CN114471552B - 一种合成氨催化剂的制备及合成氨系统和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种合成氨催化剂的制备，涉及氨合成技术领域。具体包括将草酸铵、Pr(NO3)3·6H2O、Ce(NO3)3·6H2O加入去离子水中，搅拌30分钟后，将溶液转移到80℃的恒温水浴中，旋转蒸发直到完全干燥；取出样品研磨后,将得到的的粉末在马弗炉中800℃下煅烧6h，再将样品用RuCl3水溶液充分浸渍；烘干后再通入H2/Ar混合气的管式炉中加热到400℃并保持2h，升温速率为5℃/min；加热结束后自然冷却到室温。用去离子水和乙醇洗涤去除离子残留，60℃干燥6h即得Ru/PrCeO3催化剂。本发明制备的催化剂方便利用水蒸气和氮气进行原位反应合成氨，同时能够在低温低压条件下合成氨。
Description
技术领域
本发明属于氨合成技术领域，特别是涉及一种合成氨催化剂的制备及合成氨系统和方法。
背景技术
氨(NH3)是农业、工业上生产化肥、染料、医药产品等的重要原料，也是重要的清洁能源载体。目前人类社会在工业规模上还一直使用传统的哈伯-博施(Haber-Bosch)合成氨法仍然存在一些不可回避的问题：(1)受热力学限制，氮气加氢转换效率较低，约10％～15％；(2)能耗高，每年合成氨需要消耗全世界总能耗的1％～3％；(3)合成氨需要的H2主要来源于天然气和水蒸汽裂解重整，每年需消耗全世界天然气总量的3％～5％，且伴随大量CO2的排放(生产1吨氨产生约1.87吨CO2)。因此发展低温低压，不利用化石资源，没有温室气体排放的人工合成氨技术具有重大的研究意义。
等离子体技术被认为是一种可持续和清洁的技术，等离子体内含大量的高能粒子可将自然丰富的化合物(如水(H2O)和氮气(N2))分解电离为性质活泼的自由基，如活性氢、活性氮，氮氧化物等，这些高能粒子在特定的条件下可以制成氨气。
发明内容
本发明的目的在于提供一种应用于等离子体热催化还原氨的PrCeO3负载Ru团簇催化剂；以及一种利用等离子体技术活化水蒸气和氮气协同催化剂合成氨的方法及装置。
通过该催化剂的获得，方便进行原位反应合成氨，同时能够在低温低压条件下合成氨；同时通过合成氨的装置以及基于该装置进行合成氨，H2O和N2预热处理形成混合气、混合气净化、等离子体活化混合气协同催化剂原位反应，实现了H2O和N2的单步联产。
为解决上述技术问题，本发明是通过以下技术方案实现的：
本发明为一种合成氨催化剂的制备方法，
包括：将草酸铵、Pr(NO3)3·6H2O、Ce(NO3)3·6H2O加入去离子水中，搅拌30分钟后，将溶液转移到80℃的恒温水浴中，旋转蒸发直到完全干燥；
取出样品研磨后,将得到的粉末在马弗炉中800℃下煅烧6h，升温速率为5℃/min；
再将样品用RuCl3水溶液充分浸渍；烘干后再通入H2/Ar混合气的管式炉中加热到400℃并保持2h，升温速率为5℃/min；
加热结束后自然冷却到室温；用去离子水和乙醇洗涤去除离子残留，60℃干燥6h即得Ru/PrCeO3催化剂。
一种合成氨的合成系统，包括塔本体，所述塔本体内由下至上依次设置有第一滤网、第二滤网和第三滤网；位于所述第一滤网和第二滤网之间的区域内填充有催化剂、且安装有等离子体发生装置；所述催化剂为Ru/PrCeO3催化剂。
进一步地，所述塔本体的顶部和底部分别构成其的出气端和进气端，且顶部和底部分别设置有第一风扇和第二风扇；所述第一风扇位于第二滤网和第三滤网之间；所述第二风扇位于所述第一滤网正下方。
一种合成氨的方法，包括如下步骤：
Stp1、将水和氮气热处理成水蒸气和氮气，然后按摩尔体积比为3:1进行混合形成混合气A；
Stp2、将混合气A通入气体净化装置后再通入塔本体内，在催化剂和等离子体发生装置的作用下获得具有氨气和氧气的混合气B；
Stp3、第二滤网和第三滤网将催化剂和混合气B进行初步分离，使得混合气B进入纯化装置；
Stp4、纯化装置进行氨气纯化，将氨气和氧气分别排出，同时将混合气B中包含的水蒸气和氮气重新送入气体净化装置内。
进一步地，所述气体净化装置具有两进气端，一进气端与纯化装置连通，另一进气端连接Y型进气管，Y型进气管分别接入水蒸气和氮气；所述气体净化装置的出气端与所述塔本体的进气端连通，所述塔本体的出气端与纯化装置连通。
