CN114556604A - 太阳能电池 - Google Patents

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河野谦司
横山智康
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Abstract

本公开的太阳能电池(100)具有：第1电极(7)；第2电极(2)；设置于第1电极(7)和第2电极(2)之间的光电转换层(5)；和设置于第1电极(7)和光电转换层(5)之间的空穴传输层(6)。选自第1电极(7)和第2电极(2)中的至少一个电极具有透光性。光电转换层(5)含有由1价阳离子、2价阳离子和卤素阴离子构成的钙钛矿化合物。1价阳离子含有选自甲脒鎓阳离子和甲基铵阳离子中的至少一种。2价阳离子含有Sn阳离子。卤素阴离子含有碘化物离子。空穴传输层含有4，4′，4″‑三[9,9‑二甲基‑2‑芴基(4‑甲氧基苯基)氨基]三苯胺。

Description

太阳能电池
技术领域
本公开涉及太阳能电池。
背景技术
近年来，钙钛矿太阳能电池正在被研究和开发。钙钛矿太阳能电池中，由化学式ABX3(其中，A为1价阳离子，B为2价阳离子，且X为卤素阴离子)表示的钙钛矿化合物被用作光电转换材料。
非专利文献1中提出了不含铅的钙钛矿太阳能电池。在非专利文献1中公开的不含铅的钙钛矿太阳能电池中，由化学式CsSnI3表示的钙钛矿化合物、TiO2和Spiro-OMETAD分别被用作光电转换材料、电子传输材料和空穴传输材料。
专利文献1中公开了色素增感太阳能电池。专利文献1所公开的色素增感太阳能电池具有至少一种有机空穴导体材料(即空穴传输材料)。专利文献1中，作为有机空穴导体材料公开了包括Spiro-OMETAD在内的各种材料。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特表2014-520386号公报
非专利文献
非专利文献1：Mulmudi Hemant Kumar等人,“Lead-free halide perovskitesolar cells with high photocurrents realized through vacancy modulation”,Advanced Materials,2014,Volume 26,Issue 41,7122-7127.
发明内容
发明所要解决的课题
本公开的目的是提供具有高的光电转换效率的锡系钙钛矿太阳能电池。
用于解决课题的手段
本公开的太阳能电池具有：
第1电极；
第2电极；
设置于所述第1电极和所述第2电极之间的光电转换层；以及
设置于所述第1电极和所述光电转换层之间的空穴传输层，
其中，选自所述第1电极和所述第2电极中的至少一个电极具有透光性，
所述光电转换层含有由1价阳离子、2价阳离子和卤素阴离子构成的钙钛矿化合物，
所述1价阳离子含有选自甲脒鎓阳离子和甲基铵阳离子中的至少一种，
所述2价阳离子含有Sn阳离子，
所述卤素阴离子含有碘化物离子，以及
所述空穴传输层含有4，4′，4″-三[9,9-二甲基-2-芴基(4-甲氧基苯基)氨基]三苯胺。
发明效果
本公开提供了具有高的光电转换效率的锡系钙钛矿太阳能电池。
附图说明
图1是表示实施方式的太阳能电池的剖面图。
具体实施方式
<用语的定义>
本说明书中使用的用语“钙钛矿化合物”是指由化学式ABX3(其中，A为1价阳离子、B为2价阳离子和X为卤素阴离子)表示的钙钛矿晶体结构体和具有与之类似的晶体的结构体。
本说明书中使用的用语“钙钛矿太阳能电池”是指含有钙钛矿化合物作为光电转换材料的太阳能电池。
本说明书中使用的用语“锡系钙钛矿化合物”是指含有锡的钙钛矿化合物。
本说明书中使用的用语“锡系钙钛矿太阳能电池”是指含有锡系钙钛矿化合物作为光电转换材料的太阳能电池。
本说明书中使用的用语“铅系钙钛矿化合物”是指含有铅的钙钛矿化合物。
本说明书中使用的用语“铅钙钛矿太阳能电池”是指含有铅系钙钛矿化合物作为光电转换材料的太阳能电池。
<成为本公开的基础的认识>
以下，对成为本公开的基础的认识进行说明。
