CN114464886A - 一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池 - Google Patents

一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池。所述锂离子电池非水电解液包括电解质、非水性有机溶剂和添加剂，所述添加剂包括添加剂A、具有式Ⅰ结构硅烷类添加剂B。本发明所提供的锂离子电池中，在锂离子电池电解液中引入添加剂A和添加剂B，两者联用可以在正负极极片表面成膜，并且在负极表面形成阻抗较低且高度聚合的网状有机膜，在明显改善锂离子电池循环性能和高温存储性能的同时，还可以保证锂离子电池的优良的动力学性能。

Description

一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池。
背景技术
随着石化能源的日益枯竭以及地球气候的日趋恶化，开发新型清洁能源和加强节能减排成为世界各国的重点发展方向。近年来混合动力汽车和纯电动汽车以及新能源并网发电站项目建设步伐加快，高能量密度动力电池成为大力发展的核心技术之一，由于锂离子电池产品高电压、超高容量、循环性能佳、环境友好型等等优点，越来越被社会广泛接受。在研究硅碳材料的锂电池时，发现使用现有常用的电解液体系，硅碳负极电池在高温下工作时容量衰减特别严重，产生的气体严重劣化了电池的性能，影响了电池的使用寿命。
硅碳电极电解液设计主要是为了解决硅碳负极材料因体积膨胀导致的电极粉化、电解液持续分解、电池寿命短等问题。通常采用氟代碳酸乙烯酯作为成膜添加剂在电极表面形成SEI膜，减少体积膨胀。但是，氟代碳酸乙烯酯在高温下易还原分解产生气体，从而导致电池胀气，影响电池安全性能。因此，在本领域，期望开发一种适配硅碳负极的电解液。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种锂离子电池非水电解液和锂离子电池。该锂离子电池非水电解液适配硅碳负极，能够有效改善硅碳负极锂离子电池的循环稳定性、高温存储性能并抑制产气。
一种锂离子电池非水电解液，包括电解质、非水性有机溶剂和添加剂，所述添加剂包括添加剂A、具有式Ⅰ结构硅烷类添加剂B；所述添加剂A为二氟二草酸磷酸锂(LiDFOP)和/或四氟草酸磷酸锂(LiTFOP)；
Figure BDA0003507468320000021
其中R选自氢基、卤素基、氰基、取代或未取代的C1-C5烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、酰胺基、磷酸酯基、磺酰基、硅氧基或硼酸酯基，n为2～10的整数。
所述R为甲基、乙基、丙基、苯基、氟基或
Figure BDA0003507468320000022
其中波浪线代表基团的连接位点。
所述具有式I具有式Ⅰ结构硅烷类添加剂B为如下化合物中的任意一种：
Figure BDA0003507468320000023
Figure BDA0003507468320000031
所述添加剂A占电解液总重量的0.1～5％，如果所述添加剂的添加量低于0.01％,不能起到应用的成膜作用；如果所述添加剂的添加量超过5％，可能会导致电池产气和阻抗过大的问题。
所述添加剂B占电解液总重量的0.01～5％，如果所述添加剂的添加量低于0.01％,不能起到应用的抑制产气的作用；如果所述添加剂的添加量超过2％，可能会导致电池阻抗过大,循环较差的问题。
添加剂A为含草酸根的磷酸锂盐，能够同时在正、负极成膜，其中所形成的负极成膜添加剂可以与硅负极形成比较明显地改进负极和电解液间的界面兼容性，保证电芯具有较低的电池内阻，提高电芯的循环性能。
添加剂B所示的带不饱和键的环状结构的烯基硅氧烷化合物与成膜添加剂，在电化学反应过程初期烯基双键断裂，能够在正极和负极材料表面形成致密的SEI膜，增强了SEI膜的致密性和稳定性，从而在高温条件下不易被破坏，一方面降低了消耗的活性锂离子，保证了锂离子电池的容量和高温储存性能；另一方面与降低阻抗添加剂A复配使用提高了SEI膜的离子导通性能和离子传输速率，降低了电池阻抗，减少电池内部极化和锂枝晶的形成，从而既可以改善电解液的消耗引起的电池内阻增加和产气问题，又抑制了电池体积膨胀。此外，-Si-O-键可以络合正极溶出的金属离子，进一步降低了金属离子对电解液的催化反应影响，同时Si原子极易吸附氟离子，也能抑制含氟锂盐的水解。
所述锂离子电池非水电解液还包括成膜添加剂C，所述成膜添加剂C为氟代碳酸乙烯酯(FEC)、碳酸亚乙烯酯(VC)、乙烯基碳酸乙烯酯(VEC)、1,3-丙烷磺酸内酯(PS)、硫酸乙烯酯(DTD)、硫酸丙烯酯(PCS)、甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)、丙烯磺酸内酯(PST)、三(三甲基烷)硼酸酯(TMSB)和三(三甲基烷)磷酸酯(TMSP)中的至少一种。成膜添加剂C中氟代碳酸乙烯酯占电解液总质量的0.5～20％，其他成膜添加剂占电解液总质量的0.5～5％。
本发明中采用的添加剂C中，FEC可在负极表面形成均匀、稳定且较薄的SEI膜，降低界面阻抗，显著改善SiC负极的界面稳定性，减少SiC材料体积膨胀对于SEI膜的破坏，抑制碳酸酯类溶剂在负极表面的分解，有效提升SiC负极的循环稳定性。
在本发明中，通过添加剂A、添加剂B、添加剂C的协同作用，电解液在硅碳负极电极表面成膜性能优良，使得硅碳负极锂离子电池的高温存储性能和循环性能等均得到有效的改善，很好地解决了现有技术硅碳负极电池充放电过程中出现的体积膨胀和循环跳水等问题。
