CN114621009A - 一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种铌镁酸铅‑钛酸铅基压电陶瓷材料，所述压电陶瓷材料用以下通式表示：(1‑x)(0.68PbMg1/3Nb2/3O3‑0.32PbTiO3)‑x(Bi0.5Na0.5)ZrO3，其中0.00＜x≤0.07；所述铌镁酸铅‑钛酸铅基压电陶瓷材料的制备方法包括如下步骤：(1)制备前驱体MgNb2O6；(2)制备基体材料0.68PMN‑0.32PT；(3)制备粉料；(4)制备坯体；(5)制备所述压电陶瓷材料。本发明制备的铌镁酸铅‑钛酸铅‑锆酸铋钠三元系压电陶瓷，压电系数d33可达1040pC/N，室温下的介电常数εr可达6559。

Description

一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料及其制备方法
技术领域
本发明涉及压电陶瓷材料技术领域，尤其是涉及一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料及其制备方法。
背景技术
压电陶瓷作为一种能够实现机械能和电能相互转换的功能材料,表现出优异的介电、铁电、压电和热释电等性能，在医用超声探头、高密度电容器、水声成像系统和微机电系统等方面都有着广泛应用。因此，研发高性能压电陶瓷对于推动高科技产业升级，促进国民经济和国防建设有着重大的战略价值。
铅基弛豫型铁电体的独特性，即结构上的兼容性、复合离子的多样性以及微区成分的不均匀性使其具有比普通铁电体更为优异的电学性能，成为近年来凝聚态物理和材料科学的研究热点。其中铌镁酸铅-钛酸铅(PMN-PT)压电陶瓷因其制备工艺最成熟，综合性能最优异，是目前应用前景最广阔的铅基钙钛矿型弛豫铁电固溶体。随着PT含量的增加，无规则纳米畴密度增加，微畴逐渐合并成铁电宏畴，表现出三方弛豫铁电相向四方铁电相转变，通过组分调控可构建三方-四方准同型相界(MPB)而致使陶瓷表现出优异的压电性能。经过不断地探索研究，PMN-PT陶瓷的综合性能已经无法仅通过优化制备工艺、寻找MPB等简单手段得到进一步提高，且其较低的居里温度和铁电相变温度，低的矫顽场和机械品质因数降低了材料的温度和电场稳定性，这极大限制了其在高性能压电器件中的应用。为满足人类日益增长的生产生活需求，进一步提升压电陶瓷的综合性能对于拓宽其应用的宽度与广度均具有重要意义。异价掺杂形成固溶体是调控铌镁酸铅-钛酸铅压电陶瓷电学性能的有效方法之一。硬性掺杂致使氧空位增多，形成内偏场，抑制铁电畴的翻转，产生“钉扎效应”，但以牺牲材料的压电、介电性能为代价提升机电性能；软掺杂则造成铅空位增多，易于捕获空穴，致使铁电畴更容易翻转，使铁电体变“软”，进而提升材料的压电活性，但其机械品质因数则有所下降。
发明内容
针对现有技术存在的上述问题，本发明提供了一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料及其制备方法。本发明制备的铌镁酸铅-钛酸铅-锆酸铋钠三元系压电陶瓷，压电系数d33可达1040pC/N，室温下的介电常数εr可达6559。
本发明的技术方案如下：
一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料，所述压电陶瓷材料用以下通式表示：
(1-x)(0.68PbMg1/3Nb2/3O3-0.32PbTiO3)-x(Bi0.5Na0.5)ZrO3，其中0.00＜x≤0.07；简称(1-x)(0.68PMN-0.32PT)-xBNZ。
一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
(1)制备前驱体MgNb2O6
按照MgNb2O6计量比，称取MgO、Nb2O5，将MgO与Nb2O5混合后球磨12～24h，烘干后，在1060～1140℃马弗炉中煅烧，制得前驱体MgNb2O6；煅烧的升温速率为5℃/min，保温4～5h。
(2)制备基体材料0.68PMN-0.32PT
按照0.68PMN-0.32PT计量比，称取MgNb2O6与PbO、TiO2，混合后球磨12～24h，烘干后，置于温度为1050～1150℃马弗炉中烧结，制得基体材料0.68PMN-0.32PT；烧结的升温速率为5℃/min，保温2～3h。
(3)制备粉料
按照(1-x)(0.68PMN-0.32PT)-xBNZ计量比，称取步骤(2)所得基体材料0.68PMN-0.32PT与Bi2O3、Na2CO3、ZrO2，混合后球磨12～24h，在80～100℃烘箱中烘干，制得粉料；
(4)制备坯体
在步骤(3)制得的粉料中加入聚乙烯醇水溶液，混匀后制成坯体；聚乙烯醇水溶液的质量浓度为5-10wt％。
制成坯体的方法为：在10MPa的压力下压制成直径为10mm，厚度为1mm的圆柱状坯体。
(5)制备所述压电陶瓷材料
将步骤(4)所得坯体置于马弗炉中排胶、烧结，制得所述铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料。