已经知道了：一般而言，空穴传输材料的HOMO能级和光电转换材料的价带上端的能级的能量差会导致太阳能电池的光电转换效率降低。本说明书中的“价带上端的能级”的值是以真空能级为基准的值。
目前，用于钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料的代表性例子是聚[双(4-苯基)(2，4，6-三甲基苯基)胺](以下称为“PTAA”)或2，2′，7，7′-四(N,N-二对甲氧基苯基胺)9，9′-螺二芴(以下称为“Spiro-OMeTAD”)。这些空穴传输材料的HOMO能级与铅系钙钛矿化合物的价带上端的能级(即-5.4eV)相匹配。即，这些空穴传输材料的HOMO能级和铅系钙钛矿化合物的价带上端的能级的能量差小。
另一方面，锡系钙钛矿化合物的价带上端的能级比铅系钙钛矿化合物的价带上端的能级浅0.5eV左右。作为锡系钙钛矿化合物的一个例子的HC(NH2)2SnI3的价带上端的能级为-4.9eV。因此，在锡系钙钛矿太阳能电池中，与铅系钙钛矿太阳能电池相比，需要使用具有更浅的HOMO能级的空穴传输材料。
本发明人们进一步发现，即使在使用具有与锡系钙钛矿化合物的价带上端的能级的能量差小的HOMO能级的空穴传输材料的情况下，有时也不能提高太阳能电池的光电转换效率。据认为，该问题的原因之一是：在空穴传输材料与锡系钙钛矿化合物的界面处，锡系钙钛矿化合物会产生缺陷。
本发明人们经过反复研究，结果新发现了：通过使用4，4′，4″-三[9，9-二甲基-2-芴基(4-甲氧基苯基)氨基]三苯胺(以下称作“MeO-TFATA”)作为空穴传输材料，能够提高锡系钙钛矿太阳电池的光电转换效率。
基于以上认识，本发明人们提供了含有锡系钙钛矿化合物且具有高的光电转换效率的太阳能电池。
<本公开的实施方式>
以下，一边参照附图一边详细说明本公开的实施方式。
图1示出了基于本实施方式的太阳能电池100的剖面图。如图1所示，本实施方式的太阳能电池100具备：第1电极7；第2电极2；设置于第1电极7和第2电极2之间的光电转换层5；以及设置于第1电极7和光电转换层5之间的空穴传输层6。
第1电极7以下述的方式与第2电极2相对置：空穴传输层6和光电转换层5位于第1电极7和第2电极2之间。选自第1电极7和第2电极2中的至少一个电极具有透光性。在本说明书中，“电极具有透光性”的用语是指，在具有200nm～2000nm的波长的光之中的任意波长下都有10％以上的光透过电极。
(光电转换层5)
光电转换层5含有由1价阳离子、2价阳离子和卤素阴离子构成的钙钛矿化合物作为光电转换材料。光电转换材料是光吸收材料。
在本实施方式中，钙钛矿化合物可以是由化学式ABX3(其中，A是1价阳离子，B是2价阳离子，且X是卤素阴离子)表示的化合物。
根据用于钙钛矿化合物的惯常使用的表达方式，本说明书中，A、B和X分别也称为A位点、B位点和X位点。
在本实施方式中，钙钛矿化合物可以具有由化学式ABX3表示的钙钛矿型晶体结构。举一个例子来说，1价阳离子位于A位点，2价阳离子位于B位点，且卤素阴离子位于X位点。
(A位点)
位于A位点的1价阳离子含有选自甲脒鎓阳离子(即NH2CHNH2 +)和甲基铵阳离子(即CH3NH3 +)中的至少一种。通过使A位点含有选自甲脒鎓阳离子和甲基铵阳离子中的至少一种，能得到具有高的光电转换效率的锡系钙钛矿太阳能电池。
为了提高太阳能电池的光电转换效率，位于A位点的1价阳离子还可以含有胍鎓阳离子(即CH6N3 +)。位于A位点的1价阳离子也可以含有除甲脒鎓阳离子、甲基铵阳离子和胍鎓阳离子以外的其它1价阳离子。其它1价阳离子的例子是有机阳离子或碱金属阳离子。有机阳离子的例子是苯乙基铵阳离子(即C6H5C2H4NH3 +)。碱金属阳离子例如是铯阳离子(即Cs+)。
所谓“A位点主要含有选自甲脒鎓阳离子和甲基铵阳离子中的至少一种”，是指：甲脒鎓阳离子的摩尔数和甲基铵阳离子的摩尔数的合计相对于1价阳离子的总摩尔数的摩尔比超过50％。
A位点可实质上仅由选自甲脒鎓阳离子和甲基铵阳离子中的至少一种构成。所谓“A位点实质上仅由选自甲脒鎓阳离子和甲基铵阳离子中的至少一种构成”，是指：甲脒鎓阳离子的摩尔数和甲基铵阳离子的摩尔数的合计相对于1价阳离子的总摩尔数的摩尔比为90％以上，优选为95％以上。
