书中不同地方出现的“在一个实施例中”并非均指同一个实施例,也不是单独的或选择性的与其他实施例互相排斥的实施例。
实施例1
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:0.5的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将六水合三氯化铁和草酸按摩尔比0.06:0.18溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为520℃,时间为4h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为620℃,时间为2h,得到黄红色块状聚合物;
将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量离子浓度为0.1M的稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,备用;
以质量份数计,称取4份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用;
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极;
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
实施例2
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:1的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将六水合三氯化铁和草酸按摩尔比0.08:0.25溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为520℃,时间为4h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为620℃,时间为2h,得到黄红色块状聚合物;
将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量离子浓度为0.1M的稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,备用;
以质量份数计,称取4份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用。
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极。
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
实施例3
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:0.3的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将六水合三氯化铁和草酸按摩尔比0.04:0.12溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为520℃,时间为4h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为620℃,时间为2h,得到黄红色块状聚合物;
将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量离子浓度为0.1M的稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,备用;
以质量份数计,称取4份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用;
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极;
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
实施例4
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:0.5的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将六水合三氯化铁和草酸按摩尔比0.06:0.18溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为450℃,时间为4h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为550℃,时间为2h,得到黄红色块状聚合物;
将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量离子浓度为0.1M的稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,备用;
以质量份数计,称取4份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用;
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极;
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
实施例5
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:0.5的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将六水合三氯化铁和草酸按摩尔比0.06:0.18溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为600℃,时间为4h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为700℃,时间为2h,得到黄红色块状聚合物;
将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量离子浓度为0.1M的稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,备用;
以质量份数计,称取4份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用;
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极;
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
实施例6
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:0.5的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将六水合三氯化铁和草酸按摩尔比0.06:0.18溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为520℃,时间为6h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为620℃,时间为4h,得到黄红色块状聚合物;
将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量离子浓度为0.1M的稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,备用;
以质量份数计,称取4份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用;
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极;
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
实施例7
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:0.5的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将六水合三氯化铁和草酸按摩尔比0.06:0.18溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为520℃,时间为2h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为620℃,时间为1h,得到黄红色块状聚合物;
将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量离子浓度为0.1M的稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,备用;
以质量份数计,称取4份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用;
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极;
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
实施例8
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:0.5的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将六水合三氯化铁和草酸按摩尔比0.06:0.18溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为520℃,时间为4h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为620℃,时间为2h,得到黄红色块状聚合物,研磨备用;
以质量份数计,称取4份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用;
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极;
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
实施例9