烧结的升温速率为5℃/min，烧结温度为1150～1200℃，保温时间为2～3h；为避免元素损失，烧结过程中采用相同组分粉料作为气氛补偿进行埋粉。
排胶的条件为：升温速率为1℃/min，排胶温度为600℃，保温时间为2～4h。
步骤(1)-(3)中，球磨的条件为：料球水比为1:2:1.5，球磨机转速均为300r/min。
步骤(1)、(2)中，烘干温度为60～80℃，烘干时间为10～12h。
本发明有益的技术效果在于：
本发明在0.68PMN-0.32PT体系中引入Bi3+、Na+、Zr4+，通过组分调控和工艺优化，有效提高了该材料的综合性能，压电性能优异(1040pC/N)、具有明显的弛豫特征，推进了铅基陶瓷材料的进一步发展。
本发明所用原料成本较低，工艺步骤简单、易于操作、重复性好、成品率高。
附图说明
图1为本发明实施例制得陶瓷材料的X射线衍射图谱。
图2为本发明实施例制得陶瓷材料的压电常数随组分变化曲线。
图3为本发明实施例制得陶瓷材料的介电常数随温度变化曲线。
具体实施方式
下面结合附图和实施例，对本发明进行具体描述。
对比例1(x＝0)
一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料0.68PMN-0.32PT的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
(1)制备前驱体MgNb2O6
按照MgNb2O6计量比，称取MgO、Nb2O5，将MgO与Nb2O5混合后球磨24h，烘干后，在1100℃马弗炉中煅烧并保温4h(煅烧的升温速率为5℃/min)，制得前驱体MgNb2O6；
(2)制备基体材料0.68PMN-0.32PT
按照0.68PMN-0.32PT计量比，称取MgNb2O6与PbO、TiO2，混合后球磨24h，烘干后，置于温度为1100℃马弗炉中烧结并保温2h(烧结的升温速率为5℃/min)，制得基体材料0.68PMN-0.32PT；
(3)制备粉料
将步骤(2)所得粉体进行二次球磨24h，并在80℃烘箱中烘干12h；
(4)制备坯体
在步骤(3)制得的粉料中加入聚乙烯醇水溶液(7wt％)，混匀后在10MPa的压力下压制成直径为10mm，厚度为1mm的圆柱状坯体。
(5)制备所述压电陶瓷材料
将步骤(4)所得坯体置于马弗炉中排胶、烧结，制得所述铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料。
排胶的条件为：升温速率为1℃/min，排胶温度为600℃，保温时间为2h。
烧结的升温速率为5℃/min，烧结温度为1100℃，保温时间为2h；为避免元素损失，烧结过程中采用相同组分粉料作为气氛补偿进行埋粉。
步骤(1)-(3)中，球磨的条件为：料球水比为1:2:1.5，球磨机转速均为300r/min。
步骤(1)、(2)中，烘干温度为80℃，烘干时间为10h。
实施例1(x＝0.01)
一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料0.99(0.68PMN-0.32PT)-0.01BNZ的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
(1)制备前驱体MgNb2O6
按照MgNb2O6计量比，称取MgO、Nb2O5，将MgO与Nb2O5混合后球磨24h，烘干后，在1100℃马弗炉中煅烧并保温4h(煅烧的升温速率为5℃/min)，制得前驱体MgNb2O6；
(2)制备基体材料0.68PMN-0.32PT
按照0.68PMN-0.32PT计量比，称取MgNb2O6与PbO、TiO2，混合后球磨24h，烘干后，置于温度为1100℃马弗炉中烧结并保温2h(烧结的升温速率为5℃/min)，制得基体材料0.68PMN-0.32PT；
(3)制备粉料
按照0.99(0.68PMN-0.32PT)-0.01BNZ计量比，称取步骤(2)所得基体材料0.68PMN-0.32PT与Bi2O3、Na2CO3、ZrO2，混合后球磨24h，在80℃烘箱中烘干，制得粉料；
(4)制备坯体
在步骤(3)制得的粉料中加入聚乙烯醇水溶液(7wt％)，混匀后在10MPa的压力下压制成直径为10mm，厚度为1mm的圆柱状坯体。
(5)制备所述压电陶瓷材料
将步骤(4)所得坯体置于马弗炉中排胶、烧结，制得所述铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料。
排胶的条件为：升温速率为1℃/min，排胶温度为600℃，保温时间为2h。
烧结的升温速率为5℃/min，烧结温度为1150℃，保温时间为2h；为避免元素损失，烧结过程中采用相同组分粉料作为保护气氛进行埋粉。
步骤(1)-(3)中，球磨的条件为：料球水比为1:2:1.5，球磨机转速均为300r/min。
步骤(1)、(2)中，烘干温度为60℃，烘干时间为12h。
实施例2(x＝0.03)
一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料0.97(0.68PMN-0.32PT)-0.03BNZ的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