A位点也可以主要含有甲脒鎓阳离子。所谓“A位点主要含有甲脒鎓阳离子”，是指：甲脒鎓阳离子的摩尔数相对于1价阳离子的总摩尔数的比例为最高。A位点也可以实质上仅由甲脒鎓阳离子构成。所谓“A位点实质上仅由甲脒鎓阳离子构成”，是指：甲脒鎓阳离子的摩尔数相对于1价阳离子的总摩尔数的摩尔比为90％以上，优选为95％以上。
(B位点)
位于B位点的2价阳离子含有Sn阳离子，即Sn2+。2价阳离子可以含有50摩尔％以上的Sn阳离子。所谓“2价阳离子含有50摩尔％以上的Sn阳离子”，是指：Sn阳离子的物质量相对于2价阳离子的物质量的合计的摩尔比为50％以上。2价阳离子也可以仅由Sn构成。
(X位点)
位于X位点的卤素阴离子含有碘化物离子。通过使X位点含有碘化物离子，能得到具有高的光电转换效率的锡系钙钛矿太阳能电池。位于X位点的卤素阴离子可以由两种以上的卤素离子构成。
X位点可以主要含有碘化物离子。所谓“卤素阴离子主要含有碘化物离子”，是指：碘化物离子的摩尔数相对于卤素阴离子的总摩尔数的比例为最高。X位点可以实质上仅由碘化物离子构成。所谓“X位点实质上仅由碘化物离子构成”，是指：碘化物离子的摩尔数相对于阴离子的总摩尔数的摩尔比为90％以上，优选为95％以上。
光电转换层5也可以含有光电转换材料以外的材料。例如，光电转换层5还可以含有用于降低钙钛矿化合物的缺陷密度的猝灭剂物质。猝灭剂物质是氟化锡之类的氟化合物。猝灭剂物质相对于光电转换材料的摩尔比可以为5％～20％。
光电转换层5也可以主要含有由1价阳离子、含Sn阳离子的2价阳离子和卤素阴离子构成的钙钛矿化合物。
所谓“光电转换层5主要含有由1价阳离子、含Sn阳离子的2价阳离子和卤素阴离子构成的钙钛矿化合物”，是指：光电转换层5含有70质量％以上(优选为80质量％以上)的由1价阳离子、含Sn阳离子的2价阳离子和卤素阴离子构成的钙钛矿化合物。
光电转换层5可以含有杂质。光电转换层5还可以含有上述的钙钛矿化合物以外的化合物。
光电转换层5可以具有100nm～10μm的厚度，优选为100nm～1000nm的厚度。光电转换层5的厚度取决于其光吸收的大小。
(空穴传输层6)
空穴传输层6含有由以下结构式(1)所示的MeO-TFATA作为空穴传输材料。
Figure BDA0003583966020000061
MeO-TFATA具有与锡系钙钛矿化合物的价带上端的能级的能量差小的HOMO能级。此外，据认为MeO-TFATA在与锡系钙钛矿化合物的界面处不易产生缺陷。即，据认为含有MeO-TFATA的空穴传输层6和含有锡系钙钛矿化合物的光电转换层5的界面具有小的缺陷密度。因此，通过使空穴传输层6含有MeO-TFATA，含有锡系钙钛矿化合物的太阳能电池100具有高的光电转换效率。
空穴传输层6除了含有MeO-TFATA以外，还可以含有有机物或无机半导体等。
空穴传输层6中使用的代表性的有机物的例子有：Spiro-OMeTAD、PTAA、聚(3-己基噻吩-2，5-二基)(以下称为“P3HT”)、聚(3，4-乙烯二氧噻吩)(以下称为“PEDOT”)或酞菁铜(以下称为“CuPC”)。
无机半导体的例子是Cu2O、CuGaO2、CuSCN、CuI、NiOx、MoOx、V2O5或氧化石墨烯之类的碳材料。
空穴传输层6也可以含有由互不相同的材料形成的多个层。在这种情况下，至少一个层含有MeO-TFATA。
空穴传输层6的厚度优选为1nm～1000nm，更优选为10nm～500nm。如果空穴传输层6的厚度为1nm～1000nm，则能够表现出充分的空穴传输性。进而，如果空穴传输层6的厚度为1nm～1000nm，则空穴传输层6的电阻低，因此光能够被高效地转换为电。
空穴传输层6也可以含有添加剂和溶剂。添加剂和溶剂例如具有以下那样的效果。
(i)提高空穴传输层6中的空穴电导率。
(ii)将光电转换层5与空穴传输层6桥接，提高取出空穴的效率。
(iii)使存在于光电转换层5的表面的缺陷位点失活。
添加剂的例子有铵盐或碱金属盐。即，空穴传输层6也可以含有铵盐或碱金属盐。铵盐的例子有高氯酸四丁基铵、六氟磷酸四乙基铵、咪唑鎓盐或吡啶鎓盐。碱金属盐的例子有双(三氟甲烷磺酰)亚胺锂(以下称为“LiTFSI”)、LiPF6、LiBF4、高氯酸锂或四氟硼酸钾。
