CN114430067B - 一种非水锂电池电解液及二次锂电池 - Google Patents

一种非水锂电池电解液及二次锂电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种非水锂电池电解液和二次锂电池。为了解决锂电池在高温下循环性能及储存性能差的问题，本发明采用一种非水锂电池电解液，包括锂盐、有机溶剂以及添加剂，所述的添加剂包括第一添加剂和第二添加剂，所述的第一添加剂为碳酸亚乙烯酯，所述的第二添加剂为通式(1)所示的化合物中的一种或多种，所述的通式(1)为：

Description

一种非水锂电池电解液及二次锂电池
技术领域
本发明属于电化学技术领域，具体涉及一种非水锂电池电解液及二次锂电池。
背景技术
锂离子电池在人们的生活中扮演着日益重要的角色，其作为一种清洁环保能源，在人们日常生活中使用的各种电子器件中的应用越来越广泛。同时锂离子电池作为动力来源，有可能适用于更广泛的驱动市场，譬如汽车类的动力装置，取代石油成为新的能源。锂离子电池的用途的广泛导致整个社会对电池的需求和要求越来越高，其技术有着极大的发展空间，其市场存在巨大的空缺需要填补。电解液是锂电池技术的核心之一，电解液的发展能够同时推进锂电池的发展，也能成为锂电池发展的瓶颈。就目前而言，锂电池发展较大的阻碍之一在于，电解液无法在苛刻的温度下更好的工作，同时在充放电过程和搁置过程中，如果电解液无法在锂电池的正负极上形成较好的保护膜，那么电池的正负极会与电解液不断反应，不仅消耗大量的电解液，使电池的循环性能大大降低，同时产生的大量气体也会使电池体积膨胀，从而引起安全问题。根据文献记载，通常使用成膜添加剂对此情况进行改善，例如使用碳酸亚乙烯酯，能够在电池化成时，在电池电极表面形成一层较好的膜，阻止反应进一步进行，然而加入碳酸亚乙烯酯形成的膜在高温下容易被分解，不断被破坏，导致电池在高温下无法发挥作用，因此，这些问题急需解决。
中国专利CN11653829A公开一种锂离子电池电解液，包括成膜添加剂，所述成膜添加剂包括碳酸亚乙烯酯、硫酸乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯和二氟磷酸锂；该电解液通过四种添加剂的组合可改善正负极成膜结构，但是高温存储性能和高温循环性能仍需提高。
发明内容
本发明的目的是提供一种能够提升锂离子电池在高温下的循环性能、存储性能的非水锂电池电解液。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：
本发明第一方面提供一种非水锂电池电解液，包括锂盐、有机溶剂以及添加剂，所述的添加剂包括第一添加剂和第二添加剂，所述的第一添加剂为碳酸亚乙烯酯，所述的第二添加剂为通式(1)所示的化合物中的一种或多种，
所述的通式(1)为：
其中，R1、R2、R3、R4、R5独立地为氢、羟基、卤素、烷基、烷氧基、卤代烷氧基、卤代烷基、烯烃基、卤代烯烃基、氨基、酯基或腈基，且R1、R2、R3、R4、R5中至少一个为氟；
R6、R7、R8、R9、R10独立地为氢、羟基、卤素、烷基、烷氧基、卤代烷氧基、卤代烷基、烯烃基、卤代烯烃基、氨基、酯基或腈基。
本发明中，所述的卤素为氟、氯、溴，优选为氟。
本发明中，所述的卤代为部分取代或全部取代。
优选地，R1、R2、R3、R4、R5独立地为氢或氟，且至少一个为氟。
优选地，R1、R2、R3、R4、R5中至少两个为氟，进一步优选至少三个为氟，更优选至少四个为氟。
优选地，所述的R6、R7、R8、R9、R10至少一个为氢，其余独立地为羟基、卤素、烷基、烷氧基、卤代烷氧基、卤代烷基、烯烃基、卤代烯烃基、氨基、酯基或腈基；进一步优选至少两个为氢，其余独立地为羟基、卤素、烷基、烷氧基、卤代烷氧基、卤代烷基、烯烃基、卤代烯烃基、氨基、酯基或腈基；更优选至少三个为氢，其余独立地为羟基、卤素、烷基、烷氧基、卤代烷氧基、卤代烷基、烯烃基、卤代烯烃基、氨基、酯基或腈基；更优选至少四个为氢，剩余一个为羟基、卤素、烷基、烷氧基、卤代烷氧基、卤代烷基、烯烃基、卤代烯烃基、氨基、酯基或腈基。
进一步优选地，所述的第二添加剂为 中的一种或多种。
优选地，所述的第一添加剂的投料质量占所述的非水锂电池电解液总质量的0.05％～5％，进一步优选为0.05％～3％，更优选为1％～3％，最优选为2％。
优选地，所述的第二添加剂的投料质量占所述非水锂电池电解液总质量的0.05％～5％进一步优选为0.05％～3％，更优选为1％～3％。
优选地，所述的锂盐为选自LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiCH3SO3、LiSCN、LiNO3、LiO3SCF2CF3、LiAsF6、LiAlCl4中的一种或多种。
进一步优选的，所述的锂盐为LiPF6。
优选地，所述的锂盐在所述的非水锂电池电解液中的浓度为0.7～1.5mol/L。
进一步优选的，所述的锂盐在所述的非水锂电池电解液中的浓度为0.9～1.2mol/L.
优选地，所述的有机溶剂为选自碳酸酯、羧酸酯、醚、砜类中的一种或多种。
本发明中，所述的有机溶剂可以是两种或两种以上的有机溶剂以任意重量比混合得到。
进一步优选地，所述的碳酸酯为环状碳酸酯和/或链状碳酸酯。
当同时使用所述的环状碳酸酯和所述的链状碳酸酯时，所述的环状碳酸酯和所述的链状碳酸酯可以任意重量比混合。
更优选地，所述碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚丁基酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯中的一种或几种。