所述电解质选自LiPF6、LiBF4、LiN(SO2F)2、LiN(CF3SO2)2、LiClO4、LiAsF6、LiB(C2O4)2、LiBF2(C2O4)、LiN(SO2RF)2、LiN(SO2F)(SO2RF)中的一种或多种的组合，其中，RF为Cn′F2n′+1，n′为1、2、3、4、5、6、7、8、9、或10；所述电解质占电解液总质量的5～20％。
所述非水性有机溶剂为包括碳酸酯类有机溶剂或羧酸酯类有机溶剂；所述碳酸酯类有机溶剂包括环状碳酸酯和/或链状碳酸酯；所述环状碳酸酯为乙烯碳酸酯(EC)和丙烯碳酸酯(PC)中的至少一种；所述链状碳酸酯包括碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二甲酯(DMC)和碳酸甲丙酯(MPC)中的至少一种；所述羧酸酯类有机溶剂包括丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)、乙酸乙酯(EA)、正丁酸乙酯(EB)、乙酸丙酯(PA)或γ-丁内酯(GBL)中的至少一种；所述非水性有机溶剂占电解液总质量的80～95％。
一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、设置在所述正极极片和所述负极极片之间的隔膜以及电解液，所述电解液为如所述的锂离子电池非水电解液。
所述正极极片包括正极活性物质，所述正极活性物质选自LiNixCoyMnzL(1-x-y-z)O2、LiCoxL(1-x’)O2、LiNixLyMn(2-x”-y’)O4、Liz’MPO4中的至少一种；其中L为Co、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Zr、Zn、Si、Fe中的至少一种；0≤x≤1、0≤y≤1、0≤z≤1、0＜x+y+z≤1、0＜x’≤1、0.3＜x”≤0.6、0.01＜y’≤0.2、0.5≤z’≤1，M为Fe、Mn、Co中的至少一种。
所述负极极片包括负极活性物质，所述负极活性物质选自天然石墨、人造石墨、软碳、硬碳、中间相碳微球、纳米碳、单质硅、硅氧化合物、硅碳复合物、硅合金、单质锡、锡氧化合物、锡碳复合物、锡合金、钛酸锂中的一种或多种的组合。
本发明的有益效果：本发明提供的锂离子电池非水电解液通过添加剂A、添加剂B、添加剂C的协同作用，电解液在硅碳负极电极表面成膜性能优良，使得硅碳负极锂离子电池的常温循环和高温存储性能等均得到有效的改善，很好地解决了现有技术硅碳负极电池充放电过程中出现的体积膨胀和循环跳水等问题，适用于硅碳负极的锂离子电池。
具体实施方式
为了便于理解本发明，下面将对本发明进行更全面的描述。但是，本发明可以以许多不同的形式来实现，并不限于本文所描述的实施例。相反地，提供这些实施例的目的是使对本发明的公开内容的理解更加透彻全面。
实施例1
一种将镍钴锰酸锂LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例1所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例2
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例2所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例3
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例3所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例4
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例4所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例5
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例5所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例6
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例6所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例7
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例7所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例8
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例8所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例9
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例9所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例10
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例10所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例11