为了提高太阳能电池的光电转换效率，空穴传输层6优选含有LiTFSI。通过使空穴传输层6进一步含有LiTFSI，将提高空穴传输层6的空穴传输性。其结果是，太阳能电池100的光电转换效率进一步提高。在空穴传输层6含有MeO-TFATA和LiTFSI的情况下，优选向空穴传输层6中添加叔丁基吡啶(以下称为“TBP”)。通过添加TBP，MeO-TFATA和LiTFSI的相容性提高。由此，MeO-TFATA和LiTFSI被均匀混合，空穴传输层6的空穴传输性进一步提高。
空穴传输层6中含有的添加剂的浓度优选为0.1mmol/L～100mmol/L，更优选为1mmol/L～10mmol/L。添加剂的浓度如果为0.1mmol/L～100mmol/L，则能够充分提高空穴传输层6的空穴传输性。
空穴传输层6中含有的溶剂可以具有高的离子电导性。该溶剂可以是水系溶剂或有机溶剂。从溶质的稳定化的观点出发，优选为有机溶剂。有机溶剂的例子有TBP、吡啶或n-甲基吡咯烷酮之类的杂环化合物。
空穴传输层6中含有的溶剂可以是离子液体。离子液体可以单独使用或与其它溶剂混合使用。离子液体在低挥发性和高阻燃性方面是优选的。
离子液体的例子有1-乙基-3-甲基咪唑鎓四氰基硼酸盐之类的咪唑鎓化合物、吡啶化合物、脂环式胺化合物、脂肪族胺化合物或氮鎓胺化合物。
如图1所示，在太阳能电池100中，在基板1上依次层叠有2电极2、电子传输层3、多孔质层4、光电转换层5、空穴传输层6和第1电极7。太阳能电池100也可以不具有基板1。太阳能电池100也可以不具有电子传输层3。太阳能电池100也可以不具有多孔质层4。
(基板1)
基板1保持第1电极7、空穴传输层6、光电转换层5、多孔质层4、电子传输层3和第2电极2。基板1可以由透明材料形成。基板1的例子是玻璃基板或塑料基板。塑料基板的例子是塑料薄膜。在第2电极2具有充分的强度的情况下，第2电极2保持第1电极7、空穴传输层6、光电转换层5、多孔质层4和电子传输层3，因此太阳能电池100也可以不具有基板1。
(第1电极7和第2电极2)
第1电极7和第2电极2具有导电性。选自第1电极7和第2电极2中的至少一个电极具有透光性。从可见区域到近红外区域的光可以透过具有透光性的电极。具有透光性的电极可以由透明且具有导电性的材料形成。
上述这样的材料的例子是：
(i)掺杂有选自锂、镁、铌和氟中的至少一种的氧化钛；
(ii)掺杂有选自锡和硅中的至少一种的氧化镓；
(iii)掺杂有选自硅和氧中的至少一种的氮化镓；
(iv)铟-锡复合氧化物；
(v)掺杂有选自锑和氟中的至少一种的氧化锡；
(vi)掺杂有硼、铝、镓、铟中的至少一种的氧化锌；或者
(vii)它们的复合物。
具有透光性的电极可以使用不透明的材料、设置光透过的图案而形成。光透过的图案的例子有线状、波浪线状、格栅状或者多个微细的贯通孔规则地或不规则地排列的冲孔金属状的图案。当具有透光性的电极具有这些图案时，光可以透过不存在电极材料的部分。不透明材料的例子是铂、金、银、铜、铝、铑、铟、钛、铁、镍、锡、锌或含有它们中的任一种的合金。具有导电性的碳材料也可以用作不透明的材料。
在太阳能电池100在光电转换层5和第2电极2之间具备电子传输层3的情况下，第2电极2也可以不具有对来自光电转换层5的空穴的阻挡性。因此，第2电极2的材料可以是能够与光电转换层5欧姆接触的材料。
在太阳能电池100不具备电子传输层3的情况下，第2电极2例如由对来自光电转换层5的空穴具有阻挡性的材料形成。在这种情况下，第2电极2不与光电转换层5欧姆接触。所谓“对来自光电转换层5的空穴的阻挡性”，是指下述的性质：仅使在光电转换层5产生的电子通过、不让空穴通过。对空穴具有阻挡性的材料的费米能高于光电转换层5的价带上端的能级。对空穴具有阻挡性的材料的费米能也可以比光电转换层5的费米能高。对空穴具有阻挡性的材料的例子是铝。
太阳能电池100由于在光电转换层5和第1电极7之间具有空穴传输层6，所以第1电极7可以对来自光电转换层5的电子不具有阻挡性。在这种情况下，第1电极7可以与光电转换层5进行欧姆接触。
对来自光电转换层5的空穴具有阻挡性的材料有时不具有透光性。对来自光电转换层5的电子具有阻挡性的材料也有可能不具有透光性。因此，当使用这些材料形成第1电极7或第2电极2时，第1电极7或第2电极2具有光透过第1电极7或第2电极2那样的上述图案。