进一步优选地，所述羧酸酯为环状羧酸酯和/或链状羧酸酯。
当同时使用所述的环状羧酸酯和所述的链状羧酸酯时，所述环状羧酸酯和所述羧酸酯的质量比优选为1:0.5～2.5。
更优选地，所述羧酸酯为甲酸甲酯、甲酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯中的一种或几种。
更优选地，所述的醚为二甲氧基甲烷、1，2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃、1，3-二氧戊环中的一种或几种。
更优选地，所述的砜为二甲亚砜、环丁砜、二甲基砜中的一种或几种。
根据一种优选实施方式，所述的有机溶剂为质量比为2～6:3～11:1～2:1的碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯的混合溶剂。
更为优选地，所述的有机溶剂为质量比为2～4:4～7:1.2～1.8:1的碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯的混合溶剂。
本发明第二方面还提供一种二次锂电池，其采用所述的电解液。
根据一种具体实施方式，所述的二次锂电池为钴酸锂电池。
本发明的电解液通过氟代苯甲酸苯乙酯或其衍生物和碳酸亚乙烯酯的共同使用，能够很好的在锂电池极片上形成致密且在高温下仍能稳定存在的膜，阻止高温下电极材料表面与电解液的进一步反应，且该膜具有良好的电导率，因此能够提高锂电池在高温下的循环性能、储存性能及安全性能。
由于上述技术方案运用，本发明与现有技术相比具有下列优点：
本发明的电解液，能够在锂电池正负极表面形成具有高温稳定性的膜，从而提高锂电池的循环性能及储存性能。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步描述，但本发明并不限于以下实施例。实施例中采用的实施条件可以根据具体使用的不同要求做进一步调整，未注明的实施条件为本行业中的常规条件。
本发明所使用的试剂和原料均市售可得。本文中若未特殊说明，“％”代表质量百分比。
对比例1
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，得到对比例1的电解液。
对比例2
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到对比例2的电解液。
实施例1
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的2％的添加剂加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例1的电解液。
实施例2
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的2％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例2的电解液。
实施例3
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的2％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例3的电解液。
实施例4
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的2％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例4的电解液。
实施例5
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的2％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例5的电解液。
实施例6
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的2％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例6的电解液。
实施例7
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的1％的添加剂加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例7的电解液。
实施例8
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的3％的添加剂加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例8的电解液。
实施例9
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的1％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例9的电解液。
实施例10
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的1％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例10的电解液。
实施例11