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例11所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
实施例12
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1实施例12所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
对比例1
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1对比例1所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
对比例2
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1对比例2所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
对比例3
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1对比例3所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
对比例4
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1对比例4所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
对比例5
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1对比例5所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
对比例6
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1对比例6所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
对比例7
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1对比例7所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
对比例8
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/SiC电池，包括正极(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)，负极(SiC)、隔膜(PP/PE/PP)，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有表1对比例8所示质量百分含量的的组分以及12％LiPF6盐。
将本发明实施例1-12，对比例1-8进行性能测试，测试指标及测试方法如下：
(1)常温循环性能，通过测试常温1C循环N次容量保持率体现，具体方法为：在常温下，将化成后的电池用1C恒流恒压充电至4.35V(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/硅碳)、截止电流为0.02C，然后用1C恒流放电至3.0V。如此充/放电循环后，计算第500周的循环后容量的保持率，以评估其高温循环性能。
常温循环200次后容量保持率计算公式如下：
第200次循环容量保持率(％)＝(第500次循环放电容量/第1次循环放电容量)*100％
(2)60℃下存储30天后的容量保持率、容量恢复率和厚度膨胀率的测试方法：将化成后的电池在常温下用1C恒流恒压充电至4.35V(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/硅碳)，截止电流为0.02C，再用1C恒流放电至3.0V，测量电池的初始放电容量，再用1C恒流恒压充电至4.35V，截止电流为0.02C，测量电池的初始厚度，然后将电池在60℃储存30天后，测量电池的厚度，再以1C恒流放电至3.0V，测量电池的保持容量，再用1C恒流恒压充电至4.35V，截止电池为0.02C，然后用1C恒流放电至3.0V，测量恢复容量。容量保持率，容量恢复率，厚度膨胀的计算公式如下：
电池容量保持率(％)＝保持容量/初始容量*100％
电池容量恢复率(％)＝恢复容量/初始容量*100％
电池厚度膨胀率(％)＝(30天后的厚度-初始厚度)/初始厚度*100％
电池厚度膨胀率(％)＝(30天后的厚度-初始厚度)/初始厚度*100％
表1
Figure BDA0003507468320000111
Figure BDA0003507468320000121
实验例1-12，对比例1-8的测试结果如下表2所示。
表2
Figure BDA0003507468320000122
综合表1，表2，比较实施例1和对比例2，对比例2锂离子非水电解液中，电解液溶剂及盐的组成相同(12％LiPF6,EC:DEC:EMC＝3:2:5(vol:vol))，且同时增加了等量的VC和FEC。但对比例2中没有化合物B1。测试结果显示，与没有添加化合物B1的电解液相比，添加了化合物B1的电解液所制成的电池，电池的高温存储性能有了明显的提高，60℃储存30天后容量保持率高达88.2％(对比例2仅50.2％)，电池膨胀率为4.8％(对比例2为18.5％),容量保持率为88.4％(对比例7为74.2％，容量恢复率为94.1％(保持率为59.9％))。可见，所述化合物B1能够显著提高电池的高温存储性能。