第1电极7和第2电极2各自的光的透射率可以为50％以上，也可以为80％以上。透过电极的光的波长取决于光电转换层5的吸收波长。第1电极7和第2电极2各自厚度例如在1nm～1000nm的范围内。
(电子传输层3)
电子传输层3包含半导体。电子传输层3优选由带隙为3.0eV以上的半导体形成。通过利用带隙为3.0eV以上的半导体形成电子传输层3，能够使可见光和红外光透过到光电转换层5。作为半导体的例子，可以列举出有机或无机的n型半导体。
有机的n型半导体的例子是酰亚胺化合物、醌化合物、富勒烯或富勒烯的衍生物。无机的n型半导体的例子是金属氧化物、金属氮化物或钙钛矿氧化物。金属氧化物的例子是Cd、Zn、In、Pb、Mo、W、Sb、Bi、Cu、Hg、Ti、Ag、Mn、Fe、V、Sn、Zr、Sr、Ga、Si或Cr的氧化物。优选TiO2。金属氮化物的例子是GaN。钙钛矿氧化物的例子是SrTiO3或CaTiO3。
电子传输层3可以由带隙大于6.0eV的物质形成。带隙大于6.0eV的物质的例子是：
(i)氟化锂或氟化钙之类的碱金属或碱土类金属的卤化物；
(ii)氧化镁之类的碱金属氧化物；或者
(iii)二氧化硅。在这种情况下，为了确保电子传输层3的电子传输性，电子传输层3的厚度例如可以为10nm以下。
电子传输层3可以含有由互不相同的材料制成的多个层。
(多孔质层4)
多孔质层4使光电转换层5的形成变得容易。光电转换层5的材料也侵入多孔质层4的空孔的内部。因此，光电转换层5的材料在电子传输层3的表面处排斥或凝聚的可能性变小。因此，多孔质层4成为光电转换层5的基底，于是能够将光电转换层5形成作为均匀的膜。光电转换层5可通过用旋涂法将溶液涂布在电子传输层3上并进行加热来形成。
由多孔质层4引起光散射。因此，通过光电转换层5的光的光路长度能够增加。光路长度的增加能够使在光电转换层5中产生的电子和空穴的量增加。
多孔质层4例如通过涂布法形成在电子传输层3上。
多孔质层4成为用于形成光电转换层5的基底。多孔质层4不会阻碍电子从光电转换层5移动到第2电极2。
多孔质层4含有多孔质体。多孔质体的例子是绝缘性或半导体的粒子相连而成的多孔质体。绝缘性粒子的例子是氧化铝或氧化硅。半导体粒子的例子是无机半导体粒子。无机半导体的例子是金属氧化物(包括钙钛矿氧化物)、金属硫化物或金属硫属化合物。金属氧化物的例子是Cd、Zn、In、Pb、Mo、W、Sb、Bi、Cu、Hg、Ti、Ag、Mn、Fe、V、Sn、Zr、Sr、Ga、Si或Cr的氧化物。优选TiO2。钙钛矿氧化物的例子是SrTiO3或CaTiO3。金属硫化物的例子是CdS、ZnS、In2S3、SnS、PbS、Mo2S、WS2、Sb2S3、Bi2S3、ZnCdS2或Cu2S。金属硫属化合物的例子是CdSe、CsSe、In2Se3、WSe2、HgS、SnSe、PbSe或CdTe。
多孔质层4的厚度优选为0.01μm～10μm，更优选为0.1μm～1μm。另外，多孔质层4的表面粗糙度优选较大者。具体而言，由有效面积/投影面积给出的表面粗糙度系数优选为10以上，更优选为100以上。另外，投影面积是指：用光从正面照射物体时，在后面形成的影子的面积。有效面积是指物体的实际表面积。有效面积可以根据由物体的投影面积和厚度求出的体积以及构成物体的材料的比表面积和体积密度来计算。比表面积例如通过氮吸附法测定。
(太阳能电池的作用效果)
下面，对太阳能电池100的基本作用效果进行说明。当对太阳能电池100照射光时，光电转换层5吸收光，使得产生被激发的电子和空穴。被激发的电子移动到电子传输层3。另一方面，光电转换层5中产生的空穴向空穴传输层6移动。电子传输层3和空穴传输层6分别与第2电极2和第1电极7电连接。从分别作为负极和正极发挥作用的第2电极2和第1电极7取出电流。
(太阳能电池100的制法)
太阳能电池100例如可以通过以下的方法来制造。
首先，通过化学气相蒸镀法(以下称为“CVD法”)或溅射法在基板1的表面形成第2电极2。
在第2电极2上，通过旋涂法之类的涂布法或溅射法形成电子传输层3。
在电子传输层3上，通过旋涂法之类的涂布法形成多孔层4。