(1)制备前驱体MgNb2O6
按照MgNb2O6计量比，称取MgO、Nb2O5，将MgO与Nb2O5混合后球磨24h，烘干后，在1100℃马弗炉中煅烧并保温4h(煅烧的升温速率为5℃/min)，制得前驱体MgNb2O6；
(2)制备基体材料0.68PMN-0.32PT
按照0.68PMN-0.32PT计量比，称取MgNb2O6与PbO、TiO2，混合后球磨24h，烘干后，置于温度为1100℃马弗炉中烧结并保温2h(烧结的升温速率为5℃/min)，制得基体材料0.68PMN-0.32PT；
(3)制备粉料
按照0.97(0.68PMN-0.32PT)-0.03BNZ计量比，称取步骤(2)所得基体材料0.68PMN-0.32PT与Bi2O3、Na2CO3、ZrO2，混合后球磨24h，在80℃烘箱中烘干，制得粉料；
(4)制备坯体
在步骤(3)制得的粉料中加入聚乙烯醇水溶液(7wt％)，混匀后在10MPa的压力下压制成直径为10mm，厚度为1mm的圆柱状坯体。
(5)制备所述压电陶瓷材料
将步骤(4)所得坯体置于马弗炉中排胶、烧结，制得所述铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料。
排胶的条件为：升温速率为1℃/min，排胶温度为600℃，保温时间为2h。
烧结的升温速率为5℃/min，烧结温度为1150℃，保温时间为2h；为避免元素损失，烧结过程中采用相同组分粉料作为气氛补偿进行埋粉。
步骤(1)-(3)中，球磨的条件为：料球水比为1:2:1.5，球磨机转速均为300r/min。
步骤(1)、(2)中，烘干温度为70℃，烘干时间为10h。
实施例3(x＝0.05)
一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料0.95(0.68PMN-0.32PT)-0.05BNZ的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
(1)制备前驱体MgNb2O6
按照MgNb2O6计量比，称取MgO、Nb2O5，将MgO与Nb2O5混合后球磨24h，烘干后，在1100℃马弗炉中煅烧并保温4h(煅烧的升温速率为5℃/min)，制得前驱体MgNb2O6；
(2)制备基体材料0.68PMN-0.32PT
按照0.68PMN-0.32PT计量比，称取MgNb2O6与PbO、TiO2，混合后球磨24h，烘干后，置于温度为1100℃马弗炉中烧结并保温2h(烧结的升温速率为5℃/min)，制得基体材料0.68PMN-0.32PT；
(3)制备粉料
按照0.95(0.68PMN-0.32PT)-0.05BNZ计量比，称取步骤(2)所得基体材料0.68PMN-0.32PT与Bi2O3、Na2CO3、ZrO2，混合后球磨24h，在80℃烘箱中烘干，制得粉料；
(4)制备坯体
在步骤(3)制得的粉料中加入聚乙烯醇水溶液(7wt％)，混匀后在10MPa的压力下压制成直径为10mm，厚度为1mm的圆柱状坯体。
(5)制备所述压电陶瓷材料
将步骤(4)所得坯体置于马弗炉中排胶、烧结，制得所述铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料。
排胶的条件为：升温速率为1℃/min，排胶温度为600℃，保温时间为2h。
烧结的升温速率为5℃/min，烧结温度为1200℃，保温时间为2h；为避免元素损失，烧结过程中采用相同组分粉料作为气氛补偿进行埋粉。
步骤(1)-(3)中，球磨的条件为：料球水比为1:2:1.5，球磨机转速均为300r/min。
步骤(1)、(2)中，烘干温度60～80℃，烘干时间为10h。
实施例4(x＝0.07)
一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料0.93(0.68PMN-0.32PT)-0.07BNZ的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：
(1)制备前驱体MgNb2O6
按照MgNb2O6计量比，称取MgO、Nb2O5，将MgO与Nb2O5混合后球磨24h，烘干后，在1100℃马弗炉中煅烧并保温4h(煅烧的升温速率为5℃/min)，制得前驱体MgNb2O6；
(2)制备基体材料0.68PMN-0.32PT
按照0.68PMN-0.32PT计量比，称取MgNb2O6与PbO、TiO2，混合后球磨24h，烘干后，置于温度为1100℃马弗炉中烧结并保温2h(烧结的升温速率为5℃/min)，制得基体材料0.68PMN-0.32PT；
(3)制备粉料
按照0.93(0.68PMN-0.32PT)-0.07BNZ计量比，称取步骤(2)所得基体材料0.68PMN-0.32PT与Bi2O3、Na2CO3、ZrO2，混合后球磨24h，在80℃烘箱中烘干，制得粉料；
(4)制备坯体
在步骤(3)制得的粉料中加入聚乙烯醇水溶液(7wt％)，混匀后在10MPa的压力下压制成直径为10mm，厚度为1mm的圆柱状坯体。