比较实施例2与对比例3，电解液溶剂及盐的组成比例相同，(12％LiPF6，EC:DEC:EMC＝3:2:5(vol:vol))，且同时增加了等量的VC和FEC。但对比例3中没有添加剂LiDFOP。测试结果显示，与对比例3相比，实施例2的锂离子电池非水电解液所制成的电池，其循环性能有了明显的提高(实施例2的循环性能在500周后保持率分别为90.2％，而对比例3仅为79.5％)。可见添加剂能够显著提高电池的常温循环性能。
由实施例1～3与对比例1～2相比，与单独使用添加剂LiODFP和添加剂B1相比，LiODFP和添加剂B1共同作用，可以显明提高电池的循环性能和高温储存性能。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (10)

1.一种锂离子电池非水电解液，其特征在于，包括电解质、非水性有机溶剂和添加剂，所述添加剂包括添加剂A、具有式Ⅰ结构硅烷类添加剂B；所述添加剂A为二氟二草酸磷酸锂和/或四氟草酸磷酸锂；
Figure FDA0003507468310000011
其中R选自氢基、卤素基、氰基、取代或未取代的C1-C5烷基、取代或未取代的C6-C30芳基、酰胺基、磷酸酯基、磺酰基、硅氧基或硼酸酯基，n为2～10的整数。
2.根据权利要求1所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述R为甲基、乙基、丙基、苯基、氟基或
Figure FDA0003507468310000012
其中波浪线代表基团的连接位点。
3.据权利要求1所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述具有式I具有式Ⅰ结构硅烷类添加剂B为如下化合物中的任意一种：
Figure FDA0003507468310000013
Figure FDA0003507468310000021
4.据权利要求1所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述添加剂A占电解液总重量的0.1～5％，所述添加剂B占电解液总重量的0.01～5％。
5.据权利要求1所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，还包括成膜添加剂C，所述成膜添加剂C为氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、硫酸乙烯酯、硫酸丙烯酯、甲烷二磺酸亚甲酯、丙烯磺酸内酯、三(三甲基烷)硼酸酯、三(三甲基烷)磷酸酯中的至少一种。
6.据权利要求1所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述电解质选自LiPF6、LiBF4、LiN(SO2F)2、LiN(CF3SO2)2、LiClO4、LiAsF6、LiB(C2O4)2、LiBF2(C2O4)、LiN(SO2RF)2、LiN(SO2F)(SO2RF)中的一种或多种的组合，其中，RF为Cn′F2n′+1，n′为1、2、3、4、5、6、7、8、9、或10；所述电解质占电解液总质量的5～20％。
7.据权利要求1所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述非水性有机溶剂为包括碳酸酯类有机溶剂或羧酸酯类有机溶剂；所述碳酸酯类有机溶剂包括环状碳酸酯和/或链状碳酸酯；所述环状碳酸酯为乙烯碳酸酯和丙烯碳酸酯中的至少一种；所述链状碳酸酯包括碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯和碳酸甲丙酯中的至少一种；所述羧酸酯类有机溶剂包括丙酸乙酯、丙酸丙酯、乙酸乙酯、正丁酸乙酯、乙酸丙酯或γ-丁内酯中的至少一种；所述非水性有机溶剂占电解液总质量的80～95％。
8.一种锂离子电池，其特征在于，包括正极极片、负极极片、设置在所述正极极片和所述负极极片之间的隔膜以及电解液，所述电解液为如权利要求1-8中任一项所述的锂离子电池非水电解液。
9.根据权利要求8所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极极片包括正极活性物质，所述正极活性物质选自LiNixCoyMnzL(1-x-y-z)O2、LiCoxL(1-x’)O2、LiNixLyMn(2-x”-y’)O4、Liz’MPO4中的至少一种；其中L为Co、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Zr、Zn、Si、Fe中的至少一种；0≤x≤1、0≤y≤1、0≤z≤1、0＜x+y+z≤1、0＜x’≤1、0.3＜x”≤0.6、0.01＜y’≤0.2、0.5≤z’≤1，M为Fe、Mn、Co中的至少一种。
10.根据权利要求8所述的锂离子电池，其特征在于，所述负极极片包括负极活性物质，所述负极活性物质选自天然石墨、人造石墨、软碳、硬碳、中间相碳微球、纳米碳、单质硅、硅氧化合物、硅碳复合物、硅合金、单质锡、锡氧化合物、锡碳复合物、锡合金、钛酸锂中的一种或多种的组合。
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