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的1％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例11的电解液。
实施例12
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的1％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例12的电解液。
实施例13
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的1％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例13的电解液。
实施例14
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的3％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例9的电解液。
实施例15
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的3％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例9的电解液。
实施例16
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的3％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例9的电解液。
实施例17
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的3％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例9的电解液。
实施例18
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的3％的添加剂 加入占电解液总质量的2％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例9的电解液。
实施例19
将锂盐LiPF6溶于碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸丙烯酯(四者质量比为25：50：15：10)的混合溶剂中，其中LiPF6浓度为1mol/L，加入占电解液总质量的2％的添加剂 加入占电解液总质量的1％的碳酸亚乙烯酯，得到实施例19的电解液。
实验结果
将对比例1、对比例2和实施例1-19得到的电解液注入到同批次同型号的钴酸锂软包电池中，测试电池在高温45℃环境中2.75～4.2V下1C循环性能，以及60℃高温环境中搁置3天的膨胀率，具体结果如表1所示：
表1
由上表格可知，使用本发明的实施例的电解液制备的钴酸锂电池的高温循环性能以及高温搁置性能明显优于对比例的电解液制备的钴酸锂电池。
上述实施例只为说明本发明的技术构思及特点，其目的在于让熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并据以实施，并不能以此限制本发明的保护范围。凡根据本发明精神实质所作的等效变化或修饰，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种非水锂电池电解液，包括锂盐、有机溶剂以及添加剂，其特征在于：所述的添加剂包括第一添加剂和第二添加剂，所述的第一添加剂为碳酸亚乙烯酯，所述的第二添加剂为通式（1）所示的化合物中的一种或多种，
所述的通式（1）为：,
其中，R1、R2、R3、R4、R5独立地为氢或氟，且至少一个为氟；
R6、R7、R9、R10独立地为氢；
R8为卤素、烷基、烷氧基、卤代烷氧基、卤代烷基、烯烃基、卤代烯烃基、氨基、酯基或腈基。
2.根据权利要求1所述的非水锂电池电解液，其特征在于：所述的第二添加剂为：中的一种或多种。
3.根据权利要求1或2所述的非水锂电池电解液，其特征在于：所述的第一添加剂的投料质量占所述的非水锂电池电解液总质量的0.05%~5%。
4.根据权利要求3所述的非水锂电池电解液，其特征在于：所述的第一添加剂的投料质量占所述的非水锂电池电解液总质量的1%~3%。
5.根据权利要求1或2所述的非水锂电池电解液，其特征在于：所述的第二添加剂的投料质量占所述的非水锂电池电解液总质量的0.05%~5%。
6.根据权利要求5所述的非水锂电池电解液，其特征在于：所述的第二添加剂的投料质量占所述非水锂电池电解液总质量的1%~3%。
7.根据权利要求1所述的非水锂电池电解液，其特征在于：所述的锂盐为选自LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiCH3SO3、LiSCN、LiNO3、LiO3SCF2CF3、LiAsF6、LiAlCl4中的一种或多种，所述的锂盐在所述的非水锂电池电解液中的浓度为0.7~1.5mol/L。
8.根据权利要求1所述的非水锂电池电解液，其特征在于：所述的有机溶剂为选自碳酸酯类、羧酸酯类、醚类、砜类中的一种或多种。
9.根据权利要求8所述的非水锂电池电解液，其特征在于：所述的碳酸酯为环状碳酸酯和/或链状碳酸酯，所述羧酸酯为环状羧酸酯和/或链状羧酸酯。
10.一种二次锂电池，其特征在于：其采用权利要求1-9中任一项所述的非水锂电池电解液。
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