进一步地，在所述Stp1中，所述水蒸气和氮气的摩尔体积比为3:1；在所述Stp3中，所述催化剂为Ru/PrCeO3催化剂。
本发明具有以下有益效果：
本发明通过该催化剂的获得，方便利用水蒸气和氮气进行原位反应合成氨，同时能够在低温低压条件下合成氨。
同时通过气体净化装置、集成式流化床反应塔以及气体纯化分离装置组成的氨气合成系统，利用水和氮气作为原料进行氨气的合成，解决了现有氨气制备的成本高问题。
当然，实施本发明的任一产品并不一定需要同时达到以上所述的所有优点。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为为合成系统结构示意图；
图2为Ru/PrCeO3催化剂透射电镜图；
图3为Ru/PrCeO3催化剂透射电镜元素分布图；
图4为实施例3附图一；
图5为实施例3附图二。
具体实施方式
实施例1
一种合成氨催化剂的制备方法，
包括：取1.552g草酸铵、0.928g硝酸镨、1.086g硝酸铈和50mL去离子水中，搅拌30分钟后，将溶液转移到80℃的恒温水浴中，旋转蒸发直到完全干燥；
取出样品研磨后,将得到的粉末在马弗炉中800℃下煅烧6h，升温速率为5℃/min；
再将样品用RuCl3水溶液充分浸渍；烘干后再通入H2/Ar混合气的管式炉中加热到400℃并保持2h，升温速率为5℃/min；
加热结束后自然冷却到室温。用去离子水和乙醇洗涤去除离子残留，60℃干燥6h即得Ru/PrCeO3催化剂。
本发明制备的Ru/PrCeO3催化剂，可满足在压力范围为1-7MPa，温度范围为240-400℃的条件下进行催化水蒸气和氮气反应生成氨气和氧气。
如图2和3所示，将得到的Ru/PrCeO3催化剂通过透射电镜进行扫描得到PrCeO3负载Ru团簇催化剂TEM图。图2能够清楚的看到Ru纳米颗粒负载在PrCeO3的基底之上，图3能够清楚的看到各元素在催化剂中的均匀分布。
实施例2
如图3，一种合成氨的合成系统，包括塔本体21，塔本体21内由下至上依次设置有第一滤网22、第二滤网23和第三滤网24；位于第一滤网22和第二滤网23之间的区域内填充有催化剂25、且安装有等离子体发生装置26；催化剂25为Ru/PrCeO3催化剂。
塔本体21的顶部和底部分别构成其的出气端和进气端，且顶部和底部分别设置有第一风扇27和第二风扇28；第一风扇27位于第二滤网23和第三滤网24之间；第二风扇28位于第一滤网22正下方。
流化床反应塔内填充粉体催化剂25，反应器上下各装有高速风扇，能够保证催化剂26和混合气在流化床反应塔内充分反应。
流化床反应塔内装有两个等离子体发生装置26，能够持续提供等离子体，可同时作用于催化剂25以及催化剂25表面吸附的水蒸气和氮气，产生活性氢自由基和氮氧化物自由基。
实施例3
一种合成氨的方法，包括如下步骤：
Stp1、将水和氮气热处理成水蒸气和氮气，然后按摩尔体积比为3:1进行混合形成混合气A；
Stp2、将混合气A通入气体净化装置1后再通入塔本体21内，在催化剂25和等离子体发生装置26的作用下获得具有氨气和氧气的混合气B；
Stp3、第二滤网23和第三滤网24将催化剂25和混合气B进行初步分离，分离后的混合气体进入气体净化装置3循环反应，而催化剂25停留在反应塔内循环使用，净化出来的NH3经过色谱检测氨气产率，得到净氨值；催化剂为Ru/PrCeO3催化剂；
Stp4、纯化装置3进行氨气纯化，将氨气和氧气分别排出，同时将混合气B中包含的水蒸气和氮气重新送入气体净化装置1内。
气体净化装置1具有两进气端,一进气端与纯化装置3连通,另一进气端连接Y型进气管，Y型进气管分别接入水蒸气和氮气；气体净化装置1的出气端与塔本体21的进气端连通，塔本体21的出气端与纯化装置3连通。
按照实施例3的方法，在第一组实施方式中，通过控制塔本体21内反应温度分别为240℃、280℃、320℃、360℃和400℃；并通过与纯化装置3连通色谱装置4对净化出来的NH3进行检测得到产氨率。
得到的产氨率如下表一所示：
如图4所示，可知在400℃的条件下获得的产氨率最高。
按照实施例3的方法，在第二组实施方式中，通过控制反应时间，并检测相应反应时间下的产氨率。
| 时间(小时) | 2 | 4 | 6 | 8 | 10 |