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:0.5的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将七水合硫酸亚铁和草酸按摩尔比0.06:0.18溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为520℃,时间为4h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为620℃,时间为2h,得到黄红色块状聚合物;
将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量离子浓度为0.1M的稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,备用;
以质量份数计,称取4份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用;
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极;
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
实施例10
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:0.5的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将六水合三氯化铁和盐酸羟胺按摩尔比0.06:0.18溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为520℃,时间为4h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为620℃,时间为2h,得到黄红色块状聚合物;
将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量离子浓度为0.1M的稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,备用;
以质量份数计,称取4份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用;
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极;
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
实施例11
称取适量的三聚氰胺、三聚氰酸按摩尔比1:0.5的比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;将六水合三氯化铁和草酸按摩尔比0.06:0.18溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,煅烧温度为520℃,时间为4h,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,煅烧温度为620℃,时间为2h,得到黄红色块状聚合物;
将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量离子浓度为0.1M的稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,备用;
以质量份数计,称取3份单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入1份碘粒,混合均匀后超声;
将碳纸分别在盐酸,去离子水和丙酮中浸泡5分钟,然后将碳纸没入质量分数为98%的浓硫酸中浸泡2小时,将碳纸从浓硫酸中取出后,用去离子水反复清洗,放入60℃的烘箱中过夜烘干,最后将得到的活化后的碳纸裁剪成2cm×3cm的小块备用;
然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极;
以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
图1为上述实施例制得的单原子铁电极在光电催化下同时活化O2和PMS产生1O2的产量对比图。
本发明的一种以碳基为基底的单原子铁光电极,优化了单原子铁前驱体的聚合方式,利用石墨相氮化碳基底更大程度的锚定铁原子,优选氯化铁(FeCl3·6H2O)作为铁源掺入,以三聚氰胺、三聚氰酸作为碳源、氮源,草酸作为表面活性剂,采用一锅法一次性形成均匀的分散的单原子铁结构,制备方法简单且前驱体材料价廉易得;
本发明的一种以碳基为基底的单原子铁光电极优化了高温聚合的温度以及时间,在不破坏石墨相氮化碳基本结构的前提下锚定单原子铁,没有破坏石墨相氮化碳的光催化性能,相反,在引入单原子铁结构后,加快了光生电子和空穴的分离,增加了材料的光催化性能,这为后续将其用于光电极的构筑提供了基础。
本发明的一种以碳基为基底的单原子铁光电极由于采用氮原子原位锚定铁使铁原子均匀地分散到氮化碳的嗪环结构中,再通过酸洗过程除去表面不稳定的铁颗粒,使得所制备的单原子铁电极在光电催化过程中能够产生大量的单线态氧。
对比例1
以纳米颗粒铁电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
图2为实施1制得的单原子铁电极与普通纳米颗粒铁电极在相同光电催化条件下同时活化O2和PMS产生1O2的产量对比图。
本发明的制得的以碳基为基底的单原子铁光电极,在的光电催化的条件下,可以同时活化O2和PMS,提高催化效率,并且通过形成含有氮空位的单原子铁的形式增加了催化剂的选择性,使O2和过硫酸盐被活化后都倾向于生成单线态氧而非其他物质,是相同条件下纳米颗粒铁催化产生1O2的5倍。
应说明的是,以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制,尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明,本领域的普通技术人员应当理解,可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换,而不脱离本发明技术方案的精神和范围,其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。

Claims (10)

1.一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法,其特征在于:包括,
制备前驱体:称取适量的碳源、氮源按一定摩尔比例混合溶于适量乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用命名为溶液A;称取适量的铁源与表面活性剂按一定摩尔比例溶于乙醇溶液中,搅拌均匀后密封待用,命名为溶液B;将溶液A与溶液B混合,80℃水浴加热,直至乙醇溶液完全蒸干,得到均匀混合的红色粉末;
制备催化剂:将红色粉末置于带盖的坩埚中,将坩埚置于管式炉中进行程序升温,在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第一次煅烧,降至室温后得到深黄色块状聚合物;将得到的深黄色块状聚合物在流速为50~100mL/min的氩气气氛下进行第二次煅烧,得到黄红色块状聚合物;
酸洗浸渍:将黄红色块状聚合物研磨成粉末,加入适量稀硫酸,水浴加热浸泡3h,去除表面的纳米颗粒,将浸泡结束后的粉体悬浊液进行离心,离心后取下层固体,用去离子水清洗3~5遍后放入烘箱烘干,得到单原子铁催化剂粉末;
电沉积法制备电极:称取一定量单原子铁催化剂粉末放入烧杯中,加入一定体积的丙酮,再加入少许碘粒,混合均匀后超声,然后将预处理好的碳纸浸入含催化剂粉末的丙酮悬浊液中,以铂片为阳极,碳纸为阴极进行电沉积,当催化剂均匀负载在碳纸表面后,取出放入烘箱中加热活化,即得以碳基为基底的单原子铁光电极。
2.如权利要求1所述的一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法,其特征在于:所述制备前驱体,其中,碳源、氮源为三聚氰胺、三聚氰酸的混合物,铁源为六水合三氯化铁,表面活性剂为草酸。
3.如权利要求1所述的一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法,其特征在于:所述制备前驱体,其中碳源、氮源、铁源、表面活性剂的摩尔比例为三聚氰胺:三聚氰酸:六水合三氯化铁:草酸为1:0.4~0.6:0.05~0.07:0.15~0.20。
4.如权利要求3所述的一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法,其特征在于:所述六水合三氯化铁的加入量占原料总质量的4.6%~7.9%。
5.如权利要求3所述的一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法,其特征在于:所述三聚氰胺:三聚氰酸:六水合三氯化铁:草酸的摩尔比例为1:0.5:0.06:0.18。
6.如权利要求1所述的一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法,其特征在于:所述制备催化剂粉末,其中,所述第一次煅烧,煅烧温度为500~550℃,煅烧时间为3~5h;所述第二次煅烧,煅烧温度为600~640℃,煅烧时间为2~3h。
7.如权利要求6所述的一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法,其特征在于:所述第一次煅烧,其中温度为520℃,时间为4h;所述第二次煅烧,其中温度为620℃,煅烧时间为2h。
8.如权利要求1所述的一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法,其特征在于:所述酸洗浸渍,其中,稀硫酸的离子浓度为0.1M。
9.如权利要求1所述的一种以碳基为基底的单原子铁光电极的制备方法,其特征在于:所述电沉积法制备电极,其中,单原子铁催化剂粉末与碘粒的质量比为4:1。
10.如权利要求1~9任一项所述的以碳基为基底的单原子铁光电极的应用,其特征在于:以制得的单原子铁光电极作为阴极,铂片作为阳极,pH为7、离子浓度为10mM的过氧单磺酸盐溶液作为电解液,氧气以200~300mL/min的速率先曝气20~30分钟,然后进行反应,反应过程中氧气曝气速率保持恒定,同时使用氙灯进行光照,同时施加0.02~0.03A的恒电流进行反应,测定单线态氧的产量。
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