在多孔质层4上形成光电转换层5。光电转换层5例如可以如下所示的方式形成。以下，作为一个例子，对形成含有由HC(NH2)2SnI3(以下称为“FASnI3”)表示的钙钛矿化合物的光电转换层5的方法进行说明。
首先，向有机溶剂中添加SnI2和HC(NH2)2I(以下称为“FAI”)，得到混合液。有机溶剂的例子有二甲基亚砜(以下称为“DMSO”)和N，N-二甲基甲酰胺(以下称为“DMF”)的混合物(体积比＝1:1)。
SnI2的摩尔浓度可以为0.8mol/L～2.0mol/L，也可以为0.8mol/L～1.5mol/L。
FAI的摩尔浓度可以为0.8mol/L～2.0mol/L，也可以为0.8mol/L～1.5mol/L。
接着，混合液被加热到40℃～180℃的温度。通过这样地进行操作，得到溶解有SnI2和FAI的混合溶液。接着，混合溶液在室温下被放置。
接着，用旋涂法在多孔质层4上涂布混合溶液，形成涂布膜。接着，涂布膜在40℃～200℃的温度下加热15分钟～1小时。由此，形成光电转换层5。在用旋涂法涂布混合溶液的情况下，可以在旋涂过程中滴加不良溶剂。不良溶剂的例子是甲苯、氯苯或乙醚。
混合溶液可以含有氟化锡之类的猝灭剂物质，猝灭剂物质的浓度可以为0.05mol/L～0.4mol/L。猝灭剂物质可抑制在光电转换层5内生成缺陷。在光电转换层5内生成缺陷的原因例如是由于Sn4+的量的增加导致的Sn空孔的增加。
在光电转换层5上形成空穴传输层6。空穴传输层6的形成方法的例子是涂布法或印刷法。涂布法的例子有刮刀法、棒涂法、喷雾法、浸涂法或旋涂法。印刷法的例子是丝网印刷法。也可以混合多种材料而得到空穴传输层6，接着对空穴传输层6进行加压或烧成。在空穴传输层6的材料为有机的低分子体或无机半导体的情况下，也可以通过真空蒸镀法制作空穴传输层6。
最后，在空穴传输层6上形成第1电极7。通过这样地操作，能得到太阳能电池100。第1电极7可以使用CVD法或溅射法来形成。
(实施例)
参照以下的实施例对本公开进行更详细的说明。
[实施例1]
在实施例1中，图1所示的太阳能电池100以如下的方式制作。
在室内，作为基板1和第2电极2，准备了在表面具有掺杂了铟的SnO2层的厚度为1mm的导电性玻璃基板(Geomatec株式会社制)。玻璃基板和SnO2层分别作为基板1和第2电极2发挥作用。
在第2电极2上，通过溅射法形成厚度为约10nm的氧化钛层。该氧化钛层作为电子传输层3发挥作用。
接着，多孔质层4在室内以如下的方式形成。
将平均1次粒径为30nm的高纯度氧化钛粉末(GreatCell Solar公司制)分散在乙基纤维素中。通过这样地进行操作，制作了丝网印刷用的氧化钛糊。
在第2电极2上涂布氧化钛糊，形成涂布膜。涂布膜在被干燥后，在空气中再在500℃下烧成30分钟。由此，形成了厚度为200nm的多孔质氧化钛层。该多孔质氧化钛层作为多孔质层4发挥作用。
其次，在手套箱内，制备含有SnI2(Sigma Aldrich公司制)、SnF2(Sigma Aldrich公司制)和FAI(GreatCell Solar公司制)的溶液。该溶液中含有的SnI2、SnF2和FAI的浓度分别为1.2mol/L、0.12mol/L和1.2mol/L。该溶液的溶剂为DMSO和DMF的混合物(DMSO:DMF＝1:1(体积比))。
然后，将由基板1、第2电极2、电子传输层3和多孔质层4构成的层叠体转移到手套箱内。
在手套箱内，通过旋涂法在多孔质层4上涂布100μL的上述溶液，形成涂布膜。涂布膜具有40nm的厚度。溶液的一部分也含浸在多孔质层4的空孔的内部。因此，涂布膜的厚度包括多孔质层4的厚度(即200nm)。
将涂布膜在手套箱内的热板上在80℃下烧成30分钟，形成光电转换层5。光电转换层5主要含有由化学式FASnI3表示的钙钛矿化合物。由化学式FASnI3表示的钙钛矿化合物的导带下端的能级以真空能级为基准计为-3.5eV。由化学式FASnI3表示的钙钛矿化合物的价带上端的能级以真空能级为基准计为-4.9eV。
在手套箱内，制备以12mg/mL的浓度含有MeO-TFATA(从株式会社奥本研究所购买)的甲苯溶液。然后，将含有MeO-TFATA的甲苯溶液通过旋涂法涂布在光电转换层5上，形成空穴传输层6。