| 产氨率(μmolg-1h-1) | 14762 | 15235 | 14832 | 15164 | 14321 |
如图5所示，可知保持4个小时的反应时间在获得较高的产氨率的前提下，节省能源提高单位时间的产量，也就提高反应速率。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“示例”、“具体示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不一定指的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任何的一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。
以上公开的本发明优选实施例只是用于帮助阐述本发明。优选实施例并没有详尽叙述所有的细节，也不限制该发明仅为所述的具体实施方式。显然，根据本说明书的内容，可作很多的修改和变化。本说明书选取并具体描述这些实施例，是为了更好地解释本发明的原理和实际应用，从而使所属技术领域技术人员能很好地理解和利用本发明。本发明仅受权利要求书及其全部范围和等效物的限制。
Claims (9)
1.一种合成氨催化剂的制备方法，其特征在于：
包括：将草酸铵、Pr(NO3)3·6H2O、Ce(NO3)3·6H2O加入去离子水中，搅拌30分钟后，将溶液转移到80℃的恒温水浴中，旋转蒸发直到完全干燥；
取出样品研磨后,将得到的粉末在马弗炉中煅烧6h；在所述马弗炉中煅烧温度为800℃；
再将样品用RuCl3水溶液充分浸渍；烘干后再通入H2/Ar混合气的管式炉中煅烧并保持2h；
加热结束后自然冷却到室温，用去离子水和乙醇洗涤去除离子残留，60℃干燥6h即得Ru/PrCeO3催化剂；
其中，Ru纳米颗粒负载在PrCeO3的基底之上。
2.根据权利要求1所述的一种合成氨催化剂的制备方法，其特征在于，升温速率为5℃/min；在所述管式炉中的煅烧温度为400℃，升温速率为5℃/min。
3.一种合成氨的合成系统，其特征在于，包括塔本体(21)，所述塔本体(21)内由下至上依次设置有第一滤网(22)、第二滤网(23)和第三滤网(24)；
位于所述第一滤网(22)和第二滤网(23)之间的区域内填充有催化剂(25)、且安装有等离子体发生装置(26)；
所述催化剂(25)采用如上权利要求1或2所述的一种合成氨催化剂的制备方法制备得到的Ru/PrCeO3催化剂。
4.根据权利要求3所述的一种合成氨的合成系统，其特征在于，所述塔本体(21)的顶部和底部分别构成其的出气端和进气端，且顶部和底部分别设置有第一风扇(27)和第二风扇(28)。
5.根据权利要求4所述的一种合成氨的合成系统，其特征在于，所述第一风扇(27)位于第二滤网(23)和第三滤网(24)之间；所述第二风扇(28)位于所述第一滤网(22)正下方。
6.一种合成氨的方法，其特征在于，包括如下步骤：
Stp1、将水和氮气热处理成水蒸气和氮气，然后进行混合形成混合气A；
Stp2、将混合气A通入气体净化装置(1)，然后再通入如上权利要求3所述的一种合成氨的合成系统内,通入合成系统的塔本体(21)内在催化剂(25)和等离子体发生装置(26)的作用下获得具有氨气和氧气的混合气B；
Stp3、第二滤网(23)和第三滤网(24)将催化剂(25)和混合气B进行初步分离，使得混合气B进入纯化装置(3)；
Stp4、纯化装置(3)进行氨气纯化，将氨气和氧气分别排出，同时将混合气B中包含的水蒸气和氮气重新送入气体净化装置(1)内。
7.根据权利要求6所述的合成氨的方法，其特征在于，所述气体净化装置(1)具有两进气端，一进气端与纯化装置(3)连通，另一进气端连接Y型进气管，Y型进气管分别接入水蒸气和氮气；
所述气体净化装置(1)的出气端与所述塔本体(21)的进气端连通，所述塔本体(21)的出气端与纯化装置(3)连通。
8.根据权利要求6所述的合成氨的方法，其特征在于，在所述Stp1中，所述水蒸气和氮气的摩尔体积比为3:1。
9.根据权利要求6所述的合成氨的方法，其特征在于，在所述Stp3中，所述催化剂(25)为Ru/PrCeO3催化剂。
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