(5)制备所述压电陶瓷材料
将步骤(4)所得坯体置于马弗炉中排胶、烧结，制得所述铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料。
排胶的条件为：升温速率为1℃/min，排胶温度为600℃，保温时间为2h。
烧结的升温速率为5℃/min，烧结温度为1180℃，保温时间为2h；为避免元素损失，烧结过程中采用相同组分粉料作为气氛补偿进行埋粉。
步骤(1)-(3)中，球磨的条件为：料球水比为1:2:1.5，球磨机转速均为300r/min。
步骤(1)、(2)中，烘干温度为60℃，烘干时间为12h。
测试例：
将上述实施例制得的陶瓷材料进行抛光、上电极且极化，极化电场为10～15kV/cm，极化时间为20min，极化温度为120℃；测定产品的压电性能如表1所示。
表1
Figure BDA0003550046330000081
图1为本发明实施例制得陶瓷材料的X射线衍射图谱，图1(a)为在室温下测试的XRD图谱，测试范围为20°～60°，图1(b)为44°～46°的局部放大图。从数据中可以看出，随着BNZ掺杂量的增加，材料的相结构逐渐从三方相转变为三方-四方相共存，但始终保持纯的钙钛矿结构，表明BNZ的掺杂可以形成稳定固溶体。
图2为不同掺杂量样品的压电常数曲线，可以看出随着BNZ掺杂量的增加，压电常数呈现先增大后减小的效果，当掺杂量为0.05时，具有明显的增益效果。
图3为不同掺杂量样品的介电常数随温度的变化曲线，从图中可以看出，随着掺杂量的增加，材料的居里温度逐渐降低，但弛豫性逐渐增强。

Claims (10)

1.一种铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料，其特征在于，所述压电陶瓷材料用以下通式表示：
(1-x)(0.68PbMg1/3Nb2/3O3-0.32PbTiO3)-x(Bi0.5Na0.5)ZrO3，其中0.00＜x≤0.07；简称(1-x)(0.68PMN-0.32PT)-xBNZ。
2.一种权利要求1所述铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括如下步骤：
(1)制备前驱体MgNb2O6
按照MgNb2O6计量比，称取MgO、Nb2O5，将MgO与Nb2O5混合后球磨12～24h，烘干后，在1060～1140℃马弗炉中煅烧，制得前驱体MgNb2O6；
(2)制备基体材料0.68PMN-0.32PT
按照0.68PMN-0.32PT计量比，称取MgNb2O6与PbO、TiO2，混合后球磨12～24h，烘干后，置于温度为1050～1150℃马弗炉中烧结，制得基体材料0.68PMN-0.32PT；
(3)制备粉料
按照(1-x)(0.68PMN-0.32PT)-xBNZ计量比，称取步骤(2)所得基体材料0.68PMN-0.32PT与Bi2O3、Na2CO3、ZrO2，混合后球磨12～24h，在80～100℃烘箱中烘干，制得粉料；
(4)制备坯体
在步骤(3)制得的粉料中加入聚乙烯醇水溶液，混匀后制成坯体；
(5)制备所述压电陶瓷材料
将步骤(4)所得坯体置于马弗炉中排胶、烧结，制得所述铌镁酸铅-钛酸铅基压电陶瓷材料。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，煅烧的升温速率为5℃/min，保温4～5h。
4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，烧结的升温速率为5℃/min，保温2～3h。
5.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(4)中，聚乙烯醇水溶液的质量浓度为5-10wt％。
6.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(4)中，制成坯体的方法为：在10MPa的压力下压制成直径为10mm，厚度为1mm的圆柱状坯体。
7.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(5)中，排胶的条件为：升温速率为1℃/min，排胶温度为600℃，保温时间为2～4h。
8.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(5)中，烧结的升温速率为5℃/min，烧结温度为1150～1200℃，保温时间为2～3h。
9.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，球磨的条件为：料球水比为1:2:1.5，球磨机转速均为300r/min。
10.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)、(2)中，烘干温度为60～80℃，烘干时间为10～12h。
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