最后，在手套箱内，在空穴传输层6上蒸镀具有100nm厚度的金膜，形成第1电极7。然后，用玻璃(大小：20mm见方、厚度：1.1mm、株式会社EHC公司制)夹住来进行密封。从手套箱里取出密封的太阳能电池。通过这样地进行操作，得到了实施例1的太阳能电池。另外，以下的各种测定和计算在室内进行。
[实施例2]
除了在制备用于形成空穴传输层6的甲苯溶液的工序中的以下的点以外，用与实施例1同样的方法得到太阳能电池。
(i)制备以170mg/mL的浓度含有LiTFSI(Sigma Aldrich公司制)的LiTFSI的乙腈溶液。
(ii)制备含有由(i)表示的LiTFSI的乙腈溶液、TBP(Sigma Aldrich公司制)和MeO-TFATA的甲苯溶液(LiTFSI的乙腈溶液的浓度：5.25μL/mL、TBP的浓度：6.17μL/mL和MeO-TFATA的浓度：12mg/mL)。另外，在(ii)中制备的溶液被置换为实施例1中使用的甲苯溶液。
[实施例3]
除了在形成光电转换层5的溶液的制备中的以下的点以外，用与实施例1同样的方法得到太阳能电池。
(i)制备含有SnI2(Sigma Aldrich公司制)、SnF2(Sigma Aldrich公司制)、FAI(GreatCell Solar公司制)和CH6N3I(以下称作“GAI”)的溶液(SnI2：1.2mol/L、SnF2：0.12mol/L、FAI：1.0mol/L和GAI：0.2mol/L)。
(ii)在(i)中制备的溶剂为DMSO和DMF的混合物(DMSO:DMF＝1:1(体积比))。
实施例3中的光电转换层5主要含有由化学式GA0.17FA0.83SnI3表示的钙钛矿化合物。由化学式GA0.17FA0.83SnI3表示的钙钛矿化合物的导带下端的能级以真空能级为基准计为-3.5eV。由化学式GA0.17 FA0.83 SnI3表示的钙钛矿化合物的价带上端的能级以真空能级为基准计为-4.9eV。
[实施例4]
除了在空穴传输层6的形成中的以下的点以外，用与实施例3同样的方法得到太阳能电池。
(i)作为空穴传输层6的形成中使用的甲苯溶液，使用实施例2中使用的甲苯溶液。
[比较例1]
除了在空穴传输层6的形成中的以下的点以外，用与实施例1同样的方法得到太阳能电池。
(i)制备以12mg/mL的浓度含有PTAA(获得来源：Sigma Aldrich公司)的甲苯溶液，以代替MeO-TFATA的甲苯溶液。本甲苯溶液被用于空穴传输层6的形成。
[比较例2]
除了在制备用于形成空穴传输层的甲苯溶液的工序中的以下的点以外，用与实施例1同样的方法得到太阳能电池。
(i)制备以170mg/mL的浓度含有LiTFSI(Sigma Aldrich公司制)的LiTFSI的乙腈溶液。
(ii)制备含有被制备的LiTFSI的乙腈溶液、TBP(Sigma Aldrich公司制)和Spiro-OMETAD的氯苯溶液(LiTFSI的乙腈溶液的浓度：17.5μL/mL、TBP的浓度：20μL/mL和Spiro-OMETAD的浓度：50mg/mL)。另外，在(ii)中制备的溶液被置换为实施例1中使用的甲苯溶液。
[比较例3]
除了关于用于形成空穴传输层6的甲苯溶液的以下的点以外，用与实施例1同样的方法得到太阳能电池。
(i)制备以10mg/mL的浓度含有P3HT(Sigma Aldrich公司制)的P3HT的甲苯溶液，以代替MeO-TFATA的甲苯溶液。本甲苯溶液被用于空穴传输层6的形成。
[比较例4]
除了在制备用于形成空穴传输层6的甲苯溶液的工序中的以下的点以外，用与实施例1同样的方法得到太阳能电池。
(i)制备以170mg/mL的浓度含有LiTFSI(Sigma Aldrich公司制)的LiTFSI的乙腈溶液。
(ii)制备含有被制备的LiTFSI的乙腈溶液、TBP(Sigma Aldrich公司制)和P3HT的甲苯溶液(LiTFSI的乙腈溶液的浓度：5.25μL/mL、TBP的浓度：6.17μL/mL和P3HT的浓度：10mg/mL)。另外，在(ii)中制备的溶液被置换为实施例1中使用的甲苯溶液。
[光电转换效率的测定]
使用太阳能模拟器(分光计器株式会社制、“OTENTO-SUN V模拟太阳光装置”)对实施例1至4和比较例1至4的太阳能电池照射具有100mW/cm2的照度的模拟太阳光，求出开路电压(Voc)、短路电流密度(Jsc)和曲线因子(FF)。接着，根据Voc、Jsc和FF的值，使用“关系式：转换效率＝(Voc×Jsc×FF)/(入射光的能量)”，计算各太阳能电池的光电转换效率。表1示出了Voc、Jsc、FF和光电转换效率。
[光电转换层5中含有的钙钛矿化合物的导带下端和价带上端的能级的计算]
在各实施例和比较例中，准备由基板1、第2电极2、电子传输层3、多孔质层4和光电转换层5构成的样品。样品不具备空穴传输层6和第1电极7。即，光电转换层5的表面露出。
样品中所含有的光电转换层5中所包含的钙钛矿化合物的导带下端的能级以如下所述的方式通过紫外电子分光测定法和透射率测定法进行测定。
各样品被供给于使用紫外电子分光测定装置(ULVAC PHI株式会社制，商品名:PHI5000VersaProbe)进行的紫外电子分光测定，得到各锡系钙钛矿化合物的价带上端的能级的值。
各样品被供给于使用透射率测定装置(株式会社岛津制作所制，商品名：SlidSpec-3700)进行的透射率测定，接着由透射率测定的结果得到各锡系钙钛矿化合物的带隙的值。
根据如上所述地得到的价带上端的能级和带隙的值，计算出钙钛矿化合物的导带下端的能级。
表1
Figure BDA0003583966020000171
由表1可知，实施例1至4的太阳能电池具备含有锡系钙钛矿化合物的光电转换层5和含有MeO-TFATA的空穴传输层6。因此，实施例1至4的太阳能电池得到了超过2.5％的高的光电转换效率。另一方面，比较例1至4的太阳能电池具备含有锡系钙钛矿化合物的光电转换层5和不含MeO-TFATA的空穴传输层6。比较例1至4的太阳能电池只能得到1.2％以下的低的光电转换效率。
由实施例2与实施例1的比较、以及实施例4与实施例3的比较可知，具备在MeO-TFATA中添加了LiTFSI的空穴传输层6的太阳能电池与具备未添加LiTFSI的空穴传输层6的太阳能电池相比，具有更高的光电转换效率。另一方面，由比较例4与比较例3的比较可知，在对使用与MeO-TFATA不同的其它空穴传输材料(即比较例3和4中为P3HT)且不含有MeO-TFATA的空穴传输层6添加了LiTFSI的情况下，光电转换效率下降。从这些结果可知，在锡系钙钛矿太阳能电池中，通过在空穴传输层中添加LiTFSI而得到光电转换效率提高的效果是在空穴传输层含有MeO-TFATA的情况下实现的。
产业上的可利用性
本公开的太阳能电池例如作为被设置在屋顶上的太阳能电池是有用的。
符号说明
1 基板
2 第2电极
3 电子传输层
4 多孔质层
5 光电转换层
6 空穴传输层
7 第1电极
100 太阳能电池

Claims (6)

1.一种太阳能电池，其具有：
第1电极；
第2电极；
设置于所述第1电极和所述第2电极之间的光电转换层；以及
设置于所述第1电极和所述光电转换层之间的空穴传输层，
其中，选自所述第1电极和所述第2电极中的至少一个电极具有透光性，
所述光电转换层含有由1价阳离子、2价阳离子和卤素阴离子构成的钙钛矿化合物，
所述1价阳离子含有选自甲脒鎓阳离子和甲基铵阳离子中的至少一种，
所述2价阳离子含有Sn阳离子，
所述卤素阴离子含有碘化物离子，以及
所述空穴传输层含有4，4′，4″-三[9,9-二甲基-2-芴基(4-甲氧基苯基)氨基]三苯胺。
2.根据权利要求1所述的太阳能电池，其中，所述1价阳离子还含有胍鎓阳离子。
3.根据权利要求1或2所述的太阳能电池，其中，所述2价阳离子含有50摩尔％以上的Sn阳离子。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的太阳能电池，其中，所述空穴传输层还含有碱金属盐。
5.根据权利要求4所述的太阳能电池，其中，所述碱金属盐为双(三氟甲烷磺酰)亚胺锂。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的太阳能电池，其进一步具有被设置于所述第2电极和所述光电转换层之间的电子传